DE69103168T2 - Acetalharzzusammensetzung. - Google Patents

Acetalharzzusammensetzung.

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Description

    Detaillierte Beschreibung der Erfindung
  • Diese Erfindung bezieht sich auf eine Acetalharz-Zusammensetzung. Diese Erfindung bezieht sich insbesondere auf eine Acetalharz-Zusammensetzung, die Zellstoff) (Pulpe) enthält, und einen Formkörper mit einer ausgezeichneten mechanischen Festigkeit, Wärmebeständigkeit und Feuerbeständigkeit ergibt.
  • Ein Acetalharz ist ein in Massen produzierbares und billiges thermoplastisches Harz und es weist eine ausgezeichnete mechanische Festigkeit, Wärmebeständigkeit und chemische Beständigkeit (Chemikalienbeständigkeit) auf. Es wird daher mit Vorteil auf vielen industriellen Anwendungsgebieten eingesetzt, bei denen bisher allgemein Metallmaterialien verwendet wurden, d.h. als Ausgangsmaterial für verschiedene mechanische Teile, wie Lager, Zahnräder bzw. Getriebe und dgl., und als Teil und Komponente für die Verwendung in einem Automobil, eine Präzisionsvorrichtung, ein elektrisches oder elektronisches Gerät, ein Bauelement und dgl.
  • Ein Acetalharz hat jedoch den Nachteil, daß es zu einer Verbiegung, einer Wärmeverformung und dgl. neigt, wenn es als mechanisches Teil bei einer hohen Temperatur oder unter Spannung über einen langen Zeitraum hinweg verwendet wird.
  • Es ist generelle Praxis, die obengenannten Nachteile zu überwinden durch Einarbeitung eines anorganischen Füllstoffes, z.B. einer Glasfaser, von Talk und dgl., in ein Acetalharz-Formmaterial. Die Einarbeitung eines solchen Füllstoffes führt jedoch zu neuen entscheidenden Defekten insofern, als nicht nur das Aussehen des Formkörpers stark beeinträchtigt (verschlechtert) wird, sondern dann, wenn ein einen solchen Füllstoff enthaltendes Acetalharz zu einem Gleitelement, wie z.B. einem Lager, einem Zanrad bzw. Getriebe, einer Nocke und dgl. geformt wird, auch der Verschleiß (Abrieb) eines Teils, das mit diesem Gleitelement in Kontakt steht, zunimmt.
  • Das Acetalharz hat ferner den schwerwiegenden Nachteil, daß es unter Tropfen schmilzt und leicht brennbar ist. Dieser Nachteil kann nicht durch Einarbeitung eines anorganischen Füllstoffes in das Acetalharz beseitigt werden. Das heißt, die Einarbeitung eines anorganischen Füllstoffes in das Acetalharz hat kaum einen Effekt auf die Inhibierung und Verhinderung des Tropfens des Harzes, d.h. das Herabfallen des geschmolzenen Harzes in Form von Tropfen, obgleich das Harz in bezug auf seine Steifheit, Festigkeit und Wärmebeständigkeit verbessert ist. Es wurde bereits ein Verfahren vorgeschlagen, bei dem ein Flammschutzmittel, wie roter Phosphor und dgl., eingearbeitet wird. Eine ausreichende Flammschutzwirkung kann jedoch in Abhängigkeit von dem Flammschutzmittel oder der Menge desselben nicht immer erzielt werden. Außerdem beeinträchtigen einige Flammschutzmittel die ausgezeichneten Eigenschaften des Acetalharzes. Deshalb ist das entscheidende technische Problem, dem Acetalharz Feuerbeständigkeit zu verleihen, oder die Feuerbeständigkeit des Harzes zu verbessern, immer noch ungelöst.
  • Inzwischen ist eine Zusammensetzung bekannt, bei der der Oberflächenglanz des Acetalharzes verbessert ist.
  • In der offengelegten japanischen Patentpublikation Nr. 135 552/1981 ist eine Zusammensetzung beschrieben, die durch Schmelzmischen eines modifizierten Holzmehls erhalten wird, bei der eine organische Gruppe mit nicht weniger als 3 Kohlenstoffatomen vorläufig in mindestens einen Teil der Hydroxylgruppen des Holzes eingeführt wird, mit einem thermoplastischen Harz wie Polyoxymethylen. In diesem Falle kann eine Zusammensetzung mit einem Oberflächenglanz dadurch erzielt werden, daß man das modifizierte Holzmehl mit einem wärmeschmelzbaren Harz mischt.
  • In der offengelegten japanischen Patentpublikation Nr. 103 804/1982 ist ein "thermoplastisches modifiziertes Holz" beschrieben, das hergestellt wird durch Einführen mindestens einer organischen Gruppe in einen Teil der Hydroxylgruppen. In dieser Publikation ist angegeben, daß das genannte thermoplastische modifizierte Holz eine verbesserte Affinität gegenüber einem thermoplastische Harz aufweist und eine Zusammensetzung ergibt, in der es in einem thermoplastisches Harz sehr homogen dispergiert ist.
  • In der offengelegten japanischen Patentpublikation Nr. 225 658/1988 ist eine Zusammensetzung beschrieben, die enthält ein plastifiziertes Holz, das hergestellt worden ist durch Einführen einer Phenyl-enthaltenden organischen Gruppe in einen Teil der oder in alle Hydroxylgruppen durch eine Veresterungs- oder Verätherungsbehandlung, und ein thermoplastisches synthetisches Polymer wie Polyoxymethylen-Polymer und dgl. Darin ist auch angegeben, daß diese Zusammensetzung eine homogene Mischung mit einer verbesserten Oberflächenstruktur ist.
  • In der Beschreibung WO-A-87 04 476 ist ein nicht-gewebtes faserverstärktes Verbundmaterial beschrieben, das hergestellt wurde aus einer Aufschlämmung von verstärkenden Fasern und wärmeschmelzbaren polymeren Teilchen (Polyacetale sind als Beispiel angegeben), denen eine stabilisierende Menge von Zellstoffasern (Pulpenfasern) zugesetzt worden ist. Die Pulpenfasern können unter anderem Cellulosefasern sein und das resultierende Verbundmaterial weist, wie darin angegeben, eine verbesserte Integrität auf.
  • Ein Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, eine neue Acetalharz-Zusammensetzung zu schaffen. Ein weiteres Ziel dieser Erfindung ist es, eine Acetalharz-Zusammensetzung zu schaffen, die stabile mechanische Eigenschaften, eine ausgezeichnete Wärmebeständigkeit und eine gute Feuerbeständigkeit aufweist.
  • Weitere Ziele und Vorteile der Erfindung gehen aus der nachfolgenden Beschreibung hervor.
  • Die obengenannten Ziele und Vorteile dieser Erfindung können erfindungsgemäß erreicht werden mit einer Acetalharz- Zusammensetzung, die umfaßt eine innige Mischung, die ein Acetalharz und Holzzellstoff (Holzpulpe) enthält, wobei der Holzzellstoff in einer Menge vorliegt, die mehr als 10 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der innigen Mischung, beträgt.
  • Eine Untersuchung der Erfinder der vorliegenden Erfindung hat gezeigt, daß die Einarbeitung einer Glasfaser, einer Kohlenstoffaser und dgl., wie sie allgemein als Füllstoff oder als Verstärkungsmaterial verwendet wird, in ein Acetalharz zwar dessen Steifheit, Festigkeit und Wärmebeständigkeit verbessert, jedoch kaum einen Verbesserungseffekt hat in bezug auf die Inhibierung oder Verhinderung des Tropfens der Harzkomponente beim Verbrennen.
  • Außerdem wurde gefunden, daß die erfindungsgemäße Zusammensetzung eine Verbesserung in bezug auf das Tropfphänomen beim Verbrennen sowie eine ausgeprägte Feuerbeständigkeit aufweist.
  • Der Effekt auf die Inhibierung und Verhinderung des Tropfphänomens des Acetalharzes wird noch ausgeprägter bei steigender Menge an Holzzellstoff (Holzpulpe). Obgleich der Mechanismus des obengenannten Effekts bisher noch nicht völlig geklärt ist, wird angenommen, daß der Mechanismus in engem Zusammenhang steht mit der räumlichen Molekülstruktur des Holzzellstoffs (der Holzpulpe).
  • Als erfindungsgemäßes Acetalharz können beliebige bekannte Acetalharze verwendet werden und es kann beispielsweise ausgewählt werden aus einem Polyacetal-Homopolymer und einem Polyacetal-Copolymer, in dem nicht weniger als 50 % der Hauptkette aus einer Oxymethylenkette bestehen. Es kann auch ausgewählt werden aus modifizierten Produkten, die erhalten werden durch Vernetzen oder Pfropfpolymerisieren solcher Polyacetale nach einem bekannten Verfahren.
  • Unter dem erfindungsgemäß verwendeten Holzzellstoff (Holzpulpe) ist ein Material vom Cellulose- oder Lignocellulose-Typ zu verstehen, das ausgewählt werden kann beispielsweise aus Chemiefaserzellstoff, Vollzellstoff, Halbzellstoff, mechanischem Zellstoff (z.B. thermomechanischem Zellstoff, gemahlenem Refiner-Zellsotff, gepulvertem Zellstoff) und Altpapier-Zellstoff.
  • In der erfindungsgemäßen Zusammensetzung beträgt die Menge des Holzzellstoffes, bezogen auf die innige Mischung, die das Acetalharz und den Holzzellstoff enthält, vorzugsweise nicht mehr als 70 Gew.-%, insbesondere 20 bis 60 Gew. -%.
  • Wenn die Menge des Holzzellstoffs weniger als 10 Gew.-% beträgt, ist es unwahrscheinlich, daß ein ausreichender Effekt in bezug auf die Inhibierung und Verhinderung des Tropfphänomens erzielt wird, und der Effekt in bezug auf die Verleihung einer Feuerbeständigkeit ist ebenfalls unzureichend. Wenn die obengenannte Menge mehr als 70 Gew.-% beträgt, ist es schwierig, diese Komponenten miteinander zu mischen und in einigen Fällen kann keine homogene Harz- Zusammensetzung erhalten werden.
  • In der erfindungsgemäßen Zusammensetzung beträgt die Menge des Acetalharzes, bezogen auf den gleichen Standard wie oben, vorzugsweise 30 bis 90 Gew.-%, besonders bevorzugt 40 bis 80 Gew.-%.
  • In der erfindungsgemäßen Zusammensetzung kann die innige Mischung, die das Acetalharz und den Holzzellstoff enthält, beispielsweise hergestellt werden durch homogenes Dispergieren oder Mischen dieser Komponenten, während das Acetalharz unter Erwärmen schmilzt, unter Verwendung eines bekannten Kneters, Extruders oder Banbury-Mischers unter Anwendung eines bekannten Verfahrens.
  • Wenn die oben als Ausgangsmaterialien genannten Komponenten miteinander gemischt werden, unterliegt die Reihenfolge des Mischens keiner speziellen Beschränkung und sie ist beliebig, sofern dadurch nicht gegen die allgemeinen Lehren der Kunststoffverarbeitungsverfahren verstoßen wird.
  • Der erfindungsgemäßen härtbaren Zusammensetzung können je nach Bedarf verschiedene Additive einverleibt werden. Insbesondere ist z.B. eine Triazinverbindung oder eine Melaminverbindung wirksam zur Verbesserung der Steifheit und Festigkeit der Acetalharz-Zusammensetzung. Als Triazinverbindung und als Melaminverbindung bevorzugt sind solche, wie sie in den japanischen Patentpublikationen Nr. 49 339/90 und 49 340/90 beschrieben sind. Die Menge der Triazinverbindung oder der Melaminverbindung, die in der erfindungsgemäßen Zusammensetzung enthalten ist, beträgt vorzugsweise 0,5 bis 5 Gew.-%, insbesondere 1 bis 3 Gew.- %.
  • Beispiele für andere Additive sind Wärmestabiliatoren und Antioxidationsmittel, z.B. ein organischer Phosphorigsäureester und sterisch gehinderte Phenole, ein Ultraviolettlicht-Absorber, wie ein solcher vom Benzotriazol- oder sterisch gehinderten Amin-Typ, anorganische Füllstoffe, wie Glaspulver, Talk und Glimmer, faserförmige Verstärkungsmaterialien, wie Glasfasern und Kohlenstoffasern, Färbemittel, Gleit- bzw. Schmiermittel und Antistatikmittel.
  • Die erfindungsgemäßen Effekte werden nachstehend unter Bezugnahme auf die folgenden Beispiele und Vergleichsbeispiele näher erläutert. Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung näher erläutern, ohne daß die Erfindung auf die darin beschriebene Ausführungsform beschränkt ist.
  • Beispiel 1
  • Ein Druckkneter vom Banbury-Typ (Fassungsvermögen 10 l, Hauptschnecken-Umdrehungsgeschwindigkeit 26 UpM, Motor 40 HP, geliefert von der Firma Toshin Co., Ltd.) wurde mit 70 Gew.-Teilen (2,1 kg) eines Acetalharzes (Handelsname IUPI- TAL F30-01, geliefert von der Firma Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc.) und 30 Gew.-Teilen (0,9 kg) gebleichter Kraftpulpe (geliefert von der Firma Oji Paper Co., Ltd.) beschickt. Diese Komponenten wurden unter einem Druck von 6,5 kg/cm².G bei einer Temperatur von 190 bis 210ºC 20 min lang verknetet unter Bildung einer Mischung und die Mischung wurde pelletisiert. Dann wurden die resultierenden Pellets auf übliche Weise formgespritzt zur Herstellung von Teststücken für physikalische Eigenschaftsmessungen. Die Testergebnisse sind in der Tabelle 1 angegeben.
  • Beispiel 2
  • Das Beispiel 1 wurde wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß 1 Gew.-Teil 2,4-Diamino-sym-triazin und 1 Gew.-Teil Melamin zusätzlich zu einem Acetalharz und gebleichtem Kraftzellsotff (Sulfatzellstoff) verwendet wurden, wobei die in der Tabelle 1 angegebenen Ergebnisse erhalten wurden.
  • Beispiel 3
  • Das Beispiel 2 wurde wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß die Menge des Acetalharzes von 70 Gew.-Teilen in 60 Gew.-Teile geändert wurde und die Menge des gebleichten Kraftzellsotffes von 30 Gew.-Teilen in 40 Gew.-Teile geändert wurde, wobei die in der Tabelle 1 angegebenen Ergebnisse erhalten wurden.
  • Beispiel 4
  • Das Beispiel 2 wurde wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß die Menge des Acetalharzes von 70 Gew.-Teilen in 50 Gew.-Teile geändert wurde und die Menge des gebleichten Kraftzellstoffs von 30 Gew.-Teilen in 50 Gew.-Teile geändert wurde, wobei die in der Tabelle 1 angegebenen Ergebnisse erhalten wurden.
  • Beispiel 5
  • Das Beispiel 2 wurde wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß die Menge des Acetalharzes von 70 Gew.-Teilen in 40 Gew.-Teile geändert wurde und die Menge des gebleichten Kraftzellstoffs von 30 Gew.-Teilen in 60 Gew.-Teile geändert wurde, wobei die in der Tabelle 1 angegebenen Ergebnisse erhalten wurden.
  • Beispiel 6
  • Das Beispiel 2 wurde wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß die Menge des 2,4-Diamino-sym-triazins von 1 Gew.- Teile in 3 Gew.-Teile geändert wurde und die Menge des Melamins von 1 Gew.-Teil in 3 Gew.-Teile geändert wurde, wobei die in der Tabelle 1 angegebenen Ergebnisse erhalten wurden.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Es wurden Teststücke hergestellt durch Wiederholung des Beispiels 1, jedoch mit der Ausnahme, daß 100 Gew.-Teile eines Acetalharzes allein ohne jeden gebleichten Kraftzellstoff verwendet wurden, und diese wurden physikalischen Eigenschaftstests unterworfen, wobei die in der Tabelle 1 angegebenen Ergebnisse erhalten wurden.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • Das Beispiel 2 wurde wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß 100 Gew.-Teile eines Acetalharzes allein ohne irgendeinen gebleichten Kraftzellstoff verwendet wurden, wobei die in der Tabelle 1 angegebenen Ergebnisse erhalten wurden.
  • Vergleichsbeispiel 3
  • Das Beispiel 2 wurde wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß die Menge des Acetalharzes von 70 Gew.-Teilen in 95 Gew.-Teile geändert wurde und die Menge des gebleichten Kraftzellstoffs von 30 Gew.-Teilen in 5 Gew.-Teile geändert wurde, wobei die in der Tabelle 1 angegebenen Ergebnisse erhalten wurden.
  • Vergleichsbeispiel 4
  • Das Beispiel 3 wurde wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß 40 Gew.-Teile des gebleichten Kraftzellstoffs in 40 Gew.-Teile Glasfasern (Handelsname GLASRON, geliefert von der Firma Asahi Fiber Glass Co., Ltd.) geändert wurden, wobei die in der Tabelle 1 angegebenen Ergebnisse erhalten wurden.
  • Vergleichsbeispiel 5
  • Das Beispiel 4 wurde wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß 50 Gew.-Teile des gebleichten Kraftzellstoffs geändert wurden in 50 Gew.-Teile Glasfasern, wobei die in der Tabelle 1 angegebenen Ergebnisse erhalten wurden.
  • Vergleichsbeispiel 6
  • Das Beispiel 3 wurde wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß 40 Gew.-Teile des gebleichten Kraftzellstoffs geändert wurden in 40 Gew.-Teile Kaliumtitanatfasern (Handelsnamen TISMO D-102, geliefert von der Firma Otsuka Chemical Co., Ltd.), wobei die in der Tabelle 1 angegebenen Ergebnisse erhalten wurden. Tabelle 1 Mengenanteile (Gew.-Teile) Polyacetalharz Zellstoff Glasfasern Kaliumtitanat Fasern 2,4-Diamino-sym-triazin Melamin Tabelle 1 (Fortsetzung) Brennbarkeit(*1) Tropfen Verbrennungsgeschwindigkeit, mm/min Biegefestigkeit (*2) kg/cm² Biegemodul (*2) kg/cm² Wärmeverformungstemperatur (*3) ºC nein extrem stark ja Fußnoten: *1 UL-94HB-Methode, Breite 12 mm, Dicke 3,2 mm *2 ASTM D790, 23ºC *3 ASTMD648,18, 6kg/cm²Belastung
  • Die erfindungsgemäße Mischung, in dem Holzzellstoff als erfindungsgemäße Komponente oder Füllstoff verwendet wird, kann eine Acetalharz-Zusammensetzung mit stabilen mechanischen Eigenschaften, einer ausgezeichneten Wärmebeständigkeit und einer guten Feuerbeständigkeit ergeben.

Claims (4)

1. Acetalharz-Zusammensetzung, die umfaßt eine innige Mischung aus einem Acetalharz und einem Holzzellstoff(Holzpulpe), in welcher der Holzzellstoff in einer Menge von mehr als 10 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der innigen Mischung, vorliegt.
2. Acetalharz-Zusammensetzung nach Anspruch 1, in welcher die innige Mischung nicht mehr als 70 Gew.-% des Holzzellstoffes, bezogen auf das Gesamtgewicht der innigen Mischung, enthält.
3. Acetalharz-Zusammensetzung nach Anspruch 1 oder 2, in welcher der Holzzellstoff ausgewählt wird aus der Gruppe, die besteht aus Chemiefaserzellstoff, Vollzellstoff, Halbzellstoff, mechanischem Zellstoff und Altpapier-Zellstoff.
4. Acetalharz-Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, die außerdem umfaßt mindestens eine Verbindung, ausgewählt aus der Gruppe, die besteht aus einer Triazin- Verbindung und einer Melamin-Verbindung.
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