DE69726039T2 - Verfahren zum Entfernen von in Gasen vorhandenem Kohlendioxid und Absorptionsmittel - Google Patents

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Description

  • Titel der Erfindung
  • Verfahren zum Entfernen von in Gasen vorhandenem Kohlendioxid und Absorptionsmittel
  • Gebiet der Erfindung und Erklärung zum Stand der Technik
  • Diese Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Entfernen von CO2 (Kohlendioxid), das in CO2-haltigen Gasen, wie z. B. Verbrennungsabgas, vorhanden ist. Insbesondere bezieht sie sich auf ein Verfahren zum wirksamen Entfernen von CO2, das in Gasen vorhanden ist, unter Verwendung einer wäßrigen Lösung, die eine spezifische Aminverbindung enthält.
  • Üblicherweise wurden Untersuchungen zum Wiedergewinnen und Entfernen von sauren Gasen (insbesondere CO2), die in Gasen (d. h. zu behandelnden Gasen), wie z. B. Erdgas, verschiedenen Industriegasen (z. B. Synthesegas), die in chemischen Anlagen hergestellt werden, und in Verbrennungsabgasen enthalten sind, durchgeführt und verschiedene Methoden dafür vorgeschlagen. Nimmt man den Fall der Verbrennungsabgase als Beispiel, so werden das Verfahren zum Entfernen und Wiedergewinnen von CO2, das in Verbrennungsabgas vorhanden ist, durch Kontaktieren des Verbrennungsabgases mit einer wäßrigen Lösung eines Alkanolamins oder dergleichen, und das Verfahren zum Speichern des wiedergewonnenen CO2, ohne es in die Atmosphäre auszustoßen, intensiv erforscht.
  • Zwar umfassen brauchbare Alkanolamine Monoethanolamin, Diethanolamin, Triethanolamin, Methyldiethanolamin, Diisopropanolamin, Diglycolamin und dergleichen, doch es ist üblicherweise bevorzugt, Monoethanolamin (MEA) zu verwenden.
  • Die Verwendung einer wäßrigen Lösung eines solchen Alkanolamins, typischerweise MEA, als Absorptionsmittel zum Absorbieren und Entfernen von in Verbrennungsabgas vorhandenem CO2 ist im Hinblick auf die Menge an CO2, die mit einer bestimmten Menge einer wäßrigen Aminlösung in einer bestimmten Konzentration absorbiert wird, die Menge an pro Mol des Amins in einer wäßrigen Aminlösung mit einer bestimmten Konzentration absorbiertem CO2, die Geschwindigkeit der CO2-Absorption bei einer bestimmten Konzentration, und die thermische Energie, die zur Regenerierung der wäßrigen Alkanolaminlösung erforderlich ist, die CO2 absorbiert hat, nicht immer zufriedenstellend.
  • Nun sind zahlreiche Techniken zum Abtrennen saurer Gase aus verschiedenen Gasgemischen unter Verwendung einer Aminverbindung bekannt, und Beispiele für diese sind nachfolgen angegeben.
  • In der japanischen Patentveröffentlichung Nr. 100180/'78 ist ein Verfahren zum Entfernen saurer Gase beschrieben, bei dem ein normalerweise gasförmiges Gemisch in Kontakt mit einem flüssigen Amin-Lösungsmittel-Absorptionsmittel gebracht wird, bestehend aus (1) einem Amingemisch mit mindestens 50 Mol-% eines gehinderten Amins, das mindestens eine sekundäre Aminogruppe aufweist, die einen Teil des Rings bildet und mit einem sekundären oder tertiären Kohlenstoffatom verknüpft ist, oder eine primäre Aminogruppe, die mit einem tertiären Kohlenstoffatom verknüpft ist, und mindestens etwa 10 Mol-% eines tertiären Amino-Alkohols, und (2) einem Lösungsmittel für das vorgenannte Amingemisch, das als ein physikalisches Absorptionsmittel für saure Gase dient. Dort wird erwähnt, daß nützliche gehinderte Amine 2-Piperidinethanol [d. h. 2-(2-Hydroxiethyl)piperidin], 3-Amino-3-methyl-1-butanol und dergleichen und nützliche Lösungsmittel Sulfoxidverbindungen umfassen, die bis zu 25 Gew.-% Wasser enthalten können. Als Beispiel für das zu behandelnde Gas ist dort ein normalerweise gasförmiges Gemisch beschrieben, das hohe Konzentrationen von Kohlendioxid und Wasserstoffsulfid enthält (z. B. 35% CO2 und 10 bis 12% H2S). Darüber hinaus wird CO2 selbst in einigen Beispielen dieses Patentes verwendet.
  • In der japanischen Patentveröffentlichung Nr. 71819/'86 ist eine Waschzusammensetzung für saures Gas beschrieben, die ein gehindertes Amin und ein nicht wäßriges Lösungsmittel, wie z. B. Sulfolan, umfaßt. In diesem Patent ist die Brauchbarkeit gehinderter Amine für die Absorption von CO2 anhand von Reaktionsformeln erläutert.
  • Das Kohlendioxid-Absorptionsverhalten einer wäßrigen Lösung, die 2-Amino-2-methyl-1-propanol (AMP) als gehindertes Amin enthält, ist in Chemical Engineering Science, Band 41, Nr. 4, Seiten 997 bis 1003, beschrieben. CO2 und ein CO2-Stickstoff-Gemisch bei atmosphärischem Druck werden als zu behandelnde Gase verwendet.
  • Die Raten der CO2- und H2S-Absorption durch eine wäßrige Lösung eines gehinderten Amins (wie z. B. AMP) und eine wäßrige Lösung eines geradkettigen Amins (wie z. B. MEA) nahe der üblichen Temperatur sind in Chemical Engineering Science, Band 41, Nr. 2, Seiten 405 bis 408, angeführt.
  • Das US-Patent Nr. 3,622,267 beschreibt ein Verfahren zur Reinigung von Synthesegas, das durch Teiloxidation von Rohöl oder dergleichen erhalten wird und einen hohen Partialdruck aufweisendes CO2 (z. B. Synthesegas, das 30% CO2 bei 40 Atmosphären enthält) umfaßt, durch Verwendung eines wäßrigen Gemisches, das Methyldiethanolamin und Monoethylmonoethanolamin enthält.
  • Die deutsche Offenlegungsschrift Nr. 1,542,415 beschreibt ein Verfahren zum Erhöhen der CO2, H2S- und COS-Absorptionsrate durch die Zugabe eines Monoalkylalkanolamins oder dergleichen zu physikalischen oder chemischen Absorptionsmitteln. Gleichermaßen beschreibt die deutsche Offenlegungsschrift Nr. 1,904,428 ein Verfahren zum Erhöhen der Absorptionsrate von Methyldiethanolamin durch Zugabe von Monomethylethanolamin.
  • Das US-Patent Nr. 4,336,233 beschreibt ein Verfahren zur Reinigung von Erdgas, Synthesegas und vergaster Kohle unter Verwendung eines Waschfluids, das eine wäßrige Lösung umfaßt, die Piperazin in einer Konzentration von 0,81 bis 1,3 Mol pro Liter, oder eine wäßrige Lösung umfaßt, die Piperazin in Kombination mit einem Lösungsmittel, wie z. B. Methyldiethanolamin, Triethanolamin, Diethanolamin oder Monomethylethanolamin enthält.
  • Gleichermaßen beschreibt die japanische Patentveröffentlichung Nr. 63171/'77 ein CO2-Absorptionsmittel, das ein tertiäres Alkanolamin, Monoalkylalkanolamin oder dergleichen umfaßt, dem Piperazin oder ein Piperazinderivat, wie z. B. Hydroxyethylpiperazin, als Promoter zugegeben wird.
  • Das französische Patent Nr. 1,467,942 (Durlach) beschreibt die Herstellung einiger Dialkyl-(oder Cycloalkyl-)Aminoacetamide zur Verwendung in weiteren Syntheseverfahren.
  • Das deutsche Patent Nr. 25 34 018 (BASF AG) beschreibt die Verwendung wäßriger Lösungen von y-Dimethylaminobuttersäuredimethylamid für die Absorption von Kohlendioxid und/oder Wasserstoffsulfid aus anderen Gasen.
  • Das deutsche Patent Nr. 195 48 008 (Linde), das am 30. Mai 1996 veröffentlicht wurde, beschreibt die Verwendung von y-Dialkylamino-Niedrigfettsäureamiden, wobei der Amidstickstoff mit einer Reihe von Einheiten zur selektiven Absorption schwefelhaltiger Gase aus Gasen, die auch Kohlendioxid enthalten können, zweifach substituiert ist. Das Absorptionsmittel kann bis zu 3 Gew.-% Wasser enthalten.
  • Wie zuvor beschrieben, ist ein wirksames Verfahren zum Entfernen von Kohlendioxid aus verschiedenen kohlendioxidhaltigen Gasen erwünscht. Insbesondere besteht ein dringendes, wichtiges Problem in der Wahl eines Kohlendioxid-Absorptionsmittels, das, wenn ein Gas mit einer wäßrigen Lösung, die das Absorptionsmittel in einer bestimmten Konzentration enthält, behandelt wird, eine große Menge an absorbiertem Kohlendioxid pro Mol des Absorptionsmittels, eine große Menge an absorbiertem Kohlendioxid pro Volumeneinheit der wäßrigen Lösung und eine hohe Absorptionsrate ergeben kann. Zudem ist es erwünscht, daß das Absorptionsmittel weniger thermische Energie beim Abtrennen des absorbierten Kohlendioxids zur Regenerierung der absorbierenden Lösung erfordert. Es kann schwierig sein, all diese Anforderungen unter Verwendung einer einzigen Aminverbindung zu erfüllen. Wenn jedoch eine Aminverbindung, die einige dieser Anforderungen erfüllt, gefunden wird, kann es möglich sein, eine wünschenswertere Kombination von Anforderungen zu erfüllen, z. B. durch Vermischen dieser Verbindung mit einer oder mehreren anderen Aminverbindungen. Dies bedeutet, daß, wenn eine Aminverbindung verwendet wird, die in der Lage ist, z. B. eine große Menge an absorbiertem Kohlendioxid pro Mol des Absorptionsmittels zu ergeben, es möglich sein kann, dessen Absorptionsrate und andere Eigenschaften getrennt zu verbessern.
  • Angesichts des zuvor beschriebenen, bestehenden Standes der Technik ist es eine Aufgabe der Erfindung, ein wirksames Verfahren zum Entfernen von Kohlendioxid aus kohlendioxidhaltigen Gasen unter Verwendung einer neuen Aminverbindung zu schaffen, das eine große Menge an absorbiertem Kohlendioxid pro Mol des Absorptionsmittels ergeben kann und die Eigenschaft aufweist, das absorbierte Kohlendioxid leicht freizusetzen.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Um die zuvor beschriebenen Probleme zu lösen, haben die vorliegenden Erfinder eingehende Untersuchungen an Absorptionsmitteln durchgeführt, die zum Entfernen von Kohlendioxid verwendet werden, das in Verbrennungsabgas vorhanden ist, und haben nun festgestellt, daß eine wäßrige Lösung einer spezifischen Aminverbindung ein großes Kohlendioxid-Absorptionsvermögen aufweist und es gestattet, das absorbierte Kohlendioxid leicht freizusetzen. Die vorliegende Erfindung wurde auf der Grundlage dieser Entdeckung vervollständigt.
  • Die vorliegende Erfindung ist in den beigefügten Ansprüchen definiert. Insbesondere stellt die vorliegende Erfindung ein Verfahren zum Entfernen von Kohlendioxid aus einem Gas durch Kontaktieren des Gases mit mindestens einer absorbierenden Aminverbindung bereit, das dadurch gekennzeichnet ist, daß die Aminverbindung die allgemeine Formel
    Figure 00040001
    aufweist, worin R1 bis R8 gleich oder verschieden sind und jeweils für ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen stehen und m gleich Null oder 1 ist. Die Aminverbindung kann in wäßriger Lösung vorliegen. Sie kann von mindestens einer weiteren Aminverbindung mit einem großen oder größeren Absorptionsvermögen begleitet sein.
  • Die vorliegende Erfindung stellt zudem ein Kohlendioxid-Absorptionsmittel bereit, das eine wäßrige Lösung mindestens einer Aminverbindung umfaßt und dadurch gekennzeichnet ist, daß diese Verbindung die allgemeine Formel (1) aufweist, worin R1 bis R8 gleich oder verschieden sind und jeweils für ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen stehen, m gleich Null oder 1 ist, und mindestens einer der Reste R3 bis R8 für Alkyl steht. Die Konzentration der Aminverbindung liegt im Bereich von 15 bis 65 Gew.-%.
  • Wenn eine wäßrige Lösung, die eine Aminverbindung der allgemeinen Formel (1) enthält, als absorbierende Lösung gemäß dem Verfahren der Erfindung verwendet wird, wird die Menge an freigesetztem Kohlendioxid pro Mol des Absorptionsmittels im Vergleich zu dem Fall erhöht, in dem eine herkömmliche Absorptionslösung verwendet wird. Somit kann Kohlendioxid wirksamer entfernt werden.
  • Da jedoch die Aminverbindung der allgemeinen Formel (1) es gestattet, daß das absorbierte Kohlendioxid durch Erwärmen der Absorptionslösung leicht desorbiert werden kann, ist weniger thermische Energie erforderlich, um die Absorptionslösung zu regenerieren. Damit kann ein Verfahren durchgeführt werden, das einen geringeren allgemeinen Energieverbrauch zur Rückgewinnung von Kohlendioxid aufweist.
  • Weitere Merkmale und Vorteile der vorliegenden Erfindung ergeben sich aus einem Studium der beigefügten Ansprüche, auf die der Leser hingewiesen wird, und beim Studium der folgenden, detaillierteren Beschreibung von Ausführungsformen der Erfindung, zusammen mit Vergleichsbeispielen.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • 1 ist ein Flußdiagramm, das ein beispielhaftes Verfahren zum Entfernen von Kohlendioxid darstellt, das in Verbrennungsgas vorhanden ist, auf welches das Verfahren nach der vorliegenden Erfindung angewandt werden kann, und
  • 2 ist ein Schema, das die Veränderungen der Kohlendioxidkonzentration in der Absorptionslösung im Lauf der Zeit zeigt, wie sie bei Kohlendioxid-Desorptionsversuchen nach Beispiel 1 und Vergleichsbeispiel 1 zu beobachten sind.
  • Detaillierte Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen
  • Bei den Aminverbindungen der allgemeinen Formel [1], die bei der vorliegenden Erfindung verwendet werden können, können R1 bis R8 gleich oder verschieden sein und jeweils für ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen stehen. Besondere Beispiele für die Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen umfassen Methyl-, Ethyl-, Propyl-, Isopropyl-, Butyl-, Isobutyl-, sec.-Butyl- und tert.-Butylgruppen. Es ist bevorzugt, u. a. eine Kombination von Alkylgruppen zu verwenden, bei der die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R1 und R2 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R5 und R6 vier oder weniger beträgt und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R3 und R4 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R7 und R8 zwei oder weniger beträgt. Vorzugsweise trifft jede dieser vier Einschränkungen zu. Aminverbindungen der allgemeinen Formel [1] können einzeln oder in einem Gemisch von zwei oder mehreren dieser Verbindungen verwendet werden.
  • Spezielle Beispiele für Aminverbindungen der allgemeinen Formel [1] umfassen 2-Aminopropylamid [H2NCH(CH3)CONH2], 2-Amino-2-methylpropylamid [H2NC(CH3)2CONH2],3-Amino-3-methylbutylamid [H2NC(CH3)2CH2CONH2], 2-Amino-2-methyl-N-methylpropionamid [H2NC(CH3)2CONH(CH3)], 3-Amino-3-methyl-N-methylbutylamid [H2NC(CH3)2CHzCONH(CH3)], 3-Amino-3-methyl-N,N-dimethylbutylamid [H2NC(CH3)2CH2CON(CH3) 2], 2-Ethylaminoacetamid [(H5C2)NHCH2CONH2], 2-(t-Butylamino)acetamid [(tert-H9Ca)NHCH2CONH2], 2-Dimethylamino-N,N-dimethylacetamid [(CH3)2NCH2CON(CH3)2], 2-Ethylamino-2-methylpropionamid [(H5C2)NCH(CH3)2CONH2], 3-Ethylaminopropionamid [(H5C2)NHCH2CH2CONH2], 3-Ethylaminobutylamid [(H5C2)NHCH(CH3)CH2CONH2], 3-Ethylamino-3-methylbutylamid [(H5C2)NHC(CH3)2CH2CONH2], 2-Diethylaminoacetamid [(HSC2)2NCH2CONH2], 2-Diethylaminopropionamid [(H5C2)2NCH(CH3)CONH2], 2-Diethylamino-2-methylpropionamid [(H5C2)2NC(CH3)2CONH2] und 3-Diethylamino-3-methylbutylamid [(H5C2)2NC(CH3)2CH2CONH2].
  • Bei der wäßrigen Lösung, die mindestens eine Aminverbindung der zuvor beschriebenen Art umfaßt (im nachfolgenden auch als die Absorptionslösung bezeichnet), die zum Kontaktieren mit einem CO2-haltigen Gas gemäß der vorliegenden Erfindung verwendet wird, liegt die Konzentration der Aminverbindungen) üblicherweise im Bereich von 15 bis 65 Gew.-% und vorzugsweise von 30 bis 50 Gew.-%. Die Temperatur, bei der die Absorptionslösung mit einem CO2-haltigen Gas in Kontakt gebracht wird, liegt üblicherweise im Bereich von 30 bis 70°C.
  • Falls erforderlich, kann die bei der vorliegenden Erfindung verwendete Absorptionslösung ferner Korrosionsinhibitoren, Entmischungsinhibitoren und dergleichen enthalten.
  • Zudem können, um das CO2-Absorptionsvermögen (z. B. die Menge an absorbiertem CO2 und die Absorptionsrate) der Absorptionslösung zu verbessern, zusätzlich eine oder mehrere andere Aminverbindungen mit einem größeren CO2-Absorptionsvermögen als die Aminverbindung der obigen allgemeinen Formel [1] verwendet werden.
  • Bevorzugte Beispiele für die anderen Aminverbindungen, die für diesen Zweck verwendet werden, umfassen Monoethanolamin, 2-Methylaminoethanol, 2-Ethylaminoethanol, 2-Isopropylaminoethanol, 2-n-Butylaminoethanol, Piperazin, 2-Methylpiperazin, 2,5-Dimethylpiperazin, Piperidin und 2-Piperidinethanol. Wenn diese anderen Aminverbindungen verwendet werden, werden sie üblicherweise in einer Konzentration von 1,5 bis 50 Gew.-% und vorzugsweise von 5 bis 40 Gew.-% verwendet, sofern sie zusammen mit der Aminverbindung der allgemeinen Formel [1] in Wasser löslich sind.
  • Die Gase, die nach der vorliegenden Erfindung behandelt werden können, umfassen Erdgas, verschiedene Industriegase (z. B. Synthesegas), die in chemischen Anlagen erzeugt werden, Verbrennungsabgas und dergleichen. Das Verfahren nach der vorliegenden Erfindung kann u. a. auf Gase unter atmosphärischem Druck und insbesondere auf Verbrennungsabgas unter atmosphärischem Druck angewandt werden. So wie er hier verwendet wird, umfaßt der Begriff „atmosphärischer Druck" auch eine Abweichung vom atmosphärischen Druck, die unter Verwendung eines Gebläses oder dergleichen, um Verbrennungsabgas zuzuführen, verursacht werden kann.
  • Die vorliegende Erfindung ist nachfolgend im Zusammenhang mit einem veranschaulichenden Fall noch näher dargestellt, in dem das zu behandelnde Gas Verbrennungsabgas umfaßt. Wenngleich keine spezielle Einschränkung des zum Entfernen von in Verbrennungsabgas vorhandenem CO2 eingesetzten Prozesses gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung gegeben ist, wird ein Beispiel für dieses unter Bezugnahme auf 1 beschrieben. In 1 sind nur die wesentlichen Vorrichtungen dargestellt und sonstige Vorrichtungen weggelassen.
  • Die in 1 dargestellten Vorrichtungen umfassen einen Entkohlungsturm 1, einen unteren Füllkörperbereich 2, einen oberen Füllkörperbereich oder Tröge 3, eine Verbrennungsabgas-Einlaßöffnung 4 zum Entkohlungsturm, eine Auslaßöffnung 5 für entkohltes Verbrennungsabgas, eine Einlaßöffnung 6 für Absorptionslösung, eine Düse 7, einen ggf. installierten Verbrennungsabgaskühler 8, eine Düse 9, einen Füllkörperbereich 10, eine Befeuchtungs- und Kühlwasser-Umwälzpumpe 11, eine Zusatzwasser-Zuführleitung 12, eine CO2-geladene Absorptionslösungsabziehpumpe 13, einen Wärmetauscher 14, einen Absorptionslösungsregenerierungsturm (nachfolgend als „Regenerierungsturm" abgekürzt) 15, eine Düse 16, einen unteren Füllkörperbereich 17, einen Regenerativ-Erhitzer (oder Reboiler) 18, einen oberen Füllkörperbereich 19, eine Rückfluß-Wasserpumpe 20, einen CO2-Abscheider 21, eine Abgabeleitung 22 für zurückgewonnenes CO2, einen Regenerierungsturm-Rückfiußkondensator 23, eine Düse 24, eine Regenerierungsturm-Rückflußwasser-Zuführleitung 25, ein Verbrennungsabgas-Zuführgebläse 26, einen Kühler 27 und eine Regenerierungsturm-Rückflußwasser-Einlaßöffnung 28.
  • in 1 wird Verbrennungsabgas über das Verbrennungsabgas-Zuführgebläse 26 in den Verbrennungsabgaskühler 8 eingebracht, im Füllkörperbereich 10 durch Kontakt mit Befeuchtungs- und Kühlwasser aus der Düse 9 befeuchtet und gekühlt und dann durch die Verbrennungsabgas-Einlaßöffnung 4 zum Entkohlungsturm 1 geleitet. Das Befeuchtungs- und Kühlwasser, das in Kontakt mit dem Verbrennungsabgas gekommen ist, wird im unteren Teil des Verbrennungsabgaskühlers 8 gesammelt und über die Pumpe 11 zur Düse 9 zurückgeführt. Da das Befeuchtungs- und Kühlwasser durch das Befeuchten und Kühlen des Verbrennungsabgases allmählich verloren geht, wird durch die Zusatzwasser-Zuführleitung 12 Zusatzwasser zugeführt.
  • Im unteren Füllkörperbereich 2 des Entkohlungsturms 1 wird das in diesen eingebrachte Verbrennungsabgas in einen gegenläufigen Kontakt mit einer Absorptionslösung gebracht, die eine vorbestimmte Konzentration aufweist, und aus der Düse 7 gesprüht. Dabei wird in dem Verbrennungsabgas vorhandenes CO2 durch Absorption in der durch die Absorptionslösungs-Einlaßöffnung 6 zugeführten Absorptionslösung entfernt. Das entkohlte Verbrennungsabgas fließt in den oberen Füllkörperbereich 3. Die Absorptionslösung, die dem Entkohlungsturm 1 zugeführt wird, absorbiert CO2, und die entstehende Reaktionswärme erwärmt üblicherweise die Absorptionslösung auf eine höhere Temperatur als ihre Temperatur an der Absorptionslösungs-Einlaßöffnung 6. Die Absorptionslösung, die CO2 absorbiert hat, wird durch die CO2-geladene Absorptionslösungs-Abziehpumpe 13 abgezogen, im Wärmetauscher 14 erwärmt und dann in den Absorptionslösungs-Regenerierungsturm 15 eingebracht. Die Temperatur der regenerierten Absorptionslösung kann durch den Wärmetauscher 14 oder den Kühler 27, der ggf. zwischen dem Wärmetauscher 14 und der Absorptionslösungs-Einlaßöffnung 6 installiert ist, reguliert werden.
  • Im Absorptionslösungs-Regenerierungsturm 15 wird die Absorptionslösung durch Erwärmen mittels des Regenerativ-Erhitzers 18 regeneriert. Die regenerierte Absorptionslösung wird durch den Wärmetauscher 14 und den ggf. installierten Kühler 27 gekühlt und zur Absorptionslösungs-Einlaßöffnung 6 des Entkohlungsturms 1 zurückgeführt. Im oberen Teil des Absorptionslösungs-Regenerierungsturms 15 wird von der Absorptionslösung abgetrenntes CO2 in Kontakt mit aus der Düse 24 gesprühtem Rückflußwasser gebracht, durch den Regenerierungsturm-Rückflußkondensator 23 gekühlt und in den CO2-Abscheider 21 eingebracht, in dem CO2 vom Rückflußwasser, das durch Kondensation von dieses begleitendem Wasserdampf erhalten wurde, abgeschieden und dann durch die Auslaßleitung 22 für wiedergewonnenes CO2 einem CO2-Wiedergewinnungsvertahren zugeführt. Ein Teil des Rückflußwassers wird über die Düse 24 durch die Rückflußwasserpumpe 20 zum Absorptionslösungs-Regenerierungsturm 15 zurückgeführt, während der Rest dem oberen Teil des Entkohlungsturms 1 durch die Regenerierungsturm-Rückflußwasser-Zuführleitung 25 zugeführt wird.
  • Die vorliegende Erfindung wird anhand der nachfolgenden Beispiele noch näher veranschaulicht.
  • Beispiel 1
  • Ein in eine thermostatische Kammer eingebrachter Glasreaktor wurde mit 50 ml einer wäßrigen Lösung von 1 Mol/Liter (13 Gew.%) Diethylaminoacetamid [DEAAA; (H5C2)2NCH2CONH2] als Absorptionslösung gefüllt. Während diese Absorptionslösung bei einer Temperatur von 40°C gerührt wurde, wurde CO2-Gas unter atmosphärischem Druck bei einer Fließgeschwindigkeit von 1 Liter pro Minute eine Stunde lang durch diese hindurchgeführt. Während dieses Versuchs wurde CO2-Gas durch einen Filter zugeführt, um die Blasenbildung zu erleichtern.
  • Nach einer Stunde wurde der in der Absorptionslösung enthaltene CO2-Gehalt mit einem CO2-Analysator (oder einem Analysator für den Gesamtgehalt an organischem Kohlenstoff) gemessen und der Grad der CO2-Absorption (d. h. das Molverhältnis von CO2 zur Absorptionslösung) bestimmt. Anschließend wurde der die Absorptionslösung enthaltende Reaktor auf 100°C erwärmt, um die Desorptionsneigung von CO2 aus der Absorptionslösung bei 100°C zu untersuchen. Für diesen Zweck wurden geringe Probemengen der bei 100°C erwärmten Absorptionslösung im Lauf der Zeit entnommen und deren CO2-Gehalt mit einem CO2-Analysator gemessen.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Ein Absorptions-/Desorptionsversuch wurde mit einer wäßrigen Lösung von 1 Mol/Liter (12 Gew.-%) 2-Diethylaminoethanol [DEAE; (H5C2)2NCH2CH2OH] mit einer analogen chemischen Formel durchgeführt. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in Tabelle 1 und 2 dargestellt.
  • Tabelle 1
    Figure 00100001
  • Aus den in Tabelle 1 und 2 gezeigten Ergebnissen ist ersichtlich, daß, wenn eine wäßrige Lösung von Diethylaminoacetamid (DEAAA), die eine Aminverbindung gemäß der vorliegenden Erfindung ist, als Absorptionslösung für CO2-Gas verwendet wird, die Menge an absorbiertem CO2 pro Mol des Absorptionsmittels etwas kleiner ist, als wenn eine wäßrige Lösung von DEAE verwendet wird, wobei jedoch die Menge an freigesetztem CO2 größer als bei Verwendung einer wäßrigen Lösung von DEAE ist, was auf die Desorptionsneigung von CO2 aus der Absorptionslösung zurückzuführen ist, wodurch ein wirksames Abziehen von CO2 möglich wird.
  • Beispiele 2–3 und Vergleichsbeispiel 2
  • Absorptions-/Desorptionsversuche für CO2-Gas wurden in derselben Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, wobei jedoch die wäßrige Lösung von DEAAA durch 1 Mol/Liter (10 Gew.-%) einer wäßrigen Lösung von 2-(t-Butylamino)acetamid [t-BAAA; (tert-H9C4)NHCH2CONH2] (Beispiel 2) oder 1 Mol/Liter (13 Gew.-%) einer wäßrigen Lösung von 2-Dimethylamino-N,N-dimethylacetamid [DMADMAA; (CH3)2NCH2CON(CH3)2] (Beispiel 3) ersetzt wurde. Ferner wurde ein Absorptions-/Desorptionsversuch mit 1 Mol/Liter (9 Gew.-%) einer wäßrigen Lösung von 2-Ethylaminoethanol (EAE) (Vegleichsbeispiel 2) durchgeführt. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in Tabelle 2 dargestellt.
  • Tabelle 2
    Figure 00110001
  • Aus den in Tabelle 2 gezeigten Ergebnissen ist ersichtlich, daß, wenn eine wäßrige Lösung von 2-(t-Butylamino)acetamid (t-BAAA) oder 2-Dimethylamino-N,N-dimethylacetamid (DMADMAA), die eine Aminverbindung gemäß der vorliegenden Erfindung ist, als Absorptionslösung für CO2-Gas verwendet wird, die Menge an absorbiertem CO2 pro Mol etwas geringer ist, als wenn eine wäßrige Lösung von EAE verwendet wird, wobei jedoch die Menge an freigesetztem CO2 größer ist, als wenn eine wäßrige Lösung von EAE verwendet wird, was auf die Desorptionsneigung von CO2 aus der Absorptionslösung zurückzuführen ist, wodurch das wirksame Entfernen von CO2 möglich wird.

Claims (25)

  1. Verfahren zum Entfernen von Kohlendioxid aus einem Gas durch Kontaktieren des Gases mit mindestens einer adsorbierenden Aminverbindung, dadurch gekennzeichnet, daß die Aminverbindung die allgemeine Formel
    Figure 00120001
    aufweist, worin R1 bis R8 gleich oder verschieden sind und jeweils für ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen stehen und m 0 oder 1 ist.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R1 und R2 nicht größer als 4 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R3 und R4 nicht größer als 2 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R5 und R6 nicht größer als 4 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R' und R8 nicht größer als 2 ist.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder Anspruch 2, bei dem mindestens eine Aminverbindung ausgewählt ist aus der Gruppe, die aus Diethylaminoacetamid, 2-(t-Butylamino)acetamid, und Dimethylamino-N,N-dimethylacetamid besteht.
  4. Verfahren nach einem vorhergehenden Anspruch, bei dem die Aminverbindung(en) in wäßriger Lösung in einer Konzentration im Bereich von 15 bis 65 Gewichtsprozent vorliegt (vorliegen).
  5. Verfahren nach Anspruch 4, bei dem die wäßrige Lösung zudem mindestens eine andere Aminverbindung mit einem Kohlendioxid- Absorptionsvermögen enthält, das größer als das der mindestens einen Aminverbindung ist.
  6. Verfahren nach einem vorhergehenden Anspruch, bei dem das Gas Verbrennungsabgas ist.
  7. Verfahren nach einem vorhergehenden Anspruch, bei dem der Druck des Gases im wesentlichen atmosphärisch ist.
  8. Kohlendioxid-Absorptionsmittel, umfassend eine wäßrige Lösung mindestens einer Aminverbindung, dadurch gekennzeichnet, daß diese Verbindung die allgemeine Formel
    Figure 00130001
    aufweist, worin R1 bis R8 gleich oder verschieden sind und jeweils für ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen stehen, m gleich 0 oder 1 ist, und mindestens einer der Reste R3 bis R8 Alkyl ist.
  9. Absorptionsmittel nach Anspruch 8, wobei die Konzentration der Aminverbindung im Bereich von 15 bis 65 Gewichtsprozent liegt.
  10. Absorptionsmittel nach Anspruch 8 oder Anspruch 9, wobei in der Lösung auch mindestens eine weitere Aminverbindung vorhanden ist, die ein größeres Kohlendioxid-Absorptionsvermögen aufweist, als die absorbierende Aminverbindung.
  11. Absorptionsmittel nach Anspruch 10, wobei die Konzentration der mindestens einen weiteren Aminverbindung im Bereich von 1,5 bis 40 Gewichtsprozent liegt.
  12. Absorptionsmittel nach einem der Ansprüche 8 bis 11, wobei die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R1 und R2 nicht größer als 4 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R3 und R4 nicht größer als 2 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R5 und R6 nicht größer als 4 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R7 und R8 nicht größer als 2 ist.
  13. Absorptionsmittel nach einem der Ansprüche 8 bis 12, bei dem mindestens eine Aminverbindung Dimethylamino-N,N-dimethylacetamid ist.
  14. Verfahren zum Entfernen von Kohlendioxid aus einem Gas durch Kontaktieren des Gases mit mindestens einer adsorbierenden Aminverbindung, dadurch gekennzeichnet, daß die Aminverbindung die allgemeine Formel
    Figure 00140001
    aufweist, worin R1 bis R8 gleich oder verschieden sind und jeweils für ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen stehen und m 0 oder 1 ist.
  15. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R1 und R2 nicht größer als 4 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R3 und R4 nicht größer als 2 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R5 und R6 nicht größer als 4 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R7 und R8 nicht größer als 2 ist.
  16. Verfahren nach Anspruch 1 oder Anspruch 2, bei dem mindestens eine Aminverbindung ausgewählt ist aus der Gruppe, die aus Diethylaminoacetamid, 2-(t-Butylamino)acetamid, und Dimethylamino-N,N-dimethylacetamid besteht.
  17. Verfahren nach einem vorhergehenden Anspruch, bei dem die Aminverbindung(en) in wäßriger Lösung in einer Konzentration im Bereich von 15 bis 65 Gewichtsprozent vorliegt (vorliegen).
  18. Verfahren nach Anspruch 4, bei dem die wäßrige Lösung zudem mindestens eine andere Aminverbindung mit einem Kohlendioxid- Absorptionsvermögen enthält, das größer als das der mindestens einen Aminverbindung ist.
  19. Verfahren nach einem vorhergehenden Anspruch, bei dem das Gas Verbrennungsabgas ist.
  20. Verfahren nach einem vorhergehenden Anspruch, bei dem der Druck des Gases im wesentlichen atmosphärisch ist.
  21. Kohlendioxid-Absorptionsmittel, umfassend eine wäßrige Lösung mindestens einer Aminverbindung, dadurch gekennzeichnet, daß diese Verbindung die allgemeine Formel
    Figure 00150001
    aufweist, worin R1 bis R8 gleich oder verschieden sind und jeweils für ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen stehen, m gleich 0 oder 1 ist, und mindestens einer der Reste R3 bis R8 Alkyl ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Konzentration der Aminverbindung im Bereich von 15 bis 65 Gewichtsprozent liegt.
  22. Absorptionsmittel nach Anspruch 8, wobei in der Lösung auch mindestens eine weitere Aminverbindung vorhanden ist, die ein größeres Kohlendioxid-Absorptionsveimögen aufweist, als die absorbierende Aminverbindung.
  23. Absorptionsmittel nach Anspruch 9, wobei die Konzentration der mindestens einen weiteren Aminverbindung im Bereich von 1,5 bis 40 Gewichtsprozent liegt.
  24. Absorptionsmittel nach einem der Ansprüche 8 bis 10, wobei die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R1 und R2 nicht größer als 4 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R3 und R4 nicht größer als 2 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R5 und R6 nicht größer als 4 und/oder die Summe der Anzahl der Kohlenstoffatome von R7 und R8 nicht größer als 2 ist.
  25. Absorptionsmittel nach einem der Ansprüche 8 bis 11, bei dem mindestens eine Aminverbindung Dimethylamino-N,N-dimethylacetamid ist.
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