DE2614773C2 - Elektrischer Akkumulator mit positiven Nickeloxidelektroden und negativen Eisenelektroden und Verfahren zur Herstellung einer Eisenelektrode - Google Patents
Elektrischer Akkumulator mit positiven Nickeloxidelektroden und negativen Eisenelektroden und Verfahren zur Herstellung einer EisenelektrodeInfo
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Abstract
Verfahren zur Kompensation der Nichtlinearitäten von Übertragungsgliedern in einem Richtfunkübertragungssystem mittels eines im linearen (Linearmischer) und im verzerrenden Bereich (Verzerrermischer) arbeitenden Mischers, in denen das mit dem Nutzsignal beaufschlagte Zwischenfrequenzsignal durch das Lokaloszillatorsignal in den Radiofrequenzbereich umgesetzt wird, und einem Netzwerk, durch das die beiden Mischerausgangssignale verknüpft werden, dadurch gekennzeichnet, daß der Arbeitspunkt des Verzerrermischers so eingestellt wird, daß sein Ausgangssignal neben dem Nutzsignalanteil im wesentlichen nur Intermodulationsprodukte dritter Ordnung aufweist, daß im Netzwerk der Nutzsignalanteil im Ausgangssignal des Verzerrermischers weitgehend unterdrückt wird und die Amplitude der verbleibenden Intermodulationsprodukte dritter Ordnung einstellbar ist, daß im Netzwerk ferner ein Phasenschieber und ein Summierglied, insbesondere ein Koppler vorgesehen sind zur Einstellung der Phasenlage der Intermodulationsprodukte dritter Ordnung oder des Ausgangssignals des Linearmischers bzw. zur Zusammenfassung dieser Signale.
Description
Die Erfindung betrifft einen elektrischen Akkumulator mit positiven Nickeloxidelektroden und negativen
Eisenelektroden und Verfahren zur Herstellung einer Eisenelektrode.
Unter dem Eindruck der begrenzten Vorräte an natürlicher Energie und im Interesse des Umweltschutzes
sind die ständigen Bemühungen um die Erschließung an sich bekannter elektrochemischer Stromquellen für
neue Anwendungsgebiete besonders auf die Elektrotraktion gerichtet. Ein vielversprechendes elektrochemisches
System für Fahrzeugakkumulatoren stellt das schon von Edison entwickelte ladbare System mit positiver
Nickeloxidelektrode und negativer Eisenelektrode in wäßriger Kaliumhydroxidlösung dar. Obgleich das
älteste unter den alkalischen Speichersystemen, hat es in der Folgezeit nur noch unwesentliche Verbesserungen
hinsichtlich der technischen Ausführung der praktischen Zelle sowie der Präparation und elektrochemischen
Ausnutzbarkeit der aktiven Massen erfahren.
Zu den Nachteilen des Systems Nickeloxid/Eisen zählt seine thermodynamische Instabilität, welche dadurch
gegeben ist, daß die zur Ladung der Nikkel(II)oxidelektrode bzw. der FE(OH)2-Elektrode erforderlichen
Potentiale außerhalb der Grenzen für den thermodynamischen Stabilitätsbereich des Wassers liegen,
was sich in einer parasitären Gasentwicklung während des Ladens vor allem auf Seiten der Eisenelektrode
äußert und zu einem unverhältnismäßig hohen Ladungsaufwand zwingt; daß die Ladung der Elektroden
dennoch möglich ist, beruht auf kinetischen Hemmungen.
ic Gegenüber einer theoretischen Leistungsdichte von
260 Wh/kg, der eine offene Zellenspannung von 133 V zugrundeliegt, hat man mit praktischen Nickeloxid/Eisen-Zellen
bei 5-stündiger Entladung nur Werte zwischen 20 und 25 Wh/kg erreicht
Bekannt sind die klassischen Elektrodenausführungen dos Nickeioxid/Eisen-Akkumulators, nämlich die positive
Röhrchenelektrode und die plattenförmige negative Elektrode, bei welcher die aus metallischem Eisen, Eisenoxid
oder Gemischen bestehende Eisenmasse in eine metallische Halterung eingepreßt ist Gewöhnlich ist die
Eisenmasse zwecks Anhebung der Wasserstoffüberspannüng noch mit einer gewissen Menge Quecksilberoxid
versetzt
Maßnahmen zur Erhöhung der Leistungsfähigkeit des Nickeloxid/Eisen-Akkumulators haben meist die
negative Eisenelektrode zum Gegenstand, deren Ausnutzbarkeit mit nur 28% der Theorie noch einen großen
Spielraum für Verbesvsrungsmöglichkeiten verspricht. So ist nach DE-AS 16 96 570 in einem Akkumulator
eine positive Sinterelektrode mit einer negativen Eisensinterelektrode kombiniert, weiche mit geringen
Mengen an Schwefelverbindungen dotiert ist, deren Anwesenheit ein Passivwerden des Eisens verhindern soll.
Gemäß DE-OS 22 61 997 wird eine Eisenelektrode durch kathodische Abscheidung von Eisen aus einer Eisen(I
l)nitratlösung auf einen elektrisch leitenden Träger hergestellt und dabei gleichzeitig mit einem Schwefelsälz
in Berührung gebracht.
US-PS 35 07 696 sieht vor, auf den Körnern eines Eisenoxidpulvers eine dünne Deckschicht aus den geschmolzenen
Elementen der Schwefeigruppe zu erzeugen und eine Metallfaserplatte als Träger dann mit diesem,
in Wasser aufgeschrammten Material zu imprägnieren.
Diese und andere Maßnahmen sind jedoch nicht ausreichend, die Leistungsdichte derzeitiger handelsüblicher
Zellen über den angegebenen Betrag hinaus zu steigern. Als ein wesentliches Hemmnis sind dabei die
hohen Gewichtsanteile derjenigen Zellkomponenten in Betracht zu ziehen, welche an der Stromlieferung direkt
nicht beteiligt sind und die Leistungsdichte entsprechend belasten. Insbesondere entfallen 20 bis 35% des
Gcamtgewichts der Zelle auf die inaktive Halterung üblicher Elektroden (Stützgerüst, Armierung, Rahmen).
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Nickeloxid/Eisen-Zelle zu entwickeln, welche neben einer
guten Spannungslage, insbesondere bei Entladung, vor allem durch Einsparung von Totgewichten den hohen
Leistungsanforderungen der Elektrotraktion entge-
bo genkommt.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die positiven Elektroden Pulverpreßelektroden sind
und die negativen Eisenelektroden aus gesintertem Eisenpulver bestehen und daß zwischen jeweils zwei posi-
b5 tiven Elektroden eine negative Elektrode angeordnet
ist.
Eine solche Elektrodenkombination erlaubt es, die hohe Flächenkapazität der Eisenelektrode mit einer Ge-
genelektrode entsprechender Kapazität aufzufangen.
Diese Forderung ist mit den herkömmlichen positiven Taschen- oder Röhrchenelektroden nicht zu erfüllen, da
die freie Öffnung der Perforation dieser Elektrodenarmierungen nur 15% der geometrischen Elektrodenfläche
beträgt und ein erheblicher Teil der aktiven Masse mehr oder weniger abgedeckt ist. Er wird von den Ladungsträgem
des Elektrizitätstransports nur über Umwege, d. h. unter Spannungsabfall erreicht.
Besonders vorteilhaft ist es daher, erfindungsgemäß eine Metallgewebearmierung vorzusehen, welche die
unter hohem Druck in sie eingepreßte positive Masse umschließt. Bei dieser Armierung, welche insbesondere
ein Nickelgewebe ist, ist der offene Flächenanteil mit 36% ca. 2,4 mal so groß und die Einzelöffnung mit
1,44 · 10-2mm2 nur '/j so groß wie bei üblichen Taschen,
und damit die Filterwirkung, d. h. der Rückhalt der aktiven Masse, wesentlich verbessert.
Der Anteil der Armierung am Gesamtgewicht der Elektrode beträgt nur noch ca. 20% anstelle 50% bei
der konventionellen Taschenelektrode; die Flächenkapazität einer solchen. Elektrode liegt bei ca. 6,5 Ah/dm-.
Die negative Gegenelektrode ist erfindungsi;smäß eine
aus gesintertem Eisenpulver bestehende Elektrode, die ein Stützgerüst, beispielsweise Eisenstreckmetall,
enthält. Sie wird insbesondere durch Auftragen von mit einem Alkohol-Wasser-Methylcellulosegemisch pastierfähig
gemachtem Eisenpulver auf Eisenstreckmetall und anschließendes Sintern hergestellt.
Die gebrauchsfertige Paste enthält neben beispielsweise Spuren eines Entschäumers
70—80 Gew.-% Eisenpulver
15-20 Gew.-% Flüssigkeit (Alkohol und Wasser, beispielsweise im Verhältnis 1:15)
0,5—1 Gew.-% Methylcellulose als Verdicker
3—10Gew.-% Füllmaterial (wasserlösliche anorganische Salze, insbesondere Alkalichloride, Alkalikarbonate).
0,5—1 Gew.-% Methylcellulose als Verdicker
3—10Gew.-% Füllmaterial (wasserlösliche anorganische Salze, insbesondere Alkalichloride, Alkalikarbonate).
Das verwendete reine Eisenpulver hat eine BET-Oberfläche
von 0,1 bis 03 m2/g. Der überwiegende Teil, beispielsweise
über 80%, des Pulvers besitzt eine Korngröße von weniger als 30 μπι.
Nach dem Pastieren wird die Elektrode ca. 1A h lang
bei 600—800°C, vorzugsweise bei 7000C in einer
Schutzgasatmosphäre gesintert.
Auch bei dieser Elektrode beträgt der Totmaterialanteil (Streckmetall und Ableiter) nur 20% des Gesamtelektrodengewichts,
die Flächenkapazität ca. 15—16 Ah/dm2. Es bleibt somit noch ein geringer Kapazitätsüberschuß
gegenüber den flankierenden positiven Elektroden. Diese begrenzen infolgedessen die Zeilenkapazitäi.
Bemerkenswert ist die Ladecharakteristik der erfindungsgemäßen Eisenelektrode, die sich von jener einer
konventionellen Taschenelektrode durch eine positivere Spannungslage und eine deutliche cadmiumähnliche
Spannungsstufe bei Volladung unterscheidet. Das bedeutet, daß sich diese Eisenelektrode hinsichtlich der
Wasserstoffentwicklung cadmiumähnlicher verhält, d. h. die Gasungsrate bleibt bis zum Erreichen der Spannungsstufe
relativ klein. Für die Volladung der Elektrode reicht ein Ladefaktor von 1,4 aus.
Dieser Sachverhalt ist auch aus der typischen Lade- und Entladecharakteristik einer erfindungsgemäßen
Zelle in F i g. 1 zu erkennen. Diese Figur zeigt in Kurve 1 die Ladespannung und in. Kurve 2 die Entladespannung
als Funktion der Zeit einer erfindungsgemäßen Zelle. Die Belastung bei der Entladung beträgt 02 CA.
Die negative Elektrode ist von den positiven Elektroden durch Separatoren aus Kunststoff, die vorzugsweise
die Form eines Rostes besitzen, getrennt, wobei der Abstand der vertikal angeordneten Stäbe ca. 8 mm beträgt
und der Stabdurchmesser bei ca. 2 mm liegt.
Der durch die Stabdicke gegebene Elektrodenabstand ist vorteilhaft im Hinblick auf die Elektrolytmenge
ίο und die Wärmekapazität der Zelle. Durch den verhältnismäßig
engen Stababstand kann der Deformation der Elektroden unter dem Einfluß des Quelldrucks besser
begegnet werden, so daß der Stabseparator einen Kontakt zwischen der positiven und der negativen Elektrode
und damit die Ausbildung· von Kurzschlußbrücken unterbindet.
Um den Anteil des Zellengehäuses am Gesamtgewicht, insbesondere bei mehrzelligen Akkumulatoren, in
einem Batterietrog zu vermindern, ist die Umhüllung jeder Einzelzelle bzw. jedes einzelnen Elektrodensatzes
ein Kunststoffschlauch, welcher ausreichende chemische, thermische und mechanische on.biliiät aufweist
und unter Einbeziehung einer kompakten Bodenplatte und eines kompakten Deckels, die eine verdrehungssichere
Polanordnung gewährleisten, verschweißt werden kann. Als Material ist beispielsweise Polyäthylen
geeignet.
Mit der Kunststoffumhüllung als Zellgefäß verteilen sich die verschiedenen Bestandteile auf das Gesamtgewicht
der erfindungsgemäßen Zelle wie folgt:
51,5% auf die aktiven Massen
13,5% auf Massearmierung, Fahnen
23,0% auf den Elektrolyt
12,0% auf Zellgefäß. Separatoren. Pole.
Es zeigt sich somit deutlich, daß die erfindungsgemäße Anordnung insbesondere einen sehr hohen Gewichtsanteil
an aktiven Materialien enthä!t. Dementsprechend
kann die Energiedichte der Nickeloxid/Eisen-Zelle
durch die erfindungsgemäßen Maßnahmen von 'a. 24 Wh/kg nach Stand der Technik um den Faktor
2, nämlich auf ca. 50 Wh/kg bei 5-stündigem Entladestrom, gesteigert werden.
F i g. 2 zeigt eine erfindungsgemäße, hier aus vier positiven und drei negativen Elektroden bestehende Zelle,
wobei die drei vordersten Elektroden im Aufriß dargestellt sind und das Anordnungsprinzip erkennen lassen:
Zwischen jeweils zwei positiven Elektroden 1 mit Metallgewebearmierung
4, und von diesen durch rostförmige Separatoren 3 getrennt, befindet sich eine negative
Elektrode 2.
Die durch Punktschweißung an der Metallgewebearmierun?
4 befestigten Aöleiterfahnen 5 der positiven
Elektroden 1 sind an den positiven Polschuh 6. die Ablei · terfahnen 7 der negativen Elektroden an den negativen
Polschuh 8 angenietet. Dem Rahmen des Stabseparators aufsitzende Noppen 9, die über die Kanten der
Elektroden übergreifen, verhindern ein gegenseitiges Verrutschen der PIi .ten.
Auf den kompakten Deckel 10. der beispielsweise aus Polyäthylen besteht, sind unter Zwischenlegung des als
Zellgehäuse 11 dienenden Folienmaterial'· die beiden Poldurchführungen 12 und der Einfüllstutzen 13, alle
Teile aus dem gleichen Kunststoff bestehend, aufgeschweißt.
Die Polschuhe sind nach Durchstecken des negativen und des positiven Polbolzens 14 und 15 durch die Pol-
durchführungen 12 zwischen den Rippen 16 an der Unterseite des Deckels so fixiert, daß sie sich beim Anziehen
der Sechskantmuttern 17 nicht verdrehen.
Eine feste Bodenplatte 18 aus beispielsweise Polyäthylen gibt dem Elektrodenpaket an der Unterseite
einen zusätzlichen mechanischen Schutz.
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen
IO
20
JO
40
45
50
Claims (7)
1. Elektrischer Akkumulator mit positiven Nickeloxidelektroden und negativen Eiisenelektroden, dadurch gekennzeichnet, daß die positiven
Elektroden (1) Pulverpreßelektroden sind und die negativen Eisenelektroden (2) iaus gesintertem Eisenpulver
bestehen und daß zwischen jeweils zwei positiven Elektroden (1) eine negative Elektrode (2)
angeordnet ist
2. Elektrischer Akkumulator nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß die positiven Pulverpreßelektroden (1) eine Metallgewebeumhüllung (4) besitzen.
3. Elektrischer Akkumulator nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die negativen Elektroden (2) ein eingesintertes Stützgerüst, insbesondere
aus Eisenstreckmetall, enthalten.
4. Elektrischer Akkumulator nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen
Aar, Clollm^n =;„ W..nr.,-.«rrr«r» /1\ „Ir Cannr«>_,
Vi^Ii uivnvivuwii ^nt ixuiutOtuiiit/ji V/ ΜΙΛ ^^pui uiui
angeordnet ist.
5. Elektrischer Akkumulator nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Zellenblock
in einer aus verschweißtem Kunststoffschlauch (11) bestehenden Umhüllung angeordnet
ist.
6. Verfahren zur Herstellung einer Eisenelektrode für einen Akkumulator nach einem oder mehreren
der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß in ein Eisenstr^dcmetallgerüst eine wäßrige Dispersion
aus Eisenpulver, wasserlöslichem Füllmaterial und einem organischen Verdickungsmittel, insbesondere
Methylcellulose, einpastiect, bei Temperaturen
von 600 bis 8000C gesintert jnd daß anschließend
das Füllmaterial herausgelöst wird.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das eingesetzte Eisenpulver eine BET-Oberfläche
von 0,15 bis 0,25 m2/g besitzt und daß der
überwiegende Teil der Eisenpartikel eine Korngröße von weniger als 30 μπι besitzt.
Priority Applications (16)
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