DE2459891A1 - Rauchtabakmischung - Google Patents
RauchtabakmischungInfo
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Description
LIGGETT & MYERS INCORPORATED
Durham, North Carolina, V.St.A.
Durham, North Carolina, V.St.A.
11 Rauchtabakmischung "
Priorität: 19. Dezember 1973,■V.St.A., Nr. 426 114
Beobachtungen des Verbrennungsmechanismus in Rauchtabakmischun-
für
gen, wie/Zigaretten, haben gezeigt, daß die für die biologische
Wirkung des Rauchs verantwortlichen Bestandteile in der Pyrolysezone der Zigarette entstehen. Es wird allgemein angenommen,
daß ein Großteil der im Rauchkondensat beobachteten biologischen Wirkung in der neutralen Rauchfraktion, insbe«
sondere in der polycyclische aromatische Kohlenwasserstoffe (PCAH) enthaltenden Subfraktion, zu suchen ist.
Es sind zahlreiche Versuche unternommen worden, den Anteil an PCAH-Verbindungen im Tabakrauch zu reduzieren. Man vermutet,
daß die Tabakbestandteile auf verschiedenen Wegen in polycyclische aromatische Kohlenwasserstoffe überführt werden,
Einer dieser Wege ist der thermische Abbau verschiedener organischer Substanzen, wie Cellulose, in ungesättigte radikalische
Fragmente, die zwei, vier oder fünf Kohlenstoffatome
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land bei längeren Fragmenten konjugierte Doppelbindungen enthalten.
Die radikalischen Verbindungen nehmen an der Pyrogenese aromatischer Ringstrukturen teil, wobei die Fragmente mit
zwei und vier Kohlenstoffatomen unsubstituierte polycyclische
aromatische Kohlenwasserstoffe und das verzweigte Fragment mit fünf Kohlenstoffatomen mit einer 'Methylgruppe substituierte,
polycyclische aromatische Kohlenwasserstoffe liefern. Ein weiterer Weg zur Bildung der polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffe
führt über die im Rauchtabak bereits vorhandenen^ noch existierenden Grundstrukturen, wie Steroide. In diesem
Fall genügen schon geringe thermisch induzierte Veränderungen,
stoffe um polycyclische, aromatische Kohlenwasser/Zu bilden. Darüber
hinaus gibt es noch andere Wege, die beispielsweise über Ringschlußreaktionen von Seitenketten führen.
Da die einzelnen Wege zur Bildung von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen sehr verschieden sind, ist es sehr
unwahrscheinlich, daß ein einziger Katalysator oder anderes Zusatzmittel eine Wirkung bei allen diesen verschiedenen Wegen
hervorruft. Beispielsweise ist in der US-PS 3 720 214 eine Rauchtabakmischung beschrieben, die Tabak in Verbindung mit
fein zerteiltem Zinkoxid enthält. In dieser Tabakmischung soll der Anteil an polycyclischen, aromatischen Kohlenwasserstoffen,
die durch die im Rauchtabak stattfindende Pyrolyse entstehen, im Vergleich mit einer Kontrollzigarette wesentlich
reduziert sein. Es hat sich jedoch herausgestellt, daß die Verwendung eines Zinköxidkatalysators allein, trotz dessen
Wirksamkeit in Bezug auf die Verminderung der durch Pyrosynthese entstehenden polycyclischen, aromatischen Kohlenwas- _j
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serstoffe, ihre Grenzen hat und nicht alle Wege zur Erzeugung
von polycyclisehen aromatischen Kohlenwasserstoffen beeinflussen
kann.
Aus zahlreichen Patentschriften und anderen Druckschriften ist die Verwendung von Nitraten und Nitriten im Rauchtabak bekannt.
Aus der FR-PS 1 180 320 ist zur Reduzierung der entstehenden polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffe die
Zugabe von unbestimmten Mengen an Nitriten zum Rauchtabak und Zigarettenpapier bekannt. In der US-PS 3 121 433 ist der Zusatz
von Kaliumnitrat zu rekonstituierten Tabakplatten beschrieben, um deren Brenneigenschaften zu verbessern. Aus der
US-PS 3 380 458 ist die Zugabe von 5,5 bis 10 Prozent Kalium- und Natriumnitrat zum Rauchtabak bekannt (NaNO-* : 0,91 1,65
% Nitratstickstoff; KNO, : 0,76 - 1,39 % Nitratstickstoff).
Nach den Angaben in dieser Patentschrift wird durch die erhöhte
Brenngeschwindigkeit der Zigarette die Menge an enstandenem Teer reduziert.
Bentley und Burgan, Analyst, Bd. 85 (1960), S. 727 bis 730, haben festgestellt, daß durch Zugabe von verschiedenen Nitraten zu Tabak die Bildung von 3,4-Benzopyren vermindert wird.
Nach dieser Veröffentlichung wird eine Verminderung lediglich
mit Kupfer- und Kaliumnitrat erreicht, bei Verwendung von Blei-, Silber- und Zinknitrat nimmt die Bildung zu.
Dieser Befund, daß bei Verwendung von Kupfernitrat die Bildung
von 3,4-Benzopyren reduziert wird, wird durch Wynder und Hoffman, Acta Pathol. Microbiol.Scand., Bd. 52 (1961), S. 119
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bis 132 und Deutsche Medizinische Wochenschrift,
Bd. 88 (1963), S. 623 bis 628 bestätigt, die feststellten, daß Zigaretten, die mit 5 % Kupfernitrat (0,50 Nitratstickstoff)
behandelt wurden, geringere Mengen an 3,4-Benzopyren liefern.
Nach Hoffman und Wynder, Cancer Res., Bd. 27 (1967), S. 172 bis 174 führt die Zugabe von 8,3 % Natriumnitrat (1,3 % Nitratstickstoff)
zu einer signifikanten Verminderung der Bildung von 3,4-Benzopyren und zu einer Abnahme der biologischen Wirksamkeit
des Rauchkondensats. Andererseits ist von Pyriko et al., Ber. Inst. Tabakforsch. Dresden, Bd. 12 (I965), S. 37 bis
55, festgestellt worden, daß die Zugabe von 4 % Kaliumnitrat (0,55 % Nitratstickstoff) zu einer um 40 % erhöhten Bildung von
3,4-Benzopyren im Tabakrauch führt.
Bisher sind'nahezu alle Forschungsergebnisse im Hinblick auf
die Wirkung des Zusatzstoffes auf die Bildung von 3,4-Benzopyren ausgerichtet worden. Inzwischen ist jedoch festgestellt
worden, daß diese Verbindung in Bezug auf die biologische Wirksamkeit des Rauchkondensats bestenfalls eine kleine Rolle
spielt. Die Verminderung der Bildung von 3,4-Benzopyren, das nur einen winzigen Bestandteil der polycyclischen aromatischen
Kohlenstoff-Fraktion darstellt, ist nicht unbedingt
ein zuverlässiges Indiz für die Wirkung des Zusatzstoffes auf die Menge der polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffe.
Es ist angenommen worden, daß die Wirkung von Nitraten auf die Rauchtabakmischung auf zwei Eigenschaften beruht, nämlich auf
a) ihrer Eigenschaft als Oxidationsmittel und
b) ihrer Fähigkeit, die Verbindung Stickstoffoxid (NO) in der
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Pyrolysezone der Zigarette zu bilden, die als Radikalfänger wirkt. Wenn eine ausreichend große Menge an Nitraten verwendet
wird, haben alle Nitrate die Eigenschaft, die Bildung von . polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen bis zu einem
gewissen Grad zu vermindern, aber je nach dem Kation nicht unbedingt deren Konzentration im Rauchkondensat.
Die Fähigkeit der Nitrate, die Konzentration der polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffe zu vermindern, hängt besonders
von der Fähigkeit des Salzes ab, in dem geeigneten Temperaturabschnitt
der Verbrennungszone Stickstoffoxid zu bilden. Viele Nitrate, insbesondere die Nitrate von Metallen der Gruppe
Ia -des Periodensystems, beschleunigen die Verbrennung. Wenn
sie dem Rauchtabak zugesetzt werden, verbrennen die Zigaretten schneller, und die Gesamtmenge an erzeugtem Rauch nimmt
ab. Die Konzentration der polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffe
im Rauchkondensat wird jedoch nicht unbedingt vermindert, sondern nimmt in manchen Fällen sogar zu. Die
Bildung von Stickstoffoxid aus solchen Nitraten ist verhältnismäßig gering. Darum müssen Nitrate von Metallen der Gruppe
Ia des Periodensystems in relativ großen Mengen zugesetzt
werden, um eine Verminderung der Konzentration von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen im Tabakrauch zu erreichen.
Alle zugesetzten Nitrate, insbesondere solche, die die Verbrennung
beschleunigen, verleihen dem Rauch einen üblen Geschmack und einen unangenehmen Geruch. Aus diesem Grunde sind
in Hinblick auf den Geschmack einer Zigarette Zusatzmengen in
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der Größenordnung von 5 bis 10 0A, wie sie in der Literatur zur
Erzeugung einer günstigen Wirkung beansprucht werden, nicht annehmbar .
Zusammenfassend kann festgestellt werden, daß Nitrate ebenso wie Zinkoxid trotz ihrer Fähigkeit, einige der Wege zur Bildung
von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen zu blockieren, die Bildung dieser Verbindungen keineswegs ganz
unterdrücken können, insbesondere nicht bei Zusatzmengen, die mit dem Geschmack und dem Geruch des Tabakrauchs nicht vereinbar
sind.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Rauchtabakmischung zur Verfügung zu stellen, die Zusatzstoffe enthält, die
den Gehalt an polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen im Tabakrauch vermindern, ohne den Geschmack und den Geruch
des Rauchs zu beeinträchtigen. Diese Aufgabe wird durch die Erfindung gelöst.
Die Erfindung betrifft somit den in den Ansprüchen gekennzeichneten
Gegenstand.
Nach der vorliegenden Erfindung wird die Konzentration der polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffe im Tabakrauch
stark vermindert, ohne daß durch den Zusatz von Zinkoxid und eines Nitrats von Metallen der Gruppe Ha oder Hb des Periodensystens
eine nachteilige organoleptische Wirkung auf den Tabakrauch auftritt. Im Gegensatz zu Nitraten von Metallen der
Gruppe Ia beschleunigen Nitrate von Metallen der Gruppe Ha
L
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und lib die Verbrennung des Tabaks nicht. Außerdem bilden sie
unter den in der Zigarette bestehenden Bedingungen pro Mol mehr Stickstoffoxid und bewirken folglich eine wirksamere Verminderung
der Konzentration an polycyclisehen aromatischen
Kohlenwasserstoffen im Rauchkondensat.
Durch die zusätzliche Verwendung von Calcium-, Magnesium- oder Zinknitrat wird die Konzentration der polycyclischen aromatischen
Kohlenwasserstoffe stärker reduziert als bei Verwendung von Zinkoxid allein. Diese Wirkung tritt bereits
ein bei Nitratkonzentrationen, die so niedrig sind, daß sie die organoleptisehen Eigenschaften des Tabakrauchs nicht beeinträchtigen.
Besonders bei Verwendung einer Nitratmenge von unter 0,8 % Nitratstickstoff, bezogen auf das Gewicht des
Rauchtabaks, wird die Konzentration der polycyclischen aromatischen
Kohlenwasserstoffe stark herabgesetzt.
Das Zinkoxid, das sich in Kombination mit dem Rauchtabak als
für die erfindungsgemäße Rauchtabakmischung besonders wirksam
erwiesen hat, ist Zinkoxid von A.C.S,-Qualität, das weniger als
0,005 Gewichtsprozent Blei, 0,004 Gewichtsprozent Sulfationen, 0,002 Gewichtsprozent Nitrationen und 0,001 Gewichtsprozent
Chloridionen enthält. Die Teilchengröße des Zinkoxids ist kleiner als etwa 0,29 mm. Im allgemeinen beträgt sie 0,250
bis 0,074 mm, wobei der größere Teil kleiner als 0,15 mm ist.
Die Menge des in der Rauchtabakmischung eingesetzten Zinkoxids
beträgt 0,1 bis 15 Gewichtsprozent, bezogen auf das Tabakgewicht . Bei Verwendung solcher Mengen wird die Bildung der
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durch die Pyrolyse entstehenden polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffe vermindert. Die besten Ergebnisse werden
erhalten, wenn·das Zinkoxid vorzugsweise in einer Menge von 0,5 bis 8 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht des Tabaks
verwendet wird.
Die erfindungsgemäß eingesetzten Nitrate sind Nitrate von Metallen
der Gruppe Ha und Hb des Periodensystems. Bevorzugt sind Calcium-, Magnesium- und Zinknitrat. Ein Nitrat, das
für die erfindungsgemäße Rauchtabakmischung besonders wirksam
ist, ist Mg(NO,),.6H9O von A.C.S.-Qualität, das weniger als
etwa 0,0005 Gewichtsprozent Chloridionen, 0,005 Gewichtsprozent Sulfationen und 0,0004 Gewichtsprozent Schwermetalle, berechnet
als Blei, enthält.
Der Anteil des in der erfindungsgemäßen Rauchtabakmischung
eingesetzten Nitrats beträgt weniger als 0,8 %, vorzugsweise
etwa 0,25 bis etwa 0,75 %,.berechnet als Nitratstickstoff.
Eine stärkere Verminderung der Bildung von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen kann zwar durch Erhöhung
der Nitratmenge erreicht werden, jedoch werden Geschmack und Aroma des Rauchs dann in zunehmendem Maße unangenehm. In Verbindung
mit Zinkoxid wird Nitratstickstoff vorzugsweise in einer Menge von 0,25 bis 0,60 % verwendet.
Die Zusatzstoffe müssen im Rauchtabak gut verteilt sein, so daß eine gleichmäßige Wirkung während des gesamten Rauchvorgangs
gewährleistet ist. Darübei|hinaus ist es wichtig, dafür
zu sorgen, daß die Dispersion wirksam mit einem Maximalvölu-
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men an Rauch in Berührung.kommt, der vom Raucher inhaliert
wird. Da die katalytisch^ Aktivität des Zinkoxids vermutlich auf eine Oberflächenreaktion zurückzuführen ist, besteht die
größte Wahrscheinlichkeit für einen maximalen Kontakt zwischen dem vom Raucher inhalierten Rauch und dem Zinkoxid dann, wenn
das Verhältnis von Oberfläche zu Volumen der Zinkoxidteilchen möglichst groß ist. Aus diesem Grund wird das Zinkoxid als
feines Pulver einer Teilchengröße, die vorzugsweise weniger als etwa 0,15 mm beträgt, eingesetzt.
Die Calcium-, Magnesium- und Zinknitrate sind in Wasser gut löslich und können als relativ konzentrierte Lösung eingesetzt
werden. Dies verhindert ein übermäßiges Anfeuchten des Rauchtabaks und stellt trotzdem eine gleichmäßige Verteilung im
Rauchtabak sicher.
Das Aufbringen des Zinkoxids und der Nitratverbindung auf den
Tabak erfolgt am wirksamsten mit einer herkömmlichen Casing-Lösung aus Glycerin und Propylenglycol, in der die Zinkoxidkristalle
suspendiert sind und durch Zugabe einer ausreichenden Menge Wasser die erforderliche Menge an Nitratverbindung
gelöst wird. Eine solche Suspensionslösung kann in geeigneter Weise mit einer herkömmlichen Casing-Vorrichtung
auf noch ungeschnittene Tabakstreifen gesprüht werden.
Eine andere Möglichkeit des Aufbringens der Zusätze auf den
Rauchtabak besteht darin, das Zinkoxid, den gemahlenen Tabak, ein fasriges Material und ein Bindemittel trocken mit-.
.' einander zu vermischen: Durch das trockene Vermischen, z*B.
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in einem herkömmlichen Doppelkonus-Mischer, findet eine wirksame Verteilung des Zinkoxids über die Oberfläche des Tabaks
statt, einschließlich deren Poren, die groß genug sind, um die Zinkoxid-Teilchen aufzunehmen.
Falls erforderlich, schließt sich .an das trockene Vermischen
ein nasses Vermischen mit Wasser und Casing-Substanzen in ausreichenden
Mengen an, um das erhaltene Gemisch mit einer geeigneten Konsistenz für herkömmliche Verfahren zur Herstellung
von Tabakplatten auszurüsten. Die Platten werden anschließend in Streifen geschnitten. Auf die Streifen wird eine Lösung
der Nitratverbindung in Wasser aufgebracht. Wenn die Tabakfeuchtigkeit
korrigiert werden muß, folgt eine Trocknung. Die Platten werden in dieser Form in der ßigarettenfabrikation entweder
direkt oder vermischt mit gewöhnlichem Tabak verwendet.
Bei dem fasrigen Material, das einen Bestandteil des trocknen Gemisches darstellt, kann es sich beispielsweise um α-Cellulose
oder um fasriges Material von Tabakstengeln handeln. Der Bindemittelanteil in dem trocknen Gemisch kann z.B. Natriumcarboxymethylcellulose
oder eine natürliche Pflanzengumme, z.B. Guargummi, sein. Bei den während des nassen Vermischens
verwendeten Casing-Substanzen handelt es sich im allgemeinen
um Glycerin und/oder Propylenglykol. Selbstverständlich können auch andere bekannte Faserstoffe, Bindemittel oder Hilfsstoffe,
deren Verwendung in Kombination mit Tabakmischungen sinnvoll ist, zusätzlich zu den oder anstelle der vorgenannten Stoffe
verwendet werden.
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Die: Mengen der vorgenannten Zusatzstoffe bzw. Hilfsstoffe
zur Verwendung in rekonstruierten Tabakplatten liegen im allgemeinen
innerhalb der nachfolgend angegebenen Gewichtsbereiche. Die angegebenen Mengen liegen innerhalb der üblichen
Mengen, die erforderlich sind, um brauchbare Tabakprodukte zu erhalten.
Fasriges Material . 4-8
Bindemittel 1-20
Casing-Substanzen . etwa 3-9
enthaltend
(a) Glycerin 4-6
(b) Propylenglykol 0,5 * 2 Tabak ' Rest zu 100 %
Die Tabakmischungen können zu jeder gewünschten Form verarbeitet oder konfektioniert werden. Beispiele für geeignete
Konfektionierungsarten sind Zigarren, Zigaretten oder
Pfeifentabak.
Das Beispiel erläutert die Erfindung.
14 kg ZnO und 13 kg Mg(NO^) 2-6H2O werden in einem Gemisch aus
einer Glycerin-Propylenglyköl-Casinglösung und Wasser suspendiert bzw. gelöst und in einer üblichen Casing-Auftragsvorrich
tung auf 133,5 kg einer ungeschnittenen. Tabakmischung ge-
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sprüht. Der behandelte Tabak wird mit 17,5 kg rekonstituierten
Tabakplatten und 7,94 kg Tabakstengeln gemischt. Die erhaltene Tabakmischung wird mit 32 Schnitten
pro 25,A mm geschnitten.
Tabakmischungen, die nur Zinkoxid und nur Magnesiumnitrat enthalten
und eine Kontrollmischung, die keinen der Zusatzstoffe 'enthält, werden in gleicher Weise hergestellt.
Alle· vier Proben werden in einem Pyrolysereaktor pyrolysiert,
der aus einem Stahlzylinder mit einem Durchmesser von 10 cm und einer Länge von 12,7 cm mit einem ringförmigen Zwischenraum
besteht, der mit einem korrosionsbeständigen Stahlsieb bedeckt ist. Der geschnittene Tabak wird ähnlich dicht gepackt
wie bei Zigaretten in diesen Reaktor eingefüllt und am Umfang angezündet. Der brennende Tabak erzeugt selbst die zur
Pyrolyse notwendige Wärme,'und der Reaktor kommt den in einer brennenden Zigarette herrschenden Bedingungen sehr nahe. Die
Verbrennungs- und Pyrolyseprodukte werden durch ein kleines Rohr, das konzentrisch zum Zylinder angebracht ist, abgesaugt
und die trockenen Feststoffe im Rauch werden auf ihren Gehalt an polycyclisehen, aromatischen Kohlenwasserstoffen
analysiert. Die Konzentration der im Testtabak enthaltenen polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffe ist in Tabelle
II in Prozent der im Kontrolltabak enthaltenen PCAH-Konzentration angegeben.
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| Zusatzstoff | Tabelle II | PCAH-Konzentration, bezo | PCAH-Konzen- Kontrolltabak |
|
| Probe | ZnO MgI | , Gew.-% | gen auf die tration im |
IR-Analyse ** |
| NO3J2 * | Gewichts- basis |
71 | ||
| 5,0 | 83 | 78 | ||
| 1 | — | 78 | 65 | |
| 2 | 5,0 | 0,55 | 68 | 100 |
| 3 | -- | 0,55 | 100 | |
| Kontroll probe |
— . - | |||
* Als Nitratstickstoff
** berechnet aus der Absorption im Bereich der aromatischen
C-H BindungsSchwingungen (11,9 bis 14,0 u).
Bei Probe (3) ist die Konzentration der polycyclischen aromatischen
Kohlenv/asserstoffe wesentlich geringer als bei Verwendung von entweder Zinkoxid oder Magnesiumoxid.
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Claims (4)
1./ Rauchtabakmischung bestehend aus
(a) Tabak,
(b) feinteiligem Zinkoxid in einer Menge von 0,1 bis 15 Gewichtsprozent
und
(c) Calcium-, Magnesium- oder Zinknitrat in einer Menge von 0,25 bis 0,75 Gewichtsprozent, berechnet als Nitratstickstoff,
bezogen auf das Gewicht des Rauchtabaks.
2. Rauchtabakmischung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeich-"
net, daß die Konzentration des Zinkoxids 0,5 bis 8 Gewichtsprozent und die Konzentration des Nitrats 0,25 bis 0,6 Gewichtsprozent
j berechnet als Nitratstickstoff beträgt, bezogen auf das Gewicht des Tabaks.
3. Rauchtabakmischung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Nitrat Magnesiumnitrat ist.
4. Verwendung der Rauchtabakmischung nach Anspruch 1, für Zigaretten, Zigarren und als Pfeifentabak.
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