DE2609476C2 - Verfahren zur Herstellung von Blockbrennelementen für Hochtemperaturreaktoren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Blockbrennelementen für Hochtemperaturreaktoren

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DE2609476C2 DE19762609476 DE2609476A DE2609476C2 DE 2609476 C2 DE2609476 C2 DE 2609476C2 DE 19762609476 DE19762609476 DE 19762609476 DE 2609476 A DE2609476 A DE 2609476A DE 2609476 C2 DE2609476 C2 DE 2609476C2
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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Blockbrennelementen für gasgekühlte Hochtemperaturreaktoren gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1.
Das gepreßte Blockbrennelement für Hochtsmperaturreaktoren, auch kurz Monolith genannt, ist im allgemeinen ein 700 bis 1000 mm hohes Sechskantprisma mit einer Schlüsselweite von beispielsweise 360 mm und einem Gewicht von etwa 150 kg. Der Monolith besteht aus einer einheitlichen feinkristallinen Graphitmatrix hoher Wärmeleitfähigkeit. In achsenparallelen Zonen dieser Matrix ist Brenn- und Brutstoff in Form von beschichteten Teilchen eingebettet. Dazwischen sind Kühlkanäle angeordnet. Je na*;h Brennelementausführung beträgt die Anzahl der Brennstoffzonen üblicherweise 138 bis 216 und die entsprechende Zahl der Kühlkanäle 72 bis 108. Im Gegensatz zu einem gebohrten Block und zu mechanisch bearbeiteten Graphitbrennelemienten mit lose eingefüllten Brennstoffeinsätzen gehen die Brennstoffzonen des Monolithen spaltfrei in die materialgleiche Elementstruktur des Blocks über und bilden mit ihr zusammen eine tragende Blockeinheit mit gutem Wärmeübergang. Damit wird bei niedriger Brennstofftemperatur eine hohe Kühlgastemperatur erreicht Die weiteren Vorteile des Monolithen sind in der deutschen Patentschrift 19 02 994 beschrieben.
Der Monolith wird im allgemeinen aus einem binderharzhaltigen, granulierten Graphitpulver und beschichteten Teilchen durch Pressen hergestellt Das Herstellungsprinzip ist in den deutschen Patentschriften 2104431 und 2234587 beschrieben. An die Blockbrennelemente wird eine Reihe von Anforderungen gestellt. Außer hohen Festigkeits- und Leitfähigkeitseigenschaften der Blockmatrix werden enge Dimensionstoleranzen gefordert. Die äußeren Abmessungen des Sechsk.intprismas scwie die Durchmesser und die Positionen der Vielzahl durch Pressen hergestellter Kühlkanäle und Brennstoffzonen dürfen nur um einige Zehntelmillimeter untereinander und zur Blocklängsachse von den Sollwerten abweichen. Da die Beschichtung der Brenn- und Brutstoffteilchen bei der Brennelementherstellung unbeschädigt bleiben muß, ist der Druck beim Pressen und beim Ausstoßen der Blöcke aus ,ο der Preßform begrenzt.
Nach den bisher bekannten Preßverfahren lassen sich die Blockbrennelemente trotz Verwendung eines Gleitmittels wegen preßtechnisch ungünstiger Blockform, bedingt durch viele Einbauten (72—108 Kühlkanä-,5 Ie pro Block), aus dem Preßwerkzeug nicht formstabil ausstoßen. Die im plastischen Bereich des Binderharzes ausgestoßenen Blöcke neigen zur Rißbildung und Verformung. Unterhalb des plastischen Bereichs beginnt sich das Gleitmittel ebenfalls zu verfestigen, wodurch die Reibung so stark ansteigt, daß beim Ausstoßen die zulässige Belastung der beschichteten Teilchen überschritten wird.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, bei der Herstellung von Blockbrennelementen für Hochtemperaturreaktoren die geschilderten technologischen Schwierigkeiten zu umgehen und die fertiggepreßten Blockbrennelemente unversehrt aus dem Werkzeug bei einem so geringen Druck ausstoßen zu können, daß die mechanische Integrität der beschichteten Teilchen nicht gefährdet wird.
Diese Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Verfahren erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß ein Binderharz verwendet wird, das einen Erweichungspunkt aufweist, der mindestens 15° C über dem Schmelzpunkt des verwendeten Gleitmittels liegt, und daß der Block im Temperaturintervall zwischen dem Schmelzpunkt des Gleitmittels und dem Erweichungspunkt des Binderharzes aus dem Gesenk ausgestoßen wird.
Vorzugsweise wird ein Binderharz gewählt, dessen Erweichungspunkt um 25—400C über dem Schmelzpunkt des Gleitmittels liegt. Der fertig gepreßte Block wird somit in allen seinen Bereichen auf eine Temperatur abgekühlt, bei der sich das Binderharz vollständig verfestigt, wogegen das Gleitmittel noch flüssig und dadurch voll wirksam bleibt Mit der relativ weiten Temperaturspanne von etwa 300C können lokale Temperaturunterschiede aufgefangen werden, die bei wirtschaftlich bedingter rascher Abkühlung unvermeidbar sind. Als Gleitmittel werden vorzugsweise Stearinsäure, Hartparaffine mit Schmelzpunkten zwischen 50 und 7O0C und Octodecanol verwendet.
Folgendes Beispiel soll das Verfahren gemäß der Erfindung näher erläutern:
Aus einem Gemisch von 64 Gew.-% Naturgraphitpulver, 16 Gew.-% graphitiertem Petrolkokspulver und 20 Gew.-% in Methanol gelöstem Phenol-Formaldehyd-Binderharz wurde durch Kneten, Trocknen und Mahlen das Preßpulver hergestellt. Als Naturgraphitpulver diente ein nuklearreiner Naturgraphit mit einem Aschegehalt von 150 ppm, einem mittleren Korndurchmesser von 15 μπι und hoher Kristalliniität (Kristallitgröße Lc-IOOOA), als graphitiertes Petirolkokspulver ein bei 3000° C graphitierter Nadelkokü mit extrem niedrigem Aschegehalt (Asche < 10 ppm), einem mittleren Korndurchmesser von 25 μπι und einer Kristallitgröße Lc von 600 A und als Binderharz ein Phenolformaldehyd-Kunstharz. Das Binderharz mit einem Moleku-
A / j
largewicht von 740, einem pH-Wert von 6, einem Aschegehalt von 160 ppm, einer Viskosität der 50%igen Methanollösung von 174 cP bei Raumtemperatur hatte einen Erweichungspunkt von 1050C. Dem Preßpulver wurden 1 Gew.-% Stearinsäure mit einem Schmelzpunkt von 69ß°C als Gleitmittel und 0,4 Gew.-% Octanol-(l) mit einer Dichte von 0,815 g/cm3 und einem Siedepunkt von 195,20C als Luftverdrängungsmittel beigemischt Zur Herstellung einer homogenen Mischung wurde die Stearinsäure geschmolzen, Octanol zugegeben und 10 Gew.-% des verwendeten Preßpulvers in die Schmelze eingerührt und erkalten lassen. Das nunmehr mahlfähige Gut wurde nach Zerkleinerung auf eine Korngröße d< 1 mm in die restliche Pulvercharge trocken eingemischt und daraus Granulat mit einer Körnung 0314 < d< 3,14 mm hergestellt
Zunächst wurden 96 kg Granulat in einem Sechskantgesenk bei Raumtemperatur und bei 50 bar zum brennstofffreien Blockgerüst mit einer relativ geringen Dichte von 1,2 g/cm3 vorgepreßt Das Gesenk enthielt 210 polierte Metallstäbe zur Formung von Kanälen (72 mit 21 mm Durchmesser zur Kühlung und 138 mit 17 mm Durchmesser zur Brennstoffaufnahme). Nach Entfernung der Formstäbe aus den Brennstoffpositionen wurde der Block mit einem homogenen Gemisch, bestehend aus 21 kg Preßpulvergranulat, 28 kg Brutpartikeln (enthaltend 17 kg Th) und 5 kg Abbrandpartikeln (enthaltend 1 kg Uran) beladen. Die Methode zur Herstellung eines solchen homogenen Gemisches ist in der DT-OS 23 33 094 beschrieben. Der fertig beladene Block wurde mit dem Sechskantgesenk auf 180°C erwärmt und bei einem Druck von 120 bar auf eine Matrixdichte von 1,92 g/cm3 gepreßt. Nach Abkühlen
auf eine Oberflächentemperatur von 800C wurde der Block aus dem Gesenk bei einem Druck ausgestoßen, der beträchtlich unterhalb des Preßdruckes lag und nur 90 bar betrug. In einer zweistufigen Wärmebehandlung wurde zunächst der Block auf 8000C erhitzt und dabei
ίο der Binder karbonisiert Abschließend wurde der Block in Vakuum bei 10~3Torr und einer max. Temperatur von 1950° C ausgeglüht
Nach dem Ausstoßen und nach der Wärmebehandlung wurden keine Risse oder Verformungen beobach-
tet. Die Blockabmessungen nach dem Ausstoßen und nach der Wärmebehandlung sind in der nachstehenden TaDeIIe zusammengestellt. Der Sollwert für die Schlüsselweite des wärmebehandelten Blockes betrug 360 mm.
Nach dem Nach der
Ausstoßen Wärme
behandlung
25 Schlüsselweite (mm)
oben 365,8 360,1
mitte 365,8 360,2
unten 365,8 360,0
Länge (mm) 781 792,6

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von Blockbrennelementen für gasgekühlt., Hochtemperaturreaktoren durch mehrstufiges Pressen eines granulierten Preßpulvers, bestehend aus einer Mischung von Naturgraphiitpulver, Kunstgraphitpulver und Binderharz, zusammen mit beschichteten Brenn- und Brutstoffteilehen unter Verwendung eines Gleitmittels und eines Kohlenwasserstoffes als Luftverdrängungsmittel, wobei die äußere Form und die Kühlgaskanäle durch Gesenkpressen hergestellt werden und die Preßtemperatur im letzten Preßschritt über dem Erweichungspunkt des Binderharzes liegt, sowie anschließende Wärmebehandlung des Preßlings, dadurch gekennzeichnet, daß ein Binderharz verwendet wird, das einen Erweichungspunkt aufweist, der mindestens 15° C über dem Schmelzpunkt des verwendeten Gleitmittels liegt, und daß der Block im Temperaturintervall zwischen dem Schmelzpunkt des Gleitmittels und dem Erweichungspunkt des Binderharzes aus dem Gesenk ausgestoßen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das gewählte Binderharz einen Erweichungspunkt aufweist, der 25 bis 400C über dem Schmelzpunkt des verwendeten Gleitmittels liegt.
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