DE2538193C2

DE2538193C2 - Düsen einer Vorrichtung zur Gasverteilung für Wirbelschichten

Info

Publication number: DE2538193C2
Application number: DE2538193A
Authority: DE
Inventors: John Edward Gwyn; Glenn Ray Pasadena Tex. McCullough; Wesley Alonzo Parker
Original assignee: Shell Internationale Research Maatschappij BV
Current assignee: Shell Internationale Research Maatschappij BV
Priority date: 1974-08-29
Filing date: 1975-08-27
Publication date: 1986-06-19
Also published as: FR2282934B1; GB1522162A; NL7510112A; JPS5844408B2; AU8431275A; NL181333C; DE2538193A1; FR2282934A1; NL181333B; JPS5150291A; US3974091A

Description

a)

das numerische Verhältnis der Differenz zwischen dem Durchmesser (ZJ2) des strömungsabwärts liegenden Abschnitts (34) und dem Durchmesser (ZJi) des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts (32) dividiert durch die Länge (L2) des strömungsabwärts liegenden Abschnitts (34), gemessen in Richtung der Gasströmung,

den Wert 0,18 nicht überschreitet und daß
das Verhältnis des Innendurchmessers (A) des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts (32) zu seiner Länge (Li), gemessen in Richtung des Gasstroms,

den Wert 1,67 nicht überschreitet.

Die Erfindung bezieht sich auf Düsen einer Vorrichtung zur Gasverteilung, die für die Regenerierung fluidisierter Katalysatorpartikel verwendet werden kann, die zeitweise durch die Ablagerung von kohlenstoffhaltigem Material bei Umwandlungs- bzw. Veredelungsprozessen von Kohlenwasserstoffen deaktiviert worden sind, wie beispielsweise beim katalytischen Kracken bzw. Aufspalten. Die Erfindung richtet sich insbesondere auf eine Vorrichtung zur Wirbelschicht-Gasverteilung bei einem kohlenstoffverunreinigten Katalysator, durch die der Teilchenabrieb bzw. -verschleiß auf ein erstrebenswertes Minimum reduziert ist.

Bei einer Anzahl katalytischer Hochtemperatur-Verfahren mit Kohlenwasserstoff, beispielsweise beim Kracken, Hydroformieren, d. h. Veredeln insbesondere von Benzin in einem katalytischen Verfahren usw. werden die Katalysatoren, die in fein verteilter oder pulveriger Form verwendet werden, durch kohlenstoffhaltige bzw. kohleartige Ablagerungen während des Kontakts mit den Kohlenwasserstoff-Reaktionsteilnehmern im Umwandlungsbereich verunreinigt. Diese kohligen Ablagerungen, die sich auf den Oberflächen der Katalysatorpartikel während des Umwandlungsprozesses anreichern, können wesentlich die Aktivität des Katalysators verringern oder ihn gar deaktivieren, was auch in Wirklichkeit vorkommt. Insbesondere bei kontinuierlichen Prozessen zum katalytischen Kracken schwerer Kohlenwasserstoffe ist es eine übliche Maßnahme, wo es das Format der Partikel des verwendeten Katalysators gestattet, diesen dadurch zu regenerieren, daß er ständig aus dem katalytischen Umwandlungsbereich in einen Regenerierungsbereich überführt wird, wo hinreichend sauerstoffhaltiges Gas unter kontrollierten bzw. geregelten Bedingungen zur Wirbelschichtbildung der Katalysatorteilchen und zum Abbrennen eines wesentlichen Teils des darauf abgelagerten kohlenstoffhaltigen Materials eingeleitet wird. In typischer Weise wird bei solchen Verfahren der kohlenstoffverunreinigte Katalysator in den Regenerierungsbereich oder die Regenerierungskammer als eine fluidisierte Masse eingebracht, wobei das Fluidisierungsmedium ein Teil des sauerstoff haltigen Gases ist, das zur Regenerierung benötigt wird, oder ein Inertgas, wie beispielsweise Stickstoff; der Katalysator kann aber auch in Feststoffphase mittels Schwerkraft oder durch eine andere geeignete mechanische Fördereinrichtung eingeführt werden. In jedem Fall bilden die Kataiysatorpartikel beim Eintritt in die Regenerierungskammer einen dichten Bereich oder eine dichte Phase am unteren Ende der Kammer, wo die Katalysatorpartikel und das Gas wie eine einzige Masse zusammenwirken, die sich quasi wie eine Flüssigkeit verhält, sowie eine obere, weniger dichte bzw. weniger kompakte Phase, in der der Katalysator lediglich in den Gasen oder Dämpfen suspendiert ist. Herkummlicherweise wird dir fluidisierte Zustand der unteren, dichten Phase durch ein Verteilungssystem für sauerstoffhaltiges Gas aufrechterhalten, das eines oder mehrere verzweigte Leitungsteile verschiedenartiger Gestalt aufweist, die üblicherweise im Bodenbereich der Kammer im wesentlichen horizontal ausgerichtet sind und die mit einer außerhalb liegenden Einspeisung von sauerstoffhaltigem Druckgas verbunden sind, wobei jedes der verzweigten Leitungsteile eine Vielzahl von Gasabgabedüsen aufweist, durch die sauerstoffhaltiges Gas mit einem Durchsatz bzw. einer Strömungsgeschwindigkeit eingeblasen wird, die ausreicht, den Wirbelschichtzustand der dichten Katalysatorphase aufrechtzuerhalten.

Nachdem der Katalysator mit dem sauerstoffhaltigen Gas bei einer Temperatur und über eine Verweilzeit hinweg, die zum Abbrennen der kohlenstoffhaltigen Ablagerungen auf den Katalysatorpartikeln hinlänglich sind, in Kontakt gebracht wurde, wird er der Regenerierungskammer mittels einer oder mehrerer Leitungen entnommen, die typischerweise an der Oberseite oder in Nähe der Oberseite der Zone dichter Phrse angeordnet sind, und wird dem Umwandlungs- bzw. Reaktionsbereich zugeführt. Das verbrauchte Regenerierungsgas, das die gasförmigen Verbrennungsprodukte und Katalysatorpartikel enthält, die aus der verdünnten Katalysatorphase mitgerissen wurden, wird durch eine herkömmliche Abscheidungsanlage zum Abscheiden von Feststoffen aus Gas geleitet, beispielsweise durch einen oder mehrere Zyklonabscheider, um die Katalysatorenpartikel zu entfernen, die in den Bereich dichter Phase wieder rückgeführt werden, wobei die verbleibenden Gase über einen Abgasschacht in die Atmosphäre abgeleitet werden.

Obwohl das im grundsätzlichen oben beschriebene Regenerierungsverfahren mit Wirbelschicht und eine Vielzahl seiner Abwandlungen in breitem Umfang wirtschaftlich bereits seit einer Anzahl von Jahren verwendet werden, sind dennoch derartige Verfahren nicht problemlos. Eine der Schwierigkeiten ist der bedeutende Abrieb der Katalysatorteilchen, der während des Regenerierungsverfahrens bei katalytischen Krack- bzw.

Aufspaltvorgängen auftritt Die Größe der Durchmesser der Katalysatorpartikel, wie sie beim katalytischen Kracken verwendet werden, liegt typischerweise im Bereich zwischen 5 und 125 μ (Mikron), wobei der Hauptteil der Partikel im Bereich zwischen 45 ui;d 74 μ liegt Katalysatorpartikel in diesem Größenbereich können im System bzw. im Umlauf bleiben während die feineren Partikel, das sind Katalysatorpartikel im Bereich zwischen 5 und 40 μ, die losgerissen werden und in der Gasphase der Regenerierungskammer verbleiben, wirksam dur;h an sich bekannte Einrichtungen und Verfahren zum Trennen von Gas und Feststoffen rückgewonnen werden können, beispielsweise durch einen oder mehrere Zyklontabscheider oder Zentrifugalabscheider, die an der Oberseite der Regenerierungskammer angeordnet sind. Das Problem liegt darin, daß eine bedeutende Menge des Katalysators, der dem Wirbelschicht-Regenerierungsbereich zugeführt wird, zu Partikeln einer Größenordnung unter 5 μ unter den Bedingungen, die in herkömmlichen Regenerier.-.ngsprozessen vorliegen, zerrieben wird. Diese Abriebprodukte, die kleiner als 5 μ sind, sind zu klein, um durch herkömmliche Zyklon-Abscheidesysteme zum Trennen von Gas und Feststoffen rückgewonnen zu werden; die zu kleinen Abriebprodukte stellen demzufolge eine ständige Quelle des Verlustes an Katalysator im System dar, und verursachen ebenso atmosphärische Verunreinigungsprobleme in den Feuerungsschächten, die mit den katalytischen Krackanlagen in Verbindung stehen, soweit nicht aufwendige Wasch- oder Berieselungsoder Abscheidungssysteme verwendet werden. Es ist dementsprechend sowohl vom Standpunkt der Wirtschaftlichkeit als auch des Umweltschutzes her wünschenswert, daß der Abrieb an Katalysatormaterial im wesentlichen an der Stelle seines Entstehens bereits unterbunden wird, d. h. im Regenerierungsbereich selbst.

Es wurde dem Umstand Rechnung getragen, daß ein überwiegender Grund für den Abrieb von Katalysatoroder Feststoffteilen in Wirbelschichten in der hohen Einströmungsgeschwindigkeit von Gas durch die Wirbelschicht-Gasverteilungsdüsen liegt (siehe z. B. US-PS 32 98 793).

Diese Veröffentlichung bezieht sich auf die Verringerung des Abriebs von Katalysator in Wirbelschichten, wobei das fluidisierende Gas in einer mehr herkömmlichen Weise über jeweils gleich bemesene Gasöffnungen eingeleitet wird, die mit jeweils gleichem Abstand an einem Gitter oder einer Verteilungsleitung zum Aufblasen von Gas angeordnet sind, die am unteren Ende des fluidisierten Bereichs horizontal angeordnet ist. In diesem Fall wird der Abrieb des Katalysators auf Kollisionen zwischen schnell bewegten Katalysatorpartikeln, die von Gas mitgerissen wurden, das von den Auslässen des Gitters oder der Zutrittseinrichtung als Strahl mit hoher Geschwindigkeit austritt, mit den sich verhältnismäßig langsamer bewegenden Katalysatorpartikeln in der die Gasauslässe umgebenden Wirbelschicht zurückgeführt; die hohe Geschwindigkeit des Gasstrahls steht mit der Notwendigkeit in Verbindung, einen gleichförmigen und hohen Druckabfall an den Gasauslässen zum Zwecke gleichförmiger Gasverteilung in einem solchen System aufrechtzuerhalten. Um diesen Katalysatorabrieb zu verringern, schlägt das genannte Patent als Lösung vor, daß das fluidisierende Gas, das durch das Gitter oder die Auslaßöffnungen mit hoher Geschwindigkeit und hohem Druckabfall hindurchtritt, expandiert und in seiner Geschwindigkeit abnimmt, bevor es mit den KatalvsatorDartikeln in der Wirbelschicht zusammenkommt, wobei der Gasstrom vom fluidisierten Katalysator während seiner Expansion und Geschwindigkeitsverringerung abgeschirmt und isoliert wird. Die technische Lehre dieses Patents besteht darin, daß der Abrieb des Katalysators auf einen kleinen Bruchteil des üblicherweise auftretenden Abriebs reduziert werden kann, indem der Gasstrom, der das Gitter oder die Verteileröffnungen durchtritt abgeschirmt, isoliert und in der beschriebenen Weise in seiner Geschwindigkeit verringen wird, wobei gleichzeitig ein Rückfluß des Katalysators in das Gitter oder die Verteileröffnungen verhindert wird. Gemäß einer mehr ins einzelne gehenden Lehre dieses Patents kann die erwünschte Verringerung des Katalysator-Abriebs in einer Wirbelschicht dadurch erzielt werden, daß der in das Katalysatorbett eintretende Gasstrahl so weit geschützt oder abgedeckt wird, daß die Gasgeschwindigkeit von Einblasgeschwindigkeiten der Düsen von 42 m/sec oder mehr auf einen Durchschnittswert unter etwa 15 m/sec, vorzugsweise 3 bis 9 m/sec, reduziert wird. Bei derartigen Gaseinblasgeschwindigkeiten der gattungsgemäßen Vorrichtung kann jedoch bei vielen Wirbelbettverfahren die Fluidisierung der Wirbelschicht nicht mehr aufrechterhalten werden. Während somit die Vorrichtung zur Verringerung des Katalysatorabriebs, die am zitierten Ort beschrieben ist, bei bestimmten Verfahren mit Wirbelschichten durchaus ihre Anwendung finden kann, ist sie im Gegensatz hierzu bei vielen Vorgängen mit Wirbelschichten nicht günstig, wie beispielsweise bei der Regenerierung von kohtenstoffverunreinigten Krack-Katalysatoren, da bei diesen Vorgängen viel höhere Gaseinleitungsgeschwindigkeiten angestrebt werden müssen, beispielsweise 22,5 m/sec oder mehr, um einen zufriedenstellenden Grad der Fluidisierung der Wirbelschicht und des Abbrennens des Kohlenstoffes zu erreichen.

Aus der US-PS 32 77 582 ist eine Zufuhreinrichtung zur Einführung eines Gases in ein Wirbelbett eines Reaktors bekannt. Bei dieser Vorrichtung sind Auslaßdüsen vorgesehen, die sich zum Wirbelbett hin kontinuier-Hch erweitern, damit das fluidisierte Gas mit hoher Geschwindigkeit in das Wirbelbett gelangen kann. Bei dem Gasverteilerboden für Wirbelschichtreaktoren gemäß dem DE-GBM 18 03 140 sind Gasabgabekanäle vorgesehen, die unterhalb einer Siebplatte so ausgebildet sind, daß sie sich vcn einem zylindrischen Abschnitt konisch zur Siebplatte bzw. zum Wirbelbett hin erweitern. Beide Vorrichtungen weisen zwar Auslaßöffnungen zum Wirbelbett hin auf, aber lösen nicht die Aufgabe eines geringen Abriebs des Katalysators.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, Düsen für eine gattungsgemäße Gasverteilungsvorrichtung anzugeben, bei der trotz vergleichsweise hoher Gaszufuhrgeschwindigkeit zur Wirbelschicht ein vergleichsweise geringer Abrieb des Katalysators stattfinde^

Die Düsen dienen zur Einführung eines sauerstoffhaltigen Gases in ein Wirbelbett zur Fluidisierung und für den Abbrand von Kohlenstoffablagerungen eines Katalysators, wobei jede Düse einen strömungsaufwärts liegenden Abschnitt mit verringerter innerer Querschnittsfläche, sowie einen strömungsabwärts liegenden Abschnitt aufweist, dessen innere Querschnittsfläche gegenüber derjenigen des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts vergrößert ist.

Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß

a) das numerische Verhältnis der Differenz zwischen dem Durchmesser des strömungsabwärts liegen-

den Abschnitts und dem Durchmesser des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts dividiert durch die Länge des strömungsabwärts liegenden Abschnitts, gemessen in Richtung der Gasströmung,

\τγ)

den Wert 0,18 nicht überschreitet und daß
das Verhältnis des Innendurchmessers des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts zu seiner Lange, gemessen in Richtung des Gassstroms,

den Wert 1,67 nicht überschreitet.

Es ist herausgefunden worden, daß der Katalysatorabrieb, der bei der herkömmlichen Regenerierung kohlenstoffverunreinigter Katalysatoren mit einer Wirbelschicht in den Fällen wesentlich verringert werden kann, in denen zumindest ein Teil des sauerstoffhaltigen Gases, das zum Fluidisieren und zum Abbrennen der Kohlenstoffablagerungen benötigt wird, direkt in den Bereich dichter Phase des fluidisierten Katalysators bei einer hohen Aufgabegeschwindigkeit mittels einer Vielzahl von gleichformatigen Gasaufgabedüsen eingeleitet wird, die an einer oder mehreren Verteilleitungen angebracht sind, die an dem unteren Ende der Wirbelschicht-Regenerationszone angeordnet sind. Ferner hat sich herausgestellt, daß diese Verringerung beim Katalysatorabrieb erzielt werden kann, während ein hinlänglicher Druckabfall in den Düsen aufrechterhalten wird, um eine gleichmäßige Gasverteilung im Regenerierungsbereich vorzusehen und um einen Rückfluß von Katalysatorpartikeln in die Verteilungsleitung(en) und die Erosion der Düsen zu verhindern. Diese vorteilhaften Ergebnisse entstammen der erfindungsgemäßen Verwendung kritisch bemessener Gasabgabedüsen, deren innere Querschnittsfläche sich in dem Abschnitt verringert, der zuerst durchströmt wird und der mit der Verteiiungsieitung verbunden ist, und sich in dem Abschnitt vergrößert, der anschließend durchströmt wird und mit den fluidisierten Katalysatorpartikeln in Strömungsverbindung steht. Die im einzelnen einzuhaltenden Abmessungsbedingungen ergeben sich aus dem Patentanspruch.

Es hat sich zusätzlich herausgestellt, daß bei der Verwendung der kritisch dimensionierten Gasabgabedüsen in der beschriebenen Weise in einem Verfahren zur Regeneration kohlenstoffverunreinigter Krack-Katalysatoren in einer Wirbelschicht die besonders erstrebenswerte Verringerung des Katalysatorabriebs zu Teilchen im Bereich unter 2 μ dann auftritt, wenn die Gasgeschwindigkeit an den Düsenauslaßstellen von einer Düsenauslaßgeschwindigkeit über 45 m/sec auf eine Geschwindigkeit im Bereich von 22,5 — 37,5 m/sec reduziert wird. Diese Verringerung im Katalysatorabrieb mit Gasabgabedüsen, die unmittelbar Gas in die Wirbelschicht abgeben, geschieht bei einer Düsenauslaßgeschwindigkeit, die wesentlich über den 15 m/sec liegt, die als Grenze im Stand der Technik für noch hinnehmbaren Katalysatorabrieb geoffenbart ist, und dementsprechend kann der Katalysatorabrieb nunmehr selbst beim Betrieb von Wirbelschichten verringert werden, wie sie beisDielsweise bei der Regenerierung von kohlenstoffverunreinigten Krack-Katalysatoren Anwendung finden, bei denen Düsenauslaßgeschwindigkeiten oberhalb 22,5 m/sec für eine annehmbare Fluidiserung und einen annehmaren Abbrand von Kohlenstoffablagerungen erstrebenswert sind.

Die Erfindung ist auf jede Wirbelschicht anwendbar, bei der ein Gas in die dichte oder flüssigkeitsähnliche Phase von Feststoffpartikeln eingeleitet wird, die Erfindung findet vorzugsweise Anwendung bei Verfahren ίο wie Hydroformieren, Kracken, Polymerisieren, Hydrieren usw. Hauptsächlich aufgrund der Geschwindigkeit und der Schwierigkeit der Deaktivierung von Katalysatoren zum Kracken von Kohlenwasserstoffen wegen der Kohlenstoffablagerung und aufgrund des großen Umfangs der Anwendung kontinuierlicher Krack- bzw. Spaltprozesse, die fluidisierte Katalysatoren zum Aufspalten verwenden, ist die Erfindung allerdings insbesondere zur Regenerierung derartiger fluidisierter Katalysatoren zum Kracken geeignet.

Bei der Regenerierung von Krack-Katalysatoren mittels einer Wirbelschicht können die erfindungsgemäßen Vorzüge bei jeder herkömmlichen Regenerierungskammer erzielt werden, in die der verbrauchte Katalysator als dichte oder quasi-flüssige Phase eingeführt wird oder eine derartige Phase bei seiner Einführung bildet. Die Bauweise einer Regenerierungskammer kann auf völlig konventionelle Weise gewählt werden; d. h. die Kammer kann vorzugsweise vertikal angeordnet sein, beispielweise als stehender Zylinder, der an seinem unteren Ende einen verringerten Durchmesser oder eine konische Form aufweist, oder in Gänze einen aufrechten Kegel bilden, dessen Basis die Oberseite der Regenerierungskammer bildet. Vorzugsweise weist die Regenerierungskammer die Form eines aufrechten Zylinders auf, dessen unteres Ende einen verringerten Durchmesser oder konische Form aufweist. Verbrauchter Katalysator wird zum Grund oder unteren Bereich der Regenerierungskammer über einen Gaslift oder eine Hubröhre eingeführt In jedem der Fälle, auch in diesem, wo der verbrauchte Katalysator in die Regenerierungskammer als bereits fluidisierte Masse in einem sauerstoffhaltigen, gasförmigen Fluidisierungsmedium eingeführt wird, wird bevorzugt, daß der Hauptteil oder das gesamte sauerstoffhaltige Gas, das zum Fluidisieren und zum Abbrennen der Kohlenstoffrückstände benötigt wird, in die fluidisierte Katalysatormasse mittels der erfindungsgemäßen Gasabgabeöffnungen oder -düsen eingebracht wird.

Die Gasabgabedüsen, die zum erfindungsgemäßen Einführen sauerstoffhaltigen Gases in die Zone dichter Phase der fluidisierten Katalysatorpartikel verwendet werden, sind in der Regenerierungskammer an und in fluidkommunizierender Verbindung mit einem oder mehreren sauerstoffhaltiges Gas transportierenden Verteilungsleitungsteilen angeordnet, die am unteren Ende der Regenerierungskammer so angeordnet sind, daß der Hauptteil des in dichter Phase fluidisierten Katalysators oberhalb der Verteilungsleitungsteile angeordnet ist Die Verteilungsleitungsteile können irgendeine von vielen möglichen herkömmlichen Formen aufweisen. Beispielsweise können sie kreisförmig sein, beispielsweise als eine Vielzahl konzentrischer Ringe unterschiedlichen Umfangs in der gleichen horizontalen Ebene oder in verschiedenen Ebenen, oder auch in serpentinenartiger Form, oder sogar als gerade Rohre vorgesehen sein. Die Lage und die Orientierung der erfindungsgemäßen Gasabgabedüsen an den Verteilungsteilen ist nicht kritisch. Das bedeutet, daß die Abgabedüsen

nach oben in die Regenerierungskammer, nach unten, nach der Seite oder in einer beliebigen Kombination dieser Richtungen weisen können. Um die Ausbildung von Gasströmungskanälen zu vermeiden, und um die Gleichmäßigkeit der Gasverteilung in der Wirbelschicht sicherzustellen, besteht eine vorzugsweise Ausgestaltung der Erfindung darin, daß die Gasabgabedüsen den gleichen Abstand gegeneinander sowie den gleichen Durchmesser aufweisen. Die Auslaßöffnungen der Düsen stehen in direkter Verbindung mit der dichten Phase in dem Katalysatorbett, d. h. das fluidisierende Gas ist nicht isoliert und abgeschirmt von den Katalysatorteilchen wie beim oben erörterten Stand der Technik, wenn es von der Düse abgegeben wird. Außerordentlich große Düsenlängen sind dadurch vermieden, daß das Verhältnis — im vorzugsweisen Bereich von etwa 0,09

bis 0,12 gewählt ist, und daß herkömmliche Längen im Bereich zwischen 7,5 und 12,5 cm gewählt sind.

Der Übergang zwischen dem strömungsaufwärts liegenden Abschnitt verringerten Querschnitts und dem strömungsabwärts liegenden Abschnitt mit erweitertem Querschnitt der Düsen kann allmählich oder abrupt sein, wobei eine hinlängliche Übergangszone für den Gastrom vorgesehen sein muß, um sich in dem strömungsabwärts liegenden Abschnitt größerer Querschnittsfläche auszubreiten, und wobei vorgesehen sein muß, daß die Abmessungsgrenzen des bereits vorher erwähnten kritischen Verhältnisses eingehalten werden. Vorzugsweise ist die Querschnittsfläche des später durchströmten Abschnitts 1,3 bis 5mal größer als die Querschnittsfläche des zuerst durchströmten Abschnitts, und der Übergangsbereich besteht in einem abrupten Wechsel der Fläche. Die in Strömungsrichtung des Gases gemessene Länge des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts der Düse wird vom Druckabfall festgelegt, der längs der Düsen erwünscht ist; um eine extreme Empfindlichkeit in der Abhängigkeit des Druckabfalls von der Länge zu vermeiden, sollte allerdings das Verhältnis zwischen dem inneren Durchmesser des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts und seiner Länge, gemessen in Gasströmungsrichtung, den Wert 1,67 für Düsen herkömmlicher Größe nicht überschreiten. Es hat sich herausgestellt, daß bei Verhältnissen, die größer sind als der Wert 1,67, kleine Änderungen (Verringerungen) des Innendurchmessers des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts der Düse im Verhältnis zu ihrer Länge geradezu dramatische Steigerungen im Druckabfall längs der Düse bis auf Werte erwirken kann, die für eine optimale Wirbelschichtbildung unerwünscht hoch sind. Es ist möglich, den Katalysator-Abrieb wesentlich dadurch zu verringern, daß man das Verhältnis des Innendurchmessers des strömungsaufwärts liegenden Düsenabschnitts zu seiner Länge so steuert, daß der oben dargestellte Wert eingehalten wird, und daß das kritische numerische Verhältnis aufrecht erhalten wird, das oben für den Unterschied zwischen den Innendurchmessern des strömungsabwärts liegenden Abschnitts und des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts dividiert durch die Länge des strömungsabwärts liegenden Abschnitts angegeben wurde, während ein Druckabfall längs der Düsen aufrecht erhalten wird, beispielsweise 0,02 bis etwa 0,14 kg/cm² (Kp/cm²), der analog zu den Werten ist, die für eine gleichförmige Gasverteilung in Fällen erforderlich sind, in denen bisher für die gleichförmige Gasverteilung hohe Gasgeschwindigkeiten erforderlich waren.

Ein bevorzugter Anwendungsbereich der Erfindung bezieht sich insbesondere auf ein verbessertes Verfahren für die Regeneration kohlenstoffverunreinigter Krack-Katalysatoren mittels Wirbelschichten, wobei Abrieb der Katalysatorenpartikel auf eine Größe unter 2 μ wesentlich verringert werden kann, während gleichzeitig eine zum Fluidisieren hinlängliche Gasgeschwindigkeit an den Düsenauslässen aufrecht erhalten wird, so daß ein zufriedenstellender Abbrand des Kohlenstoffs und eine zufriedenstellende Fluidisierung in herkömmlich ausgelegten Reaktoren gewährleistet ist. Die Erfindung kombiniert die Verwendung eines Verteilersystems für sauerstoffhaltiges Gas mit kritisch dimensionierten Gasabgabedüsen, mit der Feststellung, daß der Abrieb des Katalysators auf eine Partikelgröße von kleiner als 2 μ im beschriebenen System eher direkt proportional zur Zufuhr kinetischer Energie an den Düsenauslässen ist als zur Düsenauslaßgeschwindigkeit selbst oder zu einem anderen, hiermit zusammenhängenden Faktor. Es wird somit der Abrieb direkt abhängig vom Quadrat der Düsenauslaßgeschwindigkeit, und im Fall der Regenerierung eines Krack-Katalysators existiert dementsprechend ein Bereich von Düsenauslaßgeschwindigkeiten, der eine wesentliche Verringerung des Katalysatorenabriebs ermöglicht, während gleichzeitig die Geschwindigkeiten hoch genug sind, daß eine hinlängliche Fluidisierung des Katalysators erreicht wird.

Die Erfindung wird im folgenden anhand schematischer Darstellungen an einem Ausführungsbeispiel noch näher erläutert:

F i g. 1 zeigt schematisch eine teilweise geschnittene Ansicht des Abschnitts einer Regenerierungskammer, die im Zusammenhang mit der Erfindung geeignet ist.
Fig. 2 zeigt im Längsschnitt bei vergrößertem Maßstab ein Ausführungsbeispiel einer erfindungsgemäßen Gasabgabedüse.

Gemäß Fig. 1 wird ein Krack-Katalysator, verunreinigt mit Kohlenstoffablagerungen von der Krackeinrichtung (nicht dargestellt), in fluidisierter Form über ein Steigrohr 11 für verbrauchten Katalysator, das mit Verteildüsen 12 für den Katalysator ausgestattet ist, in den Bereich fluidisierten Katalysators dichter Phase eingebracht, der im unteren Abschnitt der konisch geformten Regenerierungskammer 13 enthalten ist. Das Fluidisierungsmedium und die Antriebskraft zum Fördern des verbrauchten Katalysators im Steigrohr kann entweder ein Teil des sauerstoffhaltigen Gases sein, das zur Regenerierung benötigt wird (in der Regel 20 bis 50% des zur Regenerierung erforderliehen sauerstoffhaltigen Gases), oder ein Inertgas wie beispielsweise Stickstoff. Dieses Fördergas wird an irgendeiner Stelle (nicht dargestellt) zwischen der Regenerierungskammer 13 und der Krackanlage in die Steigleitung 11 eingeführt. Sauerstoffhaltiges Gas wird ebenso als ein getrennter Gasstrom in den Bereich dichter Phase des fluidisierten Katalysators eingeführt, der in der Regenerierungskammer 13 enthalten ist; die obere Begrenzung des Bereichs dichter Phase ist in der Zeichnung mit dem Bezugszeichen 22 versehen; das sauerstoffhaltige Gas entstammt einer nicht dargestellten Quelle für unter Druck stehendes Gas und wird über Leitungen 15, 16, 17 in eine Vielzahl gasfördernder Verteilungsleitungen 18, 19 und 20 eingebracht, die die Form horizontal angeordneter konzentrischer Ringe aufweisen; diese Gas-Verteilleitungen sind ihrerseits mit einer Vielzahl von jeweils gleich bemessenen, erfindungsgemäßen Gasabgabedüsen 21 ausgestattet, die mit ihren strömungsaufwärts Iiegen-

den Enden mit den Verteilungsleitungen in Strömungsverbindungen stehen und die an ihren Strömungsabwärts liegenden Enden einen Strom sauerstoffhaltigen Gases direkt in den Bereich dichter Phase des Katalysator-Wirbelbetts abgeben. Die Gasabgabedüsen mit jeweils gleicher Größe sind mit jeweils gleichem Abstand zueinander an den Verteilungsleitungen angebracht und richten einen Strom sauerstoffhaltigen Gases sowohl nach oben in den Bereich dichter Phase der Wirbelschicht als auch nach unten gegen das verjüngte Ende der konisch geformten Regenerierungskammer, in dem ebenfalls ein Teil des Katalysators in dichter Phase enthalten ist. Auf diese Art wird gleichmäßige Fluidisierung und gleichmäßiger Abbrand des Kohlenstoffs der Katalysatorpartikel, die im Bereich dichter Phase enthalten sind, bewirkt. Der Bereich dichter Phase des fluidisierten Katalysators, der in der Regenerierungskammer enthalten ist, wird auf konstantem Niveau gehalten, das gerade oberhalb eines Überlaufrohres 23 verläuft, das mit einer Rückführungsleitung 24 verbunden ist, über die regenerierter Katalysator als eine dichte Phase zur Krack-Anlage im Kreislauf zurückgeführt wird.

In F i g. 2 ist eine im wesentlichen zylindrisch geformte Gasabgabedüse 21 mit sich verbreiterndem Strömungsquerschnitt dargestellt. Bei dieser Darstellung durchströmt der Strom sauerstoffhaltigen Gases von dem gasführenden Verteilungsleitungsteil (nicht dargestellt) in der durch den Pfeil dargestellten Richtung einen stromaufwärts liegenden Teil 32 der Gasabgabedüse 21, der eine verringerte innere Querschnittsfläche mit dem Durchmesser D\ und eine Länge L\, gemessen in Strömungsrichtung des Gases, aufweist. Das Gas tritt dann durch eine Ubergangszone 33 in einen stromabwärts liegenden Abschitt 34 der Gasabgabedüse 21, der eine erweiterte innere Querschnittsfläche mit dem Durchmeser D₂ und eine Länge L₂, gemessen in Richtung der Gaströmung, aufweist.

Die Erfindung wird anhand des folgenden Beispiels noch näher erläutert. Eine Labor-Abriebeinrichtung wurde in einer Reihe von Versuchen mit herkömmlichem Krack-Katalysator, der die Einstellung des Gleichgewichtes beim katalytischen Kracken begünstigt, beschickt, um die Wirkung der Abmessungen der Gasabgabedüsen auf den Abrieb des Krack-Katalysators bei einem konstanten Massenstrom von Luft zu demonstrieren. Diese Einrichtung enthielt eine zylindrische Fluidisierungskammer mit einem Boden, geformt wie ein umgekehrter Kegel, der mit Krack-Katalysator bis zu einer bestimmten Höhe gefüllt war, die mit der Oberseite des als umgekehrter Kegel ausgebildeten Abschnitts der Kammer übereinstimmte. Fluidisierungsluft wurde dann am Grund der Kammer über eine auswechselbare Testdüse eingeführt, die am Boden der Kammer so angebracht war, daß ihr Gasabgabeende nach oben wies und sich im direkten Strömungskontakt mit dem Katalysator befand. Von einer Druckluftquelle wurde Luft zur Testdüse bei konstanten, gemessenen Durchsätzen abgegeben. Der Düsenstrom, der aus der Testdüse ausströmte, war hinlänglich stark, um meßbaren Abrieb des Katalysators zu verursachen. Die Größe des Abriebs wurde bestimmt, indem der Anfall von Abriebprodukten mit weniger als 2 μ Größe gemessen wurde, die aus dem Katalysatorbett in ein Zyklon-Filter-Sammelsystem abgezogen wurden, das an der Abgabeleitung angeordnet war, die ihrerseits an der Oberseite der Fluidisierungskammer angebracht war. Mehrere verschiedene Plastiktestdüsen, deren Innendurchmesser im strömungsaufwärts liegenden Abschnitt verringert und im strömungsabwärts liegenden Abschnitt vergrößert war, wurden anhand des foglenden Verfahrens auf Katalysatorsabrieb geprüft. Als erstes wurde die Düse, so wie sie hergestellt war, für den Grad des Abriebs in der Testvorrichtung geprüft. Die Düse wurde dann entfernt und die Länge ihres strömungsabwärts liegenden Abschnitts (L₂) verringert; hiernach wurde diese modifizierte Düse wieder getestet. Dieser Vorgang wurde bis

ίο zu einem Punkt fortgesetzt, bei dem eine weitere Verringerung der Länge des strömungsabwärts liegenden Düsenabschnitts den Katalysatorabrieb nachteilig beeinflußte. Die Auswirkung der Änderung des numeri-

_1C sehen Wertes für das Verhältnis (D₁ ist der

L2

Innendurchmesser des strömungsaufwärts liegenden Düsenabschnitts und D₂ der Innendurchmesser des strömungsabwärts liegenden Düsenabschnitts), auf den Katalysatorabrieb zu Teilen, die kleiner sind als 2 μ, ist in der folgenden Tabelle für verschiedenste Testdüsen dargestellt. Die weiteren Bedingungen für jeden Versuch sind über der Tabelle angegeben.

Tabelle I

Luftstrom 16,2 kg/h,

Länge des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts

(Li) = 25 mm,

Durchmesser des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts (Di) =4,5 mm,

Durchmesser des strömungsabwärts liegenden Abschnitts (D₂) = 7,2 mm,
Gaseinlaßgeschwindigkeit = 220 m/sec.

Gasauslaßgeschwindigkeit = 81 m/sec

Numerisches Verhältnis	40	0,116	Menge des Abriebs auf
D₂-D_x	0,133	Partikel kleiner als
L₂	0,158	²^(g^/namFilter)
0,217
45 0,289	0,44
Tabelle II	0,44
0,39
1,66
3,42

Luftstrom = 11,5 kg/h,

Länge des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts
(Li) = 13 mm.

Durchmesser des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts (Di) =4,5 mm,

Durchmesser des strömungsabwärts liegenden Abschnitts (D₂) = 7,2 mm,
Gaseinlaßgeschwindigkeit = 165 m/sec,
Gasauslaßgeschwindigkeit=63 m/sec

Numerisches Verhältnis
D₂-Dx

Menge des Abriebs auf Partikel kleiner als

0,124
0,144
0,165
0,198
0217

0,10
0,10
0,10
0,17
0,44

11

Tabelle III

Luftstrom = 11,5 kg/h,

Länge des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts (Li) = 25 mm, 5

Durchmesser des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts (Di) =4,0 mm,

Durchmesser des strömungsabwärts liegenden Abschnitts (D2) = 5,6 mm,

Gaseinlaßgeschwindigkeit= 183 m/sec, 10

Gpsauslaßgeschwindigkeit = 93 m/sec

15

20

Wie von den vorstehenden Tabellen entnommen wer- 25 den kann, verblieb der Abrieb auf eine Teilchengröße unter 2 μ im wesentlichen konstant, bis das kritische

Verhältnis von ——.—- erreicht wurde. Wenn dieses kri-

tische Verhältnis 0,18 erreicht wurde, nahm die Menge 30 an Kalalysatorabrieb, der durch die Düsen erzeugt wurde, rapide mit jeder kleinen weiteren Vergrößerung des Verhältnisses zu. Hierdurch wird dargelegt, daß dieses Dimensionsverhältnis besonders kritisch ist, wenn Gasabgabedüsen zum strömenden Einspeisen fluidisieren- 35 den Regenerierungsgases direkt in das Katalysatorbett verwendet werden.

Numerisches Verhältnis	Menge des Abriebs auf
D₂-D,	Partikel kleiner als .
L₂	2 μ (g/h am Filter)
0,063	0,45
0,111	0,46
0,125	0,48
0,133	0,64
0,148	0,53
0,167	0,54
0,200	0,92

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

40

45

50

55

«0

Claims

Patentanspruch:

Düsen einer Gasverteilungsvorrichtung zur Einführung eines sauerstoffhaltigen Gases in ein Wirbelbett zur Fluidisierung und für den Abbrand von Kohlenstoffablagerungen eines Katalysators, wobei jede Düse einen strömungsaufwärts liegenden Abschnitt mit verringerter innerer Querschnittsfläche, sowie einen strömungsabwärts liegenden Abschnitt aufweist, dessen innere Querschnittsfläche gegenüber derjenigen des strömungsaufwärts liegenden Abschnitts vergrößert ist, dadurch gekennzeichnet, daß