DE4123145A1

DE4123145A1 - Transmutationsbehandlung von radioaktiven abfaellen

Info

Publication number: DE4123145A1
Application number: DE19914123145
Authority: DE
Inventors: Kenji Konashi; Nobuyuki Sasao
Original assignee: Doryokuro Kakunenryo Kaihatsu Jigyodan
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 1990-07-13
Filing date: 1991-07-12
Publication date: 1992-02-06
Anticipated expiration: 2011-07-13
Also published as: DE4123145C2; FR2665570B1; FR2665570A1; GB2246467B; JPH0472598A; CA2045809A1; GB9115002D0; JPH073474B2; GB2246467A; CA2045809C

Description

Diese Erfindung betrifft ein Verfahren zum schnellen Transmutieren oder Vermindern der Strahlungsintensität von radioaktiven Abfällen durch das Umwandeln radioaktiver Nuklide mit langer Halbwertzeit, die in radioaktiven Abfällen enthalten sind, in solche mit kurzer Halbwertszeit oder in stabile Kerne.

In hoch radioaktiven Abfällen, die nach der Wiederaufbereitung von Kernbrennstoff aus Kernreaktoren erzeugt werden, sind unterschiedliche Arten von Nuklide mit langer Halbwertszeit enthalten, die Spaltprodukte (Cs, Sr, Tc usw.), Aktinide (Np, Am, Cm usw.), hergestellt als Ergebnis von Kernreaktionen und übriggebliebenes Uran und Plutonium umfassen.

Das momentan verfügbare Verfahren für die endgültige Entsorgung von solch hoch radioaktiven Abfällen ist, sie in glasigen Festkörpern bei strenger Kontrolle zu versiegeln und sie in einem kontrollierten Gebiet zu lagern, bis die Strahlung bis auf ein zulässiges Niveau durch Zerfallsreaktionen nachläßt. Jedoch verlangt die Verglasung von radioaktivem Abfall mit langer mittlerer Halbwertszeit viele Jahre von strenger Überwachung der abgelagerten Abfälle und wenn die Menge der Abfälle zunimmt, wird es zunehmend schwierig, Lagerstätten auszuwählen und zu sichern.

Falls es möglich ist, radioaktive Nuklide mit langer Halbwertszeit in solche mit kurzer Halbwertszeit oder in stabile Kerne umzuwandeln, kann die Zeitdauer, mit der die gelagerten radioaktiven Abfallsmaterialien überwacht werden müssen, reduziert werden, und so ist auch die Notwendigkeit, Lagerstätten zu finden, die eindeutige Vorteile in Bezug auf Sicherheit und Wirtschaftlichkeit für die Abfallentsorgung bieten, geringer.

Unter den Transmutationsverfahren von radioaktivem Material, die die nukleare Umwandlung anwenden, ist das Gebräuchlichste das, bei dem Neutronen gegen radioaktive Nuklide gestrahlt werden. Die abgestrahlten Neutronen werden in den Kernen absorbiert, wandeln die Nuklide in solche mit kürzerer Halbwertszeit und solche mit höherer Stabilität um.

Als Kandidaten kommen Neutronen in Betracht, die für die Transmutationsbehandlung verwendet werden können, umfassend niederenergetische Neutronen, wie z. B. thermische Neutronen, die man von einem Kernreaktor erhält.

Die Absorption von niederenergetischen Neutronen in Kernen geschieht hauptsächlich durch die Einfangreaktion [(n, γ) Reaktion]. Diese Reaktion zeigt eine scharfe Resonanz, wie aus dem Diagramm von Fig. 5 gesehen werden kann, das den Neutronwirkungsquerschnitt für ⁹⁹Tc zeigt. Solch ein Resonanzphänomen kann durch die Bildung von Compoundkernen erklärt werden. Einige der Wirkungsquerschnitte bei dem Resonanzniveau haben große Werte, und je größer der Wirkungsquerschnitt desto wahrscheinlicher tritt die Einfangreaktion ein.

Jedoch ist die Neutronenenergie von Kernreaktoren gleichmäßig verteilt, und folglich ist es schwierig, einen Neutronenfluß einer bestimmten Energie wirkungsvoll zu erhalten, der mit dem Resonanzniveau der Kerne übereinstimmt.

Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es deshalb, ein Verfahren vorzusehen, das eine Compound-Kernresonanzreaktion selbst bei thermischen Neutronen auslösen kann, die eine Energie haben, die sich von einem bestimmten Resonanzniveau unterscheidet und dabei die Kernumwandlung der radioaktiven Nuklide auszuführen zum wirkungsvollen Durchführen der Transmutationsbehandlung an den radioaktiven Abfällen.

Es wird vorgeschlagen, daß anstatt der Steuerung der Neutronenenergie, die gegen die Nuklide gestrahlt werden, die Kerne beschleunigt und in ein Neutronenfeld geschleudert werden, um die Compoundkernreaktionen auszulösen. D. h., wenn die Resonanzenergie E eines Neutrons in einem System, in dem die beschleunigten Neutronen gegen ruhende Kerne gestrahlt werden, durch das Beschleunigen der Kerne bezüglich der Neutronen hervorgebracht wird, wird die kinetische Energie der Kerne, die die Compound-Kernresonanzreaktion verursacht. (M/m)E, wobei M eine Masse des Kerns und m eine Masse eines Neutrons ist. Folglich kann die Compound-Kernresonanzreaktion ausgeführt werden, ohne die Neutronenenergie zu steuern, sondern nur durch Beschleunigen der Kerne auf die kinetische Energie, die gleich (M/m) mal der Resonanzenergie der Neutronen ist.

Das Transmutationsbehandlungsverfahren der radioaktiven Abfälle der vorliegenden Erfindung beruht auf dem oben beschriebenen Prinzip. Folglich werden gemäß der vorliegenden Erfindung radioaktive Nuklide, die behandelt werden sollen und in radioaktiven Abfällen enthalten sind, auf ein Energieniveau beschleunigt, das einem Compound-Kernresonanzniveau entspricht. Die beschleunigten Nuklide werden in ein Feld thermischer Neutronen geschleudert oder bombardiert, das von einem magnetischen Feld überlagert ist, um das Auftreten einer Compound-Kernresonanzreaktion zu verursachen, wobei die radioaktiven Nuklide in solche umgewandelt werden, die stabiler sind oder eine kürzere Halbwertszeit haben.

Mit der vorliegenden Erfindung ist es möglich, daß durch das Beschleunigen der radioaktiven Nuklide auf eine Energie gleich dem Compound-Kernresonanzniveau und Schleudern derselben in ein Feld thermischer Neutronen die Compound-Kernresonanzreaktion zwischen den beschleunigten Nukliden und den thermischen Neutronen auftritt, selbst wenn die thermischen Neutronen keine Resonanzniveauenergie haben. Dieses Verfahren kann deshalb wirkungsvoll radioaktiv Nuklide in stabilere oder in Nuklide mit kurzer Halbwertszeit umwandeln.

Ein Ausführungsbeispiel wird anhand der folgenden Figuren näher beschrieben. Es zeigt

Fig. 1: einen schematischen Querschnitt, der das Konzept der bevorzugten Ausführungsform der Transmutationsbehandlungsvorrichtung zeigt;

Fig. 2: eine schematische Veranschaulichung, die den Betrieb der Vorrichtung aus Fig. 1 zeigt;

Fig. 3: eine Draufsicht von Fig. 2;

Fig. 4: einen Graphen, der die Beziehung zwischen der Beschleunigungsenergie und der Transmutationsrate von ⁹⁹Tc zeigt; und

Fig. 5: einen Graphen, der den Neutronen-Einfangswirkungsquerschnitt von ⁹⁹Tc zeigt.

Fig. 1 zeigt schematisch ein Beispiel der radioaktiven Transmutationsbehandlungsvorrichtung. Um einen Reaktorkern 1 eines Kernreaktors, wie z. B. einen schnellen Brüter, ist eine Moderationslage 2 installiert, die schweres Wasser enthält. Die Moderationslage 2 ist ferner von einem nuklearen Transmutationsbehälter 3 umschlossen. Der Reaktorkern 1 und der nukleare Transmutationsbehälter 3 sind von Abschirmmaterialien 4 umschlossen, um die Strahlung abzuschirmen. Der Reaktorkern 1 ist natürlich mit einem Kühlsystem 5 ausgerüstet, wie z. B. ein Kühlmittelzirkulationssystem. Der nukleare Transmutationsbehälter 3 steht unter dem Einfluß eines magnetischen Feldes, das durch einen Elektromagneten 7 erzeugt wird, der elektrisch mit einer Energieversorgung 6 verbunden ist, und er ist durch eine Vakuumpumpe 8 evakuiert. In dem nuklearen Transmutationsbehälter 3 erzeugen thermische Neutronen, die aus dem Reaktorkern 1 strömen, ein Feld thermischer Neutronen. Das an den Kerntransmutationsbehälter 3 angelegte magnetische Feld sammelt die beschleunigten Kerne an, die in das Feld thermischer Neutronen eingebracht werden. Ein Beschleuniger 9 beschleunigt radioaktive Nuklide, um sie in den Kerntransmutationsbehälter 3 zu befördern. Die beschleunigten Kerne werden durch ein Führungsrohr 10 in den Kerntransmutationsbehälter 3 eingeführt und von einem Abführrohr 11 abgeführt.

Der Betrieb der Transmutationsbehandlungsvorrichtung wird anhand von Fig. 2 und 3 erklärt. Hochradioaktiver flüssiger Abfall wird chemisch behandelt, um nur die Elemente zu konzentrieren, die durch Transmutation behandelt werden sollen. Z. B. ⁹⁹TC und ¹⁰⁷Pd können aus einfarbigen (single-color) festen Materialien und ¹²⁹I als ein stabiles Compound extrahiert werden. Im Fall von Tc werden die Kerne in die Ionenquelle des Beschleunigers 9 eingeführt, wo sie erhitzt, verdampft und durch Elektronen ionisiert werden. Danach werden die Kerne zu dem Beschleunigungsabschnitt des Beschleunigers 9 geschickt, wo sie auf ein bestimmtes Energieniveau beschleunigt werden und dann durch das Führungsrohr 10 in den Kerntransmutationsbehälter 3 eingeführt werden. Die beschleunigten Kerne, die in den Behälter 3 eingeführt werden, laufen schraubenförmig durch das Feld thermischer Neutronen in dem Kerntransmutationsbehälter 3 zu dem Abführrohr 11, wie in Fig. 2 gezeigt. Während dieser schraubenförmigen Bewegung reagieren die Kerne wirkungsvoll mit den thermischen Neutronen, was eine Compound-Kernresonanzreaktion ergibt. Dann wird das radioaktive Nuklid mit langer Halbwertszeit in ein stabiles oder in ein Nuklid mit kurzer Halbwertszeit umgewandelt, bevor es durch das Abführrohr 11 abgeführt wird. Die Nuklide, die nicht reagiert haben, werden getrennt und durch chemische Behandlung wiederhergestellt und dem Beschleuniger 9 wieder zugeführt, wie es die gestrichelten Linien für weitere Transmutationsbehandlungen anzeigen.

Das Ergebnis einer Berechnung für einen Fall, wo das Transmutationsbehandlungsverfahren an dem Nuklid ⁹⁹Tc angewendet wird, wird unten gezeigt. Die Kerntransformation von ⁹⁹Tc geht folgendermaßen voran.

⁹⁹Tc (Halbwertszeit: 2,1×10⁵ Jahre)
↓ Neutronenabsorption
¹⁰⁰Tc (Halbwertszeit: 15,8 Sekunden)
↓ β Zerfall
¹⁰⁰ Ru (stabil)

Die Parameter, die in der Berechnung verwendet wurden, sind folgende.

Thermischer Neutronenfluß, der durch den Reaktor erhalten wird: 10¹⁵ cm^-2 sek^-1
Thermische Neutronentemperatur: 300°K
Resonanzparameter für ⁹⁹Tc:
Neutronenresonanzenergie des Schwerpunktsystems: 5,6 eV
Neutronenzerfallsbreite Γ_n: 5,00 meV
γ-Zerfallsbreite Γ_r: 134,0 meV
Resonanzniveaubreite Γ: 139,0 meV
Kernspinn vor der Reaktion I: 4,5
Compoundkernspinn J: 4,0

Die Beziehung zwischen der Beschleunigungsenergie und der Umwandlungsrate von ⁹⁹Tc in einem Feld thermischer Neutronen wird in Fig. 4 gezeigt. Wie aus diesem Graphen ersichtlich ist, ist der Spitzenwert der Transmutationsrate von ⁹⁹Tc 1,4×10^-5sek^-1.

Zum Vergleich wird der Fall betrachtet, bei dem die thermische Neutroneneinfangsreaktion mit ruhenden Kernen ausgeführt wird. Da der thermische Neutronen-Einfangsreaktionswirkungsquerschnitt von ⁹⁹Tc 20 barn ist, ergibt sich die Transmutationsrate durch

20 × 10^-24 * 10¹⁵ = 2 × 10^-8 sek^-1

Das bedeutet, daß die Transmutationsrate durch das erfindungsgemäße Verfahren, das auf Resonanzniveau beschleunigte Kerne verwendet, 700mal höher ist.

Falls dies in der Halbwertszeit ausgedrückt wird, heißt das, daß ⁹⁹Tc eine Halbwertszeit von 2,1×10⁵ Jahren in der natürlichen Umgebung hat. Das bedeutet, daß wenn ⁹⁹Tc in der natürlichen Umgebung gelassen wird, es 2,1×10⁵ Jahre dauert, bis die radioaktive Intensität auf die Hälfte reduziert ist. Andererseits, wenn die Nuklide in ein Feld thermischer Neutronen mit einem Fluß von 10¹⁵cm^-2sek^-1 eingebracht werden, vermindert sich das Strahlungsniveau auf die Hälfte in 1,1 Jahren. Ferner, wenn ⁹⁹Tc auf die Compound-Kernresonanzenergie beschleunigt und in das Feld thermischer Neutronen geschleudert wird, vermindert sich das Strahlungsniveau auf die Hälfte in 13,8 Stunden.

Wie oben dargestellt, wird die Transmutationsrate beschleunigt und die sich ergebenden Vorteile können beispielsweise folgendermaßen illustriert werden.

Wenn es gewünscht wird, das radioaktive Niveau von ⁹⁹Tc auf ein Tausendstel zu reduzieren, und falls die Nuklide einfach in ein Feld thermischer Neutronen mit einem Fluß von 10¹⁵cm^-2sek^-1 plaziert werden, dauert es etwa 11 Jahre. Das Verfahren der Erfindung braucht dazu jedoch nur 5,75 Tage. Daher ist in der Ausführung der tatsächlichen Transmutationsbehandlungsvorrichtung diese hohe Transmutationsrate vorteilhaft in Bezug auf die Dauerhaftigkeit der Vorrichtung.

Wie oben beschrieben, werden die Kerne durch das Verfahren auf ein Energieniveau beschleunigt, das dem Compound-Kernresonanzniveau entspricht und in ein Feld thermischer Neutronen gebracht. Dies ermöglicht, daß Compound-Kernresonanzreaktionen auftreten, sogar wenn eine Neutronenquelle benutzt wird, wie z. B. ein Kernreaktor, in dem es schwierig ist, Neutronen einer bestimmten Energie zu erhalten. Mit diesem Verfahren können deshalb radioaktive Nuklide in stabile oder in Nuklide mit kurzer Halbwertszeit mit hohem Wirkungsgrad umgewandelt werden.

Als Ergebnis kann die Zeitdauer, mit der radioaktiven Abfälle gelagert werden und die Fläche der Lagerstätten reduziert werden, was große Vorteile in Bezug auf Sicherheit und Wirtschaftlichkeit der Abfallentsorgung bringt.

Ein weiterer Vorteil liegt darin, daß jedes Nuklid seine eigene Compound-Kernresonanzenergie hat, und es möglich ist, ein bestimmtes Nuklid mit einer hohen Rate selektiv zu transmutieren, selbst wenn andere Nuklide daneben existieren. Folglich gibt es keine Notwendigkeit, die Isotopen zu trennen, und nur das einzige notwendige Verfahren vor der Transmutationsbehandlung ist das chemische Trennverfahren.

Durch die schraubenförmige Bewegung der Nuklide variiert, falls der Neutronenfluß nicht längs zur Achse der schraubenförmigen Bewegung verläuft, die relative Geschwindigkeit zwischen den Nukliden und Neutronen und somit die kinetische Energie. Dies hat eine Wirkung, wie sie durch eine Verbreiterung bzw. Ausschmierung des Resonanzniveaus bewirkt würde, und verursacht eine Zunahme an Compoundkernreaktionen.

Claims

1. Verfahren zur Transmutationsbehandlung von radioaktiven Abfällen durch folgende Schritte gekennzeichnet:
Beschleunigen der radioaktiven Nuklide, die behandelt werden sollen und in radioaktiven Abfällen enthalten sind, auf ein Energieniveau, das einem Compound-Kernresonanzniveau entspricht, und
Schleudern der beschleunigten Nuklide in ein Feld thermischer Neutronen, das von einem magnetischen Feld überlagert ist, um die Compound-Kernresonanzreaktion zu verursachen, wobei die radioaktiven Nuklide in solche umgewandelt werden, die stabiler sind oder eine kürzere Halbwertszeit haben.

2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei das Feld thermischer Neutronen um einen Kernreaktor ausgebildet wird und thermische Neutronen aus dem Kernreaktor ausströmen.

3. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die radioaktiven Nuklide, die behandelt werden, chemisch aus den radioaktiven Abfällen extrahiert und getrennt werden.