DE3927729A1 - Verfahren und anlage zur erzeugung von nh(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts) oder methanol aus kohlenwasserstoffhaltigen gasen - Google Patents

Verfahren und anlage zur erzeugung von nh(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts) oder methanol aus kohlenwasserstoffhaltigen gasen

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Description

Die Erfindung richtet sich auf ein Verfahren zur Erzeugung von NH3 oder Methanol aus kohlenwasserstoffhaltigen Gasen, insbesondere aus Erdgas sowie auf eine Anlage zur Durchfüh­ rung des Verfahrens.
Es sind sogenannte autotherme Dampfreformierungsanlagen be­ kannt, die gegenüber befeuerten Reformern oder gegenüber einer partiellen Oxidation wesentliche Vorteile aufweisen, wie dies beispielsweise aus der DE-A-32 44 252 der Anmelde­ rin bekannt ist. Dabei werden Prozeßgasströme hoher Tempe­ ratur und/oder Rauchgasströme hoher Temperatur vermieden, allerdings haben derartige autotherme katalytische Dampfre­ formierungsanlagen eine Besonderheit, die darin besteht, daß ihre Einbindung in Prozesse zur Erzeugung von bei­ spielsweise NH3 nicht ohne weiteres einen energetischen, sogenannten Inselbetrieb erlaubt, da die zur Verfügung stehende Prozeßabwärme nicht als Antriebsenergie aus­ reicht, die zur Durchführung des Prozesses erforderlich ist. Eine autotherme, katalytische Dampfreformierung mit einem gesondert angeordneten Sekundärreformer ist bei­ spielsweise auch in der EP-0 194 067-A2 beschrieben.
Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung einer Lösung, mit der unter Beibehaltung der wesentlichen Vorteile einer au­ tothermen Dampfreformiertechnik die zusätzlichen Energien unabhängig von externen Energiequellen umweltfreundlich und wirtschaftlich erzeugt werden können.
Mit einem Verfahren der eingangs bezeichneten Art wird die­ se Aufgabe gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß einer autothermen, katalytischen Dampfreformierung ein Teilstrom eines Prozeßgases entnommen und einer Druckwechseladsorp­ tion (PSA) zugeführt wird und daß der durch diese Druck­ wechseladsorption erhaltene Wasserstoff neben zusätzlich bereitgestelltem Sauerstoff einer Brennstoffzelle zuge­ führt wird.
Damit kann unmittelbar elektrische Energie als Antriebs­ energie erzeugt werden, die sofort im Verfahren zur auto­ thermen Dampfreformierung (Combined autothermo reforming "CAR") genutzt werden kann. Bei Inselbetrieb entfallen da­ her Fremdenergien zur Erzeugung der notwendigen Antriebs­ energien, die Brennstoffzelle vermag hier den notwendigen elektrischen Strom für die benötigten Antriebsenergien zur Verfügung zu stellen. Unter Inselbetrieb wird der autother­ me Betrieb verstanden, d.h. die im Prozeß anfallende Ener­ gie wird unmittelbar genutzt.
Es sei an dieser Stelle darauf hingewiesen, daß beispiels­ weise in der US-PS 45 78 214 eine NH3-Anlage mit Brenn­ stoffzelle vorbeschrieben ist, die allerdings nicht in der hier beanspruchten Weise eingebunden und verwendet wird.
Brennstoffzellen selbst sind in einer Reihe von Literatur­ stellen beschrieben. Hier sei lediglich als Beispiel auf die EP-0 150 017-A1 bzw. EP-0 150 018-A1 verwiesen.
In Ausgestaltung ist vorgesehen, daß der der Brennstoffzel­ le zugeführte Sauerstoff als Teilstrom des der mit Sauer­ stoff betriebenen kombinierten autothermen Reformierungs­ stufe zugeführten Sauerstoffstroms abgezweigt wird.
Zweckmäßig kann es sein, wenn bei einer Erzeugung von NH3 eine Teilstromabzweigung zur Beaufschlagung der Druck­ wechseladsorption zwischen einem CO-Konvertierungsschritt und einer CO2-Wäsche vorgenommen wird, wie dies die Er­ findung ebenfalls vorsieht.
Die Erfindung sieht auch vor, daß mit Wasserstoff beladene Inerte aus der Brennstoffzelle einer Druckwechseladsorp­ tion und/oder dem die Dampfreformierungsstufe beaufschla­ genden Luftstrom wieder zugeführt werden, so daß hier eine alternative Rezirkulierung möglich ist.
Die Erfindung sieht auch Anlagen zur Durchführung des vor­ beschriebenen Verfahrens vor, die sich insbesondere da­ durch auszeichnen, daß hinter einer autothermen katalyti­ schen Dampfreformierungsstufe eine Druckwechseladsorptions­ stufe (PSA, pressure swing adsorption) zur Erzeugung hoch­ reinen Wasserstoffes vorgesehen ist und eine Brennstoffzel­ le zur Erzeugung elektrischer Energie unter Einsatz des er­ zeugten Wasserstoffes mit hochkonzentriertem Sauerstoff.
Die Erfindung ist nachstehend anhand der Zeichnung bei­ spielsweise näher erläutert. Diese zeigt in
Fig. 1 eine Anlagenvariante und in
Fig. 2 und 3 weitere Anlagenvarianten zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens.
Die allgemein mit 1 bezeichnete Anlage besteht im Sinne der vorliegenden Erfindung neben vielen anderen Anlagentei­ len zunächst aus einer katalytischen Dampfreformierungsstu­ fe 2, der eine CO-Konvertierungsstufe 3 nachgeschaltet ist, dieser folgend eine CO2-Wäsche 4, eine Methanisie­ rungsstufe 5 und schließlich eine NH3-Synthesestufe 6.
Der NH3-Stufe 6 wird das Purgegas über die Leitung 7 ent­ nommen, das NH3 wird über die Leitung 8 abgezweigt. Das Purgegas wird nach der Erfindung nunmehr einer Druckwech­ seladsorptionsstufe 9 zugeführt, wobei reines H2 wieder eine Brennstoffzelle 10 beaufschlagt, was mit der Leitung 11 angedeutet ist.
Der Brennstoffzelle 10 wird nicht nur der reine Wasser­ stoff über die Leitung 11 zugeführt, sondern über eine Lei­ tung 12 auch O2 als Teilstrom einer Sauerstoffzufuhr, die auch der katalytischen Dampfreformerstufe 2 zugeführt wird. Die Sauerstoffquelle ist mit 13 in Fig. 1 oben links bezeichnet.
Der in der Brennstoffzelle 10 erzeugte elektrische Strom ist symbolisch als Energiequelle dargestellt und mit 14 be­ zeichnet, er dient als Antriebsenergie für notwendige Ma­ schinen.
In Fig. 1 ist zusätzlich die Möglichkeit der Rezierkula­ tion des Sauerstoffes mit Inerten aus der Brennstoffzelle angedeutet über eine Leitung 15 direkt zur einzuspeisenden Luft, die über eine Leitung 16 der Dampfreformierungsstufe 2 zugeführt wird, oder auch die Rezierkulation des Wasser­ stoffes mit Inerten über die Leitung 17 in die Druckwech­ seladsorptionsstufe 9. Dargestellt ist auch eine Teilstrom­ abzweigung über eine Leitung 18 direkt zur Druckwechselad­ sorptionsstufe vor der NH3-Stufe 6 und vor der CO2-Wäsche bzw. eine nachfolgende Teilstromabzweigung über die gestri­ chelt wiedergegebene Leitung 19.
Die Wirkungsweise der hier beschriebenen Anlage ist dabei im wesentlichen die folgende:
Kohlenwasserstoffhaltiges Gas, z.B. Erdgas, wird zuge­ führt, in Fig. 1 oben rechts mit 20 bezeichnet. Gleichzei­ tig wird Luft, mit 21 bezeichnet, ebenfalls zugeführt und über einen Kamin oder einem Abgaswärmetauscher 22 vorge­ wärmt, wobei es in einer primären katalytischen Dampfrefor­ mierungsstufe zur Erzeugung eines primärreformierten Gases kommt mit anschließender partieller Oxidation des erzeug­ ten Gases mit Luft und einem konzentrierten Sauerstoff­ strom zur Steuerung des gewünschten Stickstoffanteiles im Synthesegas.
Hierbei ist es möglich, die Nutzung der sensitiven Wärme des austretenden Gasstromes zur primären katalytischen Dampfreformierung zu nutzen.
Nachfolgend erfolgt die CO-Konvertierung im Stufenab­ schnitt 3, dann wiederum eine Befreiung wenigstens eines Teiles des konvergierten Gases von CO2 in einer CO2-Wä­ sche, Anlagenteil 4, einer Methanisierung des im Stufen­ teil 4 behandelten Gases, hier Stufenteil 5, wobei das zu erzeugende, im wesentlichen stöchiometrische Synthesegas nunmehr mit einem NH3-Synthese-Loop zur Erzeugung von NH3 behandelt wird.
Das über die Leitung 7 verlassende Purgegas wird dann, wie beschrieben, in einer Teilstromdruckwechselanlage zur Er­ zeugung hochreinen Wasserstoffes behandelt, der dann der Brennstoffzelle 10 zugeführt wird.
Bei der Verfahrensweise sind Alternativen möglich, etwa kann der partiellen Oxidation eine sekundäre, katalytische Dampfreformierungsstufe nachgeschaltet werden, es kann an­ stelle der partiellen Oxidation auch eine katalytische par­ tielle Oxidation vorgesehen sein, ein Teil des Synthese­ purgegasstromes kann teilweise dem Einsatzstrom zugesetzt werden, was in Fig. 1 gestrichelt mit der Leitung 24 ange­ deutet ist.
Selbstverständlich kann nicht genutzte Prozeßabwärme ander­ weitig genutzt werden, etwa zur Kälteerzeugung, um nur ein Beispiel zu nennen, die dann zur Erzeugung von flüssigem NH3-Produkt dient.
Fig. 2 zeigt eine Variante, bei der die wesentlichen Ele­ mente, die mit Fig. 1 identisch sind, das gleiche Bezugs­ zeichen haben, gekennzeichnet durch "′", wobei dort die An­ lage 1′ zur Methanolerzeugung herangezogen wird, auch dies lediglich als Beispiel. Hier ist statt des NH3-Synthesean­ lagenteiles 6 das Methanolsyntheseanlagenteil 6′ wiederge­ geben mit einer nachfolgenden Methanoldestillationsstufe 25.
Erkennbar ist die Erfindung insbesondere dann einzusetzen, wenn leichte Kohlenwasserstoffe (C7-) mit konzentriertem Sauerstoff umgesetzt werden, wobei ein wasserstoffhaltiges Gas erzeugt werden kann und das Gesamtverfahren über eine Abwärmenutzung hinaus Energie zur Durchführung benötigt. Dies neben der bereits beschriebenen NH3- und Methanolerzeu­ gung, insbesondere auch für Oxogase, Synfuels oder CO-Ge­ winnung zu.
Fig. 3 zeigt die Möglichkeit, die autotherme Reformierung zweistufig vorzusehen. Hierzu ist der Anlageteil mit 2a′′ für die Vorreformierung bezeichnet und der weitere Stufen­ abschnitt mit 2b′′, wobei im übrigen alle sonstigen glei­ chen Anlageteile wie vorbeschrieben das gleiche Bezugszei­ chen tragen, allerdings zusätzlich mit "′′" bezeichnet.
Erkennbar ist auch bei dieser Anlagenvariante, wie bei den zuvor beschriebenen Anlagen, eine autotherme Führung des Prozesses möglich, da der hier in der Brennstoffzelle 10′′ erzeugte elektrische Strom als Energiequelle 14′′ für die entsprechenden Anlagenteile herangezogen werden kann.

Claims (8)

1. Verfahren zur Erzeugung von NH3 oder Methanol aus koh­ lenwasserstoffhaltigen Gasen, insbesondere aus Erdgas, dadurch gekennzeichnet, daß einer autothermen, katalytischen Dampfreformierung ein Teilstrom eines Prozeßgases entnommen und einer Druckwech­ seladsorption (PSA) zugeführt wird und daß der durch diese Druckwechseladsorption erhaltene Wasserstoff neben zusätz­ lich bereitgestelltem Sauerstoff einer Brennstoffzelle zu­ geführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein Teil des die NH3-Synthese verlassenden Purgegases der Druckwechseladsorption zugeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, daß der der Brennstoffzelle zugeführte Sauerstoff als Teil­ strom des der mit Sauerstoff betriebenen kombinierten auto­ thermen Reformierungsstufe zugeführten Sauerstoffstroms ab­ gezweigt wird.
4. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß bei Erzeugung von NH3 eine Teilstromabzweigung zur Beaufschlagung der Druckwechseladsorption zwischen einem CO-Konvertierungsschritt und einer CO2-Wäsche vorgenommen wird.
5. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß mit Wasserstoff beladene Inerte aus der Brennstoffzel­ le der Druckwechseladsorption und/oder dem die Dampfrefor­ mierungsstufe beaufschlagenden Oxidationsmittel wieder zu­ geführt werden.
6. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die aus der Brennstoffzelle gewonnene elektrische Ener­ gie zum Betrieb von Anlagenteilen bei der Prozeßführung eingesetzt wird.
7. Anlage, insbesondere zur Durchführung des Verfahrens nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß hinter einer autothermen katalytischen Dampfreformie­ rungsstufe (2) eine Druckwechseladsorptionsstufe (9) zur Erzeugung hochreinen Wasserstoffes vorgesehen ist und eine Brennstoffzelle (10) zur Erzeugung elektrischer Energie un­ ter Einsatz des erzeugten Wasserstoffes mit hochkonzen­ triertem Sauerstoff.
8. Anlage nach Anspruch 7, gekennzeichnet durch die Zuführung von Luft (21) und Erdgas (20) in Teilströmen oder durch die Zuführung von Kohlenwasserstoffen (20′) je­ weils zur autothermen katalytischen Dampfreformierungsstu­ fe (2, 2′) und die nachfolgende Beaufschlagung einer Brenn­ stoffzelle (10, 10′) mit erzeugtem H2 in einer Teilstrom- Druckwechseladsorptionsstufe (9, 9′).
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