DE2361126C2 - Vorrichtung zur katalytischen Verbrennung von Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen und Verfahren zu deren Herstellung - Google Patents

Vorrichtung zur katalytischen Verbrennung von Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen und Verfahren zu deren Herstellung

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DE2361126C2
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Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Verbrennung von Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen fowie zur Entfernung von Stickoxiden mit Hilfe eines auf einem mechanisch festen keramischen Träger angeordneten Katalysators (Katalysatoreinsatz) in einer metallischen Umhüllung, in welcher sich zwischen dem Katalysatoreinsatz aus Träger und Katalysator und der Umhüllung ein elastisches anorganisches Schichtmaterial sowie ein poriger Stoff befinden (DE-OS 24 76 505). Dort ist das anorganische Schichtmaterial eine Wärmeisolierung, die so angeordnet ist, daß innerhalb des metallischen Gehäuses oder der Umhüllung ausreichend Spiel vorhanden ist. Um eine Nachstellung der Isolierteile beim Schrumpfen des Katalysator-Einsatzes zu er- ;. möglichen, ist dort an mindestens 2 benachbarten Seiten der Umhüllung ein elastisches Element vorgesehen. Dieses elastische Element soll eine Feder mit einstellbarer Spannung oder ein Kissen aus hitzebeständigen Fa- ; sermaterialien, wie Aluminiumsilicat, Basalt, Glas oder Asbest, sein. Das Isoliermaterial besteht in erster Linie »aus Keramik. Nachteilig bei dieser Vorrichtung ist, daß j zwischen den Keramikteilen und dem Katalysatorein-' satz abhängig von der herrschenden Temperatur, unterschiedliche Freiräume sind. Wird eine solche Vorrichtung zur Entgiftung von beispielsweise Autoabgasen eingesetzt, so führt das dauernde Rütteln zu einem relativ schnellen Abrieb an den Flächen· und insbesonders an den Kanten der einzelnen Teile und damit zu einem schnellen Verschleiß der sich in der Umhüllung befindlichen Materialien. Mit zunehmendem Verschleiß werden dem Abgas zunehmend Durchgänge geboten, so daß nicht nur die Lebensdauer einer solchen Katalysatorpatrone gering ist, sondern auch deren abgasentgiftende Wirkung mit fortschreitender Betriebszeit merklich nachläßt
Aufgabe der Erfindung ist nun eine Vorrichtung — ausgehend von obiger Katalysatorpatrone —, deren keramischer Katalysatorträger mit Katalysator in der metallischen Umhüllung derart fixiert äst, daß der bei der bekannten Vorrichtung beim Rütteln auftretende Abrieb weitestgehend vermieden ist und auch bei den unterschiedlichsten Betriebstemperaturen und über lange Zeiten der Katalysatoreinsatz fest eingespannt einen direkten Durchgang der zu reinigenden Gase ausschließt Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das elastische anorganische Schichtmaterial eine Papierlage aus anorganisch gebundenen feuerfesten Fasern ist und daß der porige Stoff zwischen dem Katalysatoreinsatz un der Umhüllung ein organischer oder anorganischer Schaumstoff ist Besondere Ausgestaltungsformen der erfindungsgemäßen Vorrichtung sind in den Unteransprüchen angegeben.
Weiteres betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung der Vorrichtung, indem man den Katalysatoreinsatz mit wenigstens einer Lage aus anorganischem Papier umgibt und den verbleibenden Raum bis zur Umhüllung mit einer Schäummasse füllt, die nach Aufschäumen und Härten den Schaumstoff ergibt. Es wird also der Schaumstoff an Ort und Stelle gebildet.
Anorganische Schaumstoffe werden bevorzugt, jedoch eignen sich auch temperaturbeständige, d. h. verkokte oder nicht erweichende, organische Schaumstoffe.
Bei einer bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Vorrichtung befinden sich darinnen 2 Lagen des anorganischen Papiers, nämlich eine an der Umhüllung und die andere am Katalysatoreinsatz, und zwischen den 2 Papierlagen die Scnuumstoffschicht. Die Papierlage kann an der Umhüllung angeklebt sein, z. B.
mit Hilfe von Wasserglas oder einer Aluminiumdihydrogenphosphat-Lösung. Die Bildung des Schaumstoffs in situ erfolgt zweckmäßiger Weise in einem geschlossenen Raum, in welchem zweckmäßiger Weise ein Druck erzeugt wird. Dieser Druck soll ausreichen, um den Katalysatoreinsatz fest in der Umhüllung zu halten und das elastische Papier in der angestrebten Lage zu fixieren. Mit anderen Worten dient die Schaumstoffschicht zum Festhalten des Katalysatoreinsatz und des elastischen Papiers innerhalb der Umhüllung. Da zwischen Katalysatoreinsatz und Umhüllung keine durchgehende Bindung besteht, werden mechanische Spannungen nur in sehr geringem Umfang übertragen. Schließlich ist es auch von Vorteil, daß die Schaumstoffbildung in situ bei erhöhter Temperatur stattfindet, bei der sich die Umhüllung ausgedehnt hat. Auf diese Weise läßt sich der Unterschied der Wärmedehnungskoeffizienten des Metalls der Umhüllung und des Kerainikmaterials weitgehend kompensieren. Bei niedrigen Temperaturen auftretende Druckbelastungen durch schnellere Kontraktion der «metallischen Umhüllung auf die Keramikteilc werden durch die elastische Papierschicht aufgenommen und teilweise auf den Schaumstoff übertragen. Die Schichtstärke des Schaumstoffs kann nur 1 mm betragen, liegt jedoch vorzugsweise in der Größenordnung von wenigstens 3 mm und im Hinblick auf eine zusätzliche Wärmeisolierung bis zu 100 mm oder darüber.
Ein besonderer Vorteil der erfindungsgemäßen Vorrichtung besteht darin, daß keine engen Toleranzen zwi-
sehen Katalysatoreinsatz und Umhüllung einzuhalten sehe Substanzen enthalten. Befindet sich das Papier in sind. Der Katalysatoreinsatz selbst, also der Katalysa- der Nähe der Umhüllung, so werden diese teilweise ertorlräger mit aufgebrachtem Katalysator, und die Um- halten bleiben, während sie in der Nähe des Katalysa hüllung können auf verschiedenste Weise abgewandelt toreinsatzes teilweise ausbrennen. Im allgemeinen steigt sein, ohne daß das Zusammenpassen erschwert wird. 5 Jedoch die Temperatur des elastischen Papiers gewöhn Der Kaialysatoreinsatz muß nicht auf Maß gearbeitet lieh nicht soweit, daß es in eine spröde bröselige kerami- J sein. Dickere Schaumstoffschichten sind insbesondere sehe Masse umgewandelt wird. Derartige anorganische / dort angebracht wo die Querschnittsform des Katalysa- Papiere sind bekannt (US-PS 24 93 604 26 33 433 j toreinsatzes von der der Umhüllung abweicht, z. B. bei 30 14 835,30 17 318,32 53 978 und 35 54 8611 Man kann im Querschnitt rechteckige Katalysatorkörper in einer 10 einlagige Papiere verwenden oder dünne Papiere zu ovalen Umhüllung. Zylindrische Form für beide ist da- einer dickeren Schicht kombinieren, her nicht erforderlich, sondern bei der erfmdungsgemä- Im Hinblick auf die mit der Anwendung von Asbest ßen Vorrichtung können beliebige Gestalten vorliegen verbundenen gewerbehygienischen Auflagen bevor- und zwar auch mehrere Katalysatoreinsätze unter- zugt man asbestfreie Papiere. Solche werden z. B herschiedlicher katalytischer Wirksamkeit in einer einzigen 15 gestellt indem 1800 Teile Wasser, 3 Teile Zinkoxid 24 Umhüllung. So können z. B. 3 Zylinderstücke aus Kata- Teile Ton, 6 Teile Holz-Zellstoff z. B. Kraftzellstoff' et-Iysatorträger mit Katalysator in einer ovalen Umhül- wa 0,75 min stark gerührt dann werden 36 Teile feuerfeiung angeordnet sein, wobei die Abgase diese 3 Stücke ste Fasern aus z.B. Siliciuir-.^oxid, Aluminiumsilicat nacheinander durchströmen. oder andere glasige oder kristalline Fasern zugesetzt Ein weiterer Vorteil der erfindungsgr, mäßen Vorrich- 20 und weitere 0,75 min stark gerührt BeT verringerter tung liegt darin, daß in Längsrichtung der Katalysator- Rührgeschwindigkeit werden dann 60 Teile eines einsatz fixiert ist ohne dessen Durchlässigkeit nachteilig 5%igen Kautschuklatex und dann bei geringer Rührgezu beeinflussen. schwindigkeit 30 Teile einer 10%igen Alaunlösung und Die erfindungsgemäße Vorrichtung eignet sich aber dann noch 30 Teile einer l%igen Lösung eines anioninicht nur für die Nachverbrennung und Entgiftung von 25 sehen Polyelektrolyten eingerührt wodurch eine Koa-Abgasen aus Verbrennungskraftmaschinen, sondern gulation und Agglo'merierung der Feststoffe erfolgt, die auch für andere Abzugssysteme, z. B. für Küchen, für die rasch abfiltriert werden. Diesel K uchen aus der koagu-■ weniger hohe Temperaturen auftreten. Iierten Aufschlämmung wird dann als Stoffeintrag der Die Erfindung wird anhand der beiliegenden Zeich- Papierherstellung unterworfen und das Papier getrocknungen weiter erläutert 30 Tiet
F i g. 1 zeigt einen Längsstrahl durch eine erfindungs- Die Änderung der Prüfvorschrift ASTM F-36-66 begemäße Vorrichtung und steht darin, daß der Eindringkörper mit Meßblock Fi g. 2 einen Querschnitt längs A-A aus F i g. 1 mit 2 5,1 cm im Quadrat und eine Hauptlast von 12,5 kg zur Papierlagen, Anwendung gelangen. Eine Konditionierung findet F1 g. 3 und 4 zeigen Ausgestaltungsformen der erfin- 35 nicht statt Zuerst erfolgt eine Ablesung ohne Prüfkördungsgemäßen Vorrichtung mit nur einer Papierschicht per (to). Es wird dann der Prüfkörper eingelegt und die und zwar einmal an der Umhüllung und einmal am Ka- Oberflächenunebenheiten durch Auflegen von 23 kg talysat ^einsatz; während 5 Sekunden auf die Schale beseitigt Die Anzei-F1 g. 5 zeigt einen Querschnitt entlang A-A der Vor- ge t, wird nur vorgenommen, wenn sich der Meßbiock richtung nach Fig. 1 mit rechteckigen Katalysatorein- 40 und die Schale - insgesamt 2,4 kg - an Ort und Stelle satz in einer ovalen Umhüllung und befinden. Dann wird die Hauptlast aufgelegt und nach F1 g. 6 einen Querschnitt der Vorrichtung nach F i g. 1 60 Sekunden die Ablesung f2 vorgenommen. Schließlich mit quadratischem Querschnitt von Katalysatoreinsatz ergibt sich nach Abnahme der Last nach weiteren 60 und Umhüllung; Sekunden die Ablesung t3.
F1 g. 7 ist ein senkrechter Schnitt einer erfindungsge- 45 Aus diesen Meßwerten errechnet sich die Kompressi-
mäßen Vorrichtung mit konzentrisch angeordneten zy- bilität und die Erholung aus folgenden Beziehungen· lindrischen und ringförmigen Katalysatoreinsätzen und
schließlich Kompressibilität %
F i g. 8 eine Draufsicht auf die Ausgestaltung der er-
findui-.gsgemäßen Vorrichtung nach F ig. 7. 50 t\ — t2
Die Umhüllung 10 hat zwei Endstücke 12 (F i g. 1 und ür^ X 10° 7) mit Ein- und Austrittsöffnungen 14 bzw. 16. Darin
befindet sich der Katalysatoreinsatz 20 aus Katalysator- Erholung % träger mit Katalysator sowie die elastischen anorganischen Papierschichten 22 und die Schaumstoff schicht 30. 55 h—t2 Aus den Fig. 1 und 7 sieht man, daß die Endstücke 12 t\~t2 x 10° gegen den Schaumstoff 30 gedruckt sind und so die
Längsbewegung des Schaumstoffs 30 und der anliegen- Als anorganische Schaumstoffe eignen sich Produkte, den Papierschichten 22 sowie des Katalysatoreinsatzes die unter Erwärmen aufschäumbar sind, während deren begrenzt ist, da diese durch den in situ erzeugten eo organische Stoffe zumindest teilweise ausbrennen. Bei Schaumstoff fest in der Umhüllung sitzen. diesem Vorgang wird die Wärmedehnung der Umhül- «•Phfhpi · 1 < warmf5fe. a"orSanls^e Papier be- lung zumindest teilweise kompensiert. Verkokte und sieht beispielsweise aus 30 bis 85 Gew.-%, vorzugswei- nicht erweich&are organische Schaumstoffe sind Komn.pS -k-i-i f,euerfest^n Fasern und hat eine brauchbar. Bei dem keramischen Schaumstoff ist auf Αςτϊί ρί««ί ' .geändertem Prüfverfahren 65 ausreichende Poren zu achten, wobei jedoch durchgedeulindPr T?i ,Γ^ρΤf ^ ^ ^l ™ be' hende Kanäle 2U vermeiden sind. Oberflächenaktive aushoben w H S? ρ ΐg f Rüi*iedsrung Mitte>!" der Ausgangsmasse für die Schaumstoffe geaufgehoben wird. Lsitses Pap:er kann anfangl.ch organ.- statten die Erzielung einer entsprechenden Struktur
Während des Aufschäumens sollte ein Druck von zumindest etwa '/3 bar herrschen.
Brauchbare keramische Schaumstoffe sind bekannt (US-PS 3148 996, 3150 988, 33 30 675, 33 82 082 und 35 74 646; besonders vorteilhaft sind Polycarbodiimid-Pulver in der B-Stufe als Treibmittel, welches zu einer starken temporären Bindung führt, die dann durch eine permanente Bindung ersetzt wird, was durch das als Lösung zugesetzte Aluminiumdihydrogenphosphat bewirkt wird. Die Schäummasse erhält man durch Mischen von 90 Teilen handelsüblichem schuppigem Aluminiumoxid und 10 Teilen Polycarbodiimid, welch letzteres man aus Toluoldiisocyanat erhalten kann (US-PS 37 55 242). Die Feststoffe werden trocken gemischt und dann 20 bis 30 Vol.-Teile einer 50%igen Aluminiumhydrogenphos- is phatlösung zugemischt, bis die Aufschlämmung eine gießfähige Konsistenz hat. Diese wird dann in den entsprechenden Raum eingegossen bzw. auf mit dem Schaumstoff zu überziehende Teile aufgestrichen, aufgesprüht oder mit Hilfe einer Rakel aufgetragen. Beim Erwärmen auf etwa 1400C tritt das Aufschäumen der Masse und teilweise Härten ein. Dieser grüne Körper ist durch enthaltenes Wasser und Resten organischer Substanzen noch elastisch. Er wird dann bei mindestens 2600C, vorzugsweise mindestens 500° C, gebrannt, um gegenüber Feuchtigkeit und Temperaturwechsel beständig zu werden. Dabei erfolgt ein teiiweises Ausbrennen organischer Substanzen und die Umwandlung des Aluminiumdihydrogenphosphats in Aluminiumpyro- oder orthophosphat. Der so erhaltene keramische Schaumstoff ist zumindest kurzzeitig gegenüber Temperaturen von >1000°C beständig. Aluminiumorthophosphat vermag kurzzeitig Temperaturen von etwa 15000C zu widerstehen. Derartig hohe Temperaturen treten jedoch im allgemeinen bei solchen Vorrichtungen für kataiytische Prozesse nicht auf.
Bei einer errindungsgemäßen Vorrichtung mit Platin als Katalysator zeigt es sich, daß der Katalysatoreinsatz über längere Zeit gegen mechanisch'; Schwingungen sowohl in Längs- als auch in Seitenrichtung und gegenüber Temperaturwechselbeanspruchungen widerstandsfähig ist Für den Katalysatoreinsatz kann ein Träger mit Honigwabenstruktur, auf dem sich die katalytisch wirksame Substanz befindet, verwendet werden. Eine solche Vorrichtung bietet gute Abdichtung gegenüber direkten Gasdurchgang und zeichnet sich durch hohe Wirksamkeit und lange Lebensdauer aus. Als Katalysatorträger eignen sich ausreichend feste Produkte, die der Gasströmung einen verhältnismäßig geringen Strömungswiderstand entgegen setzen, wie Cordierit, Aluminiumoxid, Siliciumdioxid, Mullit, Petalit, Zirkon und andere feuerfeste Stoffe. Sie können einen Überzug mit hoher spezifischer Oberfläche aufweisen oder aus Materialien mit hoher spezifischer Oberfläche bestehen, wie dies allgemein bekannt ist Es können aber auch abwechselnd gewellte und ebene Platten oder nur ebene Platten oder Sechseck-Strukturen zur Anwendung gelangen. Bevorzugt werden Katalysatorträger mit Honigwabenstruktur (US-PS 34 44 925).
Der Werkstoff der Umhüllung ist nicht kritisch, dafür eignen sich verschiedene Stähle einschließlich korrosionsbeständigem Stahl.
Bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung kann aber auch die Umhüllung der Auspufftopf oder eine Auspuffleitung sein.
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (5)

Patentansprüche:
1. Vorrichtung zur Verbrennung von Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen sowie zur Entfernung von Stickoxiden mit Hilfe eines auf einem mechanisch festen keramischen Katalysatorträger angeordneten Katalysators (Katalysatoreinsatz) in einer metallischen Umhüllung und einer Lage aus elastischem anorganischem Schichtmaterial sowie einem porigen Stoff zwischen Katalysatoreinsatz und Umhüllung, dadurch gekennzeichnet, daß das elastische anorganische Schichtmaterial (22) ein Papier aus anorganisch gebundenen feuerfesten Fasern und der porige Stoff (30) ein organischer oder anorganischer Schaumstoff ist
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Schaumstoff wenigstens 50 Gew^^'o anorganische Stoffe enthält
3. Vorrichtung nach .Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysatorträger Honigwaben-Struktur aufweist und der Katalysator Platin ist
4. Vorrichtung nach dsn Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß sich der Schaumstoff (30) zwischen zwei Lagen elastischen anorganischen Schichtmaterials (22) befindet und durch Endstücke (12) die Längsbewegung des Schaumstoffs und des Schichtmaterials sowie des Katalysatoreinsatzes begrenzt ist.
5. Verfahren zur Herstellung der Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man den Katalysatoreinsatz (20) mit wenigstens einer Lage des elastischen anorganische Schichtmaterials (22) umgibt und in den zur Umhüllung (10) offenen Raum eine aufschäumbare Masse zur Bildung des Schaumstoffs (30) einbringt und aufschäumt.
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