DE4224769A1 - Verwendung von Siloxanen zur Veredelung von Polycarbonatabfällen - Google Patents
Verwendung von Siloxanen zur Veredelung von PolycarbonatabfällenInfo
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Description
Die Verwendung von Kunststoffabfällen durch dosierte
Vermischung mit frischem Rohstoff ist bekannt. Dabei
werden gegebenenfalls auch Aditive eingesetzt, die die
Eigenschaften der Abfallware aufrechterhalten, also
gemeinhin als Stabilisatoren bezeichnet werden (siehe
beispielsweise DE-OS 39 40 117).
Wünschenswert sind allerdings solche Additive, die die
Eigenschaften der Kunststoffe nicht nur im Zuge der Ver
arbeitung und des Gebrauchs stabilisieren, sondern viel
mehr solche, die das Eigenschaftsbild gealterter Kunst
stoffe oder von Abfallware wieder renovieren, ver
bessern, reaktivieren etc.
Überraschenderweise wurde nun gefunden, daß Siloxane der
Formel (I),
worin
R und R′ unabhängig voneinander C1-C4-Alkyl oder C6-C14-Aryl und
x und y die Zahlen 1, 2 oder 3 bedeuten, wobei x + y immer gleich 4 ist,
die Lösungsviskosität von Polycarbonatabfällen erhöhen und somit das mittlere Molekulargewicht von Polycarbona ten, welches infolge Verarbeitung, Alterung oder erneuter Verarbeitung etc. derselben im Durchschnitt abgenommen hat, wieder auf das ursprüngliche Niveau oder sogar darüber anheben.
R und R′ unabhängig voneinander C1-C4-Alkyl oder C6-C14-Aryl und
x und y die Zahlen 1, 2 oder 3 bedeuten, wobei x + y immer gleich 4 ist,
die Lösungsviskosität von Polycarbonatabfällen erhöhen und somit das mittlere Molekulargewicht von Polycarbona ten, welches infolge Verarbeitung, Alterung oder erneuter Verarbeitung etc. derselben im Durchschnitt abgenommen hat, wieder auf das ursprüngliche Niveau oder sogar darüber anheben.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist somit die Ver
wendung von Siloxanen der Formel
worin
R und R′ unabhängig voneinander C1-C4-Alkyl oder C6-C14-Aryl und
x und y die Zahlen 1, 2 oder 3 bedeuten, wobei x + y immer gleich 4 ist,
zur Veredelung von Polycarbonatabfällen.
R und R′ unabhängig voneinander C1-C4-Alkyl oder C6-C14-Aryl und
x und y die Zahlen 1, 2 oder 3 bedeuten, wobei x + y immer gleich 4 ist,
zur Veredelung von Polycarbonatabfällen.
Beispiele für die Reste R und R′ sind Methyl, Ethyl,
Propyl, Isopropyl, n-Butyl, Phenyl, tert.-Butyl und
Toluyl.
Polycarbonatabfälle im Sinne vorliegender Erfindung sind
einmal Abfälle und Verschnitt, der bei der Herstellung
von Kunststofformkörpern anfällt, aber auch Regenerat
material und Recyclatmaterial wie es beispielsweise in
"Kunststoff Information" No. 1059 vom 14.11.1991,
Seite 7 definiert ist.
Die Polycarbonatabfälle können aus den verschiedensten,
thermoplastischen, aromatischen Polycarbonaten bestehen,
können also Homopolycarbonate oder Copolycarbonate sein,
aber auch aus Mischungen von Momopolycarbonaten und/oder
Copolycarbonaten bestehen.
Die Polycarbonate, die den Polycarbonatabfällen zu
grundeliegen, können Gewichtsmittelmolekulargewichte Mw
(ermittelt beispielsweise in bekannter Weise über die
relative Lösungsviskosität oder durch Gelchromatographie
nach vorheriger Eichung) von 50 000 bis 200 000, vor
zugsweise von 8000 bis 80 000, besonders bevorzugt von
58 000 bis 40 000 haben.
Die Polycarbonate der Polycarbonatabfälle sind vorzugs
weise solche auf Basis der Diphenole der Formel a)
HO-D-OH (a)
worin D ein zweibindiger aromatischer Rest von 6 bis 50
C-Atomen, insbesondere von 12 bis 45 C-Atomen, ist, der
noch Heteroatome oder C-haltige Heterosegmente enthalten
kann, welche nicht unter den 6 bis 50 C-Atomen subsum
miert sind.
Die Polycarbonate haben somit bifunktionelle Struktur
einheiten der Formel b)
worin D die vorstehend genannte Bedeutung hat.
Die Polycarbonate können darüber hinaus in bekannter
Weise (siehe beispielsweise DE-PS 25 00 092 und
US-PS 4 185 009) durch den Einbau geringer Mengen,
vorzugsweise zwischen 0,05 und 2 Mol%, bezogen auf
eingesetzte Diphenole, an drei oder mehr als drei
funktionellen Verbindungen, beispielsweise solchen mit
drei oder mehr als drei OH-Gruppen verzweigt sein.
Einige der verwendeten Verbindungen mit drei oder mehr
als drei phenolischen Hydroxygruppen sind beispielsweise
Phloroglucin, 4,6-Dimethyl-2,4,6-tri(4-hydroxyphenyl)
heptan, 1,3,5-Tri-(4-hydroxyphenol)-benzol, 1,1,1-Tri(-
4-hydroxyphenyl)-ethan, 2,6-Bis-(2′-hydroxy-5′-methyl
benzyl)-4-methylphenyl, 2-(4-hydroxyphenyl)-2-(2,4-di
hydroxyphenyl)-propan und 1,4-Bis-(4,4′-dihydroxytri
phenyl-methyl)-benzol. Einige der sonstigen dreifunk
tionellen Verbindungen sind 2,4-Dihydroxybenzoesäure,
Trimesinsäure, Cyanurchlorid und 3,3-Bis-(4-hydroxy-3-
methyl-phenyl)-2-oxo-2,3-dihydroinol.
Geeignete Diphenole der Formel a) sind beispielsweise
solche der Formel a)1)
worin Z eine Einfachbindung, ein Alkylen-Rest mit 1 bis
8 C-Atomen, ein Alkyliden-Rest mit 2 bis 12 C-Atomen,
ein Cyclohexyliden-Rest, ein Benzyliden-Rest, ein
Methyl-benzyliden-Rest, ein Bis-(phenyl)-methylen-Rest,
-S-, SO2-, -CO- oder -O- ist.
Geeignete Diphenole der Formel a) sind beispielsweise
auch solche der Formel a)2)
worin
R1 und R2 unabhängig voneinander Wasserstoff, Halogen, bevorzugt Chlor oder Brom, C1-C8-Alkyl, C5-C6- Cycloalkyl, C6-C10-Aryl, bevorzugt Phenyl, und C7-C12-Aralkyl, bevorzugt Phenyl-C1-C4-Alkyl, insbesondere Benzyl,
m eine ganze Zahl von 4 bis 7, bevorzugt 4 oder 5,
R3 und R4, für jedes X individuell wählbar, unabhängig voneinander Wasserstoff oder C1-C6-Alkyl
und
x Kohlenstoff bedeuten,
mit der Maßgabe, daß an mindestens einem Atom X R3 und R4 gleichzeitig Alkyl bedeuten.
R1 und R2 unabhängig voneinander Wasserstoff, Halogen, bevorzugt Chlor oder Brom, C1-C8-Alkyl, C5-C6- Cycloalkyl, C6-C10-Aryl, bevorzugt Phenyl, und C7-C12-Aralkyl, bevorzugt Phenyl-C1-C4-Alkyl, insbesondere Benzyl,
m eine ganze Zahl von 4 bis 7, bevorzugt 4 oder 5,
R3 und R4, für jedes X individuell wählbar, unabhängig voneinander Wasserstoff oder C1-C6-Alkyl
und
x Kohlenstoff bedeuten,
mit der Maßgabe, daß an mindestens einem Atom X R3 und R4 gleichzeitig Alkyl bedeuten.
Beispiele für Diphenole der Formel a) sind
Hydrochinon,
Resorcin,
Dihydroxybiphenyle,
Bis-(hydroxyphenyl)-alkane,
Bis-(hydroxyphenyl)-cycloalkane,
Bis-(hydroxyphenyl)-sulfide,
Bis-(hydroxyphenyl)-ether,
Bis-(hydroxyphenyl)-ketone,
Bis-(hydroxyphenyl)-sulfone,
Bis-(hydroxy phenyl)-sulfoxide und
α,α′-Bis(hydroxyphenyl)-diisopropylbenzole.
Hydrochinon,
Resorcin,
Dihydroxybiphenyle,
Bis-(hydroxyphenyl)-alkane,
Bis-(hydroxyphenyl)-cycloalkane,
Bis-(hydroxyphenyl)-sulfide,
Bis-(hydroxyphenyl)-ether,
Bis-(hydroxyphenyl)-ketone,
Bis-(hydroxyphenyl)-sulfone,
Bis-(hydroxy phenyl)-sulfoxide und
α,α′-Bis(hydroxyphenyl)-diisopropylbenzole.
Diese und weitere geeignete Diphenole der Formel a) sind
z. B. in den US-PS 3 028 365, 2 999 835, 3 148 172,
3 275 601, 2 991 273, 3 271 367, 3 062 781, 2 970 131,
49 82 014 und 2 999 846, in den deutschen Offenlegungs
schriften 1 570 703, 2 063 050, 2 063 052, 2 211 0956,
der französischen Patentschrift 1 561 518 und in der
Monographie "H. Schnell, Chemistry and Physics of Poly
carbonates, Interscience Publishers, New York 1964" be
schrieben.
Bevorzugte Diphenole der Formel a) sind beispielsweise:
4,4′-Dihydroxybiphenyl,
2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan,
2,4-Bis-(4-hydroxyphenyl)-2-methylbutan,
1,1-Bis-(4-hydroxyphenyl)-cyclohexan,
α,α′-Bis-(4-hydroxyphenyl)-p-diisopropylbenzol und
1,1-Bis-(4-hydroxyphenyl)-3,3,5-trimethylcyclohexan.
4,4′-Dihydroxybiphenyl,
2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan,
2,4-Bis-(4-hydroxyphenyl)-2-methylbutan,
1,1-Bis-(4-hydroxyphenyl)-cyclohexan,
α,α′-Bis-(4-hydroxyphenyl)-p-diisopropylbenzol und
1,1-Bis-(4-hydroxyphenyl)-3,3,5-trimethylcyclohexan.
Besonders bevorzugte Diphenole der Formel a) sind bei
spielsweise:
2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan,
1,1-Bis-(4-hydroxyphenyl)-cyclohexan und
1,1-Bis-(4-hydroxyphenyl)-3,3,5-trimethylcyclohexan.
2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan,
1,1-Bis-(4-hydroxyphenyl)-cyclohexan und
1,1-Bis-(4-hydroxyphenyl)-3,3,5-trimethylcyclohexan.
Insbesondere sind 2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan und
1,1-Bis-(4-hydroxyphenyl)-3,3,5-trimethylcyclohexan be
vorzugt.
Die Diphenole der Formel a) können sowohl einzeln als
auch im Gemisch eingesetzt sein.
Die Polycarbonate der Polycarbonatabfälle sind defini
tionsgemäß herstellbar, da sie ja ansonsten nicht als
Abfalle anfallen könnten.
Die Herstellung der Polycarbonate ist nota bene litera
turbekannt.
Die erfindungsgemäße Verwendung der Siloxane (I) erfolgt
in Mengen von 0,001 bis 1 Gew.-X, vorzugsweise von 0,01
bis 0,5 Gew.-X, bezogen auf Gewicht der zu veredelnden
Polycarbonatabfälle.
Aus der DE-OS 29 20 450 (Le A 19 566) bzw. aus dem ent
sprechenden US-Patent 43 75 525 ist bekannt, monomere
Silane in Polycarbonat auf Basis von Bisphenol A zur
Farbaufhellung einzusetzen.
Aus der DE-OS 29 20 451 (Le A 19 567) ist bekannt, die
selben monomeren Silane in Kombination mit Oxetanverbin
dungen, Dioxanen oder Tetrahydrofuranen zum Stabilisie
ren von normalem Polycarbonat einzusetzen.
Aus der EP 00 43 998 (Le A 20 430) bzw. aus dem US-Re
32 046 ist bekannt, Mischungen von Phosphinen mit oxe
tangruppenhaltigen Siliciumverbindungen zur Stabilisie
rung von thermoplastischen Polycarbonaten zu benutzen.
Aus dem US-Patent 44 56 717 (Le A 21 688) ist bekannt,
Mischungen von Phosphiten mit oxetangruppenhaltigen
Siloxanen zur Stabilisierung von Polycarbonat zu ver
wenden.
Aus der DE-OS 39 33 545 (Le A 27 209) bzw. aus der EP
0 422 438 ist bekannt, spezielle hochwärmeformbestän
dige, aromatische Polycarbonate mit verschiedensten Ad
ditiven auszurüsten.
Aus der DE-OS 40 03 438 (Le A 27 502) bzw. aus der EP
0 440 938 ist bekannt, daß oxetangruppenhaltige Sili
ciumverbindungen allein zur Stabilisierung von speziel
len hochwärmeformbeständigen Polycarbonaten eingesetzt
werden.
Schließlich ist Gegenstand der nicht vorveröffentlichten
deutschen Patentanmeldung P 41 10 797.7 (Le A 28 232)
vom 4.4.1991 bzw. der nicht vorveröffentlichten europä
ischen Patentanmeldung Nr. 92 104 978.9 (Le A 28 232)
vom 23.3.1992 hochwärmeformbeständige, aromatische Poly
carbonate, die Siliciumverbindungen gegebenenfalls in
Mischungen mit Oxetanen und/oder Epoxiden enthalten.
In all diesen Literaturstellen ist weder beschrieben
noch nahegelegt, daß Siliciumverbindungen der Formel I
zur Veredelung von Polycarbonatabfällen oder gebrauchten
Polycarbonaten eingesetzt werden können.
Geeignete Siloxane der Formel (I) sind z. B.:
Siloxane der Formeln (I) sind bekannt oder nach be
kannten Verfahren herstellbar, beispielsweise durch
Umsetzung von Siliciumhalogeniden der Formel (II)
RxSi(Hal)y (II),
worin
R, x und y die für die Siloxane der Formel (I) genannte Bedeutung haben, und
Hal Halogen, beispielsweise Chlor, bedeutet,
mit Oxetanalkoholen der Formel (III)
R, x und y die für die Siloxane der Formel (I) genannte Bedeutung haben, und
Hal Halogen, beispielsweise Chlor, bedeutet,
mit Oxetanalkoholen der Formel (III)
in Gegenwart säurebindender Mittel, beispielsweise von
Triethylamin, N,N-Dimethylanilin oder Natriumacetat und
Lösungsmitteln wie Ligroin, Toluol, Tetrahydrofuran oder
Diethylether.
Die erfindungsgemäße Verwendung der Siloxane (I) zur
Veredelung der Polycarbonatabfälle erfolgt in der Weise,
daß man die Polycarbonatabfälle mit den Siloxanen (I)
bei Temperaturen zwischen 260°C und 360°C, vorzugsweise
zwischen 280°C und 320°C schmelzcompoundiert und das
erhaltene Gemisch in bekannter Weise abkühlt und
granuliert.
Für diese Einarbeitung der Siloxane (I) können die
üblichen Zweiwellenextruder verwendet werden, die zum
Einarbeiten von Additiven in Polycarbonate üblich sind.
Die Weiterverarbeitung der veredelten Polycarbonatab
fälle erfolgt beispielsweise auf Extrudern oder Knetern
oder aus Lösungen zu Formkörpern verschiedenster Art,
beispielsweise zu Lampenfassungen, Leuchtgehäusen,
Schreibgeräten, Wasserbehältern oder Brillen, welche
entsprechend den bekannten, thermoplastischen aroma
tischen Polycarbonaten technisch einsetzbar sind.
Den erfindungsgemäß veredelten Polycarbonatabfällen
können auch andere Additive also Entformungsmittel,
Flammschutzmittel, Antistatika etc. zugesetzt und in
bekannter Weise eingearbeitet werden sowie auch andere
Polykondensate oder Polymerisate zwecks Herstellung von
Kunststofflegierungen, welche wiederum in bekannter
Weise technischen Einsatz finden.
Polycarbonatabfälle aus Bisphenol-A-Polycarbonat (ηrel
1,29, Mw ca. 28 000) werden mit 0,1% eines
Methylsiloxans folgender Struktur
compoundiert, regranuliert und zu Schulterstäben
verspritzt. Eigenschaften der Formkörper:
ηrel: 1,317
E-Modul: 2426 N/mm2
Mw ca. 31 000.
ηrel: 1,317
E-Modul: 2426 N/mm2
Mw ca. 31 000.
Claims (1)
- Verwendung von Siloxanen der Formel (I) worin
R und R′ unabhängig voneinander C1-C4-Alkyl oder C6-C14-Aryl und
x und y die Zahlen 1, 2 oder 3 bedeuten, wobei x + y immer gleich 4 ist,
zur Veredelung von Polycarbonatabfällen.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19924224769 DE4224769C2 (de) | 1992-07-27 | 1992-07-27 | Verwendung von Siloxanen zur Veredelung von Polycarbonatabfällen |
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DE19924224769 DE4224769C2 (de) | 1992-07-27 | 1992-07-27 | Verwendung von Siloxanen zur Veredelung von Polycarbonatabfällen |
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