DE2329250C3

DE2329250C3 - Vorrichtung zur flammenmäßigen Verbrennung von flüssigen oder festen Proben bei der radioaktiven Isotopenspurenindikation

Info

Publication number: DE2329250C3
Application number: DE2329250A
Authority: DE
Inventors: Niilo H. Turku Kaartinen (Finnland)
Original assignee: Packard Instrument Co Inc
Current assignee: Revvity Health Sciences Inc
Priority date: 1972-06-19
Filing date: 1973-06-08
Publication date: 1979-11-15
Also published as: GB1406338A; JPS5325515B2; IL42535A; US3849069A; DE2329250A1; CA982410A; JPS49133089A; IL42535A0; FR2190246A5; DE2329250B2

Description

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Die Erfindung bezieht sich auf eine Vorrichtung zur flammenmäßigen Verbrennung von flüssigen oder festen Proben bei der radioaktiven Isotopenspurenindikation, mit einer sich nach oben verjüngenden Verbrennungskammer, in der die gasförmigen Verbrennungsprodukte nach oben steigen und die Wände der Verbrennungskammer bis auf eine oberhalb der Kondensationstemperatur der in den Verbrennungsprodukten enthaltenen Dämpfe liegende Temperatur vorheizen, mit einem in der Verbrennungskammer ^b0 angeordneten Zündkorb, mit Mitteln zur Zuführung von Wärme für den Zündkorb, die zur vollständigen Verbrennung der Proben ausreicht, mit Mitteln zur Zuführung gasförmigen Sauerstoffs in die Verbrennungskammer sowie gegebenenfalls mit einer zusälzli- ^b5 chen Heizanordnung zur Vorheizung der Wände der Verbrennungskammer.

Durch die Verbrennung von ein radioaktives Spurenisotop enthaltendem Ausgangsmaterial kann man flüssige Proben für Untersuchungen radioaktiver Isotopenspuren-Indikatoren, Radionukleide und dergleichen herstellen.

Für die Herstellung von Proben für radioaktive Isotopenspurenuntersuchungen sind schon verschiedene Verbrennungstechniken bekannt geworden und vorgeschlagen worden, wobei eine besonders wirksame und wirtschaftlich attraktive Technik für eine solche Probenbereitung die Verbrennung des ein oder mehrere Spurenisotope enthaltenden Ausgangsmaterials, die Wiedergewinnung und Verflüssigung der gasförmigen Verbrennungsprodukte, die die Isotopen enthalten, umfaßt, sowie die Isolierung der einzelnen Isotope, um ihre quantitative Bestimmung zu ermöglichen.

Verbrennungstechniken dieser allgemeinen Art (Verbrennung-Wiedergewinnung-Isolierung) sind in den US-PS 34 85 565 und 35 42 121 beschrieben. Diese Techniken umfassen die von Hand vorzunehmende Einlegung eines ein Spurenisotop enthaltenden Materials durch eine Bedienungsperson in den Verbrennungsapparat, es folgen dann eine Vielzahl von notwendigen Manipulationen und Handhabungen, um den Vorgang anzulassen und den Fluß der Gase und FlüssigKeiten, die bei der Herstellung der Proben verwendet werden, zu kontrollieren und zu beenden.

Bei früheren Verbrennungstechniken war es üblicherweise erwünscht, daß das zu verbrennende Ausgangsmaterial in fester Form vorlag. Üblicherweise ist das Ausgangsmaterial in ein analytisch reines Trägermaterial, beispielsweise ein Filterpapier mit geringem Aschengehalt, eingewickelt und dann pelletisiert worden. Das sich ergebende Pellet, also eine tablettenförmige Anordnung, wurde dann innerhalb des Zündkorbes eingelegt Die Verbrennung des pelletisierten Ausgangsmaterials wurde durch Einleiten eines elektrischen Stroms durch den Zündkorb hervorgerufen und durch Einführen gasförmigen Sauerstoffs in die Verbrennungskammer, die den Zündkorb umgibt, so daß die Pyrolyse des pelletisierten Ausgangsmaterials stattfinden konnte.

Wünschenwerterweise sollen dabei, um vollständige Verbrennung des Ausgangsmaterials zu erreichen, sämtliche Dämpfe und Verbrennungsprodukte des Ausgangsmaterials durch die Verbrennungsflamme laufen bzw. diese passieren, da nur die Hauptflamme oberhalb des Zündkorbes heiß genug ist, um eine vollständige Verbrennungsgeschwindigkeit nicht die Zuführgeschwindigkeit des gasförmigen Sauerstoffs überschreitet.

Es hat sich dabei herausgestellt, daß die früheren Verbrennungstechniken in verschiedener Hinsicht diese genannten Ziele nicht erreichten und fehlschlugen. Sehr oft war die Zündhitze oder die Verbrennungshitze des pelletisierten Ausgangsmaterials unangemessen bzw. nicht ausreichend, um das Material während der Zeit, während welcher das Pellet von der Verbrennungsflamme umgeben ist, vollständig zu pyrolisieren. Wird andererseits die Zündhitze oder Verbrennungshitze zur Erzielung einer sehr schnellen Pyrolyse eingestellt, dann ergeben sich Tendenzen der Flammenströme des Pyrolyseproduktes nach seitlich oder nach unten wegzuströmen oder wegzuschießen (und weniger nach oben), wobei nicht genug Raum oder Wärme vorhanden ist, um eine vollständige Verbrennung zu erreichen. Tritt 'ies auf, dann ergibt sich zwischen der Verbrennungsgeschwindigkeit und der Pyrolysegeschwindigkeit eine positive Rückkopplung, wodurch der Bedarf an

Sauerstoff kontinuierlich ansteigt, bis zu wenig Sauerstoff für eine vollständige Verbrennung vorliegt. Nur dann, wenn der Hauptteil der Flamme oberhalb des Ausgangsmaterials verbleibt, wird diese positive Rückkopplung verhindert, so daß die Verbrennungsgeschwindigkeit kontrolliert werden karr, beispielsweise durch Kontrolle des Wärmeeingangs, d. h. der Wärmezuleitung zum Zündkorb. Entweichen Pyrolyseprodukte der vollständigen Verbrennung, dann ist die Wiedergewinnung des Isotops unvollständig, was zu einem unerwünschten »Gedächtnis« in der Apparatur und zu entsprechenden Fehlern bei späteren Messungen führt, die die analytischen Ergebnisse ungünstig beeinflussen.

Bei einem Versuch, diese Probleme bei der Verwendung der Filterpapier-Pelletisierungstechnik kleinzuhalten, ist es notwendig, große Anteile des Einwickelpapiers mit Bezug auf die Menge des Ausgangsmaterials zu verwenden, mit dem Ergebnis, daß diese Pellettechnik nur sehr geringen Mengen an Ausgangsmaterial adäquat ist und diesen angepaßt werden kann. Dabei ergeben sich bei Ausgangsmaterialien, die in flüssiger Form sind, wieder andere, unterschiedliche Probleme. Es hat sich herausgestellt, daß schnell brennende, flüssige oder auf einer Kunststoffbasis beruhende Ausgangsmaterialien nicht unter Verwendung der Pellettechnik erfolgreich verbrannt werden können. Niedrig brennende, flüssige Ausgangsmaterialien, beispielsweise solche, die Wasser als Hauptbestandteil umfassen, erfordern eine ungewöhnlich große Menge an Trägermaterial. Üblicherweise muß das Gewicht des verwendeten Filterpapiers in diesen Fällen größer its das Gewicht des Ausgangsmaterials sein. Auch hier reduziert sich daher beträchtlich der Umfang des verwendbaren Ausgangs:naterials. Darüberhinaus ist bei sämtlichen bekannten und bisher beschriebenen Techniken der notwendige Schritt der Pelletisierung umständlich, hinderlich und zeitraubend.

Bei der in der oben erwähnten US-Patentschrift 34 85 565 beschriebenen Verbrennungsanordnung wird die Probe direkt in dem Zündkorb verbrannt, so daß <to schon Proben, die aus feinen Pulvern und Flüssigkeiten bestehen, nicht verbrannt werden können. Durch das bloße Einlegen der Probe in den Zündkorb erzielt man keine geregelte Verbrennung, auch sind Beeinflussungen des Verbrennungsvorganges nicht möglich.

Bei einem Verfahren zur Analyse von Kohlenstoff enthaltenden Metallen, beispielsweise von Ferrochrom, Stahl und dergleichen, wird der zu verbrennende Stahl in ein Schiffchen eingelegt und dieses in das Innere einer Induktionsspule gehoben, die dann in üblicher Weise w durch Anschluß an einen Hochfrequenzschwingkreis die Probe erhitzt, wobei gleichzeitig von oben auf die Probe Sauerstoff geblasen wird, so daß es schließlich zu einer äußerst intensiven Verbrennung der Probe kommt (US-PS 28 09 100). Die gasförmigen Verbrennungsprodukte werden dann nach unten abgezogen und in üblicher Weise analysiert Das Schiffchen besteht aus einem nicht-brennbaren Material. Hier ist eine geregelte Verbrennung in keiner Weise gewährleistet, insbesondere besteht die Gefahr, daß die Verbrennung nicht &o vollständig erfolgt, etwa weil nur teilweise verbrannte, gasförmige Produkte in die Analysiervorrichtung gesaugt werden.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Vorrichtung zur flammenmäßigen Verbrennung von f>5 flüssigen oder festen Proben zur radioaktiven Isotopenspuren-Indikation zur Verfugung zu stellen, bei welcher eine vollständige Verbrennung und eine einwandfreie Wiedergewinnung der Spurenisotopen möglich ist

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß in den Zündkorb ein schalenförmiger, die Probe aufnehmender Behälter derart eingesetzt ist, daß dessen öffnung nach oben in den oberhalb des Zündkorbs liegenden Raum der Verbrennungskammer weist, und daß der Behälter aus einem brennbaren Material besteht, das langsam und gleichmäßig mit der Probe verbrennt

Die Erfindung stellt daher eine verbesserte Vorrichtung zur flammenmäßigen Verbrennung von radioaktiven Spurenisotopen enthaltenden Materialien dar, bei der sich nicht mehr die Notwendigkeit zur Prelletisierung der Ausgangsmaterialien ergibt Dabei ermöglicht die Erfindung eine genauso wirksame Arbeit an flüssigen als auch an festen Ausgangsmaterialien, wobei in beiden Fällen eine vollständige Verbrennung dieser Materialien innerhalb der Verbrennungsflamme sichergestellt ist

Die neue Verbrennungsvorrichtung ermöglicht insbesondere auch die Verbrennung von wasserenthaltenden Ausgangsmaterialien und verbessert eine solche Verbrennung beträchtlich. Da Wasser selbst eine Verbrennung nicht aufrechterhält ist es üblicherweise erwünscht eine brennstoffähnliche Substanz, wie beispielsweise einen Alkohol, etwa Butylmerkaptan (Butandiol) dem Ausgangsmaterial hinzuzufügen. Da beide, das flüssige Ausgangsmaterial und der zugefügte Alkohol mit der gleichen gleichmäßigen Geschwindigkeit und in der gleichen Weise verdampfen, können ihre Anteile durch ihre jeweiligen Dampfdrücke bestimmt werden. Die Anteile des zusätzlichen Brennstoffes können leicht herausgefunden werden, indem man von niedrigen Konzentrationen ausgeht und die Konzentrationen kontinuierlich erhöht bis die Flamme unter den Umständen einer gegebenen Verbrennung selbst erhalten wird. Falls der zugefügte Brennstoff verglichen mit Wasser zu schnell verbraucht wird, ist der Siedepunkt zu niedrig. Wird der zugefügte Brennstoff zu langsam verbraucht, dann sollte eine Flüssigkeit mit einem höheren Dampfdruck ausgewählt werden. Alkohole und andere Sauerstoff enthaltende Flüssigkeiten sind bevorzugt, da sie ohne Rußbildung verbrennen.

Feste Brennstoffe, wie sie in üblichen Verpackungs-, Einwickel- und Pelletisierungstechniken verwendet werden, haben selten einen ausreichend niedrigen Siedepunkt um gleichzeitig mit Wasser zu verdampfen, um selbst eine minimale, kontinuierliche brennbare Mischung zu erzeugen. Sie können nur mit ihrer eigenen Verbrennungswärme pyrolysiert werden, was mehr Energie erfordert, als für die Verdampfung einer Flüssigkeit. Mit schnellen und sehr schnell brennenden Ausgangsmaterialien wird diese Situation unter Verwendung der neuen Verbrennungsvorrichtung umgekehrt Jetzt ist es möglich, Wasser hinzuzufügen, um die Verbrennungsgeschwindigkeit sehr schnell brennender Materialien, hauptsächlich Flüssigkeiten, etwas nach unten abzumildern. Dies ist allerdings selten notwendig, da der bei üblichen Techniken sich ergebende Teufelskreis, der zu einer sehr schnell beschleunigten, unkontrollierten Verbrennung führt durch die Verwendung des eine offene Mundöffnung aufweisenden Behälters aufgebrochen worden ist.

Eine der vorteilhaften Merkmale der neuen Verbrennungsvorrichtung ist darin zu sehen, daß es nicht langer notwendig ist, kostspieliges Platin oder Platinlegierungen als Materialien für die Herstellung des Zündkorbes zu verwenden. Die Verwendung dieser Metalle war in

der Vergangenheit bisher notwendig gewesen, um die Zündung und die Verbrennung der Ausgangsmaterialien katalysatormäßig zu beeinflussen und zu fördern. Wendet man die vorliegende Erfindung an, dann ist es möglich, wesentlich preiswertere Metalle als Materialien für die Herstellung des Zündkorbes zu verwenden. Es gelingt also, eine wirksame und vollständige Verbrennung des Ausgangsmaterials bei der erfindungsgemäßen Apparatur zu erzielen, indem der Zündkorb aus einem relativ preiswerten Hochtemperatur-Widerstandsdraht hergestellt ist.

Platin verfügt über den weiteren Nachteil, daß es einen hohen thermischen Widerstandskoeffizienten aufweist. Dies führt zu der Tendenz, daß ein aus Platin bestehender Zündkorb dazu veranlaßt wird, sehr schnell auf seine volle Temperatur zu springen, was zu einer hohen beginnenden Flamme und zu einer übermäßigen Beschleunigung bzw. Geschwindigkeit des Anfangsteil des Verbrennungszyklus führt, wenn die Hitze des Korbes doch hauptsächlich für die Vollendung der Verbrennung am Ende des Zyklusses benötigt wird. Bei der neuen Verbrennungsvorrichtung ist die Korbhitze dann vorhanden, wenn sie während des Verbrennungszyklus am meisten benötigt wird.

Einer der wesentlichen Vorteile der neuen Verbrennungsvorrichtung ist in der Ersparnis zu sehen, die von der Beseitigung des bis jetzt erforderlichen Trägermaterials herrührt und in der daraus folgenden Vergrößerung der erlaubten Abmessungen des Ausgangsmaterials. Da insoweit die Pyrolyseprodukte frei aus der Mundöffnung des Behälters entweichen können, können die Wände des Behälters sehr dünn gemacht werden und verhindern doch ein Entweichen der Pyrolyseprodukte in anderen Richtungen als nach oben durch die Flamme hindurch.

Allgemein wird die üblicherweise benötigte Verbrennungszeit beträchtlich reduziert, so daß man auch zu einer schnelleren Herstellung der die Isotope enthaltenden Probe gelangt.

Weitere Ausgestaltungen der Erfindung sind Gegenstand der Unteransprüche und in diesen niedergelegt.

Im folgenden werden Aufbau und Wirkungsweise eines Ausführungsbeispiels der Erfindung anhand der Figuren im eirzelnen näher erläutert. Dabei zeigt

F i g. 1 in schematischer Darstellung eine Verbrennungsvorrichtung, die zur Bereitung von Proben für die Untersuchung radioaktiver Spurenisotopen geeignet ist, wobei die Flamme in strichpunktierter Darstellung gezeigt ist;

F i g. 2 in vergrößerter Querschnittsdarstellung ein Ausführungsbeispiel eines Zündkorbes und eines schalen- oder tassenähnlichen Halters für das Ausgangsmateriai, weiches einer vollständigen Verbrennung zugeführt werden soll, auch hier ist die Ftamme in strichpunktierter Darstellung gezeigt, während

F i g. 3 in vergrößerter perspektivischer Darstellung mit teilweise weggebrochenen Teilen den schalenähnlichen Behälter für das Ausgangsmaterial der F i g. 1 und 2 nochmals gesondert zeigt

In der Darstellung der F i g. 1 der Zeichnung ist eine Verbrennungseinrichtung 10 an sich bekannter Bauart gezeigt die bei der Vorbereitung von Proben zur radioaktiven Isotopenspuren-Untersuchung verwendet wird, beispielsweise bei Untersuchungen, die Gewebeverteilungen umfassen, oder sich mit Restmengenanteilen von Drogen bei Pflanzen und Tieren beschäftigen. Bei der Herstellung solcher Proben wird das Ausgangsmaterial, welches das radioaktive Spurenisotop enthält beispielsweise das pflanzliche oder tierische Gewebe verbrannt, um den Kohlenstoff im Ausgangsmaterial zi Kohlendioxid und den Wasserstoff zu Wasser umzu wandeln, das radioaktive Spurenisotop wird dann au ^r> den sich ergebenden Verbrennungsprodukten wieder gewonnen. Details einer solchen Wiedergewinnung dei Probe sind in den weiter vorn schon erwähnter Patenten beschrieben und sollen deshalb hier nicht wiederholt werden. Es genügt zu sagen, daß der

ι» Verbrennungskammer 10 verschiedene Einheiten und verbindende Leitungen sowie zugeordnete Apparate nachgeschaltet sind, um die gasförmigen Verbrennungsprodukte zu behandeln, zu trennen und die Wiedergewinnung jedes radioaktiven Spurenisotops zu bewirken

i"> Die vorliegende Erfindung ist besonders geeignet zur Wiedergewinnung von ³H und ¹⁴C Isotopenindikatoren. Wie F i g. 1 zeigt, wird das die radioaktiven Isotopentracer enthaltende Material, entweder in fester oder in flüssiger Form, in einen Zündkorb 11 innerhalb der Verbrennungskammer 10 eingelegt. Die Bedienungs person drückt dann auf den Startknopf einer vorprogrammierten, nicht dargestellten, pneumatischen Regel· einheit und führt auf diese Weise der Verbrennungs kammer 10 durch einen Sauerstoffeinlaß 12 Sauerstof

r> zu. Das die Isotope enthaltende Material wird schnei entzündet und die sich ergebenden gasförmigen Verbrennungsprodukte strömen nach oben durch die Verbrennungskammer 10 und dann durch eine Auslaßöffnung 13. Die Verbrennungsgase strömen dann durch

-ίο eine Leitung 14 in das nicht dargestellte Wiedergewin nungssystem. Nachfolgend zu dem Gewinnungsvorgang kann dann aus dem Gewinnungssystem ein eine Tritiumprobe sammelndes Fläschchen und ein eine Kohlenstoffprobe sammelnde Fläschchen (beide nicht

S3 dargestellt) entnommen werden, und die Radioaktivität der Tritium- und Kohlenstoffproben wird unter Verwendung von Photomuhiplier oder anderen geeigneten radioaktiven Zähleinrichtungen bestimmt.

Zwar sind zur praktischen Durchführung der

·"· Verbrennung eine Vielzahl von verschiedenen Verbrennungskammerkonstruktionen möglich, vorgezogen wird jedoch die Verwendung einer allgemein flammenartig ausgebildeten und geformten Verbrennungskammer bzw. einer flaschenähnlichen Verbrennungskam-

⁴"> mer der Art, wie sie in der US-PS 34 85 565 beschrieben ist.

Die in F i g. 1 gezeigte Verbrennungskammer 10 ist von dieser allgemeinen Art. Das das radioaktive Isotop enthaltende und zu verbrennende Ausgangsmaterial

■>" wird in den Zündkorb 11 eingelegt, der Teil des elektrischen Zündsystems ist. Zu diesem Zweck besteht der Zündkorb 11 aus Nichrom, also einer geeigneten Metallegierung oder einem ähnlichen, elektrischen Widerstandsmaterial, so daß der Zündkorb als eiektrischer Widerstand in dem Zündsystem wirkt Ein Paar Leiter 15 und 16 erstrecken sich von einer Montageplatte 17 ausgehend nach oben und tragen den Zündkorb 11 an seinen oberen und unteren Enden und stellen gleichzeitig den elektrischen Kontakt zu dem Zündkorb

M> her, um ihn mit dem elektrischen Zündsystem zu verbinden. Die Leiter 15 und 16 verlaufen vertikal durch die Montageplatte 17 und enden in sich nach unten erstreckenden Anschlußzapfen unterhalb der Montageplatte. Um die aufeinanderfolgende Beschickung mit

»■i Mustern oder Proben zur Verbrennung zu erleichtern, ist die Montageplatte 17 auf einer Plattform 18 gelagert, die auf das Ende einer pneumatischen Kolbenstange 19 aufgeschraubt oder sonstwie an dieser befestigt ist;

diese Kolbenstange ist Teil eines nicht dargestellten Zurückzieh- und Liftmechanismus, der den Zündkorb 11 und die Montageplatte 17 automatisch von einer der Bedienungsperson leicht zugänglichen, offenen Position ( in den Zeichnungen nicht dargestellt) in eine geschlossene oder abgedichtete Position innerhalb der Verbrennungskammer (wie in F i g. 1 gezeigt) bewegt.

Um das in dem Zündkorb 11 enthaltende Ausgangsmaterial zu zünden, werden die Anschlußzapfen oder Steckkontakte, die sich von der Montageplatte 17 nach unten erstrecken, aufgenommen von einer komplementären elektrischen Steckdose 20 in der Plattform 18. Die Steckdose 20 ist wiederum mit einem elektrischen Zündkreis verbunden, der eine elektrische Leistung liefernde Quelle, beispielsweise eine Batterie 21 umfaßt, sowie einen Zündschalter 22, um dem Zündkorb U elektrische Spannung zuzuführen, der als Widerstandsheizelement in dem Zündsystem dient. Auf diese Weise wird das radioaktive Ausgangsmaterial durch einfaches Schließen des Zündschalters 22 entzündet, der wieder geöffnet wird, sobald die Verbrennung vollendet ist.

Um die in dem Zündkorb 11 enthaltenden Proben zu verbrennen, wird der Verbrennungskammer 10 durch die Leitung 12 und einen damit zusammenwirkenden Durchlaß 12a in der Plattform 18 und der Montageplatte 17 reiner Sauerstoff zugeführt. Der zum Gasauslaß führende Durchlaß 12a in der Montageplatte 17 ist direkt unterhalb des Korbmittelpunkts angeordnet, so daß der Sauerstoff direkt der Verbrennungszone zugeführt wird. Mit Hilfe geeigneter Ventil- und Durchflußmesseinrichtungen, die nicht dargestellt sind, wird die Sauerstoffdurchflußrate anfangs auf ein leicht oberhalb des für eine Verbrennung der Probe notwendigen Sauerstoffniveau eingestellt, so daß innerhalb der Verbrennungskammer 10 ein geringfügiger Sauerstoffüberschuß vorliegt. Dieser überschüssige Sauerstoff steigt durch die Verbrennungskammer 10 nach oben und wird durch den seitlichen Ausgang 13 im oberen Teil der Kammer zusammen mit den Verbrennungsprodukten abgeführt. Vorzugsweise wird in diesem Zusammenhang ein unter Druck stehender, nicht dargestellter Sauerstoffvorratsbehälter verwendet, der sehr ähnlich einem Kondensator bzw. einer Kapazität in seiner Funktion ist, so daß dann, wenn der Sauerstoffbedarf in der Verbrennungskammer 10 sich während der Verbrennung der Proben verringert, die Sauerstoffzufuhr zu der Verbrennungskammer entsprechend abnimmt

Die Verbrennungskammer 10 ist vorzugsweise an ihrem oberen Ende offen, wobei sich ihre Seitenwände oberhalb des Zündkorbs 11 für die Probe nach oben und innen erstrecken, um sich so der Form der Flamme einer brennenden Probe anzunähern. Eine solche Ausbildung verringert in vorteilhafter Weise das Volumen der sauerstoffreichen Atmosphäre um die Flamme, auch werden die Wände der Verbrennungskammer 10 vorgeheizt, um die Wandtemperatur oberhalb der Kondensationstemperatur der in den Verbrennungsprodukten enthaltenen Dämpfe zu halten. Bei dieser Formgestaltung bzw. bei diesem konstruktiven Aufbau haben die Verbrennungsprodukte die Tendenz, direkt in den Auslaß 13 hineinzuströmen und hineinzustreichen, wobei die aufsteigende Schicht einer sauerstoffreichen Atmosphäre entlang den Seitenwänden der Verbrennungskammer die Neigung entwickelt, die Verbrennungsprodukte von den Seitenwänden isoliert zu halten. Darüberhinaus verbleiben sämtliche Verbrennungsprodukte, die tatsächlich die Wände der Verbrennungskammer berühren, in dem gasförmigen Zustand, selbst während des Beginns der Verbrennung, da die Wände vorgeheizt sind und eine Temperatur oberhalb der Kondensationstemperatur aufrechterhalten wird.

Bei der Verbrennungskammer der F i g. 1 erstrecken sich daher die Wände der Verbrennungskammer vertikal nach oben an dem Zündkorb 11 vorbei und neigen sich dann oberhalb des ZUndkorbs nach innen, um sich so der Form der Flamme anzupassen, die in der Zeichnung in strichpunktierter Ausführung dargestellt ist. Die Verbrennungskammer 10 ist selbst von einer rechteckförmigen Einfassung 23 umgeben, die um die äußere Oberfläche der Verbrennungskammer 10 einen luftgefüllten Hohlraum definiert. Zur einwandfreien Lokalisierung der Verbrennungskammer 10 innerhalb der Einfassung 23 greift das obere Ende der Verbrennungskammer in ein komplementäres Montageelement 24 ein.

Vor der Zündung der in dem Zündkorb 11 enthaltenden Probe kann die Luft in dem Hohlraum zwischen der Verbrennungskammer 10 und der Einfassung 23 mit Hilfe einer nicht dargestellten, im Inneren eines Dampfgenerators 25 angeordneten Heizwicklung erhitzt werden. Die Luft verteilt diese Wärme entlang den Wänden der Verbrennungskammer 10, so daß die Wände gleichmäßig auf eine Temperatur oberhalb der Kondensationstemperatur der in den erzeugten Verbrennungsprodukten enthaltenden Dämpfe erhitzt wird. Es hat sich herausgestellt, daß die Vorerhitzung der Verbrennungskammerwände zur Aufrechterhaltung der Verbrennungsprodukte in gasförmiger Form selbst während der Zündung — kombiniert mit dem flammenförmigen Aufbau der Verbrennungskammer — es den Verbrennungsprodukten ermöglicht, auf einer kontinuierlichen Basis aus der Verbrennungskammer abgeführt zu werden, und zwar so wirksam, daß effektiv keine Ablagerung von Resten von Verbrennungsprodukten an den Kammerwänden erfolgt. Das dargestellte System verhindert auch eine Kondensation innerhalb des Auslasses 13 der Verbrennungskammer 10, da der Auslaß auch von der vorgeheizten Luft in dem Hohlraum zwischen der Verbrennungskammer und der umgebenden Einfassung 23 vorgeheizt ist.

Das Ausgangsmaterial wird in einem offenen, schalen- oder tassenähnlichen Behälter 26 verbrannt, der in das Innere des Zündkorbs U eingeführt ist; dabei ist der Behälter 26 aus einem Material hergestellt, welches es ihm ermöglicht, langsam und gleichmäßig zusammen mit dem Ausgangsmaterial zu verbrennen.

Auf diese Weise sind Mittel für die Verbrennungsprodukte des Ausgangsrnatcriais geschaffen, die es nach oben durch die offene Mundöffnung des schalenähnlichen Behälters 26 direkt in und durch die sich oberhalb des Zündkorbes 11 erstreckende Flamme leitet In F i g. 2 ist der ein flüssiges, zu verbrennendes Ausgangsmaterial enthaltende Behälter dargestellt

Wie gezeigt, weist der Behälter 26 im allgemeinen eine fingerhutähnliche, haubenartige Form auf, obwohl an sich auch andere Konfigurationen möglich sind, mit einem offenen Oberteil, beispielsweise auch eine zylindrische Formgebung des Behälters. Der Behälter 26 ist bevorzugt hergestellt aus einem Papier mit niedrigem Aschengehalt und wird gebildet aus einem wäßrigen Brei einer Papierpulpe unter Verwendung konventioneller Techniken. Die fingerhutähnliche Kontur des Behälters 26 hat den Vorteil, daß aufgrund der sich verjüngenden Seitenwände eine leichte Entnahme

des so gebildeten Fingerhutes aus einer Formschale möglich ist. Auch haben die sich verjüngenden Wände die Tendenz, das in dem Behälter enthaltende Ausgangsmaterial dazu zu bringen, wünschenswerter Weise von oben nach unten zu verbrennen, auf diese Weise wird eine vollständige Verbrennung gewährleistet. Es können auch geeignete Beschichtungs- oder Schlichtmaterialien hinzugefügt werden, um den aus Papier bestehenden Behälter wasserdicht oder mindestens wasserresistent zu machen, so daß eine Anpassung an flüssige Ausgangsmaterialien vorgenommen werden kann. Im allgemeinen ist der Behälter 26 geleimt, d. h. einer Leimung unterzogen und so formmäßig ausgebildet, daß er eng in den Zündkorb 11 paßt.

Es kann erwünscht sein, eine die Zündung begünstigende Substanz hinzuzufügen, die einen Zündpunkt etwa bei 95° C aufweist, beispielsweise feinpulvriges Phosphorsesquisulfid (P4S3), und zwar beispielsweise um die Unterseite einer Randkante 26a, die um die Mundöffnung des Behälters 26 angeordnet ist. Wie Fig.3 zeigt, wird diese pulverförmige, eine Zündung begünstigende Substanz 27 auf der Unterseite der Randkante 26a aufgebracht. Diese Substanz wirkt in der Weise, daß sie sicherstellt, daß sich die Flamme vollständig um und über die Mundöffnung des Behälters 26 erstreckt zu dem Zeitpunkt, an welchem die Temperatur innerhalb des Behälters auch nur um einige Grad Celsius über die Raumtemperatur ansteigt. Auf diese Weise befindet sich die Randkante des Behälters 26 innerhalb der Flamme, bevor die Temperatur des Ausgangsmaterials wesentlich erhöht ist, so daß die aus dem Ausgangsmaterial hervorgehenden Pyrolyseprodukte die Flamme passieren.

Wird der das Ausgangsmaterial enthaltende Behälter 26 gezündet, dann bietet die sich nach oben öffnende Mundöffnung des Behälters einen offenen Durchlaß für die Pyrolyseprodukte, so daß diese nach oben in die Flamme oberhalb des Zündkorbs 11 aufsteigen können, wo die Verbrennung absolut vollendet wird. Auf diese Weise wird die üblicherweise zwischen einer Pyrolyse und Verbrennung bestehende, starke positive Rückkopplung aufgebrochen und die Verbrennungsgeschwindigkeit kann so durch Kontrolle der Temperatur des Verbrennungs- oder Zündkorbs 11 kontrolliert werden. Auch wird keine Zeit vergeudet, da das Ausgangsmaterial unmittelbar zu brennen beginnt, weil kein das Ausgangsmaterial umgebendes Trägermaterial vorhanden ist Das Ausgangsmaterial beginnt jedoch erst dann mit der Pyrolyse, nachdem die Flamme von der die Zündung begünstigenden Substanz und von der Verbrennung der oberen Teile des Behälters 26 errichtet worden ist und Strahlungshitze erzeugt, Auf diese Weise passieren sämtliche Pyrolyseprodukte des Ausgangsmaterials die Flamme und laufen direkt durch sie hindurch. Der Behälter 26 selbst hat die Tendenz mit einer niedrigen, gleichmäßigen Geschwindigkeit zu verbrennen. Später, während des Verbrennungsprozesses, umgibt die Flamme den gesamten Behälter 26 und verbrennt das restliche Ausgangsmaterial vollständig.

Wird in Verbindung mit dem Behälter 26 eine die Zündung begünstigende Substanz 27 verwendet, dann entzündet sich der ein Ausgangsmaterial enthaltende Behälter innerhalb der Verbrennungskammer 10 binnen weniger Sekunden und bevor die Temperatur innerhalb des Behälters auch nur mehr als einige wenige Grad Celsius angestiegen ist Ist einmal die Zündung erfolgt, dann läuft sie in einer Sekunde oder weniger um die Mundöffnung des Behälters 26, um sich oberhalb des Behälters in einer domähnlichen Flamme zu vereinigen. Der Anteil der verwendeten, eine Zündung begünstigenden Substanz wird vorteilhafterweise so gering gehalten, daß dann, wenn sie in normaler Luft (d. h.

außerhalb der Verbrennungskammer) entzündet werden würde, die erzeugte Hitze nicht groß genug wäre, um die Flamme auf den Behälter zu übertragen. Mit anderen Worten, die eine Zündung begünstigende Substanz wirkt zur Hervorrufung und Begünstigung einer Zündung des Ausgangsmaterials nur in einer gasförmigen Sauerstoffatmosphäre, in welcher Atmosphäre die Zündung automatisch und unmittelbar, bevor irgendwelche Verbrennungsdämpfe frühzeitig aus dem Behälter entweichen können, stattfindet, um möglicherweise eine potentiell explosive oder sonstwie gefährliche Mischung zu bilden.

Falls erwünscht, können auch andere, eine Zündung begünstigende Techniken angewendet werden anstelle der eine niedrige Entzündungstemperatur aufweisenden, weiter oben beschriebenen Substanzen 27. Beispielsweise kann ein elektrischer Hochspannungsfunke oder ein infraroter Strahl auf die Mundöffnung (oder auf die Randkante 26a um die Mundöffnung) des Behälters 26 gerichtet und zur Hervorrufung und Begünstigung einer Entzündung des Behälters und seiner Inhalte verwendet werden.

Bei einem typischen Ausführungsbeispiel kann der Behälter 26 für die Proben die folgenden Abmessungen und Eigenschaften aufweisen. Der Behälter kann hergestellt sein aus einem Brei einer Papierpulpe, die vom Standpunkt radioaktiver Messung rein ist. Der Behälter kann eine Höhe von etwa 20 mm, eine durchschnittliche Breite von etwa 14 mm, eine Wanddicke von etwa 2 mm oder weniger und ein inneres Volumen von etwa 1,5 bis 2 ml aufweisen. Sein Gewicht kann etwa 200 mg betragen.

Beispiele für die Materialien der den Zündkorb bildenden Widerstandsdrähte sind etwa »Kanthai«, eine elektrische Hochwiderstandlegierung aus Chrom-Alu-

«0 minium-Kobalt, und »Nichrom«, eine Nickel-Chrom-Eisen-Legierung.

Dieser Hochwiderstandsdraht ist nicht nur zur Herstellung und zur Verwendung eines Zündkorbs 11 in vorteilhafter Weise billiger als eine Platin oder

«5 Platinlegierung, ein solcher Draht ist auch gegenüber Spannungsbeanspruchungen weniger anfällig.

Es ist auf diese Weise möglich, eine verbesserte Zündkorbkonstruktion herzustellen, bei welcher die Drahtwindungen 11a bei und nahe an der Basis des Zündkorbs 11 im engen Abstand geführt sind, um den Sauerstoffzutritt zu dem Behälter 26 mit dem Ausgangsmaterial an diesen Stellen einzugrenzen, wobei die Windungen 11a im oberen Bereich des Zündkorbs einen weiteren Abstand einhalten. Auf diese Weise können den Drahtwindungen oder -wicklungen 11a bei der Herstellung des Zündkorbes solche abstandsmäßigen Beziehungen verliehen werden, daß der Zutritt von Sauerstoff zu dem brennenden Ausgangsmaterial progressiv ausgehend vom Oberteil bis zum Bodenteil des Zündkorbs reduziert wird (siehe hierzu Fig.2). Diese Ausführungsform, bei welcher die Drahtwindungen 11a am Boden des Zündkorbes eng aneinandergewkkelt sind und an seinem Oberteil lose verlaufen, ist mit Platin oder Platinlegierungen nicht durchführbar, und zwar aufgrund des Fehisns der notwendigen strukturellen Festigkeit solcher Verbindungen. Weiterhin wird auf diese Weise die Durchführung des Verbrennungsvorganges von dem oberen Teil nach

unten durch das Ausgangsmaterial erleichtert, d. h. der festgewickelte Boden des Korbes zwingt die Flamme in wünschenswerter Weise nach oben in den Raum zwischen den Zündkorb 11 und den Behälter was dazu führt, daß die Verbrennung von oben nach unten durch das in dem Behälter befindliche Ausgangsmaterial stattfindet

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Vorrichtung zur flammenmäßigen Verbrennung von flüssigen oder festen Proben bei der radioakti- s ven Isotopenspurenindikation, mit einer sich nach oben verjüngenden Verbrennungskammer, in der die gasförmigen Verbrennungsprodukte nach oben steigen und die Wände der Verbrennungskammer bis auf eine oberhalb der Kondensationstemperatur der in den Verbrennungsprodukten enthaltenen Dämpfe liegende Temperatur vorheizen, mit einem in der Verbrennungskammer angeordneten Zündkorb, mit Mitteln zur Zuführung von Wärme für den Zündkorb, die zur vollständigen Verbrennung der '5 Proben ausreicht, mit Mitteln zur Zuführung gasförmigen Sauerstoffs in die Verbrennungskammer sowie gegebenenfalls mil einer zusätzlichen Heizanordnung zur Vorheizung der Wände der Verbrennungskammer, dadurch gekennzeichnet, daß in den Zündkorb (Ii) ein schalenförmiger, die Probe aufnehmender Behälter (26) derart eingesetzt ist, daß dessen Öffnung nach oben in den oberhalb des Zündkorbs liegenden Raum der Verbrennungskammer (10) weist, und: daß ^ der Behälter (26) aus einem brennbaren Material besteht, das langsam und gleichmäßig zusammen mit der Probe verbrennt.

2. Vorrichtung nach Anspruch I₁ dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter (26) fingerhutähtilich ausgebildet ist.

3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter (26) eine um s;eine Öffnung angeordnete, die Zündung begünstigende Substanz (27) aufweist. ⁿ

4. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Zündkorb (11) aus aufgewickelten Drahtwindungen einer einen hohen elektrischen Widerstand aufweisenden Legierung besteht, die im Boden des Zündkorbs eng aneinanderliegen und zum oberen Rand hin einen progressiv größer werdenden Abstand aufweisen.

5. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter (26) an seinem oberen Rand eine nach außen gerichtete Randkante (i6a) aufweist, unterhalb welcher die die Zündung begünstigende Substanz (27) verteilt ist.