DE2609476C2 - Verfahren zur Herstellung von Blockbrennelementen für Hochtemperaturreaktoren - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von Blockbrennelementen für HochtemperaturreaktorenInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Blockbrennelementen für gasgekühlte
Hochtemperaturreaktoren gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1.
Das gepreßte Blockbrennelement für Hochtsmperaturreaktoren,
auch kurz Monolith genannt, ist im allgemeinen ein 700 bis 1000 mm hohes Sechskantprisma
mit einer Schlüsselweite von beispielsweise 360 mm und einem Gewicht von etwa 150 kg. Der Monolith
besteht aus einer einheitlichen feinkristallinen Graphitmatrix hoher Wärmeleitfähigkeit. In achsenparallelen
Zonen dieser Matrix ist Brenn- und Brutstoff in Form von beschichteten Teilchen eingebettet. Dazwischen
sind Kühlkanäle angeordnet. Je na*;h Brennelementausführung
beträgt die Anzahl der Brennstoffzonen üblicherweise 138 bis 216 und die entsprechende Zahl
der Kühlkanäle 72 bis 108. Im Gegensatz zu einem gebohrten Block und zu mechanisch bearbeiteten
Graphitbrennelemienten mit lose eingefüllten Brennstoffeinsätzen gehen die Brennstoffzonen des Monolithen
spaltfrei in die materialgleiche Elementstruktur des Blocks über und bilden mit ihr zusammen eine tragende
Blockeinheit mit gutem Wärmeübergang. Damit wird bei niedriger Brennstofftemperatur eine hohe Kühlgastemperatur
erreicht Die weiteren Vorteile des Monolithen sind in der deutschen Patentschrift 19 02 994
beschrieben.
Der Monolith wird im allgemeinen aus einem binderharzhaltigen, granulierten Graphitpulver und
beschichteten Teilchen durch Pressen hergestellt Das Herstellungsprinzip ist in den deutschen Patentschriften
2104431 und 2234587 beschrieben. An die Blockbrennelemente
wird eine Reihe von Anforderungen gestellt. Außer hohen Festigkeits- und Leitfähigkeitseigenschaften
der Blockmatrix werden enge Dimensionstoleranzen gefordert. Die äußeren Abmessungen des
Sechsk.intprismas scwie die Durchmesser und die Positionen der Vielzahl durch Pressen hergestellter
Kühlkanäle und Brennstoffzonen dürfen nur um einige Zehntelmillimeter untereinander und zur Blocklängsachse
von den Sollwerten abweichen. Da die Beschichtung der Brenn- und Brutstoffteilchen bei der Brennelementherstellung
unbeschädigt bleiben muß, ist der Druck beim Pressen und beim Ausstoßen der Blöcke aus
,ο der Preßform begrenzt.
Nach den bisher bekannten Preßverfahren lassen sich die Blockbrennelemente trotz Verwendung eines
Gleitmittels wegen preßtechnisch ungünstiger Blockform, bedingt durch viele Einbauten (72—108 Kühlkanä-,5
Ie pro Block), aus dem Preßwerkzeug nicht formstabil ausstoßen. Die im plastischen Bereich des Binderharzes
ausgestoßenen Blöcke neigen zur Rißbildung und Verformung. Unterhalb des plastischen Bereichs beginnt
sich das Gleitmittel ebenfalls zu verfestigen, wodurch die Reibung so stark ansteigt, daß beim
Ausstoßen die zulässige Belastung der beschichteten Teilchen überschritten wird.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, bei der Herstellung von Blockbrennelementen für Hochtemperaturreaktoren
die geschilderten technologischen Schwierigkeiten zu umgehen und die fertiggepreßten
Blockbrennelemente unversehrt aus dem Werkzeug bei einem so geringen Druck ausstoßen zu können, daß die
mechanische Integrität der beschichteten Teilchen nicht gefährdet wird.
Diese Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Verfahren erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß ein
Binderharz verwendet wird, das einen Erweichungspunkt aufweist, der mindestens 15° C über dem
Schmelzpunkt des verwendeten Gleitmittels liegt, und daß der Block im Temperaturintervall zwischen dem
Schmelzpunkt des Gleitmittels und dem Erweichungspunkt des Binderharzes aus dem Gesenk ausgestoßen
wird.
Vorzugsweise wird ein Binderharz gewählt, dessen Erweichungspunkt um 25—400C über dem Schmelzpunkt
des Gleitmittels liegt. Der fertig gepreßte Block wird somit in allen seinen Bereichen auf eine
Temperatur abgekühlt, bei der sich das Binderharz vollständig verfestigt, wogegen das Gleitmittel noch
flüssig und dadurch voll wirksam bleibt Mit der relativ weiten Temperaturspanne von etwa 300C können
lokale Temperaturunterschiede aufgefangen werden, die bei wirtschaftlich bedingter rascher Abkühlung
unvermeidbar sind. Als Gleitmittel werden vorzugsweise Stearinsäure, Hartparaffine mit Schmelzpunkten
zwischen 50 und 7O0C und Octodecanol verwendet.
Folgendes Beispiel soll das Verfahren gemäß der Erfindung näher erläutern:
Aus einem Gemisch von 64 Gew.-% Naturgraphitpulver, 16 Gew.-% graphitiertem Petrolkokspulver und 20
Gew.-% in Methanol gelöstem Phenol-Formaldehyd-Binderharz
wurde durch Kneten, Trocknen und Mahlen das Preßpulver hergestellt. Als Naturgraphitpulver
diente ein nuklearreiner Naturgraphit mit einem Aschegehalt von 150 ppm, einem mittleren Korndurchmesser
von 15 μπι und hoher Kristalliniität (Kristallitgröße
Lc-IOOOA), als graphitiertes Petirolkokspulver
ein bei 3000° C graphitierter Nadelkokü mit extrem
niedrigem Aschegehalt (Asche < 10 ppm), einem mittleren Korndurchmesser von 25 μπι und einer Kristallitgröße
Lc von 600 A und als Binderharz ein Phenolformaldehyd-Kunstharz.
Das Binderharz mit einem Moleku-
A
/ j
largewicht von 740, einem pH-Wert von 6, einem Aschegehalt von 160 ppm, einer Viskosität der 50%igen
Methanollösung von 174 cP bei Raumtemperatur hatte einen Erweichungspunkt von 1050C. Dem Preßpulver
wurden 1 Gew.-% Stearinsäure mit einem Schmelzpunkt von 69ß°C als Gleitmittel und 0,4 Gew.-%
Octanol-(l) mit einer Dichte von 0,815 g/cm3 und einem Siedepunkt von 195,20C als Luftverdrängungsmittel
beigemischt Zur Herstellung einer homogenen Mischung wurde die Stearinsäure geschmolzen, Octanol
zugegeben und 10 Gew.-% des verwendeten Preßpulvers in die Schmelze eingerührt und erkalten lassen. Das
nunmehr mahlfähige Gut wurde nach Zerkleinerung auf eine Korngröße d<
1 mm in die restliche Pulvercharge trocken eingemischt und daraus Granulat mit einer
Körnung 0314 < d< 3,14 mm hergestellt
Zunächst wurden 96 kg Granulat in einem Sechskantgesenk bei Raumtemperatur und bei 50 bar zum
brennstofffreien Blockgerüst mit einer relativ geringen Dichte von 1,2 g/cm3 vorgepreßt Das Gesenk enthielt
210 polierte Metallstäbe zur Formung von Kanälen (72 mit 21 mm Durchmesser zur Kühlung und 138 mit
17 mm Durchmesser zur Brennstoffaufnahme). Nach Entfernung der Formstäbe aus den Brennstoffpositionen
wurde der Block mit einem homogenen Gemisch, bestehend aus 21 kg Preßpulvergranulat, 28 kg Brutpartikeln
(enthaltend 17 kg Th) und 5 kg Abbrandpartikeln (enthaltend 1 kg Uran) beladen. Die Methode zur
Herstellung eines solchen homogenen Gemisches ist in der DT-OS 23 33 094 beschrieben. Der fertig beladene
Block wurde mit dem Sechskantgesenk auf 180°C erwärmt und bei einem Druck von 120 bar auf eine
Matrixdichte von 1,92 g/cm3 gepreßt. Nach Abkühlen
auf eine Oberflächentemperatur von 800C wurde der
Block aus dem Gesenk bei einem Druck ausgestoßen, der beträchtlich unterhalb des Preßdruckes lag und nur
90 bar betrug. In einer zweistufigen Wärmebehandlung wurde zunächst der Block auf 8000C erhitzt und dabei
ίο der Binder karbonisiert Abschließend wurde der Block
in Vakuum bei 10~3Torr und einer max. Temperatur
von 1950° C ausgeglüht
Nach dem Ausstoßen und nach der Wärmebehandlung wurden keine Risse oder Verformungen beobach-
tet. Die Blockabmessungen nach dem Ausstoßen und nach der Wärmebehandlung sind in der nachstehenden
TaDeIIe zusammengestellt. Der Sollwert für die Schlüsselweite des wärmebehandelten Blockes betrug
360 mm.
Nach dem | Nach der | |
Ausstoßen | Wärme | |
behandlung | ||
25 Schlüsselweite (mm) | ||
oben | 365,8 | 360,1 |
mitte | 365,8 | 360,2 |
unten | 365,8 | 360,0 |
Länge (mm) | 781 | 792,6 |
Claims (2)
1. Verfahren zur Herstellung von Blockbrennelementen für gasgekühlt., Hochtemperaturreaktoren
durch mehrstufiges Pressen eines granulierten Preßpulvers, bestehend aus einer Mischung von
Naturgraphiitpulver, Kunstgraphitpulver und Binderharz, zusammen mit beschichteten Brenn- und
Brutstoffteilehen unter Verwendung eines Gleitmittels
und eines Kohlenwasserstoffes als Luftverdrängungsmittel, wobei die äußere Form und die
Kühlgaskanäle durch Gesenkpressen hergestellt werden und die Preßtemperatur im letzten Preßschritt
über dem Erweichungspunkt des Binderharzes liegt, sowie anschließende Wärmebehandlung
des Preßlings, dadurch gekennzeichnet, daß ein Binderharz verwendet wird, das einen
Erweichungspunkt aufweist, der mindestens 15° C über dem Schmelzpunkt des verwendeten Gleitmittels
liegt, und daß der Block im Temperaturintervall zwischen dem Schmelzpunkt des Gleitmittels und
dem Erweichungspunkt des Binderharzes aus dem Gesenk ausgestoßen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das gewählte Binderharz einen
Erweichungspunkt aufweist, der 25 bis 400C über
dem Schmelzpunkt des verwendeten Gleitmittels liegt.
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