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Verfahren- zur Ausführung katalytischer exothermer Reaktionen Die
vorliegende Erfindung bezieht sich auf Verfahren zur Ausführung von chemischen exothermischen
Reaktionen, insbesondere für die synthetische Herstellung von Ammoniak aus seinen
Bestandteilen. Die Erfindung bezweckt in der Hauptsache die Erzielung einer möglichst
gleichförmigen Temperatur auf der ganzen Länge des Kontaktstoffes, bei dessen Berührung
die Reaktion stattfindet.
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Bekanntlich wird beispielsweise bei der Ammoniaksynthese die größte
Wärmemenge bei der Berührung mit den ersten, von den Gasen durchströmten Kontaktschichten
entwickelt, und es sind Verfahren bekannt, die eine Abführung der Reaktionswärme
längs des Kontaktstoffes in dem Maß und nach Maßgabe ihrer Entstehung fortlaufend
ermöglichen.
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Die-vorliegende Erfindung bezweckt, die erzielten Ergebnisse besonders
in dem Fall noch zu verbessern, wenn derKontaktstoff in einem Behälter oder in einer
Patrone von größerem Durchmesser enthalten ist.-Diese Wärmeübertragung wird praktisch
folgendermaßen durchgeführt: Zunächst strömen die für die Reaktion bestimmten Gase
im Gegenstrom zu den in Reaktion befindlichen Gasen bis zu der Zone der Kontaktmasse,
welche der Zutrittsstelle der Gase zu dieser Masse benachbart ist. Dann werden sie
in umgekehrter Richtung in die gegenüberliegende Zone geführt, wobei dafür Sorge
getragen wird, daß sie möglichst wenig Wärme auf ihrem Wege von der ersten zur zweiten
Zone verlieren. Dies wird dadurch erreicht, daß die zur Reaktion bestimmten Gase
nicht um den bzw. die Katalysatorbehälter, sondern durch den Katalysator hindurch
in mittelbarer Berührung mit diesem strömen. Nachdem die Gase in der zweiten Zone
ihre Wärme teilweise abgegeben haben, kehren sie schließlich zu der ersten Zone
zurück, um dort in die Kontaktmasse einzutreten.
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In der Zeichnung sind zwei beispielsweise Ausführungsformen des Verfahrens
schematisch dargestellt.
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Abb. I zeigt eine Vorrichtung, bei welcher die zur Reaktion bestimmten
Gase durch ein mittleres Rohr eingeführt werden, während Abb. 2 eine Vorrichtung
veranschaulicht, bei welcher die Einführung der Gase durch ein Rohrbündel erfolgt.
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Bei der Ausführungsform nach Abb. I strömen die bei A eintretenden,
kalten oder wenig erhitzten, zur Reaktion bestimmten Gase durch das Mittelrohr B
hindurch und kehren alsdann durch die U-förmigen Rohre C, C' zurück, um am Ende
von C' aus zutreten und auf den Kontaktstoff zu gelangen. Bei dieser Strömung erhitzen
sich die Gase mehr oder weniger im Innern von B, je nach der Leitfähigkeit der Wandung
dieses Rohres B; alsdann erhitzen sie sich weiter in den Teilen der Rohre C, die
in der Nähe des der EintrittseiteA entgegengesetzten Endes des Kontaktstoffes liegen;
die so erhitzten Gase geben dann ihre Wärme an den bei der Zuführunga liegenden
Teil der Rohre C, C' ab und erhitzen sich von neuem bei ihrer Strömung durch denjenigen
Teil der Rohre C', der in der Nähe der Stelle liegt, bei welcher die Gase auf den
Kontaktstoff : gelangen.
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Die Gase strömen durch den Kontaktstoff hindurch und treten bei D
aus.
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Während der Durchströmung durch die Rohre C und C'kann die Wärmeübertragung
zwischen den Gasen im Innern und den Gasen außerhalb der Rohre dadurch geregelt
werden, daß die Geschwindigkeit des inneren Gasstromes, die Art, die Oberfläche
und die Wandstärke der Übertragungswände geändert werden. Man kann z. B. dafür sorgen,
daß die Gase, welche die sehr heißen Teile des Kontaktstoffes verlassen, bei ihrer
Durchströmung durch die Rohre C möglichst wenig Wärme verlieren, bevor sie die weniger
heißen Teile erreichen, die den anderen gegenüber auf der entgegengesetzten Seite
liegen.
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Die Anordnung der Rohre C, C' bietet ferner den Vorteil, daß der
Temperaturunterschied zwischen den auf den Kontaktstoff gelangenden Gasen und diesem
Stoff selbst vermieden oder vermindert wird, wenn die Eintrittstemperatur der Gase
in die Vorrichtung aus irgendeinem Grund zum Sinken neigt, was eine Verringerung
oder gar ein Aufhören der Reaktion zur Folge haben könnte.
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Die Art und Weise, wie die Gase vor ihrem Eintritt in die Rohre C>
C' geführt und erhitzt werden, kann natürlich eine beliebige sein, und statt der
mittleren Einführung B könnten z. B. mehrere ähnliche, in dem Kontaktstoff verteilte
Gaszuführungen vorgesehen werden.
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Es ist auch zu bemerken, daß die in der Abbildung dargestellte Anordnung
mit U-förmigen Rohren die Ausdehnung dieser Rohre unter dem Einfluß der Wärme bis
zu einem gewissen Grad zuläßt und daß die Rohrschenkel nicht gerade, sondern schlangenartig
ausgebildet werden können. Der von dem Kontaktstoff der Ausdehnung der Rohre entgegengesetzte
Widerstand kann übrigens auch dadurch verringert werden, daß man die Rohrenden mit
zugespitzten oder verjüngten Teilen versieht. Ebenso ließen sich leicht andere Anordnungen
finden, die zu demselben Ziel führen.
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Bei der Ammoniaksynthese kann, um für die Rohrwand des äußeren druckfesten
Rohres H eine zu hohe Temperatur zu vermeiden, wie Abb. I zeigt, das in der deutschen
Patentschrift 359 900 angegebene Verfahren verwendet werden. Zu diesem Zweck läßt
man einen Teil der zur Reaktion bestimmten, wenig oder gar nicht erhitzten Gase
bei E eintreten und in dem Mantel zwischen der den Kontaktstoff enthaltenden Patrone
J und dem äußeren Rohrs durchströmen; das Rohr J-wird vorzugsweise außen mit Wärmeschutzmasse
X verkleidet. Der durch diese Durchströmung etwas erhitzte Gasteil gelangt alsdann
durch die Öffnungen K auf den Kontaktstoff.
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Die Abb. 2 zeigt eine abgeänderte Ausführungsform des Verfahrens.
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Bei dieser Ausführungsform treten die zur Reaktion bestimmten Gase
bei A ein und steigen inltden Rohren des äußeren Rohrbündes F, die in einem größeren
oder kleineren -Abstand von der Wand des Reaktionsraumes J liegen. Die am Ende dieses
Rohrbündels angelangten Gase strömen durch ein inneres Rohrbündel F' wieder nach
unten, um endlich durch ein mittleres Rohr B von neuem zu steigen, aus welchem sie
heraustreten, um den Kontaktstoff zu durchströmen und sich bei der Berührung mit
demselben zu verbinden. Von dort tritt das Gasgemisch bei D aus der Patrone heraus.
Die Reaktionspatrone J liegt in einem druckfesten Behälter H, und in dem Raum zwischen
J und H strömt ein Gas, das durch E eine und bei IC austritt.
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Es wurde endlich gefunden, daß es von Vorteil sein kann, wenn man
die Wärmeaustauschvorrichtung wie die Rohre B der obenerwähnten Ausführungen teilweise
oder ganz mit Kontaktstoff füllt. Wenn nun die Temperatur der durch die Rohre B
strömenden Gase aus irgendeinem Grund während des Betriebes die Reaktionstemperatur
erreicht, bevor die Gase nach C gelangen, können die Gase auf diese Weise wegen
des vorhandenen Kontaktstoffes sofort zur Reaktion kommen.
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Diese Anordnung ist auch dazu geeignet, die Temperatur in dem in
die Wärmeaustauschvorrichtung eingebrachten Kontaktstoff mit Hilfe der größeren
Geschwindigkeit der durch diese Vorrichtung strömenden Gase auszugleichen, wodurch
die Heftigkeit der Reaktion selbst verringert wird; diese größere Geschwindigkeit
rührt daher, daß der Querschnitt der Wärmeaustauschvorrichtung
im
allgemeinen geringer ist als der Querschnitt des Volumens des Kontaktstoffes in
den bisherigen Vorrichtungen.
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Anstatt der Rohre B kann man auch den gekrümmten Verbindungsteil
zwischen den auf der Abbildung I dargestellten Rohren C und C' mit Kontaktstoff
füllen.