DE3827479A1 - Elektrochemische zelle - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft eine wiederaufladbare
elektrochemische Hochtemperatur-Stromspeicherzelle.
Insbesondere betrifft sie eine Zelle des Typs, der eine
flüssige Anodensubstanz und eine aktive Kathodensubstanz in
Kontakt mit einem flüssigen Elektrolyten aufweist, wobei die
Anodensubstanz und der flüssige Elektrolyt über eine
Trenneinrichtung getrennt sind, welche für die
Anodensubstanz in ionischer Form permeabel ist.
Gemäß der Erfindung wird eine wiederaufladbare
elektrochemische Hochtemperatur-Stromspeicherzelle
geschaffen, welche ein Zellgehäuse aufweist, das durch eine
feste Trenneinrichtung in ein Paar von Elektrodenabteile
unterteilt ist, von denen eines ein Anodenabteil, welches
eine aktive Anodensubstanz enthält, und das andere ein
Kathodenabteil ist, welches eine aktive Kathodensubstanz und
einen Elektrolyten aufweist, wobei die Anodensubstanz und
der Elektrolyt bei Betriebstemperatur der Zelle flüssig
sind, wobei die Trenneinrichtung die Anodensubstanz von dem
Elektrolyten und der Kathodensubstanz trennt und ermöglicht,
daß die Anodensubstanz im Gebrauch von dem Anodenabteil in
das Kathodenabteil und umgekehrt in ionischer Form
hindurchtritt, wobei die Trenneinrichtung an dem Gehäuse
druckversiegelt oder über Druck abgedichtet ist, um die
Abteile voneinander zu trennen, über wenigstens eine Druck-
oder Kompressionsdichtung, die in Kombination umfaßt eine
enggewundene, radial federnde schrauben- oder spiralförmige
Metallfeder und wenigstens einen Dichtungsstreifen aus
verformbarem oder nachgiebigem Metall, wobei die Feder eine
Abstützung für jeden Dichtungsstreifen erbringt und in
Radialrichtung über eine Kraft belastet wird, die
ausreichend federnd ist, um die Feder in ihrer
Radialrichtung zusammenzudrücken, und die ausreichend ist,
um eine plastische Verformung jedes Dichtungsstreifens zu
bewirken.
Es können zwei Dichtungsstreifen auf gegenüberliegenden
Seiten jeder Schraubenfeder angeordnet und durch diese
elastisch verformbar sein.
Jede Dichtung kann in Form eines geschlitzten Rohres aus
verformbarem Metall ausgebildet sein, das einen Schlitz über
seine Länge aufweist, wobei sich die Feder im Inneren des
geschlitzten Rohres erstreckt und von diesem umschlossen
wird, wobei das geschlitzte Rohr ein Paar von
Dichtungsflanschen auf gegenüberliegenden Seiten der Feder
bildet, welche die Dichtungsstreifen bilden, und wobei die
Feder einen in Radialrichtung federnden Kern für das
geschlitzte Rohr bildet und der Schlitz in der Wand des
geschlitzten Rohres die Verformung desselben erleichtert.
Eines der Elektrodenabteile ist ein Anodenabteil und das
andere ist ein Kathodenabteil. Typischerweise enthält die
aktive Anodensubstanz ein geschmolzenes Alkalimetall wie
beispielsweise Natrium, der flüssige Elektrolyt ist
ebenfalls geschmolzen und enthält beispielsweise ein
Alkalimetall-Aluminiumhalogenid. In diesem Fall besteht eine
Bewegung der Ionen der Anodensubstanz, beispielsweise von
Natriumionen, durch die Trenneinrichtung von dem
Anodenabteil in das Kathodenabteil während der Entladung und
bei der Ladung eine Bewegung der Ionen in entgegengesetzter
Richtung durch die Trenneinrichtung, wobei Gasräume über den
Flüssigkeitspegel in den Abteilen vorgesehen sind.
In einer bevorzugten Ausführungsform der Zelle ist die Anode
geschmolzenes Natrium und die Kathode ist ausgebildet in
Form einer elektronisch leitenden elektrolytpermeablen
Matrix, die mit flüssigem Elektrolyten imprägniert ist,
wobei der flüssige Elektrolyt ein geschmolzener
Natriumaluminiumhalogenid (beispielsweise Chlorid)
Salzelektrolyt und die Trenneinrichtung ein fester Leiter
von Natriumionen, wie beispielsweise Beta-Aluminiumoxid oder
Nasicon oder ein mikromolekulares Sieb ist, welches darin
absorbiertes Natrium
enthält. Bei dieser Ausführungsform kann die Matrix gebildet
sein aus wenigstens einem Element der Gruppe, die Fe, Ni,
Co, Cr und Mn und Komponenten von einem oder mehreren der
Übergangsmetalle mit wenigstens einem Nichtmetall der Gruppe
enthält, die Kohlenstoff, Silicium, Bor, Stickstoff und
Phosphor aufweist.
Der feste Leiter von Natriumionen oder das mikromolekulare
Sieb trennt das Anodenabteil von dem Kathodenabteil, so daß
jede Anodensubstanz, beispielsweise Natrium, die von der
Anode zu dem Elektrolyten oder umgekehrt transportiert wird,
durch die innere Kristallstruktur des festen Leiters oder
durch das mikroporöse Innere des mikromolekularen Siebes
hindurchgelangen muß, wie es der Fall sein kann beim
Durchleiten in Atomform durch die Schnittflächen zwischen
der Anode und der Trenneinrichtung und beim Durchleiten in
ionischer Form durch die Schnittfläche zwischen dem
Elektrolyten und der Trenneinrichtung.
Mit "mikromolekularem Sieb" ist gemeint ein molekulares Sieb
mit untereinander verbundenen Hohlräumen und/oder Kanälen im
Inneren und Fenstern und/oder Poren an der Oberfläche, die
zu den Hohlräumen und Kanälen führen, wobei die Fenster,
Poren und Hohlräume und/oder Kanäle eine Größe von nicht
mehr als 50 Angströmeinheiten und vorzugsweise von weniger
als 20 Angströmeinheiten aufweisen. Derartige Siebe umfassen
mineralische mikromolekulare Siebe wie beispielsweise
Tectosilicate, von denen Beispiele sind Zeolithe 13 X, 3 A und
4 A.
Gemäß einer besonderen Ausführungsform der Erfindung kann
die Trenneinrichtung in Form eines Trennrohres ausgebildet
sein, welches an einem Ende geschlossen und an dem anderen
Ende offen ist, wobei das Zellgehäuse ein zylindrisches
Gehäuse ist, das konzentrisch um das Trennrohr und im
Abstand von diesem angeordnet ist, wobei die Kompressions-
oder Druckdichtung zwischen dem Trennrohr und dem Gehäuse
am offenen Ende des Trennrohres über einen Isolierungsring
aus elektronisch isolierendem Material vorgesehen ist, wobei
das offene Ende des Trennrohres hermetisch glasverschweißt
an dem Isolierungsring und die Kompressionsdichtung zwischen
dem Isolierungsring und dem Gehäuse angeordnet ist, und
wobei das offene Ende des Trennrohres mit einem
abgedichteten Verschluß ausgebildet ist, der Teil des
Gehäuses bildet, so daß das Trennrohr das Innere des
Gehäuses in das Paar der Elektrodenabteile trennt, von denen
eines im Inneren des Trennrohres und das andere zwischen dem
Trennrohr und dem Gehäuse angeordnet ist.
Die Zelle kann zwei Kompressionsdichtungen aufweisen,
nämlich die Kompressionsdichtung zwischen dem
Isolierungsring und dem Gehäuse und eine
Kompressionsdichtung zwischen dem Isolierungsring und dem
abgedichteten Verschluß des Trennrohres, wobei der
Isolierungsring ein Paar von gegenüberliegenden axialen
Endflächen aufweist, gegen welche die Kompressionsdichtungen
anliegen und wobei die Dichtungen über eine Kraft belastet
oder beansprucht werden, die in Axialrichtung wirkt.
Jede Kompressionsdichtung kann ringförmig ausgebildet sein,
so daß sie wie eine O-Ringdichtung funktioniert, wobei das
verformbare Metall der Dichtung in Form eines endlosen
ringförmigen hohlen Torus ausgebildet ist und sich die
Schraubenfeder über die volle Länge im Inneren des Torus
erstreckt. Wie vorstehend ausgeführt kann der Torus einen
Schlitz über seine Länge aufweisen, um die plastische
Verformung desselben zu erleichtern und dieser kann an der
äußeren Umfangsfläche relativ zu der Polarachse angeordnet
sein.
Unter Berücksichtigung des Vorstehenden kann eine besondere
Ausführungsform der Zelle die sein, in welcher das
Anodenmaterial Natrium ist, das zwischen dem Trennrohr und
dem Gehäuse angeordnet ist, das aktive Kathodenmaterial
im vollgeladenen Zustand der Zelle MCl2 ist, wobei M ein
Übergangsmaterial ausgewählt aus der Gruppe ist, die Fe, Ni,
Co, Cr und Mn oder Mischungen von diesen aufweist, und im
Inneren des Trennrohres zusammen mit dem Elektrolyten
angeordnet ist, welcher im vollgeladenen Zustand der Zelle
Natriumaluminiumchlorid gemäß der Formel NaAlCl4 ist, in
welcher das molare Verhältnis von Na:Al nicht geringer ist
als 1, wobei das aktive Kathodenmaterial in einer
elektrolytpermeablen, elektronisch leitenden porösen Matrix
dispergiert ist, die mit dem Elektrolyten imprägniert ist,
und wobei der Isolierungsring aus Alpha-Aluminiumoxid und
das Trennrohr aus Beta′′-Aluminiumoxid besteht.
Das Metall der Dichtungen sollte bei Zellumgebung des
Zellabteils, welches es abdichtet, inert sein. Das Metall
sollte somit weder chemisch noch elektrochemisch während des
Zellbetriebs mit der aktiven Elektrodensubstanz oder dem
Elektrolyten des Zellabteils, welches er abdichtet,
reagieren.
Wenn M ausgewählt ist aus Fe, Ni oder Mischungen von diesen,
sollte jede Kompressionsdichtung deshalb aus Nickel oder
eine Nickellegierung bestehen, welche bei Zellumgebung
gegenüber den Inhalten der Zellabteile inert ist.
Das molare Verhältnis der Alkalimetallkathionen in dem
Elektrolyten ist vorzugsweise, wie vorstehend angeführt, bei
allen Ladungsstufen der Zelle nicht geringer als das molare
Verhältnis der Aluminiumkathionen darin. Wenn der Elektrolyt
ein Natriumaluminiumchlorid ist, kann dies gewährleistet
werden durch Beladung des Kathodenabteils mit ausreichend
Natriumchlorid, so daß festes Natriumchlorid anwesend und in
Kontakt ist mit dem flüssigen Elektrolyten während aller
Ladungsstufen. Dieses Natriumchlorid in fester Form sollte
wenigstens in allen Entladungszuständen mit Ausnahme des
vollgeladenen Zustandes der Zelle vorhanden sein.
Die Erfindung erstreckt sich auf ein Zellgehäuse für eine
elektrochemische Stromspeicherzelle, welches durch eine
feste Trenneinrichtung in ein Paar von Elektrodenabteilen
unterteilt ist, von denen eines ein Anodenabteil zur
Aufnahme einer aktiven Anodensubstanz und das andere ein
Kathodenabteil zur Aufnahme einer aktiven Kathodensubstanz
und eines Elektrolyten ist, wobei die Trenneinrichtung das
Anodenabteil von dem Kathodenabteil trennt und in der Lage
ist, im Gebrauch zu ermöglichen, daß eine Anodensubstanz von
dem Anodenabteil in das Kathodenabteil und umgekehrt in
ionischer Form hindurchgelangt, wobei die Trenneinrichtung
mit dem Gehäuse druckversiegelt oder über Druck abgedichtet
ist, um die Abteile voneinander zu trennen über wenigstens
eine Kompressions- oder Druckdichtung, die in Kombination
umfaßt eine eng gewundene, in Radialrichtung federnde
schrauben- oder spiralförmige Metallfeder und wenigstens
einen Dichtungsstreifen aus verformbarem Metall, wobei die
Feder eine Abstützung für jeden Dichtungsstreifen erbringt
und in ihrer Radialrichtung über eine Kraft belastbar ist,
die ausreichend federnd ist, um die Feder in Radialrichtung
zu komprimieren, und die ausreichend ist, um eine plastische
Verformung jedes Dichtungsstreifens zu bewirken.
Die Erfindung erstreckt sich ferner bei einer
wiederaufladbaren elektrochemischen Hochtemperatur-Strom
speicherzelle, die ein Zellgehäuse umfaßt, das durch eine
feste Trenneinrichtung in ein Paar von Elektrodenabteilen
unterteilt ist, von denen eines ein Anodenabteil, welches
eine aktive Anodensubstanz, und das andere ein
Kathodenabteil ist, welche eine aktive Kathodensubstanz und
einen Elektrolyten aufweist, wobei die Anodensubstanz und
der Elektrolyt bei Betriebstemperatur der Zelle flüssig
sind, wobei die Trenneinrichtung die Anodensubstanz von dem
Elektrolyten und der Kathodensubstanz trennt und ermöglicht,
daß die Anodensubstanz im Gebrauch von dem Anodenabteil in
das Kathodenabteil und umgekehrt in ionischer Form
hindurchgelangt, auf ein Verfahren zum Abdichten der
Trenneinrichtung in dem Gehäuse, um die Abteile voneinander
zu trennen, welches umfaßt die Anordnung einer Kompressions-
oder Druckdichtung zwischen der Trenneinrichtung und dem
Gehäuse, die in Kombination eine eng gewickelte, radial
federnde schraubenförmige Metallfeder und wenigstens einen
Dichtungsstreifen aus verformbarem Metall aufweist, wobei
die Feder und jeder Streifen Seite an Seite angeordnet sind,
so daß die Feder eine Abstützung für jeden Streifen bildet,
und Zwingen der Trenneinrichtung gegen das Gehäuse, um die
Feder und jeden Streifen dazwischen mit ausreichender Kraft
einzuklemmen, um die Feder in einen Zustand einer federnden
radialen Kompression zu belasten und die plastische
Verformung jedes Dichtungsstreifens zu bewirken.
Die Erfindung wird nachstehend anhand von Beispielen unter
Bezugnahme auf die Zeichnung näher erläutert. Es zeigt:
Fig. 1 einen Schnitt durch das Gehäuse einer
aufladbaren elektrochemischen
Hochtemperaturzelle gemäß der Erfindung,
Fig. 2 einen Schnitt durch die Dichtungen der Zelle
nach Fig. 1,
Fig. 3 einen Schnitt ähnlich Fig. 1 einer weiteren
Ausführungsform einer Zelle gemäß der
Erfindung, und
Fig. 4A-4C Details von Abänderungen der
Dichtungsanordnung von Fig. 3.
In Fig. 1 der Zeichnung ist das Zellgehäuse allgemein mit
dem Bezugszeichen 10 versehen und es ist in Längsmitte
geschnitten; es weist typischerweise einen Außendurchmesser
von etwa 50 bis 60 mm und eine Länge von etwa 30 bis 60 cm
auf. Das gezeigte Gehäuse ist für eine Zelle bestimmt, die
ein geschmolzenes Natriumanodenmaterial, einen flüssigen
Natriumaluminiumchloridelektrolyten und eine
Kathodensubstanz aufweist, welche in ihrem geladenen Zustand
eine elektrisch leitende, aktive elektrolytpermeable poröse
Matrix umfaßt, die FeCl2, NiCl2 oder FeCl2/NiCl2 enthält,
das darin dispergiert und mit dem Elektrolyten gesättigt
ist, wobei die Matrix ausreichend fein verteiltes NaCl
aufweist, das darin dispergiert ist, um zu gewährleisten,
daß bei allen Ladungszuständen der Kathodensubstanz der
Elektrolyt eine äquimolare Mischung aus NaCl und AlCl3, d.h.
stöchiometrisch exakt NaAlCl4, ist.
Das Zellgehäuse 10 weist ein äußeres Gehäuse 12 aus
schweißbarem Stahl auf mit einem Boden 13 zur Abstützung der
Zellein einer aufrechten Betriebsstellung auf einer
horizontalen Stützfläche (nicht gezeigt). Das Gehäuse 12
umfaßt einen zylindrischen Becher 12.1 und einen Gehäusesitz
14 aus schweißbarem Stahl, die bei 15 an der Oberseite des
Bechers 12.1 zusammengeschweißt sind. Der Sitz 14 ist
abgeschlossen über ein ringförmiges oberes Gehäuse oder eine
Kappe 16 aus rostfreiem Stahl oder Aluminium, das bzw. die
daran verschweißt ist. Die Kappe 16 weist einen Zell- oder
Batterieanschlußstift 18 je nachdem aus rostfreiem Stahl
oder Aluminium auf, der angeschweißt ist. Ein offenes
Trennrohr 20 aus Beta′′-Aluminiumoxid ist konzentrisch
innerhalb des Gehäuses 12 angeordnet, wobei das obere Ende
des Rohres 20 an einen Ring 22 aus Alpha-Aluminiumoxid
glasverschweißt ist, welcher mit Gleitsitz bei 24 gegen eine
innere gebogene Fläche sitzt, die an dem Sitz 14 ausgebildet
ist. Das Rohr 20 ist an seinem unteren Ende verschlossen.
Das Rohr 20 wird verschlossen von einem Verschlußelement 26
aus schweißbarem Stahl. Das Verschlußelement 26 klemmt den
Ring 22 aus Alpha-Aluminiumoxid gegen eine Schulter 28 an
dem Sitz 14 und das Verschlußelement 26 wird wiederum in
seiner Lage eingeklemmt über die Kappe 16. Das
Verschlußelement 26 weist einen zentralen Durchgang 30 auf,
in welchem ein Anschlußstift 32 aus rostfreiem Stahl oder
Aluminium angeschweißt ist. Das untere Ende des Stiftes 32
ragt bis in eine Stellung angrenzend an das geschlossene
Ende des Rohres
20 und weist ein Nickelnetz 34 auf, das eng um die
Außenfläche gewickelt ist.
Das Innere des Rohres 20 bildet ein Kathodenabteil und ist
mit geschmolzenem Salzelektrolyten 36 gefüllt, wobei eine
poröse Kathodenmatrix 38 an der Außenfläche des
Anschlußstiftes 32 angeordnet ist, der als
Kathodenstromsammler wirkt und das Netz 34 ist in der Matrix
38 eingebettet. Der Raum zwischen dem Gehäuse 12 und dem
Rohr 20 bildet ein Anodenabteil und enthält geschmolzenes
Natrium 40. Gasräume 41, 42 (nicht maßstäblich) sind
oberhalb des Elektrolyten 36 bzw. des Natriums 40 gezeigt.
Das Element 26 ist an dem Ring 22 über eine Nickeldichtung
44 des O-Ringtyps abgedichtet, der in einer Umfangsnut 46 in
der unteren Fläche des Elementes 26 angeordnet ist, und der
Ring 22 wiederum ist an dem Sitz 14 über eine Nickeldichtung
48 des O-Ringtyps abgedichtet, die in einem Falz angeordnet
ist, der von einer ringförmigen Schulter 50 in dem Sitz 14
angrenzend an die Schulter 28 begrenzt ist. Die Kappe 16 ist
elektronisch von dem Element 26 über eine ringförmige
Glimmerscheibe 52 isoliert und das Element 26 ist
elektronisch von dem Sitz 14 über einen Glimmerring 54
isoliert. Der Nickel-O-Ring 44 sitzt in der Nut 46 an dem
Element 26 über eine ringförmige Grafoil (Graphit)-Scheibe
56 und auf dem Ring 22 über eine ringförmige
Aluminiumscheibe 58,
und der O-Ring 48 sitzt ähnlich auf der Schulter 50 über
eine ringförmige Grafoil-Scheibe 60 und auf dem Ring 22 über
eine ringförmige Aluminiumscheibe 62. Die Grafoil- und
Aluminium-Scheiben sind fakultativ und können, wenn
gewünscht, weggelassen werden.
Das Gehäuse 10 ist demgemäß für eine Zelle des sog.
Inside-Kathoden-Typs, so daß die poröse Kathodenmatrix 38 an
der Außenfläche des Stiftes 32 gebildet wird, das Netz 34
ist in dieser Matrix eingebettet und das Netz 34 und der
Stift 32 wirken als Kathodenstromsammler. Das Gehäuse 12
wiederum wirkt als Anodenstromsammler.
In Fig. 2 sind die Dichtungen 44, 48 im einzelnen gezeigt.
Sie bestehen aus Nickel und sind im wesentlichen identisch
und jede weist ein äußeres geschlitztes Rohr 64 aus Nickel
auf, welches torisch ist und einen Längsschlitz 66 an der
Außenseite aufweist. Eine eng gewundene schrauben- oder
spiralförmige Nickelschraubenfeder 68 ist im Inneren des
Rohres 64 angeordnet und erstreckt sich über dessen Länge.
Das Rohr 64 bildet ein Paar verformbarer Flansche 70, 72,
über welche die Dichtung gegen das Element 26 und den Ring
22 (Dichtung 44) und gegen den Ring 22 und den Sitz 14
(Dichtung 48) abdichtet. In der Praxis hat sich gezeigt, daß
Nickeldichtungen dieses Typs, die verfügbar sind unter dem
Handelsnamen "Helicoflex Typ HN"s von Vakumet Products
(Proprietary) Limited, in Südafrika, geeignet sind für
diesen Zweck.
Die in Fig. 3 gezeigte Zelle oder Batterie ist ähnlich der
Zelle nach Fig. 1 und wenn nicht anderweitig bezeichnet sind
gleiche Teile in Fig. 3 mit den gleichen Bezugszeichen wie
in Fig. 1 versehen. Es bestehen jedoch eine Anzahl von
Unterschieden im Detail zwischen den Zellen nach Fig. 1 und
3, wie nachstehend ausgeführt.
So sitzt, anstatt eines direkten Sitzes gegen den
Gehäusesitz 14, wie mit 24 in Fig. 1 gezeigt, der
Aluminiumoxidring 22 gegen den Sitz 14 über eine nach unten
gerichtete Erstreckung des Isolierungsringes 54. Das
Verschlußelement 26 klemmt den Ring 22 nach unten nicht
gegen eine Schulter 28 wie in Fig. 1 gezeigt, sondern gegen
die Schulter 50 über die Dichtung 48 und die Grafoil-Scheibe
60 zwischen der Dichtung 48 und der Schulter 50 von Fig. 1
ist in Fig. 3 weggelassen.
Der Anschlußstift 32 wiederum ist nur an der Oberseite des
Verschlußelementes 26 angeschweißt und steht nicht in das
Rohr 20 hinein. An dessen Stelle verläuft ein Füllrohr 24
nach unten durch das Verschlußelement 26, an welchem es
angeschweißt ist, und weist einen abdichtbaren Verschluß
(nicht gezeigt) auf. Eine Stromsammlerstange 76 aus Nickel,
die an dem Rohr 74 bei 78 angeschweißt ist, verläuft nach
unten in eine zentrale Stellung in das Rohr 20 bis zu einer
Stellung in Nähe des geschlossenen Endes des Rohres 20. Das
Netz 34 ist weggelassen und an dessen Stelle weist die
Matrix 38 eine Nickelgaze 80 auf, die darin eingebettet ist.
Die Gaze 80 ist über das Volumen des Matrix verteilt, wirkt
als Kathodenstromsammler und ist in Kontakt mit der Stange
76. Ein geeignet befestigtes ringförmiges Dochtgehäuse 82
ist um das Rohr 20 vorgesehen und weist von diesem einen
geringen Abstand auf zum Aufsaugen von geschmolzenem
Natrium-Anodenmaterial über der Außenfläche des Rohres 20.
Der Anodenraum zwischen dem Gehäuse 82 und dem Rohr 20 ist
gewünschtenfalls gefüllt mit einem geeignetem porosen
Dochtmaterial (nicht gezeigt) zur Unterstützung des
Aufsaugens des Natriums über die Außenfläche des Rohres 20.
Der geschmolzene Salzelektrolyt und das Natrium (36 und 40
in Fig. 1) sind in Fig. 3 nicht gezeigt.
Die Nut 46 in Fig. 1 ist ersetzt durch eine ringförmige
Schulter 84, die durch einen Falz in dem Element 26
vorgesehen ist, welcher die Dichtung 44 in Anlage mit der
Schulter 84 aufnimmt. Die Grafoilscheibe 56 von Fig. 1 ist
weggelassen und die Dichtung 44 sitzt direkt gegen die
Schulter 84. Die Dichtung 58 in Fig. 3 ist anstelle aus
Aluminium wie in Fig. 1 aus Grafoil.
Ein Vorteil der in Fig. 3 gezeigten Zellkonstruktion besteht
im leichten Zusammenbau. Der Gehäusesitz 14, der den
Glimmerring 54 enthält, ist bei 15 an dem Gehäusebecher 12.1
angeschweißt, an welchem die Bodenplatte 13 und das
Dochtgehäuse 82 angeschweißt worden sind, und die Dichtung
48, die Aluminiumscheibe oder -Dichtung 62 und der Ring 22
aus Alpha-Aluminiumoxid (an welchem das Rohr 20 vorher über
Glasschweißen befestigt wurde) werden der Reihe nach in
ihrer Lage eingesetzt gefolgt von der Grafoilscheibe oder
Dichtung 58 und dem Verschlußelement 26 (an welchem das
Anschlußteil 82 und das Rohr 74 vorher angeschweißt worden
sind, wobei die Stange 76 und die Gaze vorher mit dem Rohr
74 verbunden wurden). Die Glimmerscheibe 52 und die Kappe 16
werden dann der Reihe nach in Position gebracht. Die obere
Kappe 16 wird dann axial innen (nach unten in Fig. 3) mit
einer ausreichenden Kraft belastet, um die Federn der
Dichtungen 44, 48 mit dem geeigneten Maß der elastischen
oder federnden Kompression zu versehen, und mit einer
ausreichenden Kraft, um ein Fließen der verformbaren
Metallflansche 70, 72 (Fig. 2) zu bewirken. Die obere Kappe
16 (an welcher der Anschlußstift 18 vorher angeschweißt
wurde) wird schließlich geschweißt, wobei die Dichtungen
44, 48 an dem Gehäusesitz 14 bei 86 unter Druck stehen.
Um die Zelle zu beladen, kann ein Vakuum in dem Anodenraum
zwischen dem Gehäuse 12 und dem Rohr 20 über eine geeignete
verschließbare Öffnung (nicht gezeigt) durch das Gehäuse 12
angelegt werden und eine geeignete Mischung aus Eisenpulver,
Natriumchloridpulver und Natriumaluminiumchloridpulver kann
in das Innere des Rohres 20 über das Rohr 74 eingebracht
werden.
Die Zelle kann dann auf ihre Betriebstemperatur erwärmt
werden, um das Natriumaluminiumchloridpulver zu schmelzen,
um einen Elektrolyten zu bilden, und sie kann dann geladen
werden, wobei das Eisenpulver mit dem Natriumchlorid zu
FeCl₂ reagiert und Natrium in ionischer Form durch das Rohr
20 in das Anodenabteil zwischen dem Rohr 20 und dem Gehäuse
12 eintritt, um geschmolzenes Natriumanodenmaterial zu
bilden. Eine geeignete Startmischung wird in das Rohr 20
eingebracht, so daß nach mehreren Lade/Entladezyklen die
poröse Eisenmatrix 38 automatisch um die Stange 76 und die
Gaze 80 gebildet und mit geschmolzenem flüssigen
Elektrolyten und in Anwesenheit einer geringen Menge eines
Überschusses an Natriumchlorid in allen Ladungszuständen der
Zelle imprägniert wird.
Es ist insbesondere zu bemerken, daß die Dichtungen 44, 48
während des Zusammenbaus ausgewählt und komprimiert werden,
so daß bei allen Temperaturen, welchen die Zelle ausgesetzt
werden soll, insbesondere von Umgebungstemperatur bis zur
Betriebstemperatur der Zelle, die Schraubenfedern 68 federnd
oder elastisch zusammengepreßt und nicht plastisch verformt
werden, so daß die Flansche 70 (Fig. 2) plastisch verformt
werden. Auf diese Weise wird eine zuverlässig wirkende
Abdichtung erbracht und bei Tests, die an Prototypen der
Zelle durchgeführt worden sind, wie in Fig. 3 gezeigt, trat
ein Versagen der Dichtungen 44, 48 in einer Menge von
weniger als 1 % auf.
Weitere Vorteile schließen die geringen Kosten der
Dichtungen, welche kommerziell verfügbar sind, und eine
automatische leichte Ausrichtung des Rohres 20 zentral in
dem Gehäuse 12 ein.
Fig. 4A bis 4C zeigen Abänderungen der Dichtungsanordnung
nach Fig. 3, wenn nicht anders angegeben, werden für die
gleichen Teile in den Fig. 4A bis 4C die gleichen
Bezugszeichen verwendet wie in Fig. 3. In Fig. 4A bis 4C ist
eine Einzelheit gezeigt entsprechend der oberen rechten Ecke
von Fig. 3 und in jedem Fall ist die Einzelheit allgemein
mit 86 bezeichnet.
In Fig. 4A ist gezeigt, daß die Dichtung 44 ersetzt ist
durch eine ringförmige Dichtung 88 des Messerschneidentyps,
die radial nach innen in nahem Abstand zum Außenumfang der
unteren Fläche des Verschlußelementes 26 angeordnet ist, an
welcher sie befestigt ist, und sie erstreckt sich in
Umfangsrichtung über den Umfang. Die Messerschneide dieser
Kante dichtet nach unten in Axialrichtung gegen die in
Axialrichtung obere Fläche des Ringes 22 aus
Alphaaluminiumoxid über die Grafoildichtung 58, wie gezeigt,
ab.
Im Fall von Fig. 4B ist die Dichtung 44 beibehalten und
statt dessen ist die Dichtung 48 ersetzt worden durch eine
ringförmige Dichtung des Messerschneidentyps, die in diesem
Fall mit 90 bezeichnet ist. Die Dichtung 90 ist fest mit und
erstreckt sich in Umfangsrichtung längs des radial inneren
Umfangs der Schulter 50 des Sitzes 14. Die Messerschneide
dichtet axial nach oben gegen die axial nach unten
gerichtete Fläche des Ringes 22 über die ringförmige
Aluminiumoxidscheibe 62, wie gezeigt.
Schließlich sind in Fig. 4C die Dichtungen 44 und 48 ersetzt
durch Dichtungen 88 und 90 des Typs, der in den Fig. 4A und
4B gezeigt ist. In Fig. 4C ist eine Dichtung 92 des gleichen
Typs wie die Dichtungen 44 und 48 der in Fig. 2 gezeigten
Konstruktion zwischen der oberen axial nach oben gerichteten
Fläche des Verschlußelements 26 und der unteren axial nach
unten gerichteten Fläche der Glimmerscheibe 52 angeordnet
und erstreckt sich in Umfangsrichtung längs deren äußeren
Umfangsflächen und in nahem Abstand radial innerhalb der
Umfangsflächen.
Claims (10)
1. Wiederaufladbare elektrochemische Hochtemperatur-Strom
speicherzelle (10) mit einem Zellgehäuse (12, 13, 16),
das durch eine feste Trenneinrichtung (20) in ein Paar
von Elektrodenabteilen unterteilt ist, von denen eines
ein Anodenabteil, welches eine aktive Anodensubstanz (40)
enthält, und das andere ein Kathodenabteil ist, welches
eine aktive Kathodensubstanz (38) und einen Elektrolyten
(36) enthält, wobei die Anodensubstanz und der Elektrolyt
bei Betriebstemperatur der Zelle flüssig sind, dadurch
gekennzeichnet, daß die Trenneinrichtung
die Anodensubstanz von dem Elektrolyten und der
Kathodensubstanz trennt und ermöglicht, daß die
Anodensubstanz im Gebrauch von dem Anodenabteil in das
Kathodenabteil und umgekehrt in ionischer Form
hindurchtritt, daß die Trenneinrichtung an dem Gehäuse
zur Trennung der Abteile untereinander über wenigstens
eine Kompressionsdichtung (44, 48) druckversiegelt ist,
die in Kombination umfaßt eine enggewickelte, in
Radialrichtung elastische schrauben- oder spiralförmige
Metallfeder (68) und wenigstens einen Dichtungsstreifen
(70, 72) aus verformbarem Material, daß die Feder eine
Abstützung für jeden Dichtungsstreifen erbringt und in
ihrer Radialrichtung von einer Kraft belastet wird, die
ausreichend federnd ist, um die Feder in ihrer
Radialrichtung zusammenzudrücken, und ausreichend, um
eine plastische Verformung jedes Dichtungsstreifens zu
bewirken.
2. Zelle nach Anspruch 1, dadurch gekenn
zeichnet, daß zwei Dichtungsstreifen (70, 72) an
gegenüberliegenden Seiten jeder Schraubenfeder angeordnet
sind und plastisch durch diese verformt werden.
3. Zelle nach Anspruch 2, dadurch gekenn
zeichnet, daß jede Dichtung in Form eines
geschlitzten Rohres (64) aus verformbarem oder
nachgiebigem Metall mit einem Schlitz (66) über seine
Länge ist, daß die Feder sich längs des Inneren des
geschlitzten Rohres erstreckt und von diesem umschlossen
wird, daß das geschlitzte Rohr ein Paar von
Dichtungsflanschen (70, 72) an gegenüberliegenden Seiten
der Feder bildet, welche die Dichtungsstreifen bilden,
daß die Feder einen in Radialrichtung federnden Kern (68)
für das geschlitzte Rohr bildet und daß der Schlitz in
der Wand des geschlitzten Rohres die Verformung des
Rohres erleichtert.
4. Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch ge
kennzeichnet, daß die Trenneinrichtung in
Form eines Trennrohres ausgebildet ist, welches an
einem Ende geschlossen und an dem anderen Ende offen ist,
daß das Zellgehäuse ein zylindrisches Gehäuse (12)
umfaßt, das konzentrisch um das Trennrohr angeordnet und
von diesem beabstandet ist, daß eine Druckdichtung (68)
zwischen dem Trennrohr und dem Gehäuse am offenen Ende
des Trennrohres über einen Isolierungsring (22) aus
elektronisch isolierendem Material angeordnet ist, daß
das offene Ende des Trennrohres hermetisch mit dem
Isolierungsring glasverschweißt und die Kompressions-
oder Druckdichtung zwischen dem Isolierungsring und dem
Gehäuse angeordnet ist, und daß das offene Ende des
Trennrohres mit einem abgedichteten Verschluß (16)
versehen ist, der Teil des Gehäuses bildet, so daß das
Trennrohr das Innere des Gehäuses in das Paar der
Elektrodenabteile unterteilt, von denen eins das Innere
des Trennrohres ist und das andere zwischen dem Trennrohr
und dem Gehäuse liegt.
5. Zelle nach Anspruch 4, dadurch gekenn
zeichnet, daß zwei Kompressionsdichtungen (44,
48) vorgesehen sind, und zwar die Kompressionsdichtung
(48) zwischen dem Isolierungsring und dem Gehäuse und
eine Kompressionsdichtung (44) zwischen dem
Isolierungsring und dem abgedichteten Verschluß des
Trennrohres, daß der Isolierungsring ein Paar von
gegenüberliegenden axialen Endflächen aufweist, gegen
welche die Kompressionsdichtungen anliegen, und daß die
Dichtungen über eine Kraft belastet werden, die in der
Axialrichtung wirkt.
6. Zelle nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekenn
zeichnet, daß jede Kompressionsdichtung
ringförmig ausgebildet ist, so daß sie wie eine
O-Ringdichtung funktioniert, daß das verformbare
Metallrohr der Dichtung in Form eines endlosen
ringförmigen hohlen Torus (64) ausgebildet ist, und daß
sich die Schraubenfeder über die gesamte Länge des
Inneren des Tores erstreckt.
7. Zelle nach einem der Ansprüche 4 bis 6, dadurch ge
kennzeichnet, daß das Anodenmaterial Natrium
(40) ist, das zwischen dem Trennrohr und dem Gehäuse
angeordnet ist, daß das aktive Kathodenmaterial im
vollgeladenen Zustand der Zelle MCl2 ist, wobei M ein
Übergangsmetall ausgewählt aus der Gruppe ist, die Fe,
Ni, Co, Cr und Mn oder Mischungen aus diesen enthält, und
im Inneren des Trennrohres zusammen mit dem Elektrolyten
angeordnet ist, welcher im vollgeladenen Zustand der
Zelle Natriumaluminiumchlorid gemäß der Formel NaAlCl₄
ist, in welcher das molare Verhältnis von Na:Al nicht
geringer ist als 1, daß das aktive Kathodenmaterial in
einer elektrolytpermeablen elektronisch leitenden porösen
Matrix (38) dispergiert ist, die mit dem Elektrolyten
imprägniert ist, und daß der Isolierungsring aus
Alpha-Aluminiumoxid und das Trennrohr aus
Beta-Aluminiumoxid besteht.
8. Zelle nach Anspruch 7, dadurch gekenn
zeichnet, daß M ausgewählt ist aus Fe, Ni oder
Mischungen aus diesen, und daß jede Kompressionsdichtung
aus Nickel oder einer Nickellegierung besteht, welche in
Zellumgebung inert ist gegenüber den Inhalten der
Elektrodenabteile.
9. Zellgehäuse (12, 13, 16) für eine elektrochemische
Stromspeicherzelle, wobei das Gehäuse durch eine feste
Trenneinrichtung (20) in ein Paar von Elektrodenabteilen
unterteilt ist, von denen eines ein Anodenabteil zur
Aufnahme einer aktiven Anodensubstanz und das andere ein
Kathodenabteil zur Aufnahme einer aktiven
Kathodensubstanz und eines Elektrolyten ist, dadurch
gekennzeichnet, daß die Trenneinrichtung
das Anodenabteil von dem Kathodenabteil trennt und im
Gebrauch in der Lage ist zu ermöglichen, daß eine
Anodensubstanz von dem Anodenabteil in das Kathoden
abteil und umgekehrt in ionischer Form hindurchtritt,
daß die Trenneinrichtung mit dem Gehäuse druckversiegelt
ist, um die Abteile voneinander zu trennen mittels
wenigstens einer Druck- oder Kompressionsdichtung (44,
48), die in Kombination eine eng gewickelte, in
Radialrichtung federnde schrauben- oder spiralförmige
Metallfeder (68) und wenigstens einen Dichtungsstreifen
(70, 72) aus verformbarem Metall aufweist, daß die Feder
eine Abstützung für jeden Dichtungsstreifen erbringt und
in ihrer Radialrichtung über eine Kraft belastbar ist,
die ausreichend federnd ist, um die Feder in ihrer
Radialrichtung zu komprimieren, und die ausreichend ist,
um eine plastische Verformung jedes Dichtungsstreifens
zu bewirken.
10. Bei einer aufladbaren elektrochemischen Hochtemperatur-
Stromspeicherzelle (10) mit einem Zellgehäuse (12, 13,
16), das durch eine feste Trenneinrichtung (20) in ein
Paar von Elektrodenabteilen unterteilt ist, von denen
eines ein Anodenabteil, welches eine aktive
Anodensubstanz (40) enthält, und das andere ein
Kathodenabteil ist, welches eine aktive Kathodensubstanz
(38) und einen Elektrolyten (36) enthält, wobei die
Anodensubstanz und der Elektrolyt bei Betriebstemperatur
der Zelle flüssig sind, wobei die Trenneinrichtung die
Anodensubstanz von dem Elektrolyten und der
Kathodensubstanz trennt und ermöglicht, daß
Anodensubstanz im Gebrauch von dem Anodenabteil in das
Kathodenabteil und umgekehrt in ionischer Form
hindurchgelangt, ist ein Verfahren zum Abdichten der
Trenneinrichtung an dem Gehäuse zum Trennen der Abteile
voneinander dadurch gekennzeichnet, daß
es umfaßt das Anordnen einer Kompressions- oder
Druckdichtung (44, 48) zwischen der Trenneinrichtung und
dem Gehäuse, die in Kombination umfaßt eine eng
gewundene, in Radialrichtung elastische schrauben- oder
spiralförmige Metallfeder (68) und wenigstens einen
Dichtungsstreifen (70, 72) aus verformbarem Metall,
wobei die Feder und jeder Streifen Seite an Seite
angeordnet sind, so daß die Feder eine Abstützung für
jeden Streifen bildet, und Drücken der Trenneinrichtung
zu dem Gehäuse hin, um die Feder und jeden Streifen mit
ausreichender Kraft dazwischen einzuspannen, um die
Feder in einen Zustand federnder radialer Kompression zu
belasten und eine plastische Verformung jedes
Dichtungsstreifens zu bewirken.
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