DE4123145C2

DE4123145C2 - Transmutationsbehandlung von radioaktiven Abfällen

Info

Publication number: DE4123145C2
Application number: DE19914123145
Authority: DE
Inventors: Kenji Konashi; Nobuyuki Sasao
Original assignee: Japan Nuclear Cycle Development Institute
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 1990-07-13
Filing date: 1991-07-12
Publication date: 2003-01-30
Anticipated expiration: 2011-07-13
Also published as: GB2246467A; CA2045809C; GB2246467B; GB9115002D0; CA2045809A1; FR2665570A1; FR2665570B1; JPH0472598A; JPH073474B2; DE4123145A1

Description

Diese Erfindung betrifft ein Verfahren zum schnellen Trans mutieren oder Vermindern der Strahlungsintensität von radio aktiven Abfällen durch das Umwandeln radioaktiver Nuklide mit langer Halbwertszeit, die in radioaktiven Abfällen enthalten sind, in solche mit kurzer Halbwertszeit oder in stabile Kerne.

GB 802 971 offenbart ein Verfahren zum Abbau von radioaktiven Abfällen, wobei die Rückstände radioaktiver Teilchenstrahlung ausgesetzt werden, die derart gewählt ist, dass die radioaktiven Bestandteile der Abfälle in stabile oder stabilere Isotope überführt werden, wobei diese Isotope von dem Rest der Abfälle durch physikalische oder chemische Abspaltung getrennt werden.

EP 030 404 B1 offenbart ein Verfahren zur Reduzierung des Anteils langlebiger Spaltprodukte in radioaktiven Abfällen, wobei die Abfälle einer Neutronenstrahlung ausgesetzt werden, um in ihnen Transmutationen zu erzeugen, wobei das erhaltene Produkt nach Beseitigung der stabilen und kurzlebigen radioaktiven Nuklide erneut einem Neutronenfluss ausgesetzt wird. Dabei werden die relativ kurzlebigen radioaktiven und die stabilen Nuklide wiederholt aus dem Abfallmaterial separiert und gespeichert, und relativ langlebige radioaktive Nuklide werden individuell bestrahlt.

In hoch radioaktiven Abfällen, die nach der Wiederaufbereitung von Kernbrennstoff aus Kernreaktoren erzeugt werden, sind unterschiedliche Arten von Nukliden mit langer Halbwertszeit enthalten, die Spaltprodukte (Cs, Sr, Tc usw.), Aktinide (Np, Am, Cm usw.), hergestellt als Ergebnis von Kernreaktionen, und übriggebliebenes Uran und Plutonium umfassen.

Das momentan verfügbare Verfahren für die endgültige Entsor gung von solch hoch radioaktiven Abfällen ist, sie in verglasten Festkörpern bei strenger Kontrolle zu versiegeln und sie in einem kontrollierten Gebiet zu lagern, bis die Strahlung durch Zerfallsreaktionen bis auf ein zulässiges Niveau nachläßt. Die Verglasung von radioaktivem Abfall mit langer mittlerer Halbwertszeit verlangt jedoch viele Jahre von strenger Über wachung der abgelagerten Abfälle, und wenn die Menge der Ab fälle zunimmt, wird es zunehmend schwierig, Lagerstätten auszuwählen und zu sichern.

Falls es möglich ist, radioaktive Nuklide mit langer Halb wertszeit in solche mit kurzer Halbwertszeit oder in stabile Kerne umzuwandeln, kann die Zeitdauer, mit der die gelagerten radioaktiven Abfallsmaterialien überwacht werden müssen, reduziert werden, und so ist auch die Notwendigkeit geringer, Lagerstätten zu finden, die eindeutige Vorteile in Bezug auf Sicherheit und Wirtschaftlichkeit für die Abfallentsorgung bieten.

Unter den Transmutationsverfahren von radioaktivem Material, die die nukleare Umwandlung anwenden, ist das Gebräuchlichste das, bei dem radioaktive Nuklide mit hohem Wirkungsgrad bestrahlt werden. Die auftreffenden Neutronen werden in den Kernen absorbiert, wandeln die Nuklide in solche mit kürzerer Halbwertszeit und solche mit höherer Stabilität um.

Als Kandidaten kommen Neutronen in Betracht, die für die Transmutationsbehandlung verwendet werden können, wie z. B. thermische Neutronen, die man von einem Kernreaktor erhält.

Die Absorption von niederenergetischen Neutronen in Kernen geschieht hauptsächlich durch die (n, γ)-Einfangreaktion. Diese Reaktion zeigt häufig scharfe Resonanzen, wie aus dem Diagramm von Fig. 5 gesehen werden kann, das als Beispiel den Neutroneneinfangwirkungsquerschnitt für ⁹⁹Tc zeigt. Solch ein Resonanzphänomen kann durch die Bildung von Compoundkernen erklärt werden. Einige der Wirkungsquerschnitte bei dem Resonanzniveau haben große Werte, und je größer der Wirkungsquerschnitt desto wahrscheinlicher tritt die Einfang reaktion ein.

Die Neutronenenergie von Kernreaktoren ist jedoch breit verteilt, und folglich ist es schwierig, mit hoher Stromdichte einen Neutronenfluss einer ganz bestimmten Energie zu erhalten, die mit dem Resonanzniveau der entsprechenden Kerne übereinstimmt.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es deshalb, ein Verfahren vorzusehen, das eine Compound-Kernresonanzreaktion selbst bei thermischen Neutronen auslösen kann, die eine Energie haben, die sich von einem bestimmten Resonanzniveau unterscheidet und das dabei die Kernumwandlung der radioaktiven Nuklide zum wirkungsvollen Durchführen der Transmutationsbehandlung an den radioaktiven Abfällen ermöglicht.

Es wird vorgeschlagen, daß anstatt der Steuerung der Neutro nenenergie, mit denen die Nuklide bestrahlt werden, die Kerne beschleunigt und in ein Neutronenfeld geschleudert werden, um die Compoundkernreaktionen auszulösen. D. h., wenn die Reso nanzenergie E eines Neutrons in einem System, in dem die beschleunigten Neutronen gegen ruhende Kerne gestrahlt werden, durch das Beschleunigen der Kerne bezüglich der Neutronen hervorgebracht wird, wird die kinetische Energie der Kerne, die die Compound-Kernresonanzreaktion verursacht, (M/m)E, wobei M die Masse des Kerns und m eine Masse eines Neutrons ist. Folglich kann die Compound-Kernresonanzreaktion ausge führt werden, ohne die Neutronenenergie zu steuern, sondern nur durch Beschleunigen der Kerne auf die kinetische Energie, die gleich (M/m) mal der Resonanzenergie der Neutronen ist.

Das Transmutationsbehandlungsverfahren der radioaktiven Ab fälle der vorliegenden Erfindung beruht auf, dem oben beschrie benen Prinzip. Folglich werden gemäß der vorliegenden Erfin dung radioaktive Nuklide, die behandelt werden sollen und in radioaktiven Abfällen enthalten sind, auf ein Energieniveau beschleunigt, das einem Compound-Kernresonanzniveau ent spricht. Die beschleunigten Nuklide werden mittels eines magnetischen Feldes in ein Feld thermischer Neutronen eingebracht, um das Auftreten einer Compound-Kernresonanz reaktion zu ermöglichen, wobei die radioaktiven Nukleide in solche umgewandelt werden, die stabil sind oder eine kürzere Halbwertszeit haben.

Mit der vorliegenden Erfindung ist es möglich, daß durch das Beschleunigen der radioaktiven Nuklide auf eine Energie gleich dem Compound-Kernresonanzniveau und Einbringen derselben in ein Feld thermischer Neutronen die Compound-Kernresonanz reaktion zwischen den beschleunigten Nukliden und den thermischen Neutronen auftritt, selbst wenn die thermischen Neutro nen keine Resonanzniveauenergie haben. Dieses Verfahren kann deshalb wirkungsvoll radioaktive Nuklide in stabile Nuklide oder in Nuklide mit kurzer Halbwertszeit umwandeln.

Ein Ausführungsbeispiel wird anhand der folgenden Figuren näher beschrieben. Es zeigen:

Fig. 1: einen schematischen Querschnitt, der das Kon zept der bevorzugten Ausführungsform der Trans mutationsbehandlungsvorrichtung zeigt;

Fig. 2: eine schematische Veranschaulichung, die den Betrieb der Vorrichtung aus Fig. 1 zeigt;

Fig. 3: eine Draufsicht von Fig. 2;

Fig. 4: ein Diagramm, das die Beziehung zwischen der Beschleunigungsenergie und der Transmutationsrate von ⁹⁹Tc zeigt; und

Fig. 5: ein Diagramm, das den Neutronen- Einfangswirkungsquerschnitt von ⁹⁹Tc zeigt.

Fig. 1 zeigt schematisch ein Beispiel der radioaktiven Trans mutationsbehandlungsvorrichtung. Um einen Reaktorkern 1 eines Kernreaktors, wie z. B. einen schnellen Brüter, ist eine Moderatorlage 2 installiert, die schweres Wässer enthält. Die Moderatorlage 2 ist ferner von einem nuklearen Trans mutationsbehälter 3 umschlossen. Der Reaktorkern 1 und der nukleare Transmutationsbehälter 3 sind von Abschirmmaterialien 4 umschlossen, um die Strahlung abzuschirmen. Der Reaktorkern 1 ist natürlich mit einem Kühlsystem 5 ausgerüstet, wie z. B. einem Kühlmittelzirkulationssystem. Der nukleare Transmutations behälter 3 steht unter dem Einfluß eines magnetischen Feldes, das durch einen Elektromagneten 7 erzeugt wird, der elektrisch mit einer Energieversorgung 6 verbunden ist; er wird durch eine Vakuumpumpe 8 evakuiert. In den nuklearen Transmutationsbehälter 3 strömen thermische Neutronen, die aus dem Reaktorkern kommen. Das an den Kerntransmutationsbehälter 3 angelegte magnetische Feld sammelt die beschleunigten Kerne an, die in das Feld thermi scher Neutronen eingebracht werden. Ein Beschleuniger 9 be schleunigt radioaktive Nuklide, um sie in den Kerntransmuta tionsbehälter 3 zu befördern. Die beschleunigten Kerne werden durch ein Führungsrohr 10 in den Kerntransmutationsbehälter 3 eingeführt und von einem Abführrohr 11 abgeführt.

Der Betrieb der Transmutationsbehandlungsvorrichtung wird anhand von Fig. 2 und 3 erklärt. Hochradioaktiver flüssiger Abfall wird chemisch behandelt, um nur die Elemente zu konzen trieren, die durch Transmutation behandelt werden sollen; z. B. ⁹⁹Tc und ¹⁰⁷Pd oder ¹²⁹I. Im Fall von Tc werden die Kerne in die Ionen quelle des Beschleunigers 9 eingeführt, wo sie erhitzt, ver dampft und durch Elektronen ionisiert werden. Danach werden die Kerne zu dem Beschleunigungsabschnitt des Beschleunigers 9 geschickt, wo sie auf ein bestimmtes Energieniveau beschleu nigt werden und dann durch das Führungsrohr 10 in den Kern transmutationsbehälter 3 eingeführt werden. Die beschleunigten Kerne, die in den Behälter 3 eingeführt werden, laufen schrau benförmig durch das Feld thermischer Neutronen in dem Kern transmutationsbehälter 3 zu dem Abführrohr 11, wie in Fig. 2 gezeigt. Während dieser schraubenförmigen Bewegung reagieren die Kerne mit großem Wirkungsquerschnitt mit den thermischen Neutronen, was eine Compound-Kernresonanzreaktion ergibt. Dann wird das radio aktive Nuklid mit langer Halbwertszeit in ein stabiles oder in ein Nuklid mit kurzer Halbwertszeit umgewandelt, bevor es durch das Abführrohr 11 abgeführt wird. Die Nuklide, die nicht reagiert haben, werden getrennt und durch chemische Behandlung neu aufbereitet und dem Beschleuniger 9 wieder zugeführt, wie es die gestrichelten Linien für weitere Transmutations behandlungen anzeigen.

Das Ergebnis einer Berechnung für einen Fall, bei dem das Trans mutationsbehandlungsverfahren an dem Nuklid ⁹⁹Tc angewendet wird, wird unten gezeigt. Die Kerntransformation von ⁹⁹Tc geht folgendermaßen voran:

Die Parameter, die in der Berechnung verwendet wurden, sind folgende:
Thermischer Neutronenfluß, der durch den Reaktor erhalten wird:

10¹⁵ cm^-2sek^-1

Thermische Neutronentemperatur: 300°K
Resonanzparameter für ⁹⁹Tc:
Neutronenresonanzenergie des Schwerpunktsystems: 5,6 eV
Neutronenzerfallsbreite Γ_n: 5,00 meV
γ-Zerfallsbreite Γ_r: 134,0 meV
Resonanzniveaubreite Γ: 139,0 meV
Kernspin vor der Reaktion I: 4,5 ℏ
Compoundkernspinn J: 4,0 ℏ

Die Beziehung zwischen der Beschleunigungsenergie und der Umwandlungsrate von ⁹⁹Tc in einem Feld thermischer Neutronen wird in Fig. 4 gezeigt. Wie aus diesem Diagramm ersichtlich ist, ist der Spitzenwert der Transmutationsrate von ⁹⁹Tc 1,4 × 10^-5 sek^-1.

Zum Vergleich wird der Fall betrachtet, bei dem die thermische Neutroneneinfangsreaktion mit ruhenden Kernen ausgeführt wird. Da der thermische Neutronen-Einfangsreaktionswirkungsquer schnitt von ⁹⁹Tc 20 barn ist, ergibt sich die Transmutations rate durch

20 × 10^-24.10¹⁵ = 2 × 10^-8 sek^-1

Das bedeutet, daß die Transmutationsrate durch das erfindungs gemäße verfahren, das auf Resonanzniveau beschleunigte Kerne verwendet, 700 mal höher ist.

Falls dies in der Halbwertszeit ausgedrückt wird, heißt das, daß ⁹⁹TC eine Halbwertszeit von 2,1 × 10⁵ Jahren in der natür lichen Umgebung hat. Das bedeutet, daß wenn ⁹⁹Tc in der natür lichen Umgebung gelassen wird, es 2,1 × 10⁵ Jahre dauert, bis die radioaktive Intensität auf die Hälfte reduziert ist. Andererseits, wenn die Nuklide in ein Feld thermischer Neutro nen mit einem Fluß von 10¹⁵ cm^-2sek^-1 eingebracht werden, ver mindert sich das Strahlungsniveau auf die Hälfte in 1,1 Jah ren. Ferner, wenn ⁹⁹Tc auf die Compound-Kernresonanzenergie beschleunigt und in das Feld thermischer Neutronen gebracht wird, vermindert sich das Strahlungsniveau in 13,8 Stunden auf die Hälfte.

Wie oben dargestellt, wird die Transmutationsrate beschleunigt und die sich ergebenden Vorteile können beispielsweise folgen dermaßen illustriert werden.

Wenn es gewünscht wird, das radioaktive Niveau von ⁹⁹Tc auf ein Tausendstel zu reduzieren, und falls die Nuklide einfach in ein Feld thermischer Neutronen mit einem Fluß von 10¹⁵ cm^-2sek^-1 gebracht werden, dauert es etwa 11 Jahre. Das Verfahren der Erfindung braucht dazu jedoch nur 5,75 Tage. Daher ist in der Ausführung der tatsächlichen Transmutationsbehandlungsvor richtung diese hohe Transmutationsrate vorteilhaft in Bezug auf die Dauerhaftigkeit der Vorrichtung.

Wie oben beschrieben, werden die Kerne durch das Verfahren auf ein Energieniveau beschleunigt, das dem Compound-Kernreso nanzniveau entspricht und in ein Feld thermischer Neutronen gebracht. Dies ermöglicht, daß Compound-Kernresonanzreaktio nen auftreten, sogar wenn eine Neutronenquelle benutzt wird, wie z. B. ein Kernreaktor, in dem es schwierig ist, Neutronen einer bestimmten Energie zu erhalten. Mit diesem Verfahren können deshalb radioaktive Nuklide mit hohem Wirkungsgrad in stabile oder in Nuklide mit kurzer Halbwetszeit umgewandelt werden.

Als Ergebnis kann die Zeitdauer, mit der radioaktive Abfälle gelagert werden, und die Fläche der Lagerstätten reduziert werden, was große Vorteile in Bezug auf Sicherheit und Wirt schaftlichkeit der Abfallentsorgung bringt.

Ein weiterer Vorteil liegt darin, daß jedes Nuklid seine eigene Compound-Kernresonanzenergie hat, und es möglich ist, ein bestimmtes Nuklid mit einer hohen Rate selektiv zu trans mutieren, selbst wenn andere Nuklide daneben existieren. Folglich gibt es keine Notwendigkeit, die Isotopen zu trennen, und das einzige notwendige Verfahren vor der Transmuta tionsbehandlung ist das chemische Trennverfahren.

Durch die schraubenförmige Bewegung der Nuklide variiert, falls der Neutronenfluß nicht längs zur Achse der schrauben förmigen Bewegung verläuft, die relative Geschwindigkeit zwischen den Nukliden und Neutronen und somit die kinetische Energie. Dies hat eine Wirkung, wie sie durch eine Verbreite rung des Resonanzniveaus bewirkt würde, und verursacht eine Zunahme an Compoundkernreaktionen.

Claims

1. Verfahren zur Transmutationsbehandlung von radioaktiven Abfällen, durch folgende Schritte gekennzeichnet:
Beschleunigen der radioaktiven Nuklide, die behandelt werden sollen und in radioaktiven Abfällen enthalten sind, auf eine Energie, die einem Compound-Kernresonanz niveau entspricht, und
Einbringen der beschleunigten Nuklide mithilfe eines magnetischen Feldes in ein Feld thermischer Neutronen, um die Compound-Kernresonanzreaktion zu ermöglichen,
wobei die radioaktiven Nuklide in Kerne umgewandelt werden, die stabil sind oder eine kürzere Halbwertszeit haben.

2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die thermischen Neutronen in einem Kernreaktor erzeugt und aus diesem extrahiert werden.

3. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die radioaktiven Nuklide, die behandelt werden sollen, chemisch aus den radioaktiven Abfällen extrahiert und getrennt werden.