DE2542282C3 - Monolithischer Trägerkatalysator zur Reinigung der Abgase von Verbrennungsmotoren - Google Patents
Monolithischer Trägerkatalysator zur Reinigung der Abgase von VerbrennungsmotorenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft einen monolithischen Trägerkatalysator zur katalytischen Reinigung der Abgase von
Verbrennungsmotoren.
Durch die Abgase der ständig zunehmenden Anzahl von Kraftfahrzeugen wird die Luftverschmutzung zu
einem beachtlichen Problem, zu dessen Lösung unter den vorgeschlagenen und bereits praktizierten Methoden
die katalytischen Verfahren größte Bedeutung besitzen. An die dabei verwendeten Katalysatoren
werden hinsichtlich Wirksamkeit, Dauerstandsaktivität und mechanischer Stabilität größte Anforderungen
gestellt. Neben Schüttbettkatalysatoren werden vor allem monolithische Trägerkatalysatoren verwendet.
Letztere können aus Cordierit, MuIHt, Aluminiumoxid, Siliciumcarbid oder Metallegierungen hergestellt werden.
Sie verursachen auf Grund ihrer Wabenstruktur und parallel zur Strömungsrichtung der Abgase
verlaufenden Kanäle keinen nennenswerten Druckverlust, jedoch können Kanalquerschnitt und Kanalform
den Massetransport und damit die katalytische Wirksamkeit des Systems beeinflussen.
Die aktiven Phasen, wie Edelmetalle, oxidische Verbindungen von Nichtedelmetallen oder Kombinationen
aus beiden, sind im allgemeinen in dünnen Schichten auf den monolithischen Trägern aufgebracht. Zur
besseren Verteilung der aktiven Phasen auf dem Trägerkörper werden niederoberflächige Skelettkörper
mit einer sehr dünnen hochoberflächigen Träger-Zwischenschicht versehen.
Als Nichtedelmetallverbindungen kommen die Oxide des Kupfers, Chroms, Mangans, Eisens, Kobalts, Nickels
und deren Kombinationen, wie z. B. Kupferchromit, in Frage.
Aus der Gruppe der Edelmetalle werden Platin, Palladium, Rhodium und Ruthenium eingesetzt. Weitere
Varianten entstehen dadurch, daß Nichtedelmetalle mit Edelmetallen bzw. Edelmetalle mit Nichtedelmetallen
oder deren Verbindungen dotiert werden. In vielen Fällen werden den erwähnten Stoffen noch geringe
Mengen anderer Elemente, beispielsweise aus der Gruppe der Erdalkalimetalle, wie z. B. Magnesium,
Calcium, Strontium oder Barium, aus der Gruppe der Seltenen Erden, wie z. B. Samarium, Lanthan, Cer oder
aus der vierten Gruppe des Perioden-Systems, wie z. B. Titan oder Zinn, als sogenannte Promotoren zur
Verbesserung bestimmter Eigenschaften des Katalysatorsystems zugesetzt.
Diese aktiven Phasen können sich im Betrieb infolge von Katalysatoralterung oder Katalysatorvergiftung
verändern.
Neben den relativ hohen Betriebstemperaturen beeinflussen vor allem die Kraftstoff- und Motoröladditive
bzw. deren Zersetzungsprodukte die Wirksamkeit der Katalysatoren. Dazu gehören Bleialkyle (Anti-Klopfmittel),
Alkylhalogenide, Phosphor-, Schwefel- und Zink-Verbindungen. Bleiverbindungen, die in Form
von Aerosolen in den Abgasen enthalten sind, schädigen edelmeiallhaltige Katalysatoren im Sinne eine·· echten
Katalysatorvergiftung.
Aufgabe der Erfindung ist es, einen monolithisch
Aufgabe der Erfindung ist es, einen monolithisch
ίο geformten Trägerkatalysator für die katalytische
Reinigung der Abgase von Verbrennungsmotoren zu entwickeln, welcher ein vorzeitiges Altern und eine
Vergiftung nicht zuläßt
Gegenstand der Erfindung ist ein monolithisch geformter Trägerkatalysator, dessen Konzentration an
aktiven Bestandteilen sich in Abgasströmungsrichtung ändert und welcher dadurch gekennzeichnet ist, daß er
in dieser Richtung in dem Gehalt an aktiven Phasen positive Gradienten aufweist
Als ein positiver Gradient in dem Gehalt an aktiven Phasen ist die Steigerungsrate der Konzentration pro
Längeneinheit des monolithischen Trägerkatalysators anzusehen. Je nach Verwendungszweck und Herstellungsmethode
kann die Größe des Gradienten innerhalb des monolithischen Trägerkatalysators variieren.
So kann z. B. an dem Einströmende des Katalysators der Gradient sehr klein sein und zum Ausströmende
zunehmen. Er kann in einer Größenordnung von 6 ■ lP~5bis3 · 10-'Gew.-% pro mm, vorzugsweise von
jo 6 ■ ΙΟ-4 bis 3 · 10-2 Gew.-°/o pro mm, liegen. Bei der
praktischen Anwendung können mindestens zwei der monolithischen Trägerkatalysatoren, welche in Strömungsrichtung
der Abgase in dem Gehalt an aktiven Phasen positive Gradienten aufweisen, hintereinander
in der Strömungsrichtung der Abgase angeordnet sein.
Der erfindungsgemäße Trägerkatalysator hat den Vorteil, daß geringere Mengen an aktiven Phasen durch
Beladung mit Giftstoffen katalytisch unwirksam werden, weil, wie aus Dauertests an Fahrzeugen ermittelt
werden kann, die Katalysatorgiftstoffe aus Kraftstoff und öl sich am stärksten im Abgaseintrittsbereich der
monolithischen Katalysatorträger ablagern und dort zu einer wesentlich stärkeren Desaktivierung führen als in
dem in Strömungsrichtung gesehen dahinter liegenden Teil.
Für die Reinigungsaktion steht mehr an aktiver Phase über eine längere Betriebszeit zur Verfugung, da die
Desaktivierung in dem hinteren Katalysatorbereich wesentlich langsamer unci in einem wesentlich geringeren
Ausmaß verläuft. Die Lebensdauer des erfindungsgemäßen monolithischen Katalysators ist wesentlich
langer als die der bekannten Katalysatoren.
Weiterhin bietet eine in Richtung auf den Abgasaustritt des Katalysators zunehmende Konzentration an
aktiver Phase den Vorteil, daß mit sinkender Konzentration an verbrennbaren Stoffen im Abgas und damit
schwieriger werdenden Umsatz eine steigende Konzentration an aktiven Zentren verfügbar wird, die eine
Minderung der Konvertierung wieder teilweise kom-
bo pensiert und damit den Gesamtwirkungsgrad des
Katalysators verbessert.
Die Verteilung der aktiven Phasen auf dem Trägerkatalysator sowie mögliche Anordnungen der
Katalysatoren bei praktischem Einsatz werden an Hand
h5 der schematischen Zeichnung näher erläutert. Es zeigt
Fig. 1 einen in einer Vorrichtung angeordneten erfindungsgemäßen monolithischen Trägerkatalysator.
F i g. 2 eine graphische Darstellung möglicher Vertei-
lungskurven des Gehalts an aktiver Phase des Katalysators gemäß F i g. 1 mit positivem Gradienten.
Die Effektivität und Vorteile des erfindungsgemäßen monolithischen Trägerkatalysators werdin an Hand der
Beispiele näher erläutert und beschrieben.
In diesem Beispiel wird eine Gewinnungsmöglichkeit für einen momolithisch geformten Trägerkatalysator,
dessen Konzentration an aktiven Phasen sich über seine Länge ändert, beschrieben. Es wird dabei von der in
DE-OS 22 54454, Seite 2, Abs. 3 und Seite 3, Abs. 1 erwähnten Erscheinung, daß bei einem Imprägnieren
von monolithisch geformten Katalysatorträgern die Konzentration des Katalysator-Elements von außen
nach innen, d. h. nach der Mitte zu, abnimmt, Gebrauch
gemacht Abschnitte eines solchen Katalysators finden in den darauf folgenden Ausführungsbeispielen 2 und 3
zur Erfindung Verwendung.
Ein mittels eines Tauchverfahrens hergestellter monolithischer Trägerkatalysator von 150 mm Länge
wird in 10 Segmente von je i5 mm Länge eingeteilt, um
den Gehalt an aktiver Phase zu bestimmen. Diese haben folgenden Platingehalt in Gew.-%:
Segment 1 0,5
Segment 2 0,28
Segment 3 0,22
Segment 4 0,21
Segment 5 0,20
Segment 6 0,20
Segment 7 0,21
Segment 8 0,26
Segment 9 0,28
Segment 10 0,74
Dieser Katalysator ergibt in frischem Zustand bei einem Test für die Konvertierung:
CO max.
HC max.
HC max.
98,04%
7733%
7733%
Die Ergebnisse des Konvertierungsgrades ergeben sich in Prozent aus der Gleichung:
100 χ (Eingangskonzentration - Ausgangskonzentration) Eingangskonzentration
Der monolithische Trägerkatalysator gemäß Beispiel 1 wird zwischen den Segmenten 5 und 6 geteilt
Beide Hälften werden in einer Vorrichtung getrennt hintereinander so angeordnet, daß die Schnittflachen
entgegen der Richtung der Abgasströmung zeigen.
Der Konvertierungstest des frischen Katalysators ergab CO max. 98,0%, HC max. 78,71 %.
Die Gradienten (Gehaltsdifferenzen an Pt zwischen den Segmenten) betragen in Abgasströmungsrichtung:
Temperatur, bei der vorher festgelegte Konvertierungsmengen ei reicht werden, ergibt Je höher die ermittelte
Temperatur ist, um so schlechter ist das Anspringverhalten des Katalysators.
Für den gealterten Katalysator wurden die folgenden Meßdaten für das Anspringverhalten ermittelt:
+ 0,01 Gew.-%/15mm und
+ 0,01 Gew.-%/15 mm
+ 0,06Gew.-%/15mm
+ 0,22Gew.-%/15mm
+ 0,01 Gew.-%/15 mm
+ 0,06Gew.-%/15mm
+ 0,22Gew.-%/15mm
+ 0,01 Gew.-%/15 mm
+ O,O5Gew.-°/o/15mm
+ 0,02Gew.-%/15mm
+ 0,46Gew.-%/15mm
+ O,O5Gew.-°/o/15mm
+ 0,02Gew.-%/15mm
+ 0,46Gew.-%/15mm
| 50% | CO | 324° | C |
| 90% | CO | 339° | C |
| 50% | HC | 336° | C |
| 70% | HC | 391° | C |
| Beispiel 4 |
Über ihre ganze Länge haben die beiden Katalysatorstücke einen Gradienten an aktiver Phase von
+ 0,30%/75 mm und +0,54%/75 mm.
Der aus den zwei getrennt hintereinander angeordneten Hälften bestehende Katalysator des Beispiels 2 wird
noch bei 72O°C Abgastemperatur am Motor über 100 Stunden gealtert und anschließend einem Konvertierungstest
unterworfen. Es werden für CO max. 98,04 und für HC max. 74,74% als Konvertierungsgrad ermittelt.
Als weitere Meßzahl für die Qualität eines Katalysators zur Reinigung der Abgase von Verbrennungsmotoren
dient das Anspringverhalten, welches sich aus der
Ein monolithischer Trägerkatalysator gemäß Beispiel I wird bei 720°C Abgastemperatur am Motor über 100
Stunden gealtert und anschließend einem Konvertierungstest unterworfen. Es werden für CO max. 98,0%
und für HC max. 71,35% ermittelt.
Das Anspringverhalten wird wie in Beispiel 3 angegeben ermittelt.
Es ergeben sich für den gealterten Katalysator die folgenden Meßdaten:
Aus den Beispielen 3 und 4 kann man also unschwer entnehmen, daß der erfindungsgemäße Katalysator ein
besseres Alterungs- und Anspringverhalten aufweist.
| 50% | CO | 325° | C |
| 90% | CO | 360° | C |
| 50% | HC | 350° | C |
| 70% | HC | 437° | C |
Hierzu I Blatt Zeichnungen
Claims (2)
1. Monolithisch geformter Trägerkatalysator, dessen Konzentration an aktiven Bestandteilen sich
in Abgasströmungsrichtung ändert, dadurch gekennzeichnet, daß er in dieser Richtung
bezüglich des Gehalts sn aktiven Phasen positive Gradienten aufweist
2. Trägerkatalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Gradienten von 6 · 10~4 bis
3 · 10-2 Gewichtsprozent pro mm Monolithlänge vorliegen.
Priority Applications (11)
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