DE2418913A1 - Verfahren zur herstellung von 2-benzthiazolylguanidin - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 2-benzthiazolylguanidin

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DE2418913A1
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thiophenol
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hydrochloric acid
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Helmut Krommer
Horst Dr Prietzel
Stefan Dr Weiss
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SUEDDEUTSCHE KALKSTICKSTOFF-WERKE AG 8223 TROSTBERG
Evonik Operations GmbH
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SUEDDEUTSCHE KALKSTICKSTOFF-WERKE AG 8223 TROSTBERG
SKW Trostberg AG
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D277/00Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings
    • C07D277/60Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D277/62Benzothiazoles
    • C07D277/68Benzothiazoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 2
    • C07D277/82Nitrogen atoms

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Thiazole And Isothizaole Compounds (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von 2-Benzthiazolylguanidin Die Erfindung betrifft ein Vorfahren zur Herstellung von 2-Benzthiazolylguanidin (I)aus 2-Amino-thiophenol und Dicyandia Die Herstellung von 2-Benzthiazolylguanidin (I) durch Zorsetzung des 2-Benzthiazolylguanidin-hydrochlorids (II) mit Natronlauge in wäßriger phase in die freie Base ist bekannt (1,2). Das 2-Benzthiazolylguanidin-hydrochlorid (II) selbst wird durch Umsetzung von 2-Amino-thiophenol mit Dicyandiamid in Gegenwart von Salzsäure in Äthanol erhalten (1,2).
  • (1) : G.B.L. Smith, C.W. Mason und R.H. Carrol, J. Amer. chem.
  • Soc. 53, 4103 (1931).
  • (2) :US-Pat. 3 023 103 , erteilt 27.2.1962.
  • Die in der Literatur beschriebene Herstellungsmethode für 2-Benzthiazolylyganidin (I) weist für eine technische und wirtschaftliche Herstellung ein Reihe von Nachceilen auf: Das Herstellungsverfahren verläuft in zwei Stufen, wobei zunächst die Reaktion von 2-Amino-thiophenol mit Dicyandiamid in alkoholischer Phase in Gegenwart überschüssirqer Salzsäure erfolgt mit anschliessender Isolierung des gebildeten 2-Benzthiazolylguanidin-hydrochlorids (II). In einer zweiten Stufe wird das abgetrennte 2-Benzthiazolylguanidin-hydrochlorid mit Natronlauge in wäßriger Phase in die entsprechende Base überführt.
  • Die Abtrennung des 2-Benzthizolylguanidin-hydroclorids (II) von dem stark salzsauren äthanolischen Reaktionsgemisch, das gegenüber metallischen Werkstoffen extrem korrodierend wirkt, erfordert erheblichen verfa:urenstechnischen Aufwand.
  • Die Verwendung von Äthanol als Reaktionsmedium ist teuer und bedarf strenger Sicherheitsmaßnahmen wie Explosionsschutz, was das auf diese Art hergestellte Produkt kostenmäßig belastet.
  • Die Ausbeute an 2-Benzthiazolylguanidin ist völlig unbefriedigend, wobei mit 2-Amino-thiophenol ein wertvolles und teures Ausgansmaterial eingesetzt wird.
  • Die Raumausbeute ist unzulänglich, da r.ie Umsetzung von 2-Amino-thiophenol mit Dicyandiamid in sehr verdünnter äthanolischer Phase, und die Ze.rsetzur'.g des 2-Benzthiazolylguanidinhydrochlerids (Iï) in verdünnter wäßriger Phase erfolgt.
  • Die Aufgabe der Erfindung bestand daher darin, ein technisch und wirtschaftlich optimales Verfahren zur Herstellung von 2-Benzthiazolylguanidin mit mit guter Ausbeute und hoher Reinheit im technischen Maßstab zu schaffen, welches die oben angeführten Nachteile der bekannten Verfahrensweisen beseitigt.
  • überraschenderweise wurde nun ein sehr bequemer Verfahrensweg gefunden, der eine technische Herstellung von 2-Benzthiazolylguanidin (I) in praktisch quantitativer Ausbeute und hoher Reinheit ermöglicht, indem man in einem "Eintopfverfahren" 2-Amino-thiophenol und Dicyandiamid bei Gegenwart von Salzsäure im Molverhältnis 2-Amino-thiophenol: Dicyandiamid. : Salzsäure = 1 : 1 : 1,5 - 3 in wäßriger Phase gemäß Gleichung (l) umsetzt und anschließend das Reaktionsgemisch von 2-Benzthiazolylguanidin-hydochlorid (11) und Ammmoniumchlorid mit Natronlauge nach Gleichung (2) zersetzt..
  • Die erfindungsgemäße Umsetzung von 2-Amino-thiophenol mit Dicyandiamid nach Gleichung (1) erfolgt mit Vorteil im Temperaturbereich von etwa 60 - 1100 C. In einer bevorzugten Ausführungsform werden 2-Amino-thiophenol und Salzsäure im Molverhältnis 1 : 2 in Wasser auf etwa 70 °C erwärmt und mit Dicyandiamid im Molverhältnis 2-Amino-thiophenol : Dicyandiamid = 1 : 1 unter Rühren in dem Maße versetzt, daß die Xnnentemperatur während 10 bis 30 Minuten auf etwa 90 bis 106° C ansteigt. Auf diese Weise wird durch Regulierung der Eintragsgeschwindigkeit des Dicyandiamids die unter den erfindungsgemäßen Reaktionsbedingungen glatt verlaufende, exotherme Umsetzung zu 2-Benzthiazolylguanidinhydrochlorid (II gesteuert und unter Kontrolle gehalten, wobei, falls es erforderlich ist, mit Wasser vcn außen gekühlt wird. Nach Beendigung der Zugabe des Dicyandiamids im Tenmperaturintervall von rund 60 bis 110°C wird das Reaktionsgemisch zur Vervollständigung der Umsetzung noch 5 bis 60 Minuten, in der Regel 5 bis 15 Minuten, unter Rückfluß erhitzt.
  • Entscheidend für das erfindungsgemäße Verfahren, das 2-Benzthiazolylguanidin in fast quantitativer Ausbeute und hervorragender Reinheit liefert, ist, daß 2-Aminothiophenol und Salzsäure etwa im Molverhältnis l : 2 eingesetzt werden.
  • Die Konzentration des Rfeaktionsgemisches von 2-Aminothiopheniol, Dicyandiamid und Salzsäure in Wasser, wird zweckmäßig so bemessen, daß je 100 Gew.-Tle. 2-Aminotiophenol 150 bis 400 Gew. -Tle. wasser(einschließlich Salzsäure) vorhanden sind.
  • Der zweite Reaktionsschritt, die Freisetzung der Base aus dem 2-Benzthiazolylguanidin-hydrochlorid (II) durch Behandlung mit Natronlauge, wird unter Rühren bei Raumtemperatur bis Siedetemperatur währf-nd 5 Minuten bis 2 Stunden vollzogen.
  • Vorteilhafterweise wird die Umsetzung des Reaktionsgemisches von 2-Benszthiazolylguanidin-hydrochlorid (II) und Ammoniumchlorid in Wasser mit Alkalihydroxid bei etwa 60 bis 105°C durchgeführt. Ln der Hitze ist die Umsetzung im allgemeinen bereits nach etwa 5 bis 20 Minuten quantitativ beendet.
  • In einer bevorzugten Ausführungsferm werden 1,0 bis 1,1 Mol Natriumhydroxid je Mol Salzsäure bei etwa 100°C in Form einer 50 %igen Lösung unter starkem Rühren zugesetzt und das Reaktionsgemisch anschließend noch einige Minuten im Temperaturintervall von 90 - 100°C gerührt.
  • Der Ansatz wird nach der Umsetzung mit Natronlauge abgekühlt und in bekanter Weise aufgearbeitet. Das abzentrffugierte oder abfiltrierte Rcaktionsprodukt wird mit wasser chloridfrei gewaschen und im Vakuum bei ca. 50 bis 80°C getrodknet.
  • Die vorlicgende Erfindung stellt eine einfache, technisch und wirtschaftlich optimale Lösung zur Herstellung von 2-Fenzthiasclylguanidin (I) dar und bedeutet einen wesentlichen Fortschritt gegenüber dem bekannten Stand der Techuit, der nachfolgend zusammengefaßt wird: a) Die Herstellung erfolgt im "Eintopfverfahren" in wäßriger phase, Äthauol wird durch wasser als Reaktionsmedium substituiert. Die Abtrennung des 2-Benzthiazolylguanidinhydrochlorids entfällt. Bs bestehen keine verfahrenstedchnischen Schwierigkeiten und Werkstoffprobleme; besondcss Sicherheitsma ßnahrnen wie Explosionsschutz sind nicht nötig.
  • b) Es wird eine quantitative Umwandlung des teuren 2-Aminothiophenols in 2-Benzthiazolylgua nidin hohen Reinheits -grads, der keinn Rekristallisation erforderlich macht, erreicht. So beträgt die Ausbeute rund 97 - 99 % d.Th. Es treten daher keine Umweltprobleme und abwassertechnischen Schwierigkeiten auf c) Es werden sehr hohe Raum-Zeit-Ausbeuten (=niedrige Fertigunyskosten) erzielt. da die Herstellung in hoher Konzentration durchgeführt wird und in der Regel nach 20 bis 60 Minuten beendet ist.
  • 2-Benzthiazolylguanidin ist ein werfvolles, organisches Zwischenprodukt, das unter anderem Ausgangsstoff für weitere techrjs eh interessante Umsetzungen zur Herstellung von pflanzenschutzmitteln, Pharmazeutika und Farbstoffen bildet.
  • Deispiele: 1) 125, 2 Gew. - Tle. 2-Bmino-thio-phenol und 300 Gew. -Tle.
  • Wasser wurden vorgelegt. Nach Zugabe von 200 Gew. -Tln.
  • 36,5 %iger Salzsäure wurde auf 70°C emtärmt und 84,04 Gew. -Tle. Dieyandiamid während 10 Minuten unter kräftigem Rühren eingetragen, wobei die Temperatur des Rcaktionsgemisches auf 90°C anstieg, Zur Vervollständigung der Umsatzung wurde noch 10 Minuten unter Rückfluß erhitzt (Innentemperatur: 103 - 100°C ). Das ca. 100°C heiße Reaktionsgemisch wurde mit 84.0 Gew.-Tln. Natriumhydroxid in 84 Gew. -Tln. wasser unter sturkem Rühren versetzt und noch 5 Minuten lang bei 900 C weiter gerührt. Nach Abkühlen auf 180 C wurde das farblose Reaktionsprodukt abgesaugt, mit Wasser chloridfrei gewaschen und im Vakuum bei 800 C/lO Torr getrecknet, Die Ausbeute betrug 189,8 Gew.-Tle. (98,8 % d. Th.) 2-Benzthiazolylguanidin vom Schmp. 173 - 1760 C (Literatur: 175 - 17600 (1); 167 - 1680 C (2) ).
  • C8H8N4S (192,2) Ber. N 29,15 Gef. N 29,05 2) Ein Gemisch von 125 Gew. -Tln. 2-Amino-thiophenol, 192 Gew. -Tln. 38,1 %iger Salzsäure und 100 Gcw.-Tln. Wasser wurde auf 700 C erhitzt und m-.t 84 Gew. - Tln. Dicyandiamid während 20 Minuten unter Rühren versetzt. Anschließend wurde noch 20 Minuten unter Rückfluß erhitzt.
  • Nach Zugabe von 200 Gew. -Tln. Wasser wurde auf 60°C abgekühlt und 160 Gew.-Tle, 50. 0 %ige Natronlauge zugegeben. Dann wurde noch 20 Minuten bei 60°C gerührt, abgekühlt und das Reaktionsprodukt ahgesaugt. Es wurde mit wasser chloridfrei gewaschen und im Vakuum bei 80° C getrocknet.
  • Ausbeute: 187 Gew.-Tle, (97 % d.Th.) Benzthiazolylguanidin vom Schmop. 173 - 176°C C8H8N4S (192.2) Ber. N 29.15 cef . N 29.10

Claims (5)

  1. P a t e n t a n s p r ü c h e Verfahren zur Herstellung von 2-Benzthiozolylguanidin aus 2-Amino-thiophenol und Dicyandiamid, dadurch gekennzeichnet, daß 2-Aminothiophenol und Dicyandiamid in annähernd äquimolaren Mengen in Gegenwart von Salzsäure im Molverhältnis Salzsäure : 2-Amino-thiophenol = 1,5 : 1 bis 3 : 1 durch Rühren bei 60 bis 110° C zu 2-Benzthiazolyl gua nidin-hydrochlorid umgesetzt werden, aus dem anschli.eßend mit einer starken Base bei Raumtemperatur bis 1100 C das 2-Benzthiazolylguanidin in Freiheit gesetzt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Molverhältnis 2-Amino-thiopherol : Dicyandiamid : Salzsäure von etwa 1: 1 : 2 angewendet wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß mit einem etwa 10 %igen Überschuß an Alkalihydroxid je Mol eingcsetzte Salzsäure gearbeitet wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Umsetzung von 2-Amino-thiophenol und Dicyandiamid bei 70° C bis Siedetemperatur während 5 bis 60 Minuten erfolgt.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Umsetzung von 2-Benzthiazolylguanidin-hydrochlorid mit Natronlauge bei 60 bis 105° C während 5 bis 30 Minuten erfolgt.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP2433634A2 (de) 2004-09-17 2012-03-28 The Whitehead Institute for Biomedical Research Verbindungen, Zusammensetzungen und Verfahren zur Verhinderung einer A-Synuklein-Vergiftung

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP2433634A2 (de) 2004-09-17 2012-03-28 The Whitehead Institute for Biomedical Research Verbindungen, Zusammensetzungen und Verfahren zur Verhinderung einer A-Synuklein-Vergiftung
US8440705B2 (en) 2004-09-17 2013-05-14 Whitehead Institute For Biomedical Research Compounds, compositions and methods of inhibiting alpha-synuclein toxicity

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