DE2411745C2 - Vorrichtung zum Herstellen von sphärischen Brenn- und/oder Brutstoffteilchen aus Urandioxyd für Brenn- und/oder Brutelemente für Kern- und Brutreaktoren - Google Patents

Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens zum Herstellen von sphärischen Brennstoff- und/oder Brutstoffteilchen aus Urandioxyd mit einem Durchmesser von einigen um für Brenn- und/oder Brutelemente für Kern- und Brutreaktoren, wobei kugelförmige Tropfen einer uranhaltigen wäßrigen Lösung durch eine chemische Reaktion dadurch ausgehärtet werden, daß eine wäßrige Lösung von Uranylnitrat, Harnstoff und Hexamethylentetramin durch Zugabe von festem Hexamethylentetramin zu einer wäßrigen Lösung von Uranylnitrat und Harnstoff mit einem Urangehalt von mehr als 500 g Uran pro Liter hergestellt wird und in einer Wasser nicht lösende Flüssigkeit von höherer, jedoch unterhalb 100° C liegender Temperatur eingetropft wird, worauf nach kurzer Verweilzeit die dadurch entstandenen sphärischen Teilchen abgezogen, zur Entfernung der Wasser nicht löslichen Flüssigkeit mit einem leicht flüchtigen Lösungsmittel und zur Entfernung von Nitrat und Harnstoff mit Ammoniaklösung gewaschen, an Luft getrocknet und anschließend einige Stunden in reduzierender Atmosphäre bei 1200 bis 1400° C gesintert werden, nach Patentanmeldung P 19 60 289.2, wobei die Vorrichtung einen Behälter für die Wasser nicht lösende Flüssigkeit und eine oberhalb des Flüssigkeilsspiegels angeordnete, zum Eintropfen der wäßrigen Lösung von Uranylnitrat, Harnstoff und Hexamethylentetramin mit einer Zuflußleitung für die wäßrige Lösung in Verbindung stehende Düse aufweist.

Kugelförmige Urandioxydteilchen mit einem Durchmesser von einigen ΙΟΟμίη werden in verschiedenen Reaktonypen als Brenn- und/oder Brutstoffe verwendet. Für den Einsatz in als »Hochtemperaturreaktoren« bekannte Reaktoren werden die Teilchen — überwiegend in Form von mit pyrolythischem Kohlenstoff beschichteten Kernen (coated particles) — in einer Graphitmatrix eingebettete. Dabei sollen die sphärischen Teilchen eine möglichst gleichmäßige Größe aufweisen. Es wird deshalb angestrebt, das Herstellungsverfahren für die Urandioxydteilchen so durchzuführen, daß die Durchmesser der erzeugten Teilchen möglichst schon nach dem ersten Verfahrensschritt annähernd gleich groß sind.

Aus einer Veröffentlichung von B. A. H a s s und W. J. Lackey, Oak Ridge National Laboratory, ORNL-TN-4094 ist es bekannt, sphärische Teilchen aus Oxiden des Urans und des Thoriums aus kolloidalen Lösungen durch Gelieren zu gewinnen. Dabei wird die kolloidale Lösung durch eine Düse, die von einem Mantelkanal umgeben ist, in Tropfenform in einen Alkoholstrom eingegeben. Zur Erzeugung eines pulsierenden Lösungsstromes ist in der Zuflußleitung der wäßrigen Lösung ein in Strömungsrichtung schwingender Vibrator eingesetzt. Die sich aus dem Düsenstrahl ablösenden Tropfen sollen auf Grund der Grenzflächenkräfte im Alkoholstrom kugelförmige Gestalt annehmen und sich in dieser Form verfestigen. Um das zu erreichen, überragt der Mantelkanal die Mündung der Düse so, daß der Aufbruch des aus der Düse austretenden pulsierenden Strahles der wäßrigen Lösung schon weit vor dem Ende des Mantelkanals erfolgt. Hierbei ist von Nachteil, daß die Tropfenbildung von dem momentanen Strömungszustand des Alkoholstromes beeinflußt wird, und daß die nach Aufbrechen des Strahles entstehenden Tropfen häufig schon vor einer ersten Verfestigung mit der Wand des Mantelkanals mit der Folge in Berührung kommen, daß sie zerstört, zumindest aber unerwünscht verformt werden.

Es ist auch bereits vorgeschlagen worden, eine wäßrige Lösung von Uranylnitrat, Harnstoff und Hexamethylentetraminin eine Wasser nicht lösende Flüssigkeit wie Paraffinöl, das bis zu einer Temperatur unterhalb von 100° C aufgeheizt ist, einzutropfen (Deutsche Of-

fenlegungsschrift 19 60 289). In dem heißen Öl entstehen nach kurzer Verweiizeit sphärische Partikeln, die in an sieh bekannter Weise aus der Flüsigkeit abgezogen werden. Zum Eintropfen der wiiirigen Lösung in die Wasser nicht lösende Flüssigkeit wird eine Düse verwendet, die senkrecht oberhalb des Flü^sigkeitsspiegels der in einem Behälter lagernden Flüssigkeit angebracht ist. Nachteilig ist bei dieser bekannten Vorrichtung, daß die Tropfen nach dem Aufreißen des aus der Düse austretenden Flüssigkeitsstrahles erzeugt werden. Die Größe der dabei entstehenden Teilchen läßt sich nur schwer beeinflussen, so daß die hergestellten Teilchen untereinander stark abweichende Durchmesser aufweisen, was ein nachträgliches Sortieren der Teilchen notwendig macht. Auch ist nachteilig, daß die Düse in Gegenwart von Feststoffanteilen in der väßrigen Lösung leicht verstopft, was zu häufigen Störungen des Betriebes der Apparatur führt.

Aufgabe der Erfindung ist es, eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens zum Herstellen von sphärischen Brenn- und/oder Brutstoffteilchen aus Urandioxyd nach Patentanmeldung P 19 60 289.2 zu schaffen, mit der sich ohne Anwendung eines die Bildung der kugelförmigen Teilchen beeinflussenden Nebenstroms schon im ersten Verfahrensschritt gleichmäßig große 2s sphärische Partikeln erzeugen lassen und mit der weitgehend vermieden wird, daß die die Tropfen e.zeugende Düse verstopft wird.

Diese Aufgabe wird bei einer Vorrichtung der eingangs beschriebenen Art gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß ein die Zuflußleitung periodisch absperrendes Absperrorgan mit einem koaxial zur Düse geführten, in axialer Richtung in vorgegebenen Grenzen bewegbaren Sperrkolben vorgesehen ist, wobei der Sperrkolben eine in Strömungsrichtung der wäßrigen lösung gesehen zum Dichtsitz hin verjüngte Kegelspit-7C aufweist. Hierdurch wird erreicht, daß der Düse jeweils nur soviel wäßrige Lösung zugeführt wird, wie für die Bildung eines Tropfens von vorbesümmter Größe notwendig ist. Infolge der Bewegung des Sperrkuibens in axialer Richtung löst sich nach jedem Hub von der Düsenmündung ein Tropfen konstanten Volumens ab, so daß die sich in der Wasser nicht lösenden. Flüssigkeit bildenden Partikeln sehr gleichmäßige Durchmesser aufweisen. Vorteilhaft ist, daß der Kolben der Vorrichlung gemäß der Erfindung als Kegelspitze ausgebildet ist. Hierdurch wird nicht nur erreicht, daß der Kolben leicht zu zentrieren ist und die Zuflußleitung nach jedem Hub vollständig abgesperrt wird, !ondern es lassen sich an der Düse auch Tropfen ausbilden, deren Volumen kleiner isi, als das von unter statischem Abtropfen erzeugten Tropfen. Um zu erreichen, daß sich die Tropfen einwandfrei von der Drse ablösen, hat es sich als vorteilhaft erwiesen, für die Kegelspitze einen Kegelwinkcl zwischen 15und20^c vorzusehen.

Um die mit der Vorrichtung zu erzeugenden Tropfendurchmcsscr variieren zu können, ist in weiterer Ausgestaltung der Erfindung vorgesehen, daß die für die Bewegung Jcs Sperrkolbens in axialer Richtung vorgegebenen Grenzen veränderbar sind. Eine besondcrs vorteilhafte Beeinflussung der Tropfengröße wird dadurch erreicht, daß der Sperrkolben an einer mit veränderbarer Drehzahl von einem Kurbeltrieb bewegten Schubstange angek-nkt ist. Bei sonst unverändertem Betriebszustand des Absperrorgans und konstant gerui'tenem Durvk der wäßrigen Lösung lassen sich die erzeugten Tropfendurchmesser mit steigender Drehzahl des Kurbeltriebes verkleinern. Die Einstellung des Kolbenhubes und die Regulierbarkeit der Bewegungsfrequenz des Kolbens ermöglichen in vorteilhafter Weise eine ausgezeichnete Anpassung der erfindungsgemäßen Vorrichtung sowohl an die erforderliche Teilchengröße als auch an einem wine ^haftlich optimalen Durchsatz der wäßrigen Lösung.

Eine einwandfreie Führung des Sperrkolbens wird in vorteilhafter Weise dadurch erzielt, daß die Schubstange im Bereich des Gelenks für den Sperrkolben mittels an gegenüberliegenden Seiten der Schubstange orstfest angeordneter, kugelgelagerter Rollen geführt ist.

Die Verwendung der Vorrichtung ist nicht nur auf das Verfahren zur Herstellung von sphärischen Brenn- und/oder Brutstoffteilchen aus Urandioxyd beschränkt. Sehr gleichmäßig große Partikeln lassen sich auch dann erzeugen, wenn den wäßrigen Lösungen kolloidale Graphite als Zusatz zu den Brennstoff- und/oder Brutstoffteilchen zugegeben werden. Die bei Verwendung solcher Lösungen bisher häufig aufgetretenen Verstopfungen der Düsen werden bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung durch die Reinigungswirkung der von dem periodisch bewegten Kolben erzeugten Druckstöße vermieden. Die erfindungsgemäße Vorrichtung läßt sich mit Erfolg überall dort einsetzen, wo die Erzeugung gleichmäßig großer Tropfen aus Flüssigkeiten erforderlich ist.

Die Erfindung soll an Hand eines Beispiels, das in der Zeichnung schematisch wiedergegeben ist, näher erläutert werden. In der Zeichnung wurde auf die Wiedergabe des Behälters für die Wasser nicht lösende Flüssigkeit verzichtet. Die dargestellte Vorrichtung zur Erzeugung der Tropfen aus der wäßrigen Lösung von Uranylnitrat, Harnstoff und Hexamethylentetramin ist im Behälter senkrecht oberhalb des Flüssigkeitsspiegels der Wasser nicht lösenden Flüssigkeit angeordnet. Es zeigt

F i g. 1 Querschnitt der Vorrichtung zur Erzeugung der Tropfen,

F i g. 2 Seitenansicht des Kurbellriebes nach F i g. 1 mit Sperrkolben.

F i g. 3 Excenterscheibe des Kurbeltriebes nach F i g. 1.

Wie aus der Zeichnung ersichtlich ist. wird die wäßrige Lösung über eine Zuflußleitung 1 einer Düse 2 zugeführt. An der Anschlußstelle zwischen Zuflußleitung 1 und Düse 2 befindet sich ein Absperrorgan, das sich mittels eines in axialer Richtung bewegbaren, mit einem Kurbeltrieb 3 in Verbindung stehenden Sperrkolbens 4 verschließen läßt. Der Sperrkolben ist koaxial zur Düse 2 angeordnet und weist eine zum Dichtsitz 5 hin in Sfömungsrichlung der wäßrigen Lösung verjüngte Kegelspitze 6 auf. Der Kegelwinkel 7 der Kegelspitze beträgt 1 5 bis 20' .

Der den Sperrkolben 4 bewegende Kurbeitrieb 3 besteht aus einem Elektromotor 8. dessen Antriebswelle 9 zur Begrenzung der Bewegung des Sperrkolbens 4 in axialer Richtung an ihrer Stirnseite eine verstellbare Excenterscheibe 10 aufweist. An der Excenterscheibe 10 ist eine Schubstange 11 mittels eines Kugellagers 12 gelenkig angebracht, die ihrerseits ein kugelgelagertes Gelenk 13 für den durch eine-¹ Dichtring 14 hindurch in den Außenraum geführten Sperrkolben 4 aufweist. Die Schubstange 11 ist im Bereich des Gelenkes 13 jeweils an gegenüberliegenden Seiten durch ortsfest angeordnete, kugelgelagerte Rollen 14. 15 geführt. Zweckmäßig ist die Schubstange so ausgebildet, daß der Angriffspunkt der Rollen — wie aus F i g 2 hervorgeht — an der Übergangsstelle zwischen Abrundungsradius und

parallelen Seitenflächen der Schubstange Il angeordnet ist. Ein Verklemmen der Schubstange wird hierdurch vermieden.

Um nach einer Hubverstellung des Sperrkolbens 4 die Stellung des Sperrkolbens relativ zum Dichtsilz regulieren zu können, ist im Ausführungsbeispiel zweckmäßig an dem Sperrkolben 4 ein in einer Kolbenhalterung 16 verstellbares, selbsthemmendes Feingewinde 17 angebracht. Statt eines selbsthemmenden Feingewindes läßt sich am Sperrkolben 3 auch ein Feingewinde mit Kontermutter anbringen. Die Frequenz, mit der sich der Sperrkolben 4 bewegt, wird durch die Antriebsdrehzahl des Elektromotors bestimmt.

Als Werkstoffe für Sperrkolben 3 und Dichtsitz 4 werden zweckmäßig Metalle verwendet, wobei die Kegelspitze 6 des Sperrkolbens vorzugsweise aus hochlegiertem, hochfestem Stahl besteht. Im Ausführungsbeispiel ist der Dichtsitz 5 des Absperrorganis am zur Zuflußleitung 1 weisenden Ende der auswechselbaren Düse 2 angebracht. Das hat den Vorzug, das sich ein eventueller Verschleiß des Dichtsitzes 5 durch Nacharbeiten des Düsenkopfes leicht beseitigen läßt. Der Dichtsitz 5, dessen Durchmesser weiter ist als der

ίο Durchmesser der Düsenbohrung 18, ist so ausgebildet, daß die Kegelspitze 6 des Sperrkolbens 4 innerhalb eines Hohlraumes 19 oberhalb der üüsenbohrung 18 endet.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (5)

Patentansprüche:

1. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens zum Herstellen von sphärischen Brennstoff- s und/oder Brutstoffteilchen aus Urandioxyd mit einem Durchmesser von einigen 100 μίτι für Brenn- und/oder Brutelemente für Kern- und Brutreaktoren, wobei kugelförmige Tropfen einer uranhaltigen wäßrigen Lösung durch eine chemische Reaktion dadurch ausgehärtet werden, daß eine wäßrige Lösung von Uranylnitrat, Harnstoff und Hexamethylentetramin durch Zugabe von festem Hexamethylentetramin zu einer wäßrigen Lösung von Uranylnitrat und Harnstoff mit einem Urangehalt von mehr als 500 g Uran pro Liter hergestellt wird und in einer Wasser nicht lösende Flüssigkeit von höherer, jedoch unterhalb 100° C liegender Temperatur eingetropft wird, worauf nach kurzer Verweilzeit die dadurch entstandenen sphärischen Teilchen abgezogen, zur Entfernung der Wasser nicht löslichen Flüssigkeit mit einem leicht flüchtigen Lösungsmittel und zur Entfernung von Nitrat und Harnstoff mit Ammoniaklösung gewaschen, an Luft vorgetrocknet und anschließend einige Stunden in reduzierender Atmosphäre bei 1200 bis HOO⁰C gesintert werden, nach Patentanmeldung P 19 60 289.2, wobei die Vorrichtung einen Behälter für die Wasser nicht lötende Flüssigkeit und eine oberhalb des Flüssigkeitsspiegels angeordnete, zum Eintropfen der wäßrigen Lösung von Uranylnitrat, Harnstoff und Hexamethylentetramin mit einer Zuflußleitung für die wäßrige Lösung in Verbindung stehende Düse aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß ein die Zuflußleitung (1) periodisch absperrendes Ab- »perrorgan mit einem koaxial zur Düse (2) geführten, in axialer Richtung in vorgegebenen Grenzen bewegbaren Sperrkolben (4) vorgesehen ist, wobei der Sperrkolben (4) eine in Strömungsrichtung der wäßrigen Lösung gesehen zum Dichtsitz (5) hin ver-Jungte Kegelspitze (6) aufweist.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß für die Kegelspitze (6) ein Kegelwinkel (7) zwischen 15 und 20° vorgesehen ist.

3. Vorrichtung nach Anspruch oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die für die Bewegung des Sperrkolbens (4) in axialer Richtung vorgegebenen Grenzen veränderbar sind.

4. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Sperrkolben (4) an einer mit veränderbarer Drehzahl von einem Kurbeltrieb (3) bewegten Schubstange (11) angelenkt ist.

5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Schubstange (11) im Bereich des Gelenkes (13) für den Sperrkolben (4) mittels an gegenüberliegenden Seiten der Schubstange ortsfest angeordneter, kugelgeiagerter Rollen (14, 15) geführt ist.

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