DE2549896A1 - Verfahren zum entfernen von stickstoffoxiden aus abgasen - Google Patents
Verfahren zum entfernen von stickstoffoxiden aus abgasenInfo
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Description
DIPL-CHEM. DR. VOLKER VOSSIUS
PATENTANWALT
PATENTANWALT
8 MONCHE=N όβ,
P.O. BOX 88 07 6? SIEBERTSTRASSE 4 PHONE: (0 89) 47 40 75
CABLE ADDRESS: BENZOLPATENT MÖNCHEN TELEX 5-29453 VOPAT D
NOV. 1975
254989*
u.Z.: L 492 (Vo/Lu/ko)
Case: 5402?
Case: 5402?
SUMITOMO CHEMICAL COMPAfTY, LIMITED
" Verfahren zum Entfernen von Stickstoffoxiden aus Abgasen "
Priorität: 6. November 1974, Japan, Mr. 128 474/74
Schweröle, die beispielsweise als Brennstoff für Kesselanlagen
verwendet werden, enthalten üblicherweise 1 "bis 4 Gewichtsprozent
Schwefel, Deshalb enthalten ihre Verbrennungsabgase im^all-,gemeinen
500 bis 2 000 ppm Schwefeloxide und 100 bis 2 000 ppm Stickstoffoxide. Unter den Stickstoffoxiden in den Verbrennungsabgasen
sind Stickstoffmonoxid und Stickstoffdioxid besonders 2Oi toxisch und verursachen Luftverschmutzung auf photochemis.chem
Weg.
Zur Verhinderung der Luftverschmutzung wurde in einem weiten Ausmaß versucht, die Konzentration dieser Schwefeloxide und
25: Stickstoffoxide, die in den Verbrennungsabgasen enthalten sind, zu.vermindern. Zur Bekämpfung der Luftverschmutzung wurden gegen
die Schwefeloxide, wie Schwefeldioxid und Schwefeltrioxid, viel
früher Maßnahmen ergriffen als gegen die Stickstoffoxide. Daher
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Γ l
sind zahlreiche Aufarbeitungssysteme zur Entfernung von Schwefeloxiden
bereits entwickelt und werden bei Kesselanlagen angewandt. Das Verfahren zur Entfernung von Schwefeloxiden ist im
wesentlichen ein Naßverfahren (vgl. Environmental Science & Technology,
Bd. 6 (1972), S. 688).
Die Abtrennung von Schwefeloxiden, die in Abgasen enthalten sind, durch ein Naßverfahren ist bekannt. Dabei wird beispielsweise
ein Absorptionsmittel, v/ie eine wäßrige Lösung oder eine Aufschlämmung von Natriumsulfit oder Calciumhydroxid, verwendet,
wobei das Absorptionsmittel regeneriert und im Kreislauf geführt oder als Sulfat ausgeschieden wird. Daneben sind einige Verfahren
zur katalytischen Reduktion von Stickstoffoxiden, die in Verbrennungsabgasen enthalten sind, zu Stickstoff bekannt (vgl.
US-PS 3 279 884 und DT-PS 1 259 298).
Bei der Entfernung von Schwefeloxiden und Stickstoffoxiden aus
Verbrennungsäbgasen, bei der die Sehwef eloxide in einem Naßverfahren
absorbiert und anschließend die Stickstoffoxide durch Kontakt mit einem Reduktionsmittel, wie Ammoniak, katalytisch
reduziert werden, sind zahlreiche Probleme in dem System zur Entfernung von Stickstoffoxiden bekannt. Dabei sind die nach
dem Entfernen der Sehwef eloxide aus den Abgasen in einem Naßverfahren
erhaltenen Gase überlicherweise bei Temperaturen von
50 bis 600C mit Wasserdampf gesättigt und enthalten auch etwas
mitgeführtes Absorptionsmittel, das zur Entfernung der Sehwefeloxide
verwendet worden ist, nicht absorbiertes Schwefeldioxid und Schwefeltrioxid sowie Staub aus den Abgasen der Kesselanlage.
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"3 " 25Α9896
T Wenn die Gase einem Verfahren zur Entfernung der Stickstoffoxide
• ohne Entfernung der vorgenannten Verunreinigungen unterworfen
werden, verursacht dies ein Verstopfen des Katalysators, ein Ansteigen des Druckverlustes, eine Erniedrigung der Katalysatoraktivität
oder ein Verstopfen des Wärmeaustauschers.
Demgemäß muß Staut) aus den Gasen, die nach dem Entfernen der Schwefeloxide aus den Abgasen in einem Naßverfahren erhalten
werden, vor dem Entfernen der Stickstoffoxide in einem trockenen katalytischen Reduktionsverfahren entfernt v/erden.
Die Staubentfernung wird üblicherweise in einem Sprühturm oder
einem Venturi-Rieselturm durchgeführt. Wegen des zu großen Volumens
der zu behandelnden Gase und der schwierigen Beseitigung der erhaltenen Abwasser, die den Staub enthalten, ist eine derartige
Methode in der Praxis nicht vorteilhaft.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein verbessertes Verfahren
zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus Abgasen zu schaf-2Ö
fen, die nach der Entfernung von Schwefeloxiden aus diesen Abgasen
in. einem Naßverfahren erhalten v/erden.
Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Entfernung von Staub und anderen störenden Teilchen aus den von
2$ Schwefeloxiden befreiten Abgasen zu schaffen.
Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus Abgasen, aus denen die Schwe-
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feloxide entfernt wurden, durch katalytisch^ Reduktion in Anwesenheit
von Ammoniak ohne nennenswerte Erniedrigung der katalytischen Aktivität zu schaffen.Diese Aufgaben werden durch die
Erfindung gelöst.
' ■
Die Erfindung "betrifft somit den in den Ansprüchen gekennzeichneten
Gegenstand.
Erfindungsgemäß v/erden die in den Abgasen enthaltenen Staubteilchen
dadurch entfernt, daß sie durch eine elektrostatische, nach einem Naßverfahren arbeitende Niederschlagsvorrichtung geschickt
v/erden, wobei das Verstopfen des Katalysators vermieden wird. Weiter können feste und flüssige, im G-asraum enthaltene
Teilchen, wie freies Schwefeltrioxid oder mit Schwefeloxiden
sich bildende Alkali- oder Erdalkalimetallsalze, wie Sulfate oder Sulfite, die den Katalysator vergiften, dadurch entfernt
werden, daß sie durch die elektrostatische, nach einem Naßverfahren arbeitende Niederschlagsvorrichtung geschickt und anschließend
mit dem Katalysator 1 in Berührung gebracht werden, wobei eine Erniedrigung der Katalysatoraktivität verhindert
wird. Weiter kann -ein Verstopfen des Wärmeaustauschers, das auf Niederschläge von z. B. (NEL)2SO. oder NILHSO, zurückzuführen
ist, durch Entfernen von freiem Schwefeltrioxid verhindert werden. Deshalb kann die Vorrichtung zur Entfernung von Stickstoffoxiden
kontinuierlich über lange 'Zeit betrieben werden.
Die nach dem Abtrennen der Schwefeloxide in einem Naßverfahren >
-erhaltenen Gase stellen Abgase dar, dessen Konzentration an
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Schwefeldioxid durch Verwendung eines Absorptionsmittels, v/ie
einer wäßrigen lösung oder Aufschlämmung von Natriumsulfit, Kaliumsulfit
oder Calciumhydroxid, vermindert worden ist und noch kleine Mengen Schwefeloxide enthält. Diese vorgereinigten Abgase
sind feucht und weisen noch etwas gasförmiges Schwefeldioxid, geringe Mengen Schwefeltrioxid als Nebel, Rauchteilchen und mitgeschlepptes
Absorptionsmittel auf und haben eine Temperatur von 50 bis 600C.
Die nach den Entfernen der Schwefeloxide erhaltenen Gase werden zuerst durch eine elektrostatische, nach einem Naßverfahren arbeitende
Niederschlagsvorrichtung geschickt, um die meisten Verunreinigungen aus den Gasen zu entfernen. Dazu wird im erfindungsgemäßen
Verfahren eine übliche Vorrichtung zur Entfernung von festen oder flüssigen Teilchen aus feuchten Gasen verwendet.
In einer derartigen Vorrichtung wird eine hohe Gleichspannung zwischen den Niederschlagselektroden und den Entladungselektroden zur Bildung einer Korona-Entladung angelegt. Die
feuchten, zu behandelnden Gase, werden zwischen beiden Elektrodenarten
hindurchgeschickt, wobei die in den Gasen mitgeführten Teilchen ionisiert und an den Niederschlagselektroden adsorbiert
werden. Anschließend werden die adsorbierten Teilchen mit einer Elektrodenwaschflüssigkeit abgewaschen oder der flüssige Film
der adsorbierten flüssigen Teilchen löst sich selbst ab. Danach werden die niedergeschlagenen Teilchen aus den Systemen entfernt
.
Zur Entfernung von kondensierbaren Gaskomponenten, wie Schwefel-
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trioxid, sowie von festen Teilchen wird die elektrostatische,
nach einem Naßverfahren arbeitende Niederschlagsvorrichtung bevorzugt verwendet, wenn die zu behandelnden feuchten Gase eine
unter dem Taupunkt der zu entfernenden Gaskomponenten liegende Temperatur aufweisen.
Zusätzlich zu der elektrostatischen, nach einem Naßverfahren arbeitenden
Niederschlagsvorrichtung,kann eine elektrostatische, nach einem Trockenverfahren arbeitende Niederschlagsvorrichtung,
verwendet werden, wobei die an den Niederschlagselektroden adsorbierten
Teilchen mechanisch durch Hämmern entfernt werden. Jedoch kann eine derartige Niederschlagsvorrichtung nicht zum
Entfernen von Teilchen aus feuchten Gasen verwendet werden, da
bei feuchten Niederschlagselektroden die Entfernung der adsorbierten
Teilchen durch' Hämmern unmöglich wird. Wenn die feuchten Gase durch Erhitzen getrocknet werden, kann ebenfalls eine
elektrostatische, nach einem Trockenverfahren arbeitende Niederschlagsvorrichtung,
verwendet v/erden. Allerdings können dabei kondensierbare Gaskomponenten nicht entfernt werden«,
Üblicherweise wird die elektrostatische Niederschlagsvorrichtung mit einer elektrischen Feldstärke von 2 500 bis 6 000 V/cm, einer
Stromdichte der Niederschlags elektroden von 0,2 bis 0,8 mA/m
und einer Verweilzeit der Gase zwischen den Elektroden von 1 bis 30 Sekunden betrieben. Durch Vergleich der Mengen der Feststoffe,
der Gesamtnebelmenge in den Gasen am Ein- und am Auslaß der Niederschlagsvorrichtung kann das Entfernungsverhältnis z.
B. des Staubes oder des Nebels berechnet werden.
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Γ Π
•j Wenn, die nach dem Entfernen der Schwefeloxide aus den Abgasen
durch ein Naßverfahren erhaltenen Gase durch die elektrostati-
' ■ sehe, nach einem Naßverfahren arbeitende Niederschlagsvorrichtung
geschickt werden, werden die meisten Verunreinigungen, d.
h. im wesentlichen die gesamten Schwefeltrioxid-Nebel, die meisten
Staubteilchen und die übrigen Nebelteilchen entfernt.
Die so behandelten Gase werden, nachdem sie gegebenenfalls auf eine zur katalytisehen Reduktion der Stickstoffoxide geeignete
Temperatur erhitzt wurden, mit einem Katalysator 1 in Berührung gebracht. Dabei kann die Berührung mit dem Katalysator 1 vor
oder nach dem Erhitzen der Gase auf eine für die Reduktion der * Stickstoffoxide geeignete Temperatur stattfinden. Der Katalysator
1 wird zur Entfernung der verbliebenen Verunreinigungen, d.
h. einer geringen Menge von Staub- und Nebelteilchen verwendet,
die nicht mit der elektrostatischen, nach einem Naßverfahren arbeitende Niederschlagsvorrichtung entfernt v/erden können. Der
Katalysator 1 kann dabei in einem Pest- oder einem Fließbett verwendet werden.
Anschließend werden die Gase mit einem Katalysator 2 aus Metalloxiden
in.Gegenwart von Ammoniak bei einer zur Reduktion von Stickstoffoxiden geeigneten Temperatur in Berührung gebracht.
Der Katalysator 2 wird dabei zur Reduktion der Stickstoffoxide, die in den Gasen enthalten sind, in Gegenwart von Ammoniak verwendet
und liegt in Form eines Pestbettes vor.
Der Katalysator 1 braucht keine katalytische Aktivität zur Re-
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Γ Π
duktion von Stickstoffoxiden wie der Katalysator 2 aufweisen,
.die
soll jedoch durch/zu reduzierenden Gase auch nicht in seinen chemischen Eigenschaften stark verändert oder mechanisch zerbrochen
oder pulverisiert werden. Der Katalysator 1 hat vorzugsweise die gleiche oder eine ähnliche physikalische Form wie der
Katalysator 2, besteht aus dem gleichen Träger und weist die gleiche oder eine kleinere Korngröße auf wie der Katalysator 2.
Spezielle Beispiele für den Träger des Katalysators 2 sind AIuminiumoxid,
Siliciumdioxid, Aluminiumsilicat, Diatomeenerde, Siliciumcarbid oder Titanoxid. Sie können in Form von Pellets,
Tabletten, Kügelchen oder anders geformten Produkten verwendet werden. Dabei ist die Form des Katalysators 1 nicht kritisch
und kann eine kleinere Korngröße als der Katalysator 2 aufweisen. Nach Gebrauch während einer bestimmten Zeit wird der Katalysator
1 aus dem System genommen und zur Entfernung der auf der Oberfläche adsorbierten Stoffe gewaschen und getrocknet. Danach
ist der Katalysator 1 regeneriert und kann wieder verwendet werden.
Wenn die Katalysatoren 1 und 2 jeweils in Form eines Pestbettes verwendet werden, können sie im gleichen Reaktor vorliegen»
Wenn der Katalysator 1 nicht verwendet wird, gelangt eine geringe Menge von Staub- oder Nebelteilchen,· die die elektrostatisehe,
nach einem Naßverfahren arbeitende Niederschlagsvorrichtung passieren, direkt in den Katalysator 2 und bedeckt dessen Oberfläche.
Das hat innerhalb einer vergleichsweise kurzen Zeit eine s Erniedrigung der Katalysatoraktivität und eine Erhöung des Druck-
. 609820/0823 ι
Γ Π
Verlustes entlang der Katalysatorzone zur I1OIge. Anschließend
muß der Katalysator ausgetauscht und regeneriert werden. Dabei sind der Austausch und die Regenerierung beim Katalysator 2,
der aus einem komplizierten Gemisch von Metalloxiden besteht, weit schwieriger als beim Katalysator 1. Wenn dagegen der Katalysator
1 dem .Katalysator 2 vorgeschaltet ist, sind der sehr schwierige Austausch und die Regenerierung des Katalysators 2
meistens nicht notwendig.
Der Katalysator 2 zur Entfernung von Stickstoffoxiden wird aus
Oxiden von Metallen, wie Vanadium, Molybdän oder Wolfram, hergestellt,
die auf einem Träger, wie Aluminiumoxid oder Siliciumoxid oder deren Gemischen, aufgebracht sind.
Wenn die Gase mit dem Katalysator 2 in Gegenwart von Ammoniak in 'Berührung gebracht v/erden, v/erden die in den Gasen enthaltenen
Stickstoffoxide zu Stickstoff reduziert, wobei Wasser als Nebenprodukt auftritt. Durch einen Vergleich der Konzentrationen
der Stickstoffoxide am Ein- und am Auslaß des Reaktors zur Entfernung der Stickstoffoxide kann das Entfernungsverhältnis der
Stickstoffoxide berechnet werden.
Die katalytisch^ Reduktion wird bei Temperaturen von 250 bis
45O0C, vorzugsweise von 300 bis 4000O und bei Raumgeschwindigkeiten
von etwa 1 000 bis 2 000 Stunde" (Standardvolumen) der zu behandelnden Gase pro Katalysatorvolumen durchgeführt.
Ammoniak wird wenigstens in der stöcMometrischen Menge, die
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zur Reduktion von Stickstoffoxiden zu Stickstoff erforderlich ist,(d. Ii. 0,667 Mol Ammoniak/1 Mol NO), vorzugsweise in der
1,0 bis 2,0fachen stöchiometrischen Menge, verwendet. Das Ammoniak
kann in den Gasstrom vor der Behandlung mit dem Katalysator 1 oder in den Gasstrom zwischen den Katalysatoren 1 und
eingespeist werden.
Die Zeichnxtng erläutert eine Ausführungsform der Erfindung.
Die Abgase 1 werden zur Entfernung der Schwefeloxide in eine
Einheit 2, die nach einem nassen Verfahren arbeitet, einge- . speist. Die eingespeisten Abgase 1 stammen beispielsweise aus
einer Eesselanlage, in der Schweröle verbrannt werden. Die Schwe
feloxide werden in der Einheit 2 mit einer wäßrigen Lösung eines
Alkalimetallsulfits als Absorptionsmittel entfernt, das nach seiner jeweiligen Regenerierung wiederholt zur Absorption von
Schwefeldioxid verwendet wird.
Die aus der Einheit 2 austretenden Gase werden anschließend durch eine Leitung 3 in eine elektrostatische, nach einem Faßverfahren
arbeitende Niederschlagsvorrichtung 4 eingespeist. Die aus der Einheit 2 abgezogenen Gase weisen eine Temperatur
von 55 bis 600C auf, sind mit Wasserdampf gesättigt und enthalten
etwas mitgeschlepptes Absorptionsmittel, Schwefeltrioxid-Nebel,
Staubteilchen, Schwefeldioxid und Stickstoffoxide. In . der elektrostatischen Niederschlagsvorrichtung 4 werden die
Staubteilchen, das mitgeschleppte Absorptionsmittel und die Schwefeltrioxid-Nebel fast vollständig entfernt.
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Die aus der Niederschlagsvorrichtung 4 austretenden Gase, die mit
Wasserdampf gesättigt sind und !Temperaturen von 55 "bis 6O0C aufweisen,
werden durch die Leitung 5 zu einem Nachbrenner 6 geführt, wo die Temperatur der Gase von 55 auf 1500C erhöht wird,
und danach durch die Zuleitung 7 in einen Wärmeaustauscher 8 eingespeist. Durch das Erhitzen sollen die Gase getrocknet und die
Temperatur der durch die Leitung 7 weitergeleiteten Gase zum Wärmeaustausch mit denjenigen Gasen eingestellt werden, die vom
Reaktor 15 kommen, der die Katalysatoren 1 und 2 zur Entfernung der Stickstoffoxide enthält. In dem Nachbrenner 6 sollen gasförmige
Brennstoffe mit einem niedrigen Schwefelgehalt verwendet
werden, um das Ansteigen des Gehalts der Schwefeloxide und der Staubteilchen in den zu reduzierenden Gasen zu vermeiden.
Die Gase, die aus dem Wärmeaustauscher 8 austreten . , werden
durch die Leitung 9 in. ein Gebläse 10 eingespeist und von dort durch die Leitung 11 zu einem Nachbrenner 12 weitergeführt,
um die Gase zur Reduktion der Stickstoffoxide auf Temperaturen von 250 bis 450 C zu erhitzen. Im Nachbrenner 12 soll ein Brennstoff
mit einem niedrigen Schwefelgehalt wie im Nachbrenner 6 verwendet werden. Durch die Leitung 13 werden die erhitzten Gase
anschließend in den Reaktor 15 eingespeist. Eine Düse 14 zur-Einspeisung
von Ammoniak in den Gasstrom ist vor dem Reaktor 15 angebracht. Der Reaktor 15 enthält den Katalysator 1 im ersten
Pestbett und den Katalysator 2 zum Entfernen von Stickstoffoxiden
im zweiten Pestbett. Durch den Katalysator 1 werden geringe Mengen von Staubteilchen, die in den Gasen mitgeführt werden,
entfernt. Der Katalysator 1 begünstigt auch das Vermischen der
u
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Γ - 12
1 Gase mit gasförmigem Ammoniak,
Das Ammoniak wird in mindestens der stöchiometrisehen Menge, "bezogen
,auf die Stickstoffoxide, eingespeist. Wenn die Gase mit dem Katalysator 2 in Berührung gebracht werden, werden die
Stickstoffoxide durch Umsetzung mit Ammoniak zu Stickstoff reduziert, wobei gleichzeitig Wasser gebildet wird.
Am ersten und am zweiten Bett im Reaktor 15 ist jeweils eine TO Druckdifferenzmeßvorrichtung angebracht, mit der die Druckdifferenz
überprüft wird. Wenn beispielsweise der Druckverlust am Katalysator
1 anwächst, wird dieser während der Überholung der Vorrichtung, die in festen Zeitabständen durchgeführt wird,
ausgewechselt. Die aus dem Reaktor 15 austretenden Gase werden anschließend durch eine Leitung 16 in den Wärmeaustauscher 8
eingespeist, wo-die Gase dem Wärmeaustausch mit den Gasen, die
durch die Leitung 7 eingespeist v/erden, unterzogen werden. Anschließend werden die Gase durch die Leitung 17 in den Schornstein
18 geleitet, wo sie aus dem System ausgeschieden v/erden. 20
Die Katalysatoren 1 und 2 können auch in getrennten Reaktoren vorliegen, die hintereinander angeordnet sind. Der Katalysator 1
kann auch in Form eines Fließbettes vorliegen.
Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren können die Stickstoffoxide bei einem Entfernungsverhältnis von mindestens 90 % ohne Schwierigkeiten
aus Gasen, wie aus Abgasen einer Kesselanlage, nach dem Entfernen von Schwefeloxiden in einem Naßverfahren kontinu-
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ierlich entfernt werden. Diese Gase enthalten beispielsweise etwa 20 g/Nm Bestandteile in Form eines Nebels, etwa 15 ppm Schwefeltrioxid,
etv/a 30 mg/Nur Staubteilchen und 100 bis 2 000 ppm Stickstoffoxide.
Die Beispiele erläutern die Erfindung.
Beispiel 1 Gemäß dem Verfahren, das in der Zeichnung erläutert wird, wird
ein Teil der Abgase mit einer Temperatur von 55°C aus einer Einheit
zur nassen Abtrennung von Schwefeloxiden, die Bestandteil einer Kesselanlage ist, entnommen. Dabei wird als Absorbens eine
durch jeweiliges Regenerieren wiederholt verwendbare Natriumsulfltlösung eingesetzt. Die Gase werden durch eine Leitung aus
Eisen entnommen, durch eine kleine, elektrostatische, nach einem Naßverfahren arbeitende Niederschlagsvorrichtung aus korrosionsfestem
Stahl geschickt, in einem elektrischen Erhitzer aus Eisen erhitzt und mit gasförmigem Ammoniak vor dem Eintritt in einen
Reaktor aus Eisen vermischt, der die Katalysatoren 1 und 2 enthält. Anschließend v/erden die Gase durch den Reaktor aus .Eisen
geleitet, v/o die Stickstoffoxide reduziert werden. Die Leitungen, die elektrostatische, nach einem Naßverfahren arbeitende
Niederschlagsvorrichtung, der Erhitzer und der Reaktor sind zur Vermeidung des Temperaturabfalls mit einem Wärmeisolator umgeben,
Die Ergebnisse sind nachstehend zusammengefaßt.
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Analyse der Gase am Einlaß der Niederschlagsvorrichtun^
(bei Versuchsbeginn)
N2 83,0 %
CO2 12,1 %
O2 4,5 %
CO 0,4 %
NO 200 ppm
NO2 0 ppm
SO2 · 200 ppm
SO3 15 ppm
Nebel 16 g/Nm5
Staub 30 mg/Nm^
Na 1,0 mg/Nm5
Wasser 13,6 %
Betriebsbedingungen der Niederschlagsvorrichtun^;
Zu behandelnde Gasmenge: 170 Nm /Stunde
Verweilzeit der Gase: 27 Sekunden
Spannung-Strom: 34 KV - 3,5 mA
Stromdichte der Niederschlags-
elektroden: 0,22 mA/m
Abstand zwischen den Niederschlagselektroden: 120 mm
2^ Gasanalyse am Aiislaß der Niederschlagsvorrichtung
(bei Versuchsbeginn) ' - -
NO 200 ppm
NO2 0 ppm
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SO2 200 ppm
SO, 1 ppm
Nebel 2,5 g/Nm3
Staub 6 mg/Hm
Na 0,2 mg/Nm5
Temperatur am Auslaß des Erhitzers; 35O0C
Betriebsbedingungen des Reaktors zur Reduktion yon Stickstoffoxiden
Eingespeiste Menge von gasförmigem Äquimolekulare Menge, be~
Aramoniak: zogen auf NO (Zugabe am
Einlaß des Reaktors)
Temperatur des Katalysators 1: 35O0C
Katalysator 1: Korngröße von 4 bis 6 mm,
öt-Aluminiumoxid-Träger,
Pestbett, 26,2 Liter
Katalysator 2: Korngröße yon 4 bis 6 mm,
Molybdänoxid-Yanadiumoxid-Ä-Aluminiumoxid-Träger,
Festbett, 26,2 Liter
Raumgeschwindigkeit der Gase An .den Katalysatoren 1 und 2 jeweils 6 500 Stunde" (STP)
NO 6 ppm (Entfernungsverhältnis
von NO: 97,0 %)
In den vorstehenden Untersuchungen wurde die Analyse der Stick-" stoffoxide (N0„) mit einem NO-Meßgerät nach einer Chemilumines--
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zenz -Methode durchgeführt. Sogar nach einem kontinuierlichen
Betrieb von 1 000 Stunden beträgt das Entfernungsverhältnis der
Stickstoffoxide noch 97,0 %.
COp, CO, Op und Np werden nach der Orsat-Methode, SOp und SO,
nach der Methode gemäß JIS K-0103, Staubteilchen nach der I-Methode
(zylindrisches Filter aus Siliciumdioxid) gemäß JIS Z-8808, Ua nach der Methode gemäß JIS K-0102, Feuchtigkeit nach der Methode
gemäß JIS Z-8808 und der Gehalt an Nebel durch die Zunahme des Gewichts des Filters vor dessen Trocknen bei der Bestimmung
des Staubs quantitativ ermittelt.
Nach dem Reaktor ist ein Gebläse aus Eisen angeordnet, um die Gase nach dem Entfernen der Stickstoffoxide abzuführen. Dabei
werden die Gase vor dem Einblasen in das Gebläse auf 150 C erhitzt.
Sogar nach kontinuierlichem Betrieb über 1 000 Stunden wird kaum eine Ablagerung von Stoffen in dem Gebläse beobachtet.
Unmittelbar nach Beginn der Umsetzung beträgt der Differenzdruck am Katalysator 1 und am Katalysator 2 jeweils 20 mm Wassersäule.
Nach kontinuierlichem Betrieb über 1 000 Stunden betragen diese Differenzdrucke 24 und 20 mm Wassersäule. Während also der Differenzdruck
am Katalysator 1 leicht anwächst, bleibt der Diffe-•
renzdruck am Katalysator 2 unverändert. 25
Die Umsetzung gemäß Beispiel 1 wird weitere 2 000 Stunden durch-
- geführt (insgesamt 3 000 Stunden). Danach beträgt das Entfernungs
L -J
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^ verhältnis von HO 95 %t ist also kaum erniedrigt« Daneben wird
kaum eine Ablagerung von Stoffen im Gebläse nach dem Reaktor
beobachtet·
unmittelbar nach Beginn der Umsetzung beträgt der Bifferenzdruck
an den Katalysatoren 1 und 2 jeweils 20 mm Wassersäule« Nach kontinuierlichem
Betrieb über 3 000 Stunden betragen diese Bifferenadrucke
31 und 22 mm Wassersäule. Während also der Differenzdruck am Katalysator 1 etwas angehoben wurde, ist der Differenzdruck
am Katalysator 2 kaum angestiegen«
Yergleichsbeispiel 1
Beispiel 1 wird ohne den Katalysator 1 wiederholt. Die Ergebnisse sind nachstehend zusammengefaßt.
15
15
Gasanalyse am Auslaß der- Siederschlagsvorrichtung
(bei Versuchsbeginn) | 205 ppm |
NO | 0 ppm |
HO2 | 195 ppm |
so2 | 1 ppia |
SO5 | 2t0 g/Hm3 |
Hebel | 5 mg/Km5 |
Staub | 0,2 mg/Hm5 |
Ha | des Erhitzers; 35O°C |
Temperatur am Auslaß | |
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Eingespeiste Menge des gasförmigen Äquimolekulare Menge» be—
Ammoniaks: zogen, auf MO (Zugabe am
Einlaß des Reaktors)
Semperatm* des Katalysators: 35Ö°C
Katalysator 1: Wieht vorhanden
Katalysator 2: Molybdänoxid-TanadiTJiaoxid-
&-Alt0£iini"uittO3dLd—!Cräger ,
Festbett, 26,2 Liter
RamageseiBsn nflj gkeit der Gase am ^
Katalysator 2: 6 500 Stunde (S3?P)
SO 4 ppm (Entfernungsrerhältnis von
HO: 98r0 %)
0 ppm
^5 Mach kontinuierlichem Betrieb über 5 000 Stunden wird das Entfernuagsverhältnl
s von HO von 98,0 % auf 81,0 % erniedrigt, während der Mfferenzdruek am Katalysator 2 von 20 auf 29 naa Wassersäule
anwächst.
Yergleichsbeispiel 2 Gemäß den Terfahren, das in der Zeichnung erläutert wurde, wird
ein Teil der Abgase mit einer temperatur von 55°C aus einer Einheit
zur nassen Abtrennung von Schwefeloxiden, die Bestandteil einer Kesselanlage ist, entnommen. Dabei wird als Absorptions—
mittel eine durch geweiliges Regenerieren wiederholt verwendbare
Matriumsulfitlösung eingesetzt» Die Gase werden durch eine Leitung
aus Eisen entnommen, in einem ersten elektrischen Erhitzer aus Eisen auf 1500C erhitzt, durch eine kleine, elektrostatische,
L / J
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nach einem Trockenverfahren arbeitende Niederschlagsvorrichtung
aus korrosionsfestem Stahl geschickt, anschließend mit einem
" - zweiten elektrischen Erhitzer aus Eisen erhitzt, mit gasförmigem
Ammoniak vor dem Einleiten in einen Reaktor aus Eisen vermischt und dann durch den Reaktor geschickt, wo die Stickstoffoxide
reduziert werden. Zur Vermeidung von Wärmeverlusten sind die Leitungen, der Erhitzer, die Niederschlagsvorrichtung und
der Reaktor mit einem Wärmeisolator umgeben.
Die Ergebnisse sind nachstehend zusammengefaßt.
Gasanalyse am Einlaß des ersten Erhitzers (bei Versuchsbeginn)
NO | 195 ppm |
NO2 | 0 ppm |
so2 | 200 ppm |
SO5 | 15 ppm |
Nebel | 15 g/Nm3 |
Staub | 32 mg/Nm5 |
Na | 1.0 me/Nm3 |
Temperatur am Auslaß des ersten Erhitzers; 1500G
Zu behandelnde Gasmenge: 170 Nm /Stunde
Verweilzeit der Gase: 14 Sekunden
Spannung-Strom: 30 KV - 9
Stromdichte der Niederschlagselektroden: 0,34 mA/m
Abstand zwischen den Niederschlagselektroden: 120 mm
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- 20 - 2549896 | |
Gasanalyse am Auslaß | der Niederschlagsvorrichtung |
(bei Versuchsbeginn) | |
NO | 195 ppm |
NO2 | 0 ppm |
so2 | 200 ppm |
SO3 | 15 ppm |
Nebel | 0 g/Nm3 |
Staub | 2 mg/Nm5 |
Na | 0,1 mg/Nm5 |
Temperatur am Auslaß | des zweiten Erhitzers: 350 C |
Betriebsbedingungen | des Reaktors: vgl. Beispiel 2 |
Gasanalyse am Auslaß | des Reaktors (bei Versuchsbeginn) |
NO 6 ppm (Entfernungsverhältnis von
NO: 97,0 %)
NO2 - 0 ppm
Nach dem Reaktor ist ein Gebläse aus Eisen zum Abziehen der Gase naoh dem Entfernen der Stickstoffoxide angeordnet. Dabei werden
die Abgase vor dem Einblasen in das Gebläse auf 150°C erhitzt»
Nach kontinuierlichem Betrieb über 1 000 Stunden wird eine deutliche Ablagerung von Stoffen auf den Rotorblättern des Gebläses
beobachtet. Nach der Röntgenanalyse besteht die Ablagerung aus Ammoniumsulfat (NH*)n^0. und Ammoniumeisen (III)-sulfat
Nach kontinuierlichem Betrieb über 1 000 Stunden wird das
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femungsverhältnis von NO von 97,0 auf 72,0 % erniedrigt, während
der Differenzdruck am Katalysator 2 von 18 auf 24 mm Wassersäule anwächst.
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Claims (6)
1. Verfahren zum Entfernen τοη Stickstoffoxiden aus Abgasen,
wobei
^ a) Schwefeloxide In einem Naßverfahren und
b) Stickstoffoxide in einem katalytischen Trockenverfahren
durch Reduktion abgetrennt werden
dadurch gekennzeichnet, daß man das nach der Stufe a) erhaltene Gasgemisch durch eine elektrostatische,
nach einem Naßverfahren arbeitende Niederschlagsvorrichtung schickt, dann mit einem Katalysator 1 und zum Schluß mit einem
Katalysator 2 in Gegenwart von Ammoniak in Berührung bringt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man
^ das Gasgemisch mit dem Katalysator 2 bei Temperaturen von 250
bis 45O0C und einer Raumgeschwindigkeit von 1 000 bis 20 000 Stunde"
(STP) in Berührung bringt.
3c Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man
die 1,0 bis 2,0fache Menge Ammoniak, bezogen auf die stöchiometrische Menge der Stickstoffoxide, verwendet.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man eine -elektrostatische, nach einem Naßverfahren arbeitende Nieder-Schlagsvorrichtung
mit einer elektrischen Feldstärke von 2 500 bis 6 500 Volt/cm, einer Stromdichte der Fiederschlagselektraden
von 0,2 bis 0,8 mA/m und einer Verweilzeit der Gase zwischen den
Elektroden von 1 bis 30 Sekunden einsetzt.
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Γ Π
1 5ο Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man
' den Katalysator 1 in einem Fest- oder Fließbett und den Katalysator 2 in einem Fesfbett verwendet.
5
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Katalysatoren 1 und 2 jeweils in einem Festbett und im gleichen
Reaktor verwendet.
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Leerseite
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