DE2814216C2 - Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff und Kohlenoxid enthaltenden Gasen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff und Kohlenoxid enthaltenden Gasen

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DE2814216C2 DE19782814216 DE2814216A DE2814216C2 DE 2814216 C2 DE2814216 C2 DE 2814216C2 DE 19782814216 DE19782814216 DE 19782814216 DE 2814216 A DE2814216 A DE 2814216A DE 2814216 C2 DE2814216 C2 DE 2814216C2
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Description

Die Anmeldung beschreibt ein Verfahren zur Erzeugung von Wasserstoff und Kohlenoxid enthaltenden Gasen durch partielle Oxidation fossiler Brennstoffe mittels Sauerstoff oder Sauerstoff enthaltender Gase unter Zusatz von Wasser und ist dadurch gekennzeichnet, daß der Umsetzung Metalle und/oder Metallverbindungen in gelöster und/oder suspendierter Form zugesetzt werden. Die Metalle sollen der Alkali- und Erdalkaligruppe des Periodensystems der Elemente und/oder der Reihe der Übergangselemente einschließlich der Edelmetalle angehören.
Es ist eine Reihe von Verfahren zur Vergasung fossiler Brennstoffe durch partielle Oxidation beschrieben worden. Diese Verfahren arbeiten in der Regel so, daß der fossile Brennstoff in gasförmiger, flüssiger, suspendierter oder fester Form der Vergasungszone zugeführt wird und dort mit Sauerstoff oder Sauerstoff enthaltenden Gasen unter Zusatz von Wasser vergast wird. Dabei wird die zur Vergasung notwendige Wärme durch die teilweise Oxidation des fossilen Brennstoffs aufgebracht. Das der Vergasung zugesetzte Wasser hat zwei Aufgaben zu erfüllen, einmal die auftretenden Reaktionstemperatur in Grenzen zu halten, andererseits aber auch entsprechend dem Wasser-Gas-Glcichgewieht
C + H2O ^= CO + H:
sich aktiv an der Vergasung zn beteiligen. Dieses Wasser kann sowohl dampfförmig als auch flüssig der Reaktionszone zugeführt werden. Die Menge des zugesetzten Wassers schwankt /wischen 0,15 bis 0,5 t pro t Öl.
Die partielle Oxidation wird in der Regel für die Herstellung kohlenoxidrcicher Gase mit niedrigem Heizwert oder bei der Vergasung solcher Materialien eingesetzt, die für die Vergasung nach dem Sleam-reforming-Verfahren nicht geeignet sind.
Für die Vergasung geeignete Materialien sind alle Kohlenwassersloffverbinclungen; vorzugsweise verwendet man jedoch schwerflüchtige Kohlenwasserstoffe, Rückstandsöle, Rohöle und Kohle, aber auch solche, die Kohlenwasserstoffverbindungen enthalten, und die aus Haushaltsmüll oder Kunststoffrückständen gewon
nen werden können.
Bei der partillen Oxidation wird ein Teil des eingesetzten Kohlenstoffs nicht vergast, sondern fällt zusammen mit dem Spaltgas und dem nicht umgesetzten Wasser als Ruß an. Dieser Ruß muß abgetrennt und einer Verwendung zugeführt, vorzugsweise natürlich in den Prozeß zurückgeführt werden.
Es ist eine ganze Reihe von Verfahren beschrieben worden, diesen Ruß vom Spaltgas zu trennen und der
ίο Vergasung wieder zuzuführen. Alle diese Verfahren erfordern einen beträchtlichen Aufwand. Eir bekanntes Rußaufbereitungsverfahren ist in der A b b. 1 dargestellt; es arbeitet nach folgendem Prinzip:
Schweres Heizöl (2) wird mit Sauerstoff (3) unter Zusatz von Dampf (1) im Generator (4) partiell oxidierL Das dabei erzeugte Spaltgas gibt im Abhitzekessel (5) seine Wärme ab und gelangt über Leitung (6) in den Rußwascher (7), wo es mii Wasser gewaschen wird, um dann über Leitung (8) der weiteren Verarbeitung zugeführt zu werden. Das rußhaltige Waschwasser (9) wird mit Benzin (10) gemischt; die Mischung wird in einem Trenngefäß (11) in Wasser und Benzin getrennt, wobei der Ruß zum größten Teil in die Benzinphase übergeht. Das rußhaltige Benzin (12) wird mit Heizöl
(13) gemischt und anschließend in eine Fraktionierkolonne (14) überführt, in der der größte Teil des Benzins wiedergewonnen wird. Das im Kolonnensumpf anfallende rußhaltige Öl (15) wird der partiellen Oxidation zugeführt. Das vom Ruß weitgehend betreite Wasser
jo (16) wird in der Kolonne (17) durch Strippung vom gelösten Benzin befreit und mittels Pumpe (18) in die Rußwaschkolonne zurückgeführt.
Es hat sich nun überraschend gezeigt, daß bei der Anwesenheit ausreichender Mengen von Metallen
3ϊ und/oder Metaliverbindungen bei der Vergasung, nur sehr wenig oder gar kein Ruß mehr entsteht. Dadurch ist es möglich, auf eine zusätzliche Rußaufbereitung, wie sie bei den Verfahren entsprechend dem Stand der Technik erforderlich ist, ganz zu verzichten.
AO In der DE-AS 11 70 379 wird ein Verfahren beschrieben, das eine Schädigung des Generatormauerwerkes durch die natürlichen, im Öl enthaltenen Schwermetalle verhindern soll. Ais geeignete Maßnahme wird vorgeschlagen, die ablaufende Reaktion durch
4) Variation der Menge des zugesetzten Wassers so zu leiten, daß bei der Reaktion immer 50- bib lOOmal zuviel freier Kohlenstoff gebildet wird, wie es der Menge der im Einsatzstoff enthaltenen Schwermetalle entspricht Hs wurde nun überraschend gefunden, daß bei der
j0 Anwesenheit auch höherer Konzentrationen an Schwermetallen und der dadurch erheblichen Verminderung des bei der Reaktion entstehenden Kohlenstoffs keine Schädigung des Generatormauerwerks zu beobachten ist. Wenn bei der Herstellung von Kohlenoxid
">r> und Wasserstoff enthaltenden Gasen durch partielle Oxidation fossiler Brennstoffe mittels Sauerstoff oder Sauerstoff enthaltender Gase unter Zusatz von Wasser und anschließende Wasserwasche des rohen Gases, das in die Vergasungszone eingespeiste Wasser zwischen
wi 0,1 und 2 dew. % Metalle und/oder Metallverbindungen als Lösung oder Suspension enthalt, und diese Konzentration durch Ruckhihriing des asche und rußhaltigen Waschwassers der Rohgaswäsche zur Vergasung eingestellt wird.
f)5 Eine besondere Ausführungsform besteht darin, daß man zur Aufrechterhaltung der Metallkonzentration im Vt-rgasungswasser diesem wäßrige Lösungen und/oder Suspensionen von Metallen oder Metallverbindungen
zusetzt
Als geeignet haben sich die Alkali- und Erdalkalimetalle und die Metalle der Übergangselemente einschließlich der Edelmetalle erwiesen. Vorzugsweise verwendet man Mischungen dieser Elemente, wobei die Hauptkomponenten solcher Mischungen die Elemente Nickel, Eisen und Vanadin sein sollen. Die Metalle können in suspendierter oder gelöster Form eingesetzt werden. Verwendet werden können sowohl die reinen Metalle als auch ihre Verbindungen.
Sind in dem zu vergasenden Einsatzmaterial schon die bevorzugten Metallbestandteile wenn auch in bei weitem nicht ausreichenden Mengen in Form von sogenannter Asche enthalten, so werden diese Metalle durch Kreislaufführung des Waschwassers durch die Vergasungszone bii auf die erforderliche wirksame Konzentration angereichert. Diese Konzentration kann durch die Ausschleusung eines bestimmten Teils des metallhaltigen Waschwassers konstant gehalten oder verändert werden.
AJs wirksam haben sich Metallkonzentraüonen von 0,05 bis 10 Gew.-%, vorzugsweise solche im Bereich von 0,1 bis 2 Gew.-%, bezogen auf das der Vergasung zugesetzte Wasser erwiesen.
Eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens soll an Hand der beigefügten Zeichnung und eines Beispiels näher erläutert werden.
Die Zeichnung und die Beispiele beziehen sich auf eine Verfahrensweise, bei der schweres Heizöl als Einsatzstoff verwendet und das Spaltgas in einem Abhitzesystem gekühlt wird.
Erläuterung des Verfahrens an Hand der beigefügten A b b. 2.
Über Pumpe (1) und Leitung (2) wird ein Gemisch von Wasser und Öl und durch Leitung (3) Sauerstoff dem Generator (4) zugeführt.
Nach der Vergasungsreaklion verläßt das Spaltgas den Generator (4) und gelangt über das Abhitzesystem (5) durch die Leitung (6) in die untere Tauchung der Waschkolonne (7). Dort wird der bei der Vergasung eventuell anfallende Ruß und die gesamte, mitgeführte Asche in dem dort vorhandenen Wasser aufgenommen.
Das Spaltgas gelangt über die Leitung (8) in die zweite Tauchung der Waschkolonne und wird noch zweimal gewaschen, bevor es völlig von Asche- und Rußpartikeln befreit die Anlage durch die Leitung (9) verläßt, um weiter verarbeitet zu werden.
Das Waschwasser der 2. Tauchung wird an dercm Sumpf durch Leitung (10) abgezogen und über eine Pumpe (11) auf zwei Waschbrausen (12+13) verteilt, wobei das Wasch wasser, das in die obere Brause (12) gelangt, noch zusätzlich gekühlt wird.
Über Leitung (14) wird diejenige Wassermenge ergänzt, die über Leitung (15) der unteren Tauchung zugeführt wird.
Die Wassermenge, die durch Leitung (15) in die untere Tauchung gelangt, erfüllt zwei Aufgaben. Einmal wird der Wasserstand der unteren Tauchung ergänzt und eventuell mit dem Gas in die obere Tauchung gelangende Asche und Ruß wird nach unten transportiert, so daß in der oberen Taucbung keine Anreichelu rung erfolgen kann.
Das Asche- und eventuell Rußpartikel enthaltende Wasser der unteren Tauchung wird an derem Sumpf abgezogen und mit Hilfe einer Dosierpumpe (16) in der gewünschten Menge durch Leitung (17) dem Einsatzöl zugeführt, mit dem es gemeinsam durch Leitung (2) in den Generator gelangt.
Durch Leitung (18) kann ein Teil des Asche enthaltenden Wassers ausgeschleust werden, um eine gewünschte Konzentration an Aschebestandteilen ein-2» zustellen.
Gegebenenfalls kann durch Leitung (19) eine metallhaltige Lösung und/oder Suspension dem Aschewasser zudosiert werden.
Die Abb. 2 läßt erkennen, welche erhebliche Vereinfachung der apparativen Ausrüstung durch die erfindungsgemäße Arbeitsweise ermöglicht wird.
jo Beispiel)
In einer technischen Anlage, die nach dem durch die Zeichnung erläuterten Verfahren arbeitet, wurde ein Vergleichsversuch durchgeführt.
J1J Dabei wurde zuerst die Vergasung mit voll entsalztem Wasser betrieben. Das in der Waschkolonne anfallende Ruß und Asche enthaltende Wasser wurde einer Rußaufbereitungsanlage zugeführt.
Im Vergleichsversuch wurde das erfindungsgemäße Verfahren angewendet.
Dabei wurde nach einer vorangegangenen Ascheanreicherung der bei der Vergasung entstehende Ruß gerade in einer solchen Menge Wasser aufgenommen, wie sie für die Vergasung erforderlich ist.
Zur Vergasung wurde ein schweres Heizöl mit folgenden Nenngrößen eingesetzt.
C: 8b.3%, H:11,8%, S: 1,7%, O < 0,4%, N: 0,36%
Hu: 41 090 J/g, Ho:43 660J/g
Die Versuchsergebnisse
Tabelle entnommen werden.
können der folgenden
Versuch 1 Versuch 2
\1 -W.isser metallhaltiges
KuUwiisscr
Ol i/h H) 10
O, NmVh 8850 8850
I IjO i/h 3 3
7*Reuk. 0C gemessen 1368 1370
Ausschlciisiing aus dem Sumpf 7,2 3
der Rußwaschkolonne t/h zur lUißaufbcreilung zum Generator
Rußkonzentration ii ι 2,86 0,27
ausgeschleusten W.nser, Gew.-"/»
l-'orlsel/iinu
Versuch 1 Versuch 2
vr-Wiisser mcliillliiiltigcs
RuLi wasser
Rußanf'iill kg/h 206 8
Aschekonzentration im 0,001 0,26
ausgeschleusten Rußwasser
Hauptbestandteile der zurückgeführten Asche:
Al: 0.4 Gew.-"/,
Na: 0.7 Gew.-%
Fe: 6,2 Ge\v.-%
Ni: 11,3 Gew.-%
V: 34.3 Gew.-"/,,
Spaltgasanalysc:
CO, 5,6 5,8
CO 46.8 46,1
H1 46,7 47,2
Inerte 0,3 0,3
CII4 0,2 0,2
H2S 0,4 0,4
Das erfindungsgemäßc Verfahren arbeitet besonders wirtschaftlich, da gleichzeitig mit der ausgewaschenen Asche aller bei der Umsetzung entstehender Ruß zur Vergasung zurückgeführt wird. Diese gleichzeitige Rückführung des anfallenden Rußes zur Vergasung ohne zusätzliche Rußaufbereitung ist nur möglich, wenn die anfallende Rußmenge gering ist.
Suspensionen von Ruß in Wasser mit einem Festsloffgehalt bis zu 3 Gew.-°/o können mit Pumpen ohne zusätzliche Maßnahmen gefördert werden. Ab einer Konzentration von 3 Gew.-% ist die Suspension nur noch durch den Zusatz von Flicßhilfsiniiteln förderfähig. Bei einem Kohlenstoffgehalt >6 Gc\v.-% ist die Suspension bereits so zähflüssig, daß sie mit Pumpen nicht mehr gefördert werden kann.
in Bei der bisher üblichen Vergasung unter Zusatz von Dampf oder flüssigem Wasser entsteht so viel Ruß, daß die Wassermenge, in der der Kohlenstoff aufgenommen werden muß. um eine fördcrfähigc Suspension zu erhalten, sehr viel größer ist. als diejenige Wassermcn-
r> gc. die bei der Vergasung benötigt wird bzw. wirtschaftlich vertretbar ist.
Bei der Anwesenheit von wirksamen Metallen und/oder Metallverbindungen bei der Vergasung ist die Rußkonzentration so niedrig, daß keine Fließprobleme
•ι» der Suspension auftreten. Die Wasscrmcnge. in der der Ruß und die katalytisch wirksame Asche aufgefangen werden, kann dem Wasserbedarf der Vergasung angepaßt werden.
Hier/u 2 Blatt Zcichnuimci

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von Kohlenoxid und Wasserstoff enthaltenden Gasen durch partielle Oxidation fossiler Brennstoffe mittels Sauerstoff oder Sauerstoff enthaltender Gase unter Zusatz von Wasser und anschließende Wasserwäsche des rohen Gases, dadurch gekennzeichnet, daß das in die Vergasungszone eingespeiste Wasser zwischen 0,1 und 2 Gew.-% Metalle und/oder Metallverbindungen als Lösung oder Suspension enthält, und diese Konzentration durch Rückführung des asche- und rußhaltigen Waschwassers der Rohgaswäsche zur Vergasung eingestellt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man zur Aufrechterhaltung der Metallkonzentration im Vergasungswasser diesem wäßrige Lösungen und/oder Suspensionen von Metallen oder Metallverbindungen zusetzt.
DE19782814216 1978-04-03 1978-04-03 Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff und Kohlenoxid enthaltenden Gasen Expired DE2814216C3 (de)

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