DE3247984A1

DE3247984A1 - Verfahren zur herstellung von brennelementen fuer hochtemperaturreaktoren

Info

Publication number: DE3247984A1
Application number: DE19823247984
Authority: DE
Inventors: Hans-Joachim Dipl.-Chem. 6463 Freigericht Becker; Werner Dipl.-Chem. Dr. 6464 Linsengericht Heit; Wilhelm Dipl.-Phys. Dr. Rind
Original assignee: Hobeg Hochtemperaturreaktor Brennelement GmbH
Current assignee: Hobeg Hochtemperaturreaktor Brennelement GmbH
Priority date: 1982-12-24
Filing date: 1982-12-24
Publication date: 1984-07-05
Also published as: JPS59133495A

Description

Verfahren zur Herstellung von Brennelementen für
Hochtemperaturreaktoren Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Brennstoffeinsätzen, Brennelementen und Absorberelementen für Hochtemperaturreaktoren, ausgehend von Kernen, die Brennstoffe, Brutstoffe oder Absorptionsstoffe für Neutronen enthalten, Beschichtung dieser Kerne mit Pyrokohlenstoff und/oder Siliziumkarbid, Einbettung dieser beschichteten Kerne in eine graphitische Matrix und Weiterverarbeitung zu fertigen Brennstoffeinsätzen, Brennelementen oder Absorberelementen, insbesondere für fortgeschrittene Hochtemperaturreaktoren, z. B. zur Erzeugung nuklearer Prozeßwärme.
Zur Herstellung von Brennstoffeinsätzen Brennelementen bzw. Absorberelementen für Hochtemperaturreaktoren werden üblicherweise Teilchen, die Brennstoffe, Brutstoffe oder Absorptionsmaterial enthalten - genannt Kerne - mit pyrolytisch abgeschiedenen Schichten aus Pyrokohlenstoff und/oder Siliziumkarbid beschichtet. Diese beschichteten Kerne werden anschließend in eine graphitische Matrix eingebettet und zu den fertigen Einsätzen bzw. Elementen weiterverarbeitet. Zu dieser Formgebung werden Preß-oder Spritzverfahren eingesetzt. Eine wesentliche Anforderung an das bestimmungsgemäße Verhalten dieser Elemente im Reaktor ist, daß die pyrolytisch abgeschiedenen Schichten aus Pyrokohlenstoff und Siliziumkarbid während des Herstellvorgangs und Einsatzes der Elemente im Reaktor intakt und insbesondere gasdicht bleiben, da andernfalls eine unzulässig hohe Freisetzung von Spaltprodukten aus den Brenn- und Brutstoffteilchen auftreten würde bzw. die Absorberteilchen in unzulässiger Weise mit dem in den Poren der Graphitmatrix diffundierenden Kühlgas des Reaktors und den darin enthaltenen Verunreinigungen in Verbindung treten können.
Aus der DE-PS 19 09 871 ist ein Verfahren zur Vermeidung von Schichtdefekten bekannt, bei welchem die beschichteten Kerne durch Dragierverfahren mit Graphitpulver umhüllt werden. Aus der DE-PS 23 48 282 ist ein weiteres Verfahren bekannt, bei dem durch gleichmäßiges Mischen der beschichteten Kerne mit Graphitfüller, Phenol und Hexamethylentetramin eine Preßmasse erzeugt wird, die aufgrund ihres Verarbeitungsprozesses zu einer gleichmäßigen Verteilung der beschichteten Kerne in der Masse führt. Beiden Verfahren liegt der Gedanke zugrunde, daß während der Formgebung der Elemente durch Pressen oder Spritzen sich beschichtete Kerne zufällig berühren können, die dann durch lokale Druckspitzen über ihre Zerdrückfestigkeit hinaus belastet werden und somit zerbrechen. Die Umhüllung bzw.
die gleichmäßige Verteilung in der Preßmasse haben die Aufgabe, derartige zufällige Berührungen von beschichteten Kernen zu unterbinden.
Es hat sich jedoch gezeigt, daß die noch höheren Anforderungen an Brennstoffeinsätze, Brennelemente und Absorberelemente für fortgeschrittene Hochtemperaturreaktoren mit den in DE-PS 19 09 871 und 23 48 282 beschriebenen Verfahren nicht mehr erfüllt werden können. In beiden Fällen bleibt selbst bei sorgfältigstem und aufwendigstem Arbeiten insbesondere bei Elementen, in die Kerne mit Siliziumkarbidschichten eingebracht werden, stets ein Restanteil an defekten beschichteten Kernen, der offensichtlich nicht durch Zufallsberührung und den damit verbundenen Druckspitzen erzeugt wird.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung von Brennstoffeinsätzen, Brennelementen und Absorberelementen für Hochtemperaturreaktoren zu finden, ausgehend von Kernen, die Brennstoffe, Brutstoffe oder Absorptionsstoffe für Neutronen- enthalten, Beschichtung dieser Kerne mit Pyrokohlenstoff und/oder Siliziumkarbid, Einbettung dieser beschichteten Kerne in eine graphitische Matrix und Weiterverarbeitung zu fertigen Brennstoffeinsätzen, Brennelementen und Absorberelementen, das wirtschaftlich ist und mit dessen Hilfe der Restanteil von defekten beschichteten Kerne weiterverarbeitet werden.
Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die beschichteten Kerne, deren Form signifikant von der Kugelgestalt abweicht, vor der Einbettung in-die graphitische Matrix abgetrennt und nur die runden beschichteten Kerne weiterverarbeitet werden.
Überraschenderweise hat sich gezeigt, daß Brennelemente, die unter Verwendung von beschichteten Kernen hergestellt werden, welche nach ihrer Form sortiert worden sind, nur dann die gewünschten sehr niedrigen Anteile an defekten Kernen aufweisen, wenn im wesentlichen nur runde Kerne eingesetzt werden. Eine Untersuchung dieses überraschenden Ergebnisses brachte den Nachweis, daß die beschichteten Kerne, die bei der Brennelementfertigung unabhängig von zufälligen Berührungen beschädigt werden, ausschließlich Exemplare sind, die signifikant von der Kugelgestalt abweichen: Hierzu wurden die Kerne nach Form sortiert und die einzelnen Fraktionen hydrostatisch in Flüssigkeit einem Druck unterworfen, der auch bei der Elementherstellung angewandt wird. Der Nachweis des Partikelbruchs erfolgte sowohl visuell als auch durch analytischen Nachweis des durch den Bruch freigelegten Brennstoffs.
Durch Abtrennung dieser unrunden Kerne lassen sich auf einfache Weise Elemente herstellen, die die Anforderungen für den Einsatz in fortgeschrittenen Hochtemperaturreaktoren sicher erfüllen. Die Ab trennung der unrunden Kerne erfolgt dabei vorzugsweise mit einer parallel zu einer Kante geneigten Vibrationsplatte, bei der die runden Kerne entsprechend der Neigung abrollen, während die unrunden durch die Vibration quer zur Neigungsrichtung transportiert und getrennt aufgefangen werden. Die Abtrennung der unrunden Kerne bietet darüberhinaus einen weiteren Vorteil. Ebenso wie derartige Kerne einem isostatischen Preßdruck in wesentlich geringerem Maß widerstehen können als sphärische, beschichtete Kerne, können sie auch dem im Reaktorbetrieb entstehenden isostatischen Druck der Spaltprodukte Krypton und Xenon nicht in dem Maß standhalten wie sphärische, beschichtete Kerne. Die Abtrennung bewirkt daher neben der praktisch vollständigen Unterbindung von herstellungsbedingten Schichtdefekten auch eine Verbesserung des Verhaltens im Reaktoreinsatz.
Der nach diesem Verfahren erreichbare Stand wird im nachfolgenden Beispiel demonstriert: Eine Serie von 30 Kugelbrennelementen, welche jeweils 20 000 mit Pyrokohlenstoff- und Siliziumkarbidschicht beschichtete Kerne enthielten, wurden nach dem üblichen Verfahren hergestellt, zusätzlich wurden die beschichteten Kerne jedoch sortiert und die Schlechtfraktion verworfen.
Die Analyse ergab in diesen Elementen insgesamt ein einziges defektes Teilchen, d. h. eine Defektrate von 1,67 x 10 . Dieser Wert liegt um einen Faktor 20 - 30 niedriger als die Werte, die ohne Einsatz des erfindungsgemäßen Verfahrens erreicht werden können und erfüllt daher die Anforderungen an die Elemente fortgeschrittener Hochtemperaturreaktoren in hohem Maße.

Claims

Patent ansprüche: Verfahren zur Herstellung von Brennelementen für Hochtemperaturreaktoren Verfahren zur Herstellung von Brennstoffeinsätzen, Brennelementen und Absorberelementen für Hochtemperaturreaktoren, ausgehend von Kernen, die Brennstoffe, Brutstoffe oder Absorptionsstoffe für Neutronen enthalten, Beschichtung-dieser Kerne mit Pyrokohlenstoff und/oder Siliziumkarbidt Einbettung dieser beschichteten Kerne in eine graphitische Matrix und Weiterverarbeitung zu fertigen Brennstoffeinsätzen, Brennelementen oder Absorberelementen, dadurch gekennzeichnet, daß die beschichteten Kerne, deren Form signifikant von der Kugelgestalt abweicht, vor der Einbettung in die graphitische Matrix abgetrennt und nur die runden beschichteten Kerne weiterverarbeitet werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet.

daß die Abtrennung mit Hilfe einer Vibrationsplatte erfolgt.