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Verfahren zum gasdichten Verschließen keramischer Behäl-
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ter für die Lagerung radioaktiver Substanzen und nach diesem Verfahren
geschlossener Behälter.
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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum gasdichten Verschließen von
Behältern fUr die Lagerung radioaktiver Substanzen, bei dem der Behälter mit einem
Deckel verschlossen wird, wobei Behälter und Deckel wenigstens im FUgebereich aus
einem keramischen Werkstoff bestehen und danach der Spalt zwischen Behälter und
Deckel verschlossen wird.
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Aus KfK 3000, September 1980 - "Vergleich der verschiedenen Entsorgungsalternativen
und Beurteilbarkeit ihrer Realisierbarkeit" - Studie "ntsorgungsalternativen" Kernforschungszentrum
Karlsruhe, ist ein solches Verfahren bekannt. Bei diesem Verfahren werden ein Aluminiumoxidbehälter
mit sich senkrecht zur Behälterachse erstreckenden freien Kante und ein halbkugeliger
Deckel aus Aluminiumoxid miteinander verbunden. Zunächst wird die freie Kante des
Deckels auf die freie Kante des Behälters aufgelegt. Behälter und Deckel werden
nach dem sog.
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"HIP-Prozeß" (Hot Isostatic Pressing) verbunden. Hierzu ist eine Druckpresse
erforderlich, die mit einem speziellen Ofen ausgerüstet ist. Um eine fugenfreie
Verbindung zwischen Behälter und Deckel zu erzielen, ist eine Temperatur von rd.
1350° C und ein Druck von mindestens 70 MPa erforderlich.
Dieses
Verfahren ist technisch aufwendig.
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Die hohen Temperaturen und die großen Energiemengen, die zu einer
monolithischen Struktur von Deckel und Behälter fUhren, sind nicht unproblematisch
für die Eigenschaften der in dem Behälter verpackten radioaktiven Substanzen, insbesondere
wenn temperaturempfindliche Innenbehälter zum Einsatz kommen. Weiterhin kann nur
durch sorgfältigste Temperaturführung beim AbkUhlen ein spannungsarmer Zustand in
dem Fügebereich erzielt werden. Dieses Verfahren ist fUr eine Serienverpackung in
Heißen Zellen zu aufwendig und damit unwirtschaftlich.
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Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren
zum gasdichten Verschließen der im Oberbegriff des vorstehenden Anspruches 1 genannten
Art anzugeben, bei dem mit fUr die verpackten radioaktiven Substanzen und ggf. Behälter
unschädlichen FUgetemperaturen und bei Atmosphärendruck gearbeitet werden kann.
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Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß in den Spalt zwischen Behälter
und Deckel ein Fügeglas eingebracht und mindestens auf Schmelztemperatur erwärmt
wird, dessen Wärmeausdehnungskoeffizienten an die der Werkstoffe für Deckel und
Behälter angepaßt wird, derart, daß bei Temperaturwechsel keine unzulässigen Wärmespanrlurlgen
auftreten.
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Für die DurchfUhrung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist es zunächst
nur wichtig, daß Deckel und Behälter im FUgebereich aus keramischem Material bestehen.
Das erfindungsgemäße Verfahren läßt sich auch auf Verbundbehälter anwenden, die
in anderen Bereichen aus anderen Materialien bestehen. Mit besonderem Vorteil kann
das Verfahren jedoch auf Behälter angewandt werden, bei denen Mantel und Deckel
aus keramischem Material und vorzugsweise aus demselben Material bestehen.
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Für das in Rede stehende keramische Material für Teilbereiche oder
für die gesamten Behälter werden vorzugsweise die folgenden keramischen Werkstoffe
verwendet: Al20s, Al203-Verbindungen, wie z.B. Cordierit (2 MgO 2 Al203 5 SiO2)
und Mullit (3 Al203* 2 SiO2) oder Kohlenstoff oder Kohlenstoff-Verbindungen, wie
z.B. SiC.
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Als Komponenten für die zum Füllen der Spalten eingesetzten Gläser
kommen folgende Oxide in J'rag(: PbO - SiO2 -B2O3 -ZnO - Al 203 - Li2O - Na2() O
K20 - CaO - MgO - Fe203.
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Vorzugsweise werden benetzende Gläser eingesetzt.
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Vorzugsweise wird der Spalt im Fügebereich mit einem zuvor auf Schmelztemperatur
erwärmten Fügeglas vergossen oder es werden Deckel und/oder Behälter im Fügebereich
mit Fügeglas vorbeschichtet und nach Inberührungbringen von Deckel und Behälter
wird im Fügebereich das FUgeglas erschmolzen.
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Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren brauchen keine großen Energiemengen
zum Verbinden von Deckel und Behälter zugeführt werden. Es ist auch nicht erforderlich,
daß eine technisch aufwendige Temperatursteuerung eingehalten wird. Durch geeignete
Wahl des Fügeglases wird der Deckel spannungsfrei aufgebracht. Eine Presse kommt
nicht zum Einsatz.
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Durch geeignete Wahl der Länge des vergossenen oder zugeschmolzenen
Spaltes und der Korrosionsbeständigkeit des Glases kann die Korrosionsresistenz
des Deckelsystems dem des Behälters angepaßt werden.
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Die Erfindung ist auch auf einen nach dem erfindungsgemäßen Verfahren
geschlossenen Behälter gerichtet. Das erfindungsgemäße Verfahren soll nun anhand
der beigefügten Figuren näher beschrieben werden:
Es zeigt die
Figur 1 eine erste Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens, Figur 2 eine zweite
Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens und Figur 3 eine erweiterte Variante des
erfindungsgemäßen Verfahrens, jeweils mit spezieller Gestaltung von Behälter und
Deckel.
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Bevor die Behälter gemäß den Figuren näher beschrieben werden, sollen
als Beispiel fUr einen Mullit oder Cordierit-Behälter geeignete Gläser angegeben
werden. Für Mullit und Cordierit liegen die thermischen Ausdehnungskoeffizienten
im Bereich von rd. 3 wo 6 °C 1 Zu diesem Ausdehnungskoeffizienten werden angestrebt:
Plußmittelfaktor 78 bei 800° C und Oberflächenspannung ca. 300 erg/cm² bei 800°
C.
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Somit kommen als beispielhafte Gläser die in der nachfolgenden Tabelle
I aufgeführten Gläser in Frage, deren Zusammensetzung rechnerisch bestimmt wurc!t:
Tabelle
I
| Segerformel αlin Oberflächen- Flußmit- |
| @@@@@@@@ telfaktor |
| erg/cm² |
| 0,7 Li2O 1,0 SiC2 2,74 # 10-6 oC-l 318,86 79,7 |
| 0,3 MgO 0,5 B2O3 |
| 0,7 Li2O 1,0 SiO2 3,87 10-6 °C-1 312,76 77,2 |
| 0,15 MgO 0,5 B2O3 |
| 0,15 BaO |
| 0,7 Li2O 0,1 Al2O3 1,0 SiO2 3,6 # 10-6 °C-1 328,77 76,9 |
| 0,3 MgO 0,6 B2O3 |
| 0,7 Li2O 0,05 Al2O3 1,0 SiO2 3,13 # 10-6 °C-1 318,22 77,7 |
| 0,3 MgO 0,6 B2O3 |
In der Figur 1 ist das Oberteil eines Behälters 1, bestehend aus einem keramischen
Material, dargestellt. Das untere Ende des Behälters ist durch einen nicht gezeigten
Boden geschlossen.
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Mit Abstand von der freien Kante 2 des Behälters ist auf dessen Innenwandung
3 eine Abstufung 4 ausgebildet.
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Weiterhin ist der Behälter im Bereich der freien Kante mit einer von
außen nach innen geneigten Anfasung 5
versehen. Der Behälter 1
weist eine geradzylindrische Außenwandung 6 auf.
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Dem Behälter 1 ist ein Hohldeckel 7 zugeordnet. Der Hohldeckel besteht
aus einem Deckelboden 8 und einem von dem Deckelboden 8 nach oben vorstehenden Deckelmantel
9.
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Die freie Kante 10 des Deckelmantels 9 ist mit einer zur Anfasung
5 entgegengesetzt geneigten Anfasung 11 versehen. Auf der Unterseite des Deckelbodens
8 ist ein konischer Ansatz 12 ausgebildet. Bei der gezeigten Ausführungsform sind
Deckelboden 8, Deckelmantel 9 und konischer Ansatz 12 einstückig miteinander aus
demselben Keramikmaterial wie der Behälter 1 ausgebildet. Auf der Unterseite des
konischen Ansatzes 12 ist ein bimetallisches Dichtelement 13 in Form eines zum Behälterinneren
gewölbten Elements angeordnet. Die Abmaße des Deckels bezüglich der Abmaße des Behälters
sind so gewählt, daß sich nach EinfUgen des Deckels (siehe Figur 2) die beiden freien
Kanten 2 und 1o in einer Ebene erstrecken, und sich die zwischen konischem Ansatz
12 und Deckelboden befindliche Auflageringfläche 14 auf die Abstufung 4 legt und
sich zwischen der Außenwandung 15 des Deckelmantels 9 und dem Bereich 3a der Innenwandung
3 oberhalb der Abstufung 4 der aus der Figur 2 ersichtliche Spalt 16 ausbilden kann.
Der Durchmesser der großen Kegelstumpfendfläche
des konischen
Ansatzes 12 entspricht im wesentlichen dem verringerten Innendurchmesser des Behälters
1 im Bereich der Abstufung 4. Im kalten Zustand entspricht der Außendurchmesser
des kalottenartig ausgebildeten Dichtelements 13 in etwa dem Innendurchmesser des
Behälters 1 unterhalb der Abstufung 4 (das bimetallische Dichtelement 13 muß nicht
unbedingt vorgesehen sein). Wie in der Figur 2 durch die Gießpfanne GP angedeutet
ist, wird in den Spalt 16 Fügeglas FG eingegossen. Durch die dabei auftretende Erwärmung
oder eine nicht gezeigte zusätzliche Erwärmung dehnt sich das bimetallische Dichtelement
13 derart aus, daß der Rand mit vorgegebenem Auflagedruck an der Innenwandung des
Behälters anliegt.
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Auf diese Weise kann die in der Figur 3 gezeigte Auffüllung des Spaltes
16 und des zwischen Dichtelement 13, Behälter 1 und Deckel 7 definierten Hohlraumes
erzielt werden. Im Anlagebereich zwischen Auflagefläche 14 und Abstufung 4 befindet
sich eine dUnne Schicht des FUgeglases FG.
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Der Hohlraum 17 innerhalb des Deckels, der eine Vorwärmung des Deckels
7 und somit ein gleichzeitiges Aufwärmen von Behälter und Deckel wegen der großen
Oberfläche des Deckels erleichtert, kann nach Erhärten des FUgeglases FG aufgefüllt
werden, z.B. mit für die Abschirmung von radioaktiven Strahlen geeigneten Materialien,
wie Blei.
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Für die Manipulation von Behälter und Deckel in Heißen Zellen eignen
sich insbesondere Verschlußtechniken, bei denen das Vergießen von flüssigem Glas
mit Hilfe der in der Figur 2 gezeigten Gießpfanne GP vermieden wird.
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In den Figuren 4 und 5 ist ein Behälter mit Deckel dargestellt, bei
dem der Einsatz einer Gießpfanne vermieden wird.
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Bei der gezeigten Ausführungsform ist der Behälter 18 auf seiner Innenwandung
19 mit einem sich konisch von innen nach außen bis zur freien Kante 20 öffnenden
konischen Bereich l9a versehen. Der konische Bereich 19a ist mit einer Schicht 21
aus Fugeglas beschichtet. Dieses Glas ist vorzugsweise so ausgewählt, daß es das
Keramikmaterial, aus dem der Behälter 18 hergestellt ist, benetzt.
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Dem Behälter 18 ist ein Deckel 22 zugeordnet, dessen Mantelfläche
23 eine der Konizität des Bereichs l9a entsprechende Konizität besitzt. Die Mantelfläche
23 ist mit einer Schicht 24 aus demselben Fügeglas FG beschichtet wie der Bereich
19a. Die Schichten 21 und 23 sind vorzugsweise eingeschliffen.
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Auf der Oberseite des Deckels 22 ist ein Kreisringansatz 25 vorgesehen,
der der Manipulation bzw. der Verankerung eines dem Deckel 22 zugeordneten Sicherheitsdeckels
26 in Form eines vorgefertigten Glasstopfens dient. Auch dieser Glasstopfen ist
an seiner oberen Seite mit einem Manipulationsansatz 27 versehen und besitzt eine
konische Mantelfläche.
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Aus der Figur 5 ist der Füeablauf ersichtlich, in dem der Behälter
verschlossen wird. Zunächst wird der Deckel 22 von oben in den Behälter eingefUhrt,
bis die vorzugsweise eingeschliffenen Bereiche 21 und 23 in Eingriff miteinander
liegen. Deckel und Behälter können vorgewärmt sein. Zusätzlich wird die in de,r
Figur 5 gezeigte Heiz-
einrichtung HZ, die alsMHeizeinrichtung dargestellt ist, im Fügebereich zwischen
Deckel 22 und Behälter 18 angeordnet. Durch das Aufheizen werden die beiden Schichten
21 und 24 über die Schmelztemperatur des aufgebrachten Glases erwärmt, so daß die
beiden Schichten miteinander verschmelzen und nach Erkalten zwischen Deckel und
Behälter ein von einer homogenen Glasmasse erfüllter Spalt vorliegt. Das Fügeglas
ist ein vorzugsweise Deckel und Behältermaterial benetzendes Glas. Es ist auch möglich,
nur die Schicht 21 oder nur die Schicht 24 auszubilden, solange eine hinreichende
Schichtdicke erzielt wird. Nach dem Erkalten des
Fügeglases wird
der Glasstopferl 26 in den Freiraum zwischen Oberfläche des Deckels 22 und freier
Kante 20 des Behälters 18 eingebracht. Gleichzeitig mit dem Einbringen oder hinterher
wird die Heizeinrichtung HZ so weit angehoben, daß der Glasstopfen erschmolzen werden
kann. Wie aus dem unteren Teil der Figur 5 ersichtlich ist, kommt es zu einer Verankerung
des erschmolzenen Glasstopfens 26 mit dem Deckel 22. Der Deckel 26 dient der Erhöhung
der Gasdichtheit des Verschlusses des Behälters und der Erhöhung der Korrosionsresistenz.
Voraussetzung hierfür ist, daß das fUr den zusätzlichen Sicherheitsdeckel 26 verwendete
Glas so ausgewählt ist, daß das Glas die Behälterwand benetzt und die Temperaturkoeffizienten
übereinstimmen.
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Natürlich ist es auch möglich - wenn man eine Gießpfanne in der Heißen
Zelle akzeptiert will -, anstelle des vorgefertigten Glasstopfens den Hohlraum auszugießen.
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Damit der Dichteingriff zwischen Deckel 22 und Behälter 18 aber nicht
durch das Erschmelzen oder Eingießen des zweiten Deckels 26 beeinflußt wird, empfiehlt
es sich, für den vorgefertigten oder in-situ gegossenen Deckel ein niedriger schmelzendes
Glas einzusetzen.
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In den Figuren 6-8 ist eine weitere Ausführungsform dargestellt.
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Der gezeigte Behälter 28 weist in seiner Innenwandung 29 einen konischen
Bereich 29a auf, der dem konischen Bereich l9a der vorhergehenden Ausführungsform
vergleichbar ist. An den konischen Bereich schließt sich ein im wesentlichen geradzylindrischer
Bereich 29b an, der von einem teilkugeligen Bereich 29c gefolgt wird, der in die
freie Kante 30 übergeht.
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Der konische Bereich 29a ist mit einer Fügeglasschicht versehen. Dem
Behälter ist ein Deckel 31 mit konischer Mantelfläche 32 zugeordnet, deren Konizität
dem konischen Bereich 29a der Innenwandung entspricht. Die Mantelfläche 32 ist ebenfalls
mit Fugeglas beschichlet. in der Figur 6 ist der mit einem Verankerungsringansatz
33 größeren Durchmesser versehene Deckel bereits in den Behälter eingeführt, so
daß die Fügeglasschichten im Fügebereich einander berühren. Die Heizeinrichtung
HZ erschmilzt die Schichten, so daß sich zwischen Mantelfläche 32 und konischem
Bereich 29a ein mit Fügeglas homogen gefüllter Spalt einstellt.
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Ü-nar--.h wird in den t,is zur freien Kante 30 verbleibenden Freiraum
eine Schmelze niedriger schmelzentien Glases u.ngefa hr bis zu dem in der Figur
7 durch das Dreieck 34 gekennzeichneten Pegel eingegossen. In die noch flüssige
Glasschmelze
wird ein Sicherheitshohldeckel 35 eingepresst, dessen kalottenartige Außenform der
teilkugeligen Gestaltung des Bereichs 29c angepaßt ist. Der Sicherheitsdeckel ist
auf seiner Oberseite mit einer Anfasung 36 versehen. Der Sicherheitsdeckel wird
in die Glasschmelze so weit eingedrückt, bis die Glasschmelze in den zwischen teilkugeligem
Bereich 29c einerseits und dem Sicherheitsdeckel 35 andererseits ausgebildeten Spalt
37 hochdrückt.
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Durch die Geometrie von Behälter und Deckel und die EindrUckkraft
des Deckels in die Schmelze kann die Breite des zwischen Bereich 29c und der Außenfläche
des Behälters 35 verbleibenden Spaltes 37 definiert werden. Durch die Fase 36 wird
mit der Innenwandung des Behälters im Bereich der freien Kante 30 ein Ringtrog gebildet,
bei dessen Auffüllung eine optische Kontrolle der vollständigen Füllung des Spaltes
37 mit der Glassehmelze gegeben ist. Bei der Ausführungsform gemäß Figuren 6-8 handelt
es sich somit um ein Dreideckelsystem, bestehend aus dem zunächst eingebrachten
Deckel 31, den sicsh aus der erstarrenden Schmelze oberhalb dc Deckels 31 ausbildenden
£3icherheitsdeckel 38 und dem auf diesen folgenden Sicherheitshohldeckel 35. Der
Deckel 35 muß natürlich nicht Hohlform aufweisen, sondern kann auch aus Vollform
bestehen. Eine weitere Möglichkeit ist, den Hoillraum - wie bei der Ausführungsform
gemäß Figuren 1-3 - auszufülleri.