DE3308335A1 - Abgasbehandlungsverfahren - Google Patents

Abgasbehandlungsverfahren

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DE3308335A1
DE3308335A1 DE19833308335 DE3308335A DE3308335A1 DE 3308335 A1 DE3308335 A1 DE 3308335A1 DE 19833308335 DE19833308335 DE 19833308335 DE 3308335 A DE3308335 A DE 3308335A DE 3308335 A1 DE3308335 A1 DE 3308335A1
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Heinz zu Köcker Prof. Dr.rer.nat. 1000 Berlin Meier
Torsten Dipl.-Ing. 1000 Berlin Schmidt
Robert Dr.rer.nat. 4330 Mülheim Walter
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Kali Chemie AG
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Description

  • Abgasbehandlungsverfahren
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Abgasbehandlungsverfahren zur Verringerung der Schadstoffkonzentration durch Oxidation.
  • Als Verfahren für den oxidativen Abbau von Schadstoffen in Abgasen ist die thermische Nachverbrennung <TNV) bekannt.
  • Aus einer Reihe von grundlegenden Untersuchungen zur TNV von Schadstoffen geht hervor, daß in der Mehrzahl der Anwendungsfälle die Ausiegung der TNV-Anlage nach den Oxidationsbedingungen der Zwischenprodukte (Sekundärschadstoffe), vornehmlich Kohlenmonoxid (CO) zu erfolgen hat und dementsprechend hohe Betriebstemperaturen deutlich oberhalb von 7500 C erforderlich sind.
  • Insbesondere bei Schadstoffen der Emissionsklasse III der Technischen Anleitung zur Reinhaltung der Luft - im folgenden TALuft genannt - können die zulässigen Restkonzentrationen der Primärschadstoffe (300 mg/ 3 m ) bereits bei Temperaturen zwischen 500 und 6000 0 erreicht werden, während eine zulässige CO-Restkonzen-3 3 tration von maximal 100 mg/m (Norm-m ) erst oberhalb von 8000 C erreichbar ist.
  • Verschärft werden diese Bedingungen in der Praxis überall dort, wo sich in der Brennkammer mit der Zeit Ablagerungen an der Wand abscheiden, wodurch die CO-Oxidation inhibiert werden kann und somit gegebenenfalls noch höhere Temperaturen zur Abgasber&andlung notwendig sind.
  • Zur Beseitigung von Sekundärschadstoffen muß das Abgas also bei wesentlich höheren Temperaturen behandelt werden, als dieses für die Beseitigung der Primärschadstoffe an sich notwendig wäre. Durch diese Notwendigkeit wird die herkörnittliche Abgasbehandlung sowohl aus technischer als auch aus ökonomischer Sicht wesentlich aufwendiger als sie aufgrund der eigentlichen Ursache zu sein brauchte.
  • Es bestand somit die Aufgabe, ein hbgasbehandlungsverfahren zur Verfügung zu stellen, das einerseits Schadstoffemissionen auf den zulässigen Bereich zu begrenzen gestattet, andererseits eine wesentliche Verbesserung aus technischer und ökonomischer Sicht erlaubt Eine besondere Aufgabe bestand darin, bereits bestehende TNV-Anlagen durch einfache Maßnahmen im angegebenen Sinne zu verbessern.
  • Die gestellte Aufgabe wird durch das im Hauptanspruch charakterisierte Verfahren gelöst.
  • Das erfindungsgemäße Abgasbehandlungsverfahren stellt ein zweistufiges Verfahren dar.
  • In einer ersten Stufe wird schadstoffhaltiges Abgas unter Einsatz von Fremdenergie aufgeheizt und partiell oxidiert. Diese erste Stufe ist vorzugsweise eine an sich bekannte thermische Nachverbrennung.
  • Der aus der ersten Stufe austretende Gasstrom, welcher im herkömmlichen Verfahren bereits das Reingas darstellt, wird erfindungsgemäß in einer zweiten Stufe katalytisch behandelt.
  • In einer bevorzugten Variante ist vor und/oder hinter der zweiten Stufe eine Wärrnerückgewinnungsstufe vorgesehen.
  • Als Katalysatoren kommen an sich bekannte Oxidations-Katalysatoren zum Einsatz. Diese können in allen bekannten Formen z.B. als Gewebe, Netze oder Siebe oder als Schüttgut ungeformter oder geformter Teilchen verwendet werden. Bevorzugt kommen auf porösen Trägern fixierte Katalysatoren auf Metalloxid- und/oder Edelmetallbasis zum Einsatz, wobei der Träger vorzugsweise in Perlform, als Extrudat oder in Wabenkörperform ausgebildet ist. Solche Katalysatoren sind kommerziell verfügbar.
  • Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren können Abgase behandelt werden, die verschiedenartige Primärschadstoffe enthalten. Insbesondere kommen als Primärschadstoffe einzelne oder mehrere der folgenden Substanzen in Frage: - gesättigte aliphatische Kohlenwasserstoffe wie z.B.
  • n-Hexan, n-Octan - ungesättigte aliphatische Kohlenwasserstoffe wie z.B. Athylen, Butadien - aromatische Kohlenwasserstoffe wie z.B. Benzol, Toluol, Xylol, Styrol oder Äthylbenzol - Gemische aus aliphatischen und/oder aromatischen und/ oder naphthenischen Kohlenwasserstoffen wie z.B. Lösungsmittel auf Basis Benzin oder Terpentin - aliphatische Alkohole mit einer oder mehreren Hydroxylgruppen wie z.B. Methanol, Athanoln n"Proo panol, i-Propanol, n-Butanol, Diacetonalkohol0 Äthylenglycol, Propylenglycol, - Hydroxy-substituierte AromatenSwie z.B. phenolen Kresole - Äther wie z.B Alkylglycole (Methyl-, Äthyl-,Propyl-, Butylglycol), cyclische Äther Äthylen-, Propylenoxid) - Aldehyde wie z.B. Formaldehyd, Acetaldehyd - Ketone wie Aceton, Methyläthylketon, Cyclohexanon - Ester wie z.B. Glyceride, Ester der Essigsäure (vorzugsweise Methyl- oder Äthyl- oder n-Butyl ester) - organische Säuren oder deren Anhydride wie zDBo Ameisensäure, Essigsäuret Phthalsäure-# Maleinsäureanhydrid.
  • Aus solchen Primärschadstoffen entstehen durch partielle Oxidation Sekundärschadstoffe wie z,B, Formaldehyd oder Acetaldehyd, insbesondere Kohlen monoxyd tCO). Das erfindungsgemäße Verfahren gestat tet insbesondere den Gehalt an Sekundärschadstoffen wirkungsvoll zu begrenzen Eine besondere Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, bereits bestehende, einstufige Abgasbehandlungsanlagen, in denen Abgas in einer Stufe unter Einsatz von Fremdenergie gereinigt und aufgeheizt wird, in technischer und ökonomischer Hinsicht zu verbessern, indem man das Abgas in der bestehenden Stufe mit verminderter Energiezufuhr behandelt und den resultierenden Gasstrom anschließend zusätzlich katalytisch behandelt, Die bereits bestehende Stufe ist dabei vorzugsweise eine thermische Nachverbrennungsanlage.
  • Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren lassen sich wesentliche Vorteile erzielen wie z.B.
  • a) Verringerung des Fremdeneflergieeinsatzes der ersten Stufe. Dieses führt einerseits zu einer erheblichen Kostenreduzierung, die - in Verbindung mit einer prozessgesteuerten Temperaturregelung - bis zu 50 % der bisher in der ersten Stufe aufzubringenden Energiekosten betragen kann. Andererseits kann die Temperaturabsenkung die Verwendung preiswerterer Konstruktionsmaterialien gestatten.
  • b) Erhöhung des Durchsatzes. Durch die nacr.geschaltete katalytische Behandlung machen sich Verweilzeiteinflüsse, wie sie bei thermischen Sachverbren nungsanlagen bekannt sind, nicht mehr nachteilig bemerkbar. Im Vergleich zu solchen bekannten Anlagen lassen sich bei niedrigerer Betriebstemperatur höhere Abgas- und/oder Schadstoffdurchsätze mit gleichgutem Ausbrand erzielen.
  • Durch Nachrüstunq bestehender Anlagen im erfindungsgemäß angegebenen Sinne ist z.B. eine Produktionsausweitung möglich, ohne daß eine komplette neue Abgasbehandlungsanlage installiert werden muß.
  • c) Sanierung bestehender Anlagen. Bestehende Anlagen, die gesetzliche Auflagen nicht mehr oder nur unter hohem Kostenaufwand erfüllen, können unter Vermeidung größerer Investitionen den gesetzlichen Anforderungen angepaßt werden.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren wird anhand der folgenden Beispiele näher beschrieben.
  • Die für die Versuche verwendete Anlage ist schematisch in Figur 1 dargestellt. Das zu reinigende Abgas wurde durch eine Leitung (1) über einen Wärmetauscher (2) einer Vorkammer (3) zugeleitet, von der es in die erste Abgasbehandlungsstufe (4),einer Brennkammer mit einem Volumen von 275 Liter gelangte.
  • Uber Leitung (5) wurde Brennstoff (Propan/Luft Gemisch) durch eine Brennerdüse (6) ebenfalls der ersten Be handlungsstufe (4) zugeführt und dort in einer offen nen Flamme (7) verbrannt Das resultierendeç Primär und Sekundärschadstoffe enthaltende Gasgemisch gelangte über Leitung (8/A) zum Wärmetauscher (2) und von dort zur zweiten Abgasbehandlungsstufe (9) , in der ein Katalysator (10) angebracht war. Alternativ konnte das über Leitung (8) die Brennkarjner verlassende Gas über (8/B) unter Umgehung des Wärmetauschers der zweiten Stufe (9) zugeführt werden. Das katalytisch nachbet handelte Gas (Reingas) wurde über Leitung (11/C) dem (nicht dargestellten) Abgaskamin zugeführt Das die zweite Stufe (9) verlassende Reingas konnte alternatitt bei genügend hohem Wärme inhalt über Leitung (11/D) dem Wärmetauscher (2) zugeführt und zur Vorwärmung des zu reinigenden Abgases eingesetzt werden.
  • Als Abgas wurde Luft eingesetzt, der als Schar stoff 1000 ppm n-Hexan zugemischt war. Der Durchsatz Variierte zwischen 70 und 100 Nm3/h, bei einer Raumgeschwindigkeit von 20000 Liter pro Stunde pro Liter Katalysator.
  • Als Katalysatoren werden für den Fall n-Hexan als Schadstoff Schüttgut-Katalysatoren eingesetzt, wobei der Katalysator KC0-1922 K/M ein Oxidationskatalysator des Typs Palladium/Mangan auf Al 203-Träger war, Katalysator KCO-3366 K/M ein Oxidationskatalysator, der als aktive Komponente Platin enthielt.
  • Beide Katalysatoren waren am Anmeldetag kommerziell verfügbar.*) In den anderen Beispielen wurde als Katalysator der Wabenkörper-Katalysator KCO-WK-220 ST eingesetzt *), ein Platin Oxidationskatalysator.
  • Zur Analyse der Gasgemische wurden jeweils Proben vor und nach der zweiten Stufe (9) gezogen.
  • In Figur 2 sind die Meßergebnisse von 2 Versuchsreihen für n-Hexan als Schadstoff dargestellt,-in denen die Schadstoffkonzentration in Abhängigkeit von der Brennkammeraustrittstemperatur dargestellt ist. Bei Verwendung allein der TNV, also dem bekannten Verfahren (leere Kreise bzw. Dreiecke in Figur 2), war bei etwa 6100 C der Grenzwert nach der Schadstoffklasse III für den Schadstoff erreicht. Um den gesetzlichen Auflagen der TALuft zu genügen, mußte die TNV wegen der hohen CO-Konzentrationen aber bei ca. 8600 C betrieben werden. Das erfindungsgemäße Verfahren (gefüllte Kreise bzw. Dreiecke in Figur 2) gestattete es dagegen, bei 6000 C zu arbeiten; bei Registrierung der CO-Restkonzentration konnte die Brennka.mmertemperatur sogar auf etwa 5400 C abgesenkt werden, da bereits bei dieser Temperatur sowohl für die Summe der Primär- und Sekundärschadstoffe 3 der zulässige Emissionsgrenzwert von 300 mg/m nicht überschritten wurde, als auch für Kohlenmonoxid 3 der zulässige Emissionsgrenzwert von 100 mg/m deutlich unterschritten wurde. Illit dem erfindungsgemäßen V&rfaLren ist also eine Temperatursenkung um bis zu 3200 C erreichbar.
  • *) Hersteller: Fa. Kali-Chemi@ In den folgenden Tabellen sind die Ergebnisse weiterer Versuchsreihen zusammengestellt, wobei die kummulative Reingaszusammensetzung, (100 ent spricht dem im eingesetzten Schadstoff enthaltenen GesamtKohlenstoff) in Abhängigkeit von der Brennt kammeraustrittstemperatur (TBKra) jeweils für thermische Nachverbrennung allein (TNV) und für das erfindung gemäße Verfahren (TNV/KNV) dargestellt ist Die jeweiligen Versuchsparameter sind im Anschluß an die Tabellen wiedergegeben. In den Tabellen verwen dete Abkürzungen bedeuten: S = Schadstoff, ZP = kohlenstcffhaltigev organische Zwischenprodukte, z.B.Formaldehyd.
  • Zur Einhaltung der Auflagen der TALuft konnte durch die nachgeschaltete liatalysatorbehandlung die Brennkammertemperatur von jeweils über etwa 8000 C auf 6000 C (Tabelle 1) bzw auf 5700 C (Tabelle 2) bzw. auf 4800 C (Tabelle 3) abgesenkt werden. Entsprechende Ergebnisse werden auch aus den weiteren Tabellen ersichtlich.
  • Ein Vergleich von Tabelle 7 und Tabelle 2 zeigt, daß eine Erhöhung des Durchsatzes im herkönmlichen Verfahren eine beträchtliche Erhöhung der Brennkammertemperatur erzwingt, im erfindungsgemäßen Verfahren dagegen bei gleicher Temperatur gearbeitet werden kann.
  • Tabelle 1: Oxidation von n-Hexan TBK,a TNV TNV/KNV [0C] S ZP CO2 CO S ZP CO2 CO 500 41 30 12 17 19 0 79 2 550 30 18 19 33 12 0 86 2 600 22 12 26 40 7 0 91 2 650 16 10 36 38 5 0 93 2 700 10 7 50 33 3 0 95 2 750 5 2 65 28 2 0 97 1 800 2 0 76 22 2 0 98 0 Schadstoff: n-Hexan Schadstoffkonzentration:1000 ppm Durchsatz: 95 tHm³/h Katalysator KCO-1422 K/M Tabelle 2: Oxidation von n-Hexan TBK,a TNV TNV/KNV [°C] S ZP CO2 CO S ZP CO2 CO 400 40 35 10 15 29 22 38 2 450 43 26 12 19 17 18 63 2 500 20 24 21 25 10 10 78 2 550 16 9 36 39 7 3 88 2 600 8 2 62 28 5 2 91 2 650 4 0 78 18 3 0 95 2 700 3 0 86 11 3 0 C6 1 750 2 0 90 8 2 0 97 0 Schadstoff: n-Hexan Schadstoffkonzentration:1000 ppm 3 Durchsatz: 73 m Katalysator: KCO-1922 K/M Tabelle 3: Oxidation von n-Hexan TBK,a TNV TNV/KNV [°C] S ZP CO2 CO S ZP CO2 CO 400 59 11 17 13 22 Q 76 2 450 52 11 21 16 14 0 84 2 500 31 9 26 34 7 0 91 2 550 14 5 39 42 4 0 94 2 600 7 7 53 33 2 0 97 1 650 4 4 72 20 1 0 98 1 700 2 0 86 12 1 0 99 0 750 1 0 89 10 0 0 100 0 Schadstoff: n-Hexan Schadstoffkonzentration:1000 ppm Durchsatz: 73 Nm³ /h Katalysator: KCO-3366 K/M Tabelle 4: Oxidation von Benzol TBK,a TNV TNV/KNV [0C1 S ZP CO2 CO S ZP CO2 CO 100 100 0 0 0 100 0 0 0 150 88 0 12 0 200 22 0 78 0 250 10 0 90 0 300 6 0 94 0 350 3 0 97 0 400 1 0 99 0 450 0 0 100 0 500 550 600 650 100 0 0 0 700 91 2 4 4 750 1 0 33 66 800 0 0 95 5 850 0 0 100 0 0 0 100 0 Schadstoff: Benzol Schadstoffkonzentration: 1000 ppm Raumgeschwindigkeit: 20 Nm³/h/l-Katalysator Katalysator: KCO-WK-220 ST Die erste Behandlungsstufe (4) wurde indirekt beheizt Tabelle 5: Oxidation von Essigsäuremethylester TBK,a TNV TNV/KNV I"c] S ZP CO2 CO 5 S zp CO2 CO 100 100 0 0 0 100 0 0 0 150 96 0 4 0 200 86 4 10 0 250 67 3 30 0 300 40 2 58 0 350 20 1 79 0 400 100 0 0 0 9 0 91 C 450 99 1 0 0 2 0 98 0 500 98 1 1 0 0 0 100 0 550 96 2 2 0 600 94 3 3 0 650 90 4 3 3 700 54 4 6 36 750 7 0 16 77 800 0 0 96 4 850 0 0 100 0 0 0 100 0 Schadstoff: Essigsäuremethylester Schadstoffkonzentration:2100 ppm Raumgeschwindigkeit: 20 Nm³/h/1.-Katalysator Katalysator: KCO-WK-220 ST Die erste Behandlungsstufe (4) wurde indirekt beheizt Tabelle 6: Oxidation von Benzol TBK,a TNV TNV/KNV [°C] S ZP CO2 CO S ZP CO2 CO 400 59 0 31 10 7 0 93 0 450 57 0 31 12 5 0 95 O 500 53 0 33 14 4 0 96 0 550 46 0 37 17 2 0 98 0 600 35 0 40 25 1 0 99 0 650 27 0 45 28 0 0 100 0 700 19 0 69 12 750 12 0 82 6 800 4 0 93 3 0 0 1#0 0 Schadstoff: Benzol Schadstoffkonzentration:900 ppm Durchsatz: 75 Nm³/h Katalysator: KCO-WK-220 ST Tabelle 7: Oxidation von Essigsäuremethylester TBK,a TNV TNV/KNV [°C] S ZP CO2 CO S ZP CO2 CO 400 57 7 28 8 17 0 83 0 450 54 8 28 10 14 0 86 0 500 46 13 26 15 10 0 90 0 550 34 19 26 21 5 0 95 0 600 22 9 35 34 2 0 98 0 650 15 3 48 34 1 0 99 0 700 10 1 66 23 0 0 100 0 750 6 0 89 5 0 0 100 0 800 2 0 98 1 0 0 100 0 Schadstoff: Essigsäuremethylester Schadstoffkonzentration: 2200 ppm Durchsatz: 75 Nm³/h Katalysator: KCO-WK-220 ST Tabelle 8: Oxidation von n-Hexan TBK,a TNV TNV/KNV [°C] S ZP CO2 CO S ZP CO2 CO 400 52 10 19 19 7 0 93 0 450 47 10 23 20 7 0 93 0 500 42 13 19 26 5 0 95 0 550 23 3 27 42 3 0 97 0 600 12 1 47 40 0 0 100 0 650 6 0 69 25 700 3 0 87 10 750 2 0 92 6 800 2 0 94 4 0 0 100 0 Schadstoff: n-Hexan Schadstoffkonzentration: 1000 ppm Durchsatz: 75 Nm³/h Katalysator: KCO-WK-220 ST Gute Ergebnisse wurden auch mit Schadstoffgemischen erzielt, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren behandelt wurden. Überraschenderweise konnte dabei die Brennkammertemperatur sogar unter jene Temperaturen abgesenkt werden, die bei der Behandlung der Einzelkomponenten als untere Grenztemperaturen bestimmt waren.
  • Eine weitere Variante des Verfahrens besteht darin, einen Teil des Abgases nicht in der ersten Stufe zu behandeln, sondern in einem by-pass an dieser vorbeizuführen. Dieser by-pass kann in einer Anlage gemäß Figur 1 z.B. als direkte Verbindungsleitung zwischen der Leitung (1) und der Leitung (8/A) und/oder (8/B) ausgeführt sein, wobei diese Leitung noch an sich bekannte Mittel zur Durchflußregelung enthalten kann. Es hat sich bewährt, bis zu 60 Vol %, insbesondere bis zu 50 Vol % des gesamten Abgasstromes über diesen by-pass zu führen.
  • L e e r s e i t e

Claims (5)

  1. Patentansprüche 1. Abgasbehandlungsverfahren zur Verringerung der Schadstoffkonzentration durch Oxidation, dadurch gekennzeichnet, daß man a) Abgas in einer ersten Stufe unter Einsatz von Fremdenergie aufheizt und partiell oxidiert sowie anschließend b) den aus Stufe a) resultierenden Gasstrom katalytisch behandelt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Behandlung gemäß Stufe a) eine thermische Nachverbrennung ist.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man die katalytische Behandlung vor und/oder nach einer Wärmerückgewinnungsstufe vornimmt.
  4. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als Katalysator einen Metalloxid- und/oder Edelmetallkatalysator einsetzt.
  5. 5. Verfahren zur Verbesserung bestehender einstufiger Abgasbehandlungsanlagen in denen Abgas in einer Stufe--unter Einsatz von Fremdenergie gereinigt und aufgeheizt wird, dadurch gekennzeichnet, daß man das Abgas in dieser Stufe mit verminderter Energiezufuhr behandelt und den resultierenden Gasstrom zusätzlich katalytisch behandelt.
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