DE69811545T2 - Verfahren zur selektiven Reduktion von NOx in Abgas - Google Patents
Verfahren zur selektiven Reduktion von NOx in AbgasInfo
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Description
- Die Erfindung betrifft die selektive Reduktion von NOx, welches typischerweise im Abgas von Dieselmotoren enthalten ist, durch NH&sub3;, welches durch Zersetzung von Verbindungen wie Harnstoff oder Lösungen von Harnstoff in Wasser oder wäßrigen Lösungen von NH&sub3; hergestellt wird und in einer Aufwärtsströmung eines sogenannten SCR Katalysatoren zur selektiven Reduktion von NOx durch NH&sub3; verwendet wird.
- Die als Reduktionsmittel verwendete Verbindung wird als Spray in flüssiger Form mit Hilfe einer Sprühdüse in den Abgasstrom bei einer typischen Temperatur von 300-400ºC injiziert, die zur katalytischen NOx-Reduktion erforderlich ist. Tröpfchen im Spray müssen jedoch verdampft und Harnstoff zu NH&sub3;, CO&sub2; und H&sub2;O zersetzt werden, bevor das NH&sub3; in dem SCR-Katalysator im NOx-Reduktionsprozeß verwendet werden kann. Die Verdampfung und Zersetzung der Tröpfchen ist streng endotherm. Die Verdampfungs- und Zersetzungsrate (Vergasung) der Tröpfchen ist durch die Rate limitiert, bei welcher Wärme aus dem heißen Gas durch den die Tröpfchen umgebenden Gasfilm an die Tröpfchenoberfläche übertragen wird. Dies bedeutet, daß die Zeit t zur Gasifizierung eines Tröpfchens (die Verweilzeit) abgeschätzt werden kann durch die Gleichung
- t = K·d&supmin;²·(T - Tmin.) Sekunden
- worin d der (anfangs) Durchmesser des Tröpfchens ist und T die Gastemperatur, Tmin die zur Zersetzung des Harnstoffs in geeigneter Rate erforderliche Mindesttemperatur (i. e. etwa 180ºC), wohingegen K eine von der Gasgeschwindigkeit nahezu unabhängige Konstante ist.
- Daher nimmt die Verweilzeit der Tröpfchen stark mit ihrer Größe zu. Die EP 555 746 beschreibt einen Verdampfer für eine Harnstofflösung, welche in eine Gasführung eingesprüht wird. Der Verdampfer besteht aus dünnen gewellten Metallblechen, welche dünne, nicht gerade Kanäle parallel zu den Gasführungswänden bilden und Querverbindungen zwischen den Kanälen aufweisen (Löcher im Blech), um eine gleichmäßige Verteilung sowohl der Lösung, als auch des Gases zu erhalten und dadurch eine schnellere Wärmeabsorption beim Kontakt mit den Kanalwänden. Die Kanäle sind vorzugsweise 0,5-2 mm stark und die Biegungen auf dem gewellten Blech alle 5-10 mm angeordnet. Da es sich um einen reinen Verdampfer handelt, sichert die Vorrichtung gemäß EP 555 746 keine ausreichende Reduzierung der Tröpfchengröße um zu vermeiden, daß die Tröpfchen den SCR-Katalysator unreagiert passieren.
- Der Abstand zwischen den Sprühdüsen und dem SCR-Katalysator, welcher für eine komplette Gasifizierung der Tröpfchen im Gasstrom erforderlich ist, nimmt darüber hinaus proportional zur Gasgeschwindigkeit in der Führung zu.
- Aus Berechnungen und Abschätzungen kann eine Verweilzeit von 100 um Tröpfchen einer 35%igen Harnstofflösung im Abgas bei 300ºC in der Größenordnung von 1 Sekunde angenommen werden, was einen Abstand von der Düse zum SCR-Katalysator von 20 m für eine vollständige Tröpfchenvergasung bei einer Gasgeschwindigkeit von 20 m/s in der Gasführung erfordert. Falls lediglich ein Abstand von 0,5 m zwischen Injektionsdüse und SCR-Katalysator vorhanden ist (wie im Falle von Dieselfahrzeugen), muß daher die Tröpfchengröße auf weniger als 8 um abgesenkt werden, was ausgesprochen schwierig ist, um eine komplette Vergasung der Tröpfchen in der Gasphase stromauf von SCR-Katalysator zu erreichen.
- Die meisten Partikel oder Tröpfchen im Gas passieren den SCR-Katalysator unreagiert, wenn dieser monolithisch mit im Katalysatorblock gerade verlaufenden Kanälen ausgebildet ist.
- Es wurde nun gefunden, daß relativ große Tröpfchen eines Reduktionsmittels, welche von einer einfachen Sprühdüse erzeugt werden, schnell und vollständig gasinfiziert werden können, wenn die Tröpfchen dazu veranlaßt werden, auf die Oberfläche eines Körpers treffen der leicht in den begrenzten, zwischen der Düse und dem SCR-Katalysator zur Verfügung stehenden Raum in z. B. eines Dieselfahrzeugs eingebaut werden kann.
- Der Körper ist im Prinzip in Fig. 1 gezeigt. Er besteht aus einer Anzahl aufeinanderfolgender Stapel, wobei jeder Stapel aus parallelen Platten besteht, die bewirken, dass das Gas von Stapel zu Stapel zickzackförmig in die Zwischenräume der Platten fließt, wobei die Tröpfchen dazu neigen, auf die Oberfläche jedesmal dann aufzutreffen, wenn die Strömungsrichtung sich ändert. Wenn die Tröpfchen auftreffen, spritzen sie auf der Oberfläche auseinander, wobei die Flüssigkeit in weit höherem Maße als in Form von Tröpfchen in der Gasphase aufgeheizt werden, da aus verschiedenen Gründen die Platten wesentlich effizienter durch das Gas erwärmt werden. Daher vergrößern die Platten die Wärmeübertragungsfläche zwischen der Flüssigkeit und dem Gas und die Wärmeübertragung durch den Gasfilm zwischen den stehenden Platten und dem Gas ist erheblich höher als jene für die durch den Gasfilm beschränkte der im Gasstrom passiv bewegten Tröpfchen.
- Die Tendenz der Tröpfchen, auf die Stapelplatten zu prallen, steigert sich mit zunehmender Tröpfchengröße, mit anwachsender Gasgeschwindigkeit im Raum zwischen den Platten, mit Vergrößerung des Deflektionswinkels des Gasstroms beim Passieren von Stapel zu Stapel, mit der Plattenlänge in Fließrichtung und abnehmendem Abstand der Platten im Stapel. Dies wird in Fig. 2 gezeigt, welche berechnete Bahnen von 20,50 und 100 um-Tröpfchen in einem Gas zeigt, welche durch 3 Stapel von Platten hindurchgeleitet werden, die in einem Plattenabstand von 10 mm angeordnet sind und einen Deflektionswinkel des Gases, welches von Stapel zu Stapel fließt, von 90º aufweist, bei einer Gasgeschwindigkeit von 8 m/s in den Zwischenräumen zwischen den Stapeln. Ersichtlich prallen die 100 um-Tröpfchen schon im ersten Stapel auf, die 50 um- Tröpfchen sind nach dem dritten Stapel aufgeprallt, wohingegen die 20 um- Tröpfchen alle drei Stapel passieren.
- die Zwischenräume zwischen den Platten halbiert sind, wenn das Gas zum nächsten Stapel gelangt, wie in Fig. 3 gezeigt.
- Die Vergasungsrate und insbesondere die für das Gas erforderliche Mindesttemperatur für eine vollständige Gasifizierung des Reduktionsmittels können gesteigert und abgesenkt werden, wenn man die Oberflächen der Platten oder mindestens Bereiche der Aufprallflächen der Platten mit Materialien wie Oxide von Al, Fe, Ti, Zr, Si, Zn und/oder Mg beschichtet, welche die Zersetzung von Harnstoff katalysieren.
- Das Aufprallen und Mischen des Gases kann kombiniert werden mit einer Plattenstaffelung, wie sie in bekannten Typen stationärer Mischer verwendet wird. Der Pralleffekt wird jedoch in Verbindung mit einem Mischen des Gases wegen des bypass des Gases zwischen den Kanälen stationärer Mischer, herabgesetzt, welches bei gegebenem Mischeffekt die Gasdeflektion vermindert.
- Anstelle scharfkantiger durch Stapel von flachen Platten gebildeter Kanäle, wie in Fig. 1 gezeigt, können die Kanäle für den Gasfluß alternativ, wie in Fig. 4 dargestellt, durch Aufeinanderstapeln gewellter Platten gebildet werden, wobei die Wellen senkrecht zu den Wänden der Gasführung stehen. Der Gasfluß in den Kanälen, welcher durch die Zwischenräume zwischen den gewellten Platten gebildet ist, wird in der gleichen Weise umgelenkt wie in scharfkantigen Kanälen, die durch die Zwischenräume zwischen der oben beschriebenen Anordnung flacher Platten wie in Fig. 1 entstehen.
Claims (6)
1. Verfahren zur selektiven katalytischen Reduktion von NOx in Abgasen bei
Temperaturen von 200-600ºC, enthaltend die Schritte
a) Sprühinjektion von Reduktionsmittel und/oder eine Vorstufe davon
enthaltenden Tröpfchen, welche in der Lage sind NOx zu reduzieren, mit Hilfe
einer Sprühdüse (2) in eine Gasführung
b) Hindurchleiten, des mit Tröpfchen beladenen Gases durch eine
Fliesskanäle aufweisende Vorrichtung, welche durch Stapel aus dünnen parallelen
Metallplatten (4, 5, 6) gebildet sind, wobei das Gas durch die Stapel in
Zickzackfließmustern hindurchgeführt wird
c) Hindurchleiten des Gases durch eine monolithische Katalysatorschicht zur
selektiven Reduktion von NOx durch das Reduziermittel oder dessen
Vorstufe, welcher zu den Wandungen der Führung (1) parallele Kanäle
aufweist,
dadurch gekennzeichnet, dass der Tröpfchendurchmesser größer als 20
um ist, die Anzahl der aus parallelen Platten zusammengesetzten Stapel 3-
10 ist, die Gasgeschwindigkeit in den Freiräumen zwischen den Platten 2-
30 m/sec. beträgt, der Abstand zwischen den Platten 3-50 mm, die Länge
jeder Platte 1-5 mal so groß, wie der Abstand zwischen den Platten und der
Winkel zwischen den Platten zweier benachbarter Stapel 50-140ºC ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, dass im
wesentlichen alle Tröpfchen auf die Wandungen der Platten in den Stapeln
auftreffen, wobei die Durchmesser der Tröpfchen größer sind als ein kritischer
Durchmesser, bei welchen die Tröpfchen gezwungen sind auf die Wandungen
aufzutreffen, wann immer die Richtung des Gasstroms durch Einleiten in
die Stapel geändert wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, dass die Platten
metallisch sind und vorzugsweise aus einer säurenresistenten Stahllegierung
bestehen.
4. Verfahren nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, dass die Platten aus
keramischem Material bestehen, bevorzugt aus Cordierit.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Platten
wenigstens an der Oberfläche, die den auftreffenden Tröpfchen ausgesetzt
ist, mit einem Belag wenigstens eines der Oxide von Al, Fe, Ti, Zr, Si, Zn
oder Mg beschichtet sind.
6. Verfahren nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, dass das
Reduktionsmittel eine flüssige Mischung aus Harnstoff und Wasser ist mit
30-100 Gew.-% Harnstoff.
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