DE3332849A1

DE3332849A1 - Hydrolyse-saeule zur verwendung bei der ammoniumdiuranat-herstellung

Info

Publication number: DE3332849A1
Application number: DE19833332849
Authority: DE
Inventors: Joseph J. Columbia S.C. Scherpenberg
Original assignee: Westinghouse Electric Corp
Current assignee: CBS Corp
Priority date: 1982-09-30
Filing date: 1983-09-12
Publication date: 1984-04-05
Also published as: GB8323931D0; JPS5992920A; GB2128974B; SE8305000D0; GB2128974A; ES526068A0; FR2533908B1; KR910004837B1; JPS6058174B2; KR840006470A; FR2533908A1; SE8305000L; SE458445B; ES8507080A1; BE897888A

Description

Die Erfindung betrifft eine Hydrolyse-Säule zur Verwendung bei der Ammoniumdiuranat-Herstellung nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1.

Die Ammoniumdiuranat-Herstellung stellt einen Abschnitt des Verfahrens zur Kernbrennstoffherstellung dar, wobei ein Verfahrensschritt der Ammoniumdiuranat-Kersteilung die Hydrolyse von Uranhexafluoridgas (UP/-) mit Wasser zur Gewinnung einer Fluorwasserstoffsäure enthaltenden

Uranylfluoridlösung (UO₂Fp) ist, die anschließend zur Gewinnung des Urans aus der Lösung weiterverarbeitet wird. Dieser Verfahrensschritt der Hydrolyse erfolgt in einer mit einer Füllkörperpackung gefüllten Hydrolyse-Säule, wobei das Wasser am oberen Ende der Säule und das Uranhexafluoridgas durch eine seitlich an der Säule angeordnete Gasdüse zugeführt wird. Die sich in der Säule bildende Lösung kann am unteren Ende der Säule abgeleitet werden.

Das Uranhexafluoridgas wird in großen Flaschen angeliefert, die beheizt werden müssen, da das Uranhexafluoridgas bei Temperaturen unterhalb von etwa 64 C gefriert bzw. in den festen Zustand übergeht. Herkömmliche Gasdüsen weisen aus diesem Grund eine komplizierte Konstruktion mit einer Heizeinrichtung zur Beheizung des typischerweise aus rostfreiem Stahl bestehenden Düsengehäuses auf, um das Gas bei der Zufuhr in die Hydrolyse-Säule an einem Gefrieren bzw. übergang in den festen Zustand zu hindern. Eine derartige Düse ist beispielsweise aus der US-PS 4 126 420 bekannt und weist eine Dampfheizeinrichtung mit einem geschlossenen inneren Heizrohrsystem im Düsengehäuse auf, durch welches Dampf hindurchgeleitet wird.

Bei dieser bekannten Düsenkonstruktion tritt das Uranhexafluoridgas von oben her in die Düse ein und wird dann um 90 in ein einziges horizontales Rohr hinein umgelenkt, das in das Innere der Hydrolyse-Säule hineinragt. Der horizontale Verlauf dieses Einleitungsrohres der bekannten Düse bewirkt aber den Aufbau von Uranylfluoridkristallen und eine allmähliche Verstopfung des Auslaßendes dieses Rohres. Die Uranylfluoridkristalle, die sich in der Hydrolyse-Säule bilden, bauen sich zunächst auf der Oberseite des Einleitungsrohres auf und infolge von in das Auslaßende des Rohres eintretendem Wasser aus der Hydrolyse-Säule bilden sich solche Kristalle dann auch im Austrittsendbereich dieses Rohres. Außerdem können an anderen Stellen in der Gaszufuhrleitung zwischen der Gasflasche und der Düse Verstopfungen auftreten, falls das Uranhexafluoridgas in den festen Zustand übergehen kann. Möglicherweise kann die Düse oder ein anderer Teil der Gaszufuhreinrichtung vollständig verstopft werden und muß dann erst ausgeräumt werden. Infolge der Auslegung der Gaszufuhr in die Hydrolyse-Säule mit nur einem einzigen Einleitungsrohr bzw. einer einzigen Düse

bedeutet eine solche Verstopfung, daß der gesamte Ammoniumdiuranat-Herstellungsprozeß unterbrochen werden muß und daß restliches Uranhexafluoridgas in der Anlage in die Umgebung der Anlage freigesetzt werden könnte.

Zum Entleeren restlichen Uranhexafluoridgases aus

der Transportflasche findet eine in der Uranhexafluoridleitung angeordnete Entleerungseinrichtung Anwendung. Der EntleerungsVorgang verläuft bei der bekannten Düse jedoch schlecht, da die Entleerungseinrichtung das Gas durch den 9Ö °-Bogen hindurchdrücken muß, und die Auslegung mit der einzigen Düse bzw. dem einzigen Einleitungsrohr erfordert eine Unterbrechung des gesamten Ammoniumdiuranat-Herstellungsverfahrens. Zusätzliche Entleerungsprobleme werden dabei durch teilweise Verstopfungen des Einleitungsrohres verursacht.

Der Erfindung liegt .daher die Aufgabe zugrunde, eine Hydrolyse-Säule zu entwickeln, bei welcher die oben erläuterten Nachteile und Betriebsprobleme nicht auftreten.

Diese Aufgabe wird bei einer Hydrolyse-Säule der in Rede stehenden Gattung gemäß der Erfindung durch die im kennzeichnenden Teil des Anspruchs 1 angegebene Anordnung gelöst.

Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind Gegenstand der Unteransprüche.

Ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel der Erfindung wird nachstehend unter Bezugnahme auf die anliegenden Zeichnungen mehr im einzelnen beschrieben. In den Zeichnungen zeigt:

Pig. 1 eine Hydrolyse-Säule nach der

Erfindung in Seitenansicht,

Fig. 2 die Gasdüsenanordnung der Hydro-

lyse-Säule nach Pig. 1 in Front

ansicht,

Fig. 3 einen Schnitt durch die Düsenanordnung entsprechend der Schnittlinie IH-III in Fig. 2, und

Fig. 4 eine schematische Darstellung der

Gaszufuhr zu der Hydrolyse-Säule nach Fig. 1. 15

Fig. 1 zeigt eine Hydrolyse-Säule 10 zur Verwendung in einer Ammoniumdiuranat-Herstellungsanlage. Die Hydrolyse-Säule 10 besteht aus einem oberen rohrförmigen Säulenabschnitt 12, einem Zwischenstück 20 und einem unteren rohrförmigen Säulenabschnitt 22. Der obere Säulenabschnitt 12 v/eist an seinem oberen Ende einen Wassereinlaß 14 und eine Entlüftung 16 und an seinem unteren Ende einen Flansch 18 auf, der mittels Schrauben oder auf andere Weise an einem oberen Flansch 19 des Zwischen-Stücks 20 befestigt ist. Der untere Flansch 21 des Zwischen-■ Stücks 20 ist in entsprechender Weise am unteren Säulenabschnitt 22 befestigt, der an seinem unteren Ende einen Produktauslaß 24 aufweist. Ein Flüssigkeitspegelsteuerauslaß 26, der auch mit anderen, nicht dargestellten Teilen verbunden ist, dient zur Aufrechterhaltung des gewünschten Flüssigkeitspegels in der Säule und dient außerdem zum Rezirkulieren eines Teils der Säulenflüssigkeit aus dem Auslaß 26 über eine Pumpe 28 zu einem am oberen Säulenende angeordneten Einlaß 30. Der obere Säulenabschnitt und der untere Säulenabschnitt 22 bilden zusammen eine

rohrförmige Säule, zwischen deren Wassereinlaß 14 und deren Produktauslaß 24 das Zwischenstück 20 angeordnet ist.

An der Gaseinlaßöffnung 32 des Zwischenstücks 20 ist eine Düsenplatte 34 mittels Schrauben 41 befestigt. Das Zwischenstück 20 weist außerdem eine entsprechende zweite öffnung auf, um nach Bedarf die Düsenplatte auf der anderen Seite des Zwischenstücks oder eine zweite Düsenplatte zusätzlich montieren zu können. Diese zx^eite öffnung des Zwischenstücks 20 ist durch einen Blindflansch 35 verschlossen.

Die in den Fig. 2 und 3 mehr im einzelnen dargestellte Düsenplatte 34 weist einen wärmeisolierenden Plattenkörper 36 mit einem Plansch 33 auf, der mittels der Schrauben 41 mit einem entsprechenden Seitenflansch 40 des Zwischenstücks 20 verschraubt ist. Vorzugsweise besteht der Plattenkörper 36 aus Glasfaserkunststoff.

Infolge der Herstellung des Plattenkörpers 36 aus einem wärmeisolierenden Werkstoff entfällt die Notwendigkeit einer Gasdüsenbeheizung, wie sie bei herkömmlichen Konstruktionen erforderlich ist. Das in der Vorratsflasche erwärmte Uranhexafluoridgas behält nunmehr seinen gasförmigen Zustand während seines ganzen Leitungsweges in das Innere der Hydrolyse-Säule bei. Die Gasdüse und die zugehörige Gaszufuhrleitung werden mit Stickstoff durchgespült, bevor der Ammoniumdiuranat-Umsetzungsprozeß abgeschaltet wird, um die Möglichkeit einer Verstopfung der Düse oder der Gaszuführleitung durch darin befindliches, sich verfestigendes restliches Uranhexafluoridgas auszuschließen.

Die Düsenplatte 34 weist einen geneigten Düsenkanal auf, an dessen von einer Rippe 46 des Plattenkörpers zusätzlich gehaltertem oberem Ende 44 ein Plansch 48

angeordnet ist, an welchen eine Gaszuleitung zur Zufuhr von Uranhexafluoridgas (UPg) anschließbar ist. Das untere Ende 50 des geneigten Düsenkanals 42 mündet in das Innere 52 der Hydrolyse-Säule. Dieses untere Ende 50 des Düsenkanals ragt etwas in das Säuleninnere hinein, so daß das einströmende Uranhexafluoridgas unmittelbar in das durch die Säule nach unten fließende Wasser einströmt und sich mit diesem vermischt. Außerdem ragen alle Bereiche des unteren Endes 50 des Düsenkanals ausreichend weit in das Säuleninnere hinein, daß das durch die Säule fließende Wasser mit allen diesen Bereichen in Berührung kommt und dadurch eine Selbstreinigung der Düse erreicht wird.

Vorzugsweise verläuft der Düsenkanal 42 geradlinig und ist unter 45 ° zur Längsachse der Säule geneigt. Dieser geradlinige Verlauf des Düsenkanals ermöglicht auch leichter eine Entleerung der Gasflaschen als eine Düse herkömmlicher Bauart und ermöglicht auch ein leichteres Ausräumen des Düsenkanals in dem äußerst unwahrscheinlichen Fall, daß dies infolge einer Verstopfung notwendig werden sollte. Der unter 45 geneigte Verlauf des Düsenkanals stellt sicher, daß das durch die Säule nach unten fließende Wasser nicht in den Düsenkanal eintritt, so daß eine Kombination von Uranhexafluoridgas mit Wasser innerhalb des Düsenkanals und eine möglicherweise zu einer DüsenkanalVerstopfung führende Bildung von Uranylfluoridkristallen vermieden wird.

Das untere Ende 50 des Düsenkanals braucht keine vorstehenden Bereiche zu haben, die verhindern können, daß das durch die Säule fließende Wasser die darunterliegenden Bereiche erreicht. Vorzugsweise verläuft die Austrittsebene des unteren Endes 50 des Düsenkanals etwa parallel zur Säulenlängsachse, so daß der bereits erwähnte Selbstreinigungseffekt durch das in der Säule nach untenfließende Wasser erreicht wird, das dann mit allen

- yf-

Bereichen des unteren Düsenkanalendes in Berührung kommt. Zur Förderung der Selbstreinigung der Düse ist der in das Säuleninnere hineinragende Teil·des Plattenkörpers 36 an seinem oberen Bereich 54 und seinem unteren Bereich 58 jeweils unter vorzugsweise 45 zur Säulenlängsachse geneigt, während der dazwischenliegende mittlere Bereich 56, in welchem das Austrittsende 50 des Düsenkanals 42 liegt, etwa parallel zur Säulenachse verläuft. Eine korrosionsbeständige Schicht 60 kleidet den Düsenkanal 42 aus und bedeckt die in das Säuleninnere 52 hineinragenden Bereiche 54, 56 und 58 des Plattenkörpers 36. Vorzugsweise findet für die mit dem Uranhexafluoridgas bzw. der Uranylfluoridlösung in Berührung stehende korrosionsbeständige Schicht 60 ein Fluorkarbon oder ein verstärkter Kunststoff Anwendung.

Beispielsweise können Werkstoffe wie Teflon oder Kynar verwendet werden. Einen besseren Schutz erhält man, wenn die Schicht 60 aus zwei Lagen verschiedener korrosionsbeständiger Werkstoffe besteht, beispielsweise aus einer Kunstharz-Unterschicht und einer Teflon-Oberschicht.

Vorzugsweise vreist die Düsenplatte 34 der Hydrolyse-Säule 10 einen zweiten Düsenkanal 62 auf, der mit dem ersteren Düsenkanal 42 im wesentlichen identisch ist. Der zusätzliche Düsenkanal 62 ist zwar als gesonderter Düsenkanal ausgebildet, aber in gleicher Weise wie der erstere Düsenkanal 42 angeordnet. In entsprechender Weise kann die Hydrolyse-Säule 10 eine zweite (nicht dargestellte) Düsenplatte aufweisen,· die grundsätzlich gleich ausgebildet ist wie- die Düsonplatte 34 und auch in entsprechender Weise angeordnet sein kann, beispielsweise spiegelbildlich zur Düsenplatte 34 anstelle des in Fig. 1 dargestellten Blindflansches 35. Die Konstruktion mit einer zwei Düsen aufweisenden Düsenplatte oder mit zwei Düsenplatten ergibt mehrere Vorteile gegenüber herkömmlichen Konstruktionen beim Betrieb der Hydrolyse-Säule. Durch die Anordnung von

zwei Düsen können zwei Gasflaschen derart an die Hydrolyse-Säule angeschlossen werden, das eine Gasflasche durch den einen Düsenkanal 42 entleert werden kann, ohne die Ammoniumdiuranat-Herstellung zu unterbrechen, da die Gaszufuhr zur Hydrolyse-Säule dann aus der zv/eiten Gasflasche durch den anderen Düsenkanal 62 weitergehen kann. Die Gasversorgungsleitungen können dabei eine direkte Leitung zwischen der einen Gasflasche und dem einen Düsenkanal und eine zweite direkte Leitung zwischen der zweiten Gasflasche und dem zweiten Düsenkanal aufweisen.

Mit einer weitergebildeten Gaszufuhranlage ist es möglich, etwa aufgetretene Verstopfungen in einer Düse oder einem anderen Bereich einer Gaszufuhrleitung auszuräumen, ohne daß, wie bei herkömmlichen Konstruktion von Hydrolyse-Säulen, der gesamte Ammoniumdiuranat-Umsetzungsprozeß abgeschaltet zu werden braucht und ohne daß die Gefahr besteht, daß restliches Uranhexafluoridgas in die Umgebung der Anlage freigesetzt wird. Eine derartige umfassendere Gaszufuhranlage ist beispielsweise in Fig. 4 dargestellt und kann Ventile und Querverbindungen zwischen den einzelnen Gasleitungen aufweisen, um durch Umschalten auf die jeweils andere Gasflasche und den jeweils freien Düsenkanal die kontinuierliche Gaszufuhr zur Hydrolyse-Säule aufrechtzuerhalten und um aus einer verstopften Leitung den Druck ablassen und das eingeschlossene Restgas entleeren zu können, bevor die Leitung zwecks Ausräumens der Verstopfung geöffnet wird. Beispielsweise ist ein T-Stück 64 vorgesehen, an dessen mittlerem Anschluß ein Ventil 66 und an dessen beiden Endanschlüssen jeweils ein Ventil 68 bzw. 70 angeordnet ist. Das Ventil 66 des mittleren Anschlusses ist mit einer ersten Gasflasche 72 verbunden, während das rechte Ventil 68 über eine direkte Leitung 74 mit dem einen Düsenkanal 74 und das linke Ventil· 70 über eine weitere direkte Leitung 76 mit dem anderen Düsenkanal 62 verbunden ist. Bei einer

- latent sprechenden T-Verbindung 78 ist das am mittleren Anschluß angeschlossene Ventil 80 mit einer zweiten Gasflasche 86 verbunden, während das rechte Ventil 82 an einer stromab, aber nahe des Ventils 68 gelegenen Stelle mit der rechten Gasleitung 74 und das linke Ventil 84 entsprechend an einer stromab, jedoch nahe des Ventils 70 gelegenen Stelle mit der linken Gasleitung 76 verbunden ist. Durch entsprechende Betätigung der verschiedenen Ventile kann in einem verstopften Zweig des Gasleitungssystems befindliches eingeschlossenes Gas jeweils in die freie Leitung bzw. den freien Düsenkanal und somit in die Hydrolyse-Säule 10 abgelassen werden. Ein noch flexiblerer Betrieb kann bei Verwendung von mehr als zwei Leitungen bzw. Düsenkanälen erreicht werden.

Leerseite

Claims

Patentansprüche

1. Hydrolyse-Säule zur Verwendung in der Ammoniumdiuranat-Herstellung, mit einem rohrförmigen Säulenkörper, der an seinem oberen Ende einen Wassereinlaß und an seinem unteren Ende einen Produktauslaß sowie an einer dazwischen gelegenen Stelle einen mit einer Uranhexafluoridgasversorgung verbindbaren Gaseinlaß zum Einleiten von Uranhexafluoridgas in das durch den Säulenkörper nach unten hindurchströmende Wasser aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß der Gaseinlaß eine am Säulenkörper befestigbare Düsenplatte (34) mit einem wärmeisolierenden Plattenkörper (36) und einem bezüglich der Säulenachse abwärts geneigt verlaufenden Düsenkanal (42) aufweist, der mit seinem Austrittsende (50) in das Säuleninnere (52) hineinragt, und daß auch der Plattenkörper (36) so weit in das Säuleninnere hineinragt, daß das Wasser im wesentlichen über den gesamten Austrittsend-, bereich (50) des Düsenkanals fließt.

2. Hydrolyse-Säule nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Düsenkanal (12) im wesentlichen geradlinig und unter einem Winkel von etwa 45 ° zur Säulenachse verläuft.

3. Hydrolyse-Säule nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der in das Säuleninnere (52) vorspringende Teil des Plattenkörpers (36) mindestens in dem das Austrittsende (50) des Düsenkanals (42) umgebenden Bereich (56) eine zur Säulenachse im wesentlichen parallele Oberfläche hat.

4. Hydrolyse-Säule nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der obere Bereich (54) und der untere Bereich (58) des in das Säuleninnere (52) hineinragenden Teils des Plattenkörpers (36) mit Bezug auf die Säulenachse einwärts bzw. auswärts geneigt verläuft.

5. Hydrolyse-Säule nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß der obere Bereich (54) und der untere Bereich (58) des in das Säuleninnere hineinragenden Teils des Plattenkörpers (36) jeweils unter etwa 45 bezüglich der Säulenachse geneigt sind.

6. Hydrolyse-Säule nach einem der Ansprüche 1 bis 5> dadurch gekennzeichnet, daß der Düsenkanal (42) und die dem Säuleninneren (52) zugewandten Oberflächen des Plattenkörpers (36) mit einem korrosionsbeständigen überzug (60) ausgekleidet sind.

7. Hydrolyse-Säule nach Anspruch 6, dadurch gekenn-

zeichnet, daß der korrosionsbeständige überzug (60) aus zwei Schichten aus verschiedenen korrosionsbeständigen Werkstoffen besteht.

8. Hydrolyse-Säule nach einem der Ansprüche 1 bis 7,

dadurch gekennzeichnet, daß der Plattenkörper (36) aus Glasfaserkunststoff besteht.

9· Hydrolyse-Säule nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß eine zweite Düsenplatte vorgesehen ist, die in gleicher Weise wie die genannte Düsenplatte (34) ausgebildet, jedoch mit Abstand von derselben am Säulenkörper angeordnet ist.

10. Hydrolyse-Säule nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Plattenkörper (36) der bzw. jeder Düsenplatte (34) einen zweiten Düsenkanal aufweist, der bezüglich des genannten Düsenkanals (42) gleich ausgebildet, jedoch mit Abstand davon angeordnet ist.