DE2616632A1 - Verfahren zur verminderung von plutoniumverlusten bei der uran-plutonium- mischcarbid-herstellung - Google Patents

Verfahren zur verminderung von plutoniumverlusten bei der uran-plutonium- mischcarbid-herstellung

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Description

r'iM. Karlsruhe, den 2. April ίϊ.·'Λ
Vor f.ι jar ο ι; "ur Verreinde-rung: von Plutoniur.vurlustpn bei dfer lLr;-j H-f Iu t-oriiuri-l-Iiü c hear b !((-Herstellu) \r
2>ie Erl'ij.uuiif- betrifft ein Verfahren zur Verminderung von Pluu,niui.verlu3teii bei uor Uran-Flutoriiuii-I-Üschcarbid-Herstellung.
Viäarend die; Ui'ancarhid-Herstellui.g durch tochnolof.ische Schwierigkeiten be7,ü£;lich der Gewinnung möglichst phasenreiner Produkte g^ekennzeicf:net, ist3 treten bei der fiaclicarbid-Ilerstellun.^ zucät;:liche Probleme durch die peritcictische £erset:'.unr; dea Plutoiiiuiriciirbidfi auf, Hierdurch tritt neben einem Gewichtsverlust aucii eine Kohlenstoff-Anreicherung der Proben ein, die nvjr
nr. führt. An reinem Plutoiiiuncarbid sind bereits
n!i -l3wü C t'rhebliche Gewichtsvej'luste zu beobachten, wähi^end bei urancr:rbiühaltiren Proben oberhalb 30 mol* Uranc.irbid in fenter Lt'sunf nie }>eritektische Zerset^unp, dea Plutoniumcarbid:i deutlich iierabpesetzt v/ird. Quantitative Untersuchungen ergaben für den Plutonium-Dampfdruck:
.in reinem PuC : log Ppu = H,686 - 10091/Ϊ (atm) (1761-1907 K);
3η U0 b5Pu0 15C : log Ppu = b,lH - 23ΟΟΟ/Ϊ (atm) (17ΟΟ-2ΟΟΟ K).
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BAD ORIGINAL
Daneben spielt bei der peritektischen Zersetzung des Plutoniumcaroids das Verhältnis der Chargengröße zum Rezipientenvolumen eine wesentliche Rolle.
Die Auswirkungen der Carbidzersetzung auf die Herstellung spezifizierten Carbidbrennstoffs sind vielfältig. Z.B. ändert sich das spezifizierte Pu/U+Pu-Verhältnis und auch die stöchiometrische Zusammensetzung während des Herstellungsverfahrens. Daher ist zur Carbidherstellung eine genaue Kenntnis der überdies anlagenbezogenen Plutoniumverlustraten notwendig. Für die industrielle Produktion des Mischcarbidbrennstoffs treten außerdem noch ökonomische und sicherheitstechnische Fragen auf. Das bei der Produktion als Plutoniumverlust auftretende spaltbare Material verbleibt in der Prozeßanlage und sammelt sich einerseits in meist schwer zugänglichen Anlagenbereichen an; andererseits verteuern diese in den Kerstellungsprozess nicht rückführbaren Plutoniunrnengen, die bei den heute angewandten Verfahren etwa 1,5 - 2 Uew.i betragen, die Herstellungskosten.
Die Kriterien für die Auswahl des Herstellungsverfahrens orientieren sich vornehmlich an dem Problem der Gewinnung engspezifizierter Carbidbrennstoffe in einfacher Verfahrenstechnik bei möglichst geringem Plutoniumverlust. Im Hinblick auf eine ökonomische Fertigung ist es bisher als sinnvoll erachtet worden, eine frühzeitige Beladung der Plutoniumlinie (Der Gesamtherstellungsprozeß ist zur besseren überschaubarkeit unterteilt in eine sogenannte Uranlinie, vom UOp zum UC, und in eine sog. Plutoniumlinie, von PuOp zum PuC bzw. zum Mischcarbid.) mit Uran zu vermeiden - immerhin besteht das Mischcarbid zu etwa 80 Gew.% aus Urancarbid. Aus diesen Gründen stellen Laborverfahren wie die schmelzrnetallurgische Darstellung oder die Carbidgewinnung aus Metall-Kohlenwasserstoff-Reaktionen gegenüber der earbothermischen Reduktion der Metalloxide keine Alternative zur industriellen Fertigung dar. Die industriell eingeführten Verfahren sind unter den Kurzbezeichnungen Vollsynthese und Reaktionssintern bekannt.
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Die Vollsynthese geht als das einfachste der bekannten Verfahren von der Mischung eier Metalloxide mit Kohlenstoff aus. Durch die gemeinsame carbothermische Reduktion wird hierbei das Mischcarbid gewonnen, welches dann als Ausgangsprodukt für die Herstellung des Tabletten-Brennstoffs durch Sintern zur Verfügung steht. Der gesamte Herstellungsprozeß wird also durch den folgenden Bruttoumsatz schematisch beschrieben :
χ Uu2 + (i-x) PuO2 + 3 C > (UxPui-xC) + 2 C0 (Reduktion)
(UxPul-xC} ^ UxPul-xC (Sintern)
Das Reaktionssinterverfahren geht auf Untersuchungen von Anselin und Iiitarbeitern zurück, wonach die carbothermische Reduktion des Metalloxids und der Sintervorgang in einem Verfahrensschritt zusammengefaßt werden. Es zeigt sich jedoch, daß Preßlinge aus ürancarbid-Plutoniumoxid-Kohlenstoffmischungen nach dem Reaktionssintern zu geringe Dichten und erhebliche Inhomogenitäten in der Porositätsverteilung aufweisen, um einer BrennstoffSpezifikation zu genügen. Das Reaktionssinterverfahren wird daher in drei Schritten durchgeführt:
einem ersten Schritt, der die Gewinnung von Urancarbid beinhaltet, einem zweiten, in dem ein Plutoniumoxicarbid durch Abbruch der carbothermischen Reduktion hergestellt wird und einem dritten Schritt, bei dem Urancarbid-Plutoniumoxicarbid-Kohlenstoff-Pre£linge dem Reaktionssintern unterworfen werden. Der Herstellungsprozeß wird also durch folgende Bruttoumsätze schematisch beschrieben :
UO2 + 3 C—>UC + 2 CO
PuO0 + 3 C >PuO C,+ (2-y) CO + 2y C (Reduktion)
χ UC + (1-x) PuO C,+ 2y(l-x) C ^UPu, C + y(l-x) CO
(Reak. Sintern)
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Die unterschiede beider Verfahren, sind durch eine Reihe von Vor- und Machteilen gekennzeichnet, wobei meist ökonomische Vorteile auf der einen Seite Nachteile auf anderen Gebieten bedingen. So führt die einerseits zwar sehr einfache Verfahrenstechnik bei der Vollsynthese andererseits zn einer frühzeitigen Beladung der Piutoniunlinie mit Uran, während beim Reaktionssintern die sparsame Beladung der Plutoniumlinie eine kompliziertere Verfahrenstechnik bedingt. Jedoch ermöglicht die weitgehende Trennung der Uran- von den Plutoniumaktivitäten eine Stöchiometriekorrektur vor dem Sinterprozess. Ein wesentlicher Nachteil des Reaktionssinterprozesses ist das Auftreten von Strukturinhomogenitäten des Endproduktes. Während im Inneren der Sinterkörper eine grobstrukturierte Porosität, hervorgerufen durch die Kohlenmonoxid-Bildung beim Reaktionssintern, vorliegt, nimmt diese zum Rand hin deutlich ab, so daß in ausgeprägten Fällen eine hochverdichtete Randzone zu beobachten ist. Dieses bedingt auch, daß es nacn den Reaktionssinterverfanren nicht möglich ist, Preßkörper höchster Dichte (2:9*1 £ th.D)wie bei der Vollsynthese herzustellen. Der Unterschied beider Verfahren bezüglich der Plutoniumverluste ist nicht stark ausgeprägt, dennoch werden bei dem Verfahren der Volisynthese durch frühzeitige Mischkristallbildung, schon bei der carbothermischen Reduktion, etwas geringere Verlustraten verzeichnet (1-1,^ Gew.i) als beim Reaktionssinterverfanren (1,5-2 Gei-i.it), v/o bei der Bildung des Plutoniumcarbids noch keine !•Tischkristallbildung eintreten kann.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, das die Machteile der bisher bekannten, zur industriellen Fertigung von Uran-Plutonium-Kischcarbid verwendbaren Verfahren vermeidet, die Plutoniumverluste während des Herstellungsprozesses gegenüber jenen der bekannten Verfahren vermindert und sowohl eine Stöehionetrie-Korrektur vor dem Sintern zum Endprodukt als auch eine Steuerung des Verlaufs der carbothermischen Reduktion zuläßt. Das Verfahren soll einfach und sicher sein.
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Die Aufgabe wird erfiridungsgemäJi gelöst durch die Verfahrensschritte in der festgelegten Reihenfolge
a) Mischen von mindestens einem Gewichtsteil Uranmonocarbid oder mehr mit höchstens vier Gewichtsteilen oder weniger (Rest auf 5 Gewichtsteile) eines Gemenges aus Plutoniumdioxid und
Kohlenstoff bzw. Graphit in einem Verhältnis entsprechend
einem Atomverhältnis Pu : C wie 1:3;
b) Mahlen des Gemisches aus a) mit der Maßgabe, daß die anlagen- und mahlgutmengenbezogene Mahldauer nach unten nur durch das
Krreichen des Reaktivierens des durch Alterung chemisch
inaktiv gewordenen PuO., und nach oben nur durch die
Wirtschaftlichkeit begrenzt ist;
c) carbothermische Reduktion des PuO» mit Hilfe des Kohlenstoffs in Anwesenheit von mindestens 20 Gew.-% oder mehr UC, bezogen auf den UC-Gehalt des Uran-Plutonium-Mischcarbid-Kndprodukts, unter Erhitzen des gemahlenen Gemisches aus b) auf Temperaturen im Bereich von 1150 bis 1*150 unter andauerndem Abpumpen von entstehendem Kohlenmonoxid bis zu einem Enddruck von größenoranungsmäßig 10 Torr;
d) Manien des aus c) erhaltenen plutoniumreichen Zwischenprodukts remeinsam mit der zugegebenen Restmenge (^80 Gew.-%) von UC, bezogen auf den UC-Gehalt des Uran-Plutonium-Mischcarbid-Endprodukts, mit einer Mahldauer im Bereich von 8 bis 32
otunden;
e) Verpressen des gemahlenen Gemisches aus d) bei Raumtemperatur und einer Drucklast von 1 bis Z t zu Mischcarbidpreßlingen;
V) warinebohandlung der Minchcarbidpreßlinge aus e) zur Vermeidung von Strukturinhomogenitäten vor dem Sintern bei einer konstanten Temperatur im Bereich von 1000 0C bis 1400 0C mit einer
Behandlungsdauer von 1 bis 2 Stunden und
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fr) Sintern der wärr.iebehandelten Preßlinge aus f) bei Temperaturen im Bereich von 1500 0C bis 1700 0C in einem Vakuum besser als 10~J 'Jon·.
Bei dei'i erfindungsgemäßen Verfahren wird also die Plutoniumlinie frühzeitig mit Uran beladen, obwohl eine solche Maßnahme bisher als nachteilig für den v/eiteren Verlauf eines solchen Prozesses erachtet wurde (z.H. bei der Kritik an der Vollsynthese). . Der Herstellungsprozeß wird durch folgende Bruttoumsätze schematisch beschrieben :
UO + 3 C > UC + 2 CO
0,3 PuO,, + 0,2 UC + 2,J] C ^U -Pu PC+ 1,6 CO (Reduktion)
U ,,Pu ,.C+ 1 UC >H U^ ,,Pu 0C (Sintern)
o,i! o,ö ο, ο o,2
Die Herstellung des Urarimonocarbids aus U0„ erfolgt in bekannter Weise.
Das qualitative Ergebnis der carbothermischen Reduktion hängt wesentlich von der Vorbehandlung, d.h. von dem Mahlen, des Ausgangspulvers ab. Intensives Mahlen reaktiviert das durch Alterung chemisch inaktive Hetalloxid, indem die Korngröße stark vermindert und Citterschäden aufgezwungen werden. Auch wird durch den Effekt des "AufSchmiedens" der Reaktionspartner Kohlenstoff dem Metalloxid unmittelbar angelagert. Je intensiver diese Vorbehandlung ist, desto niederer kann die Reaktionstemperatur bei der carbothermischen Reduktion und damit der Plutoniumverlust gehalten werden.
Eine vorteilhafte Ausbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist dadurch gekennzeichnet, daß die bei der carbothermischen Reduktion entstehenden Kohlenmonoxidmengen analytisch erfaßt werden und das Temperatur-Zeitprogramm für das Erhitzen zwischen 1150 0C und l^b'O °C im Verlauf der carbothermischen Reduktion nach Maßgabe des Beginns und des Abklingens der CO-Bildung gesteuert wird. 7098A2/0510
Im folgenden v/ird i:ie Erfindung und deren Vorteile den bekannten Verfahren gegenüber anhand eines iieispiels und der Figuren erläutert.
Beispiel :
Die Darstellung des Temperatur-Zeit- und Druck-Zeit-Verlaufs der caroothernischen Reduktion in Figur 1 gibt die Beobachtungen zur Carbidgewinnung nach lb-stündigem Mahlen der Ausgangsmischung aus Verfahrensschritt a) schematisch wieder. Bei einer Aufheizrate von etwa 9 bis 10 °C/min setzte die Reaktion bei etwa 1150 0C spontan ein; bei 1350 0C lief der Hauptteil der Reaktion in etwa einer Stunde ab. Die anschließende Nachreaktion bei IiJOO 0CVl,5 Std. führte dann zu keiner nennenswerten Druckerhöhung mehr; in der anschließenden Homogenisierungsphase bei 1450 0C blieb der Druck von etwa ίο"-3 Torr konstant.
Der bei der carbothermischen Reduktion auftretende Plutoniumverlust hängt deutlich von vorgegebenen Urancarbidanteil ab, wie aus . Figur 2 ersichtlich ist. Bei einem Materialeinsatz von je 240 g der Ausgangsmischung änderte sich der vorgegebene Plutoniumgehalt bereits bei einem Anteil von 20 Gew.-iS Urancarbid nicht mehr, während bei \> bis 10 Gew.-£ Urancarbid A (Pu/U+Pu) noch etwa 1 Gew.·
führt.
1 Gew.-& betrug. Die Versuche wurden jeweils bei 1450 C durchge-
Darr.it ein sinterfähiges Carbidpulver erhalten wird, muß nach der carbothermischen Reduktion das Reaktionsprodukt wiederum gemahlen werden. Das Sintern im Vakuum bei etwa 10 Torr wird durch das Temperatur-Zeit-Diagramm in Figur 3 schematisch wiedergegeben. Bei einer Aufheizrate von etv/a 7 C/min wurde bei 1300 C eine Haltezeit von einer Stunde vorgesehen, um etwaige Nachreaktionen zur Vermeidung von StrukturInhomogenitäten vor dem Sintern abklingen zu lassen. Das Sintern der Preßkörper erfolgte dann bei IuOO bis 1700 °C nach weiterem Aufheizen mit etwa 2 bis 3 °C/i:iin. Nach einer Sinterdauer von vier Stunden erfolgte dann die Abkühlphase durch Abschalten des Sinterofens.
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!"de Ergebnisse der Sinterversuche in Abhängigkeit von Mahldauer (b, Io und 32 Stunden) und Sintertemperatur (T ) sind in der
Figur U wiedergegeben. Hiernach ereignete sich eine rasche Verdichtung der Preßkörper (jeweils 60 g Un 7C-Pun orC) im Temperaturbereich von 1500 bis 1550 C. Die Erhöhung der Sintertemperatur bis auf 1700 0C ergibt, wie die Versuche zeigten, keine nennenswerte Steigerung der Enddichte. Die erreichte Enddichte erwies sich außerdem als weitgehend unabhängig vom Urancarbidanteil (Vergleich der Figuren 4 u. 5). Kurve 1 in Fig. 5 wurde an Kischcarbidpellets mit 75 % UC (Mahldauer 32 h), Kurve 2* an solchen mit 0-20 % UC (Mahldauer 44 h) erhalten. Deutlich war jedoch der Einfluß der Mahldauer, dem das Carbidpulver in Schritt d) unterworfen wurde. Eine Vervierfachung der Mahldauer, von 8 Std. auf 32 Std., ergab eine Steigerung der Enddichte um etwa 5 % Th.D.
Während die erreichbare Verdichtung der Preßkörper im wesentlichen von der Hanldauer abhing, war ein deutlicher Einfluß des Urancarbidfcehaits der Proben auf den Gewichtsverlust (Q) während des Sinterns 3u beobachten (siehe Fig. 6). Ein steigender Urancarbidgehalt verminderte den Gewichtsverlust erheblich. Bei der üblichen Brennstoffzusammensetzung mit 75 Gew.-? Urancarbid betrug der Gewichtsverlust nur noch etwa 0,5 Gew.-& bei l600 C Sintertemperatur (T ) und einem Materialeinsats von etwa 60 g Mischcarbid (Kurve 7; Mahldauer yi h). Kurve J wurde erhalten an PuC (Mahldauer 32 h), Kurve 4 an 7,94 % UC (Mahldauer 44 h), Kurve 5 an 13,52 % UC (Mahldauer 44 h) und Kurve 6 an 24,10 % UC (Mahldauer 44 h).
Tm weiteren ergab sich ein Einfluß der Mahldauer auf den Gewichtsverlust (Q) beim Sintern (siehe Fig. 7). Die Verlängerung der Mahldauer hatte eine Verminderung der Verluste zur Folge (Einsatz 60 g üü.75PuO..V5C)·
Als Erklärung hierfür kann folgendes angeführt werden : Je kleiner die Korngröße des eingesetzten Carbidpulvers ist, umso schneller wird schon bei niederen Sintertemperaturen eine vollständige Mischkristallbildung erreicht. Intensives Mahlen
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bedingt eine Erhöhung der Sinteraktivität des Pulvers, was zu einer Verstärkung des Kornwachstums beim Sintern führt. Beide Vorgänge vermindern die Materialverluste.
Eine v/eitere Möglichkeit zur Verringerung der Materialverluste ergibt sich bei der carbothermischen Reduktion durch quantitative Erfassung des Kohlenmonoxidgehalts am Ausgang des Reaktionsofens.
Die Beobachtung des Druckabfalls während der Restreaktion .ist zu ungenau, um eine quantitative Aussage über das Ende der Reaktion herbeizuführen. Wird hingegen der Kohlenmonoxidgehalt gemessen, so kann die Reaktionsdauer festgelegt werden. Eine elektronische Ausgabe der Kohlenmonoxidanalyse könnte nach dem Abklingen der Hauptreaktion zur Steuerung des Temperatur-Zeit-Verlaufs der carbothermischen Reduktion herangezogen werden. Hierdurch würden unnötig hohe Temperaturen vermieden und die . Reaktionsdauer definiert beschränkt v/erden können. Die prozeßgesteuerte carbothermisch^ Reduktion würde somit zu einer weiteren Verminderung der Materialverluste und einer Automatisierung dieces Verfahrensschrittes führen.
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Claims (2)

  1. GESEIiLSCIIAf-1T PHH Karlsruhe, den
  2. 2. April 1076
    KKRMFÜKSCJri'wNG MBH PLA 7621 Gl/sz
    Patentansprüche :
    'Ij Vorfahren zur Verminderung von Plutoniumverlusten bei der Uran-PIutonium-Mischcarbid-Herstellung, gekennzeichnet durch uie Verfahrensschritte in der festgelegten Reihenfolge
    f.) nisciien von mindestens einem Gewichtsteil Uranmonocarbid oder mehr mit höchstens vier Gewichtsteilen oder weniger (Rest auf b Gewichtsteile) eines Gemenges aus Plutoniumaioxid und Kohlenstoff bzw. Graphit in einem Verhältnis entsprechend einem Atomverhältnis Pu : C wie 1:3;
    b) Kahlen des Gemisches aus a) mit der Maßgabe, daß die anlagen- und mahlgutmengenbezogene Mahldauer nach unten nur durch das Erreichen des Reaktivierens des durch Alterung chemisch inaktiv gewordenen PuO- und nach oben nur durch die Wirtschaftlichkeit begrenzt ist;
    c) carbothermische Reduktion aes PuO0 mit Hilfe des Kohlenstoffs in Anwesenheit von mindestens 20 Gew.-? oder mehr UC, bezogen auf den UC-Gehait des Uran-Plutonium-Mischcarbid-Endprodukts, unter Erhitzen des gemahlenen' Gemisches aus b) auf Temperaturen im Bereich von ll'jO0 bis I1ISO 0C unter andauerndem Abpumpen von entstehendem Kohlenmonoxid bis zu einem Enddruck von größenordnungsmäßig 10 Torr;
    d) Mahlen des aus c) erhaltenen plutoniumreichen Zwischenprodukts gemeinsam mit der zugegebenen Restmenge (—80 Gew.-*) von UC, bezogen auf den UC-Gehalt des Uran-Plutonium-Mischcarbid-Endprodukts, mit einer Mahldauer im Bereich von B bis 32 Stunden;
    e) Vorpressen des gemahlenen Gemisches aus d) bei Raumtemperatur und einer Drucklast von 1 bis 2 t zu Mischcarbidpreßlingen;
    - 10 -
    709842/OBtO
    ORIGINAL INSPECTED
    f) Warnebehandlung der Mischcarbidpreßlinge aus e) zur Vermeidung von Strukturinhomogenitäten vor dem Sintern bei einer konstanten Temperatur im Bereich von 1000 0C bis 1'1OO C mit einer Behandlungsdauer von 1 bis 2 Stunden und
    j;) Sintern der wärmebehandelten Preßlinge aus f) bei Temperaturen im Hereich von 1^00 0C bis 1700 0C in einem Vakuum besser als 10 Torr.
    Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die bei der carbothermischen Reduktion entstehenden Kohlenmonoxidmengen analytisch erfaßt werden und das Temperatur-Zeit-Programm für das iirhitzen zwischen ll[;O 0C und 1450 °C im Verlauf der carbothermischen Reduktion nach Maßgabe des Beginns und des Abklingens der CO-Bildung gesteuert wird.
    - 11 -
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DE2616632A 1976-04-15 1976-04-15 Verfahren zur Verminderung von Plutoniumverlusten bei der Uran-Plutonium-Mischcarbid-Herstellung Expired DE2616632C3 (de)

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