DE2307721A1 - Spaltprodukte zurueckhaltender kernbrennstoff und verfahren zu seiner herstellung - Google Patents
Spaltprodukte zurueckhaltender kernbrennstoff und verfahren zu seiner herstellungInfo
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Description
BERLIN-DAHLEM 33 - PODBIELSKIALLEE Θ8 8 MÜNCHEN 22 · WIDEN MAYERSTRASSE 48
25 232
BERLIN: DIPL.-ING. R. MÜLLER-BÖRNER
MÜNCHEN: DIPL.-ING. HANS-H. WEY
Europäische Atomgemeinschaft
(EURATOM) Berlin, den Ik. Februar 1973
Spaltprodukte zurückhaltender Kernbrennstoff und Verfahren zu seiner Herstellung
Die Erfindung bezieht sich auf einen Spaltprodukte zurückhaltenden
Kernbrennstoff, der den Brennstoff in der Form kleiner Kerne einschließt, die in Spaltprodukte zurückhaltende
Umhüllungen enthalten sind. Die Erfindung betrifft außerdem ein Verfahren zur Herstellung eines solchen Brennstoffes.
Wenn die Kerne in einer Oxidform vorliegen und der Brennstoff zerfällt, stehen bekanntlich diejenigen der Restsauerstoffatome,
die sich nicht mit den Spaltprodukten verbinden, für eine Verbindung mit dem Umhüllungsmaterial zur Verfügung,
und eine Gasphase wird gebildet, die einen inneren Druck von für die Unversehrtheit des umgebenden Aufbaus schädlicher Art
hervorrufen kann. Gemäß einem älteren Vorschlag ist auch bekannt, daß die Überschußsaüerstoffatome, vorausgesetzt ein geeignetes
Puffermaterial ist in dem Kern oder in der Nähe des Kerns eingeschlossen, in jenem Material absorbiert werden
• können, und zwar vorzugsweise so, daß die schädlichen Wirkungen ihrer Verbindung anderwärts vermieden werden.
30383 4/0495 - 2 -
BERLlNi TELEFON (O311) 7B39O7 MÜNCHEN: TELEFON (O811) 23 80 80
KABEL: PROPINOUS · TELEX O1 84067 KABEL: PROPINOUS · TELEX OS 94344
Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, eine neue Ausnutzungsart dieser Technik zu schaffen und dafür eine
neue Brennstoffzusammensetzung zu erzeugen.
Zur Lösung dieser Aufgabe wird für eine Partikel aus Spaltprodukte
zurückhaltendem Kernbrennstoff, der den Brennstoff in Form kleinerer Kerne umsohließt, erfindungsgemäß vorgeschlagen,
daß ein von einem Kernbrennstoffoxid umhüllter und aus einem Oxid eines Elements, dessen Atomzahl 39 oder 57 ist
oder zwischen 60 und 6k einschließlich oder zwischen 66 und einschließlich liegt, zusammengesetzter innerer Keim vorgesehen
ist, wobei der Kern eine Spaltprodukte zurückhaltende Umhüllung besitzt.
Mit dem Ausdruck Kernbrennstoffoxid ist ein Oxid von einem
spaltbaren oder brütbaren Material gemeint, z.B. UO2, PuU2-UO2,
ThOg-UOo. Aus dem Vorhergehenden kann deshalb ersehen werden,
daß der Keim praktisch ein Oxid jeder einwertigen Seltenen Erde sein kann. Natürlich ist es nicht wünschenswert, für thermische
Reaktorbrennstoffe Elemente mit einem hohen Wirkungsquerschnitt für thermische Neutronen zu verwenden, wie z.B.
Gandolinium, Sanarium, Europium und Dysprosium. So werden für thermische Reaktoren Keime aus Yttrium, Lanthan, Neodym, Promethium
bevorzugt, obwohl Holmium, Erbium, Thulium, Ytterbium oder Lutetium mögliche Ersatzstoffe sind.
Feste Lösungen der vorerwähnten Kernbrennstoffoxide mit den einwertigen
Oxiden der Seltenen Erden besitzen einen Aufbau mit einer Anion-Leerstelle. Diese Leerstellen werden sehr leicht
mit Sauerstoff aufgefüllt. Insofern ist Gegenstand der Erfindung auch die Herstellung von Kernbrennstoffen auf einem Weg,
der die Verwendung einwertiger Oxide Seltener Erden als einen Keim zur Bildung eines Kerns von Kernbrennstoffoxiden einschließt,
die den Keim umhüllen, wobei die Bildung des Kerns bei Temperaturen durchgeführt wird, die niedrig genug sind, um
die Bildung fester Lösungen zwischen dem Keim und dem Kernbrennstoff oxid zu unterbinden und um den Kern gegenüber der
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Atmosphäre dicht abzuschließen, wie durch Verwendung einer Spaltprodukte zurückhaltenden Umhüllung um den Kern.
Während der Bestrahlung löst sich jedoch das einwertige Oxid der Seltenen Erde langsam in das Kernbrennstoffoxid auf und
umgekehrt, wobei Anionen-Leerstellen geschaffen werden, die allmählich mit dem Restsauerstoff aifgefüllt werden und so
den Restsauerstoff daran hindern, sich mit dem Umhüllungsmaterial zu verbinden·
Zum besseren Verständnis der weiteren Einzelheiten der Erfindung wird nachstehend ein Ausführungsbeispiel einer erfindungsgemäßen
Kernbrennstoffpartikel zusammen mit ihrem Herstellungsverfahren beschrieben.
V/enn bei einem" UO„-Brennstoff verwendet, enthält die Kernbrennstoff
partikel nach der Erfindung einen Zentralkeim aus in UOg-Pulver eingehülltem Lanthanoxid, um so einen im wesentlichen
kugelförmigen Kern zu bilden. Der Kern kann dann in einer oder
in mehrere Spaltprodukte zurückhaltenden Umhüllungen eingekapselt werden, die Schichten aus Pyrokohlenstoff und vorzugsweise
eine Schioht aus Siliziumcarbid enthalten.
Der Herstellungsweg für einen solchen Kern schließt zuerst die Vorbereitung der Keime aus Lanthanoxid ein. Um dies zu bewerkstelligen,
wird eine bestimmte Menge Lanthanoxidpulver mit einem Dekanolbindemittel in richtigen Anteilen gemischt, um
ein feuchtes Pulvergemisch zu bilden. Das Gemisch wird in einer Kollermühle zerrieben, um so das Pulver in kleinere Partikelgrößen
zu zermahlen, bei der eine Agglomeration erleichtert
wird.
Das Gemisch aus Agglomeraten und Pulver wird dann durch ein
erstes Sieb mit einer Öffnungsgröße von 105 /um gestrichen. Die durch das Sieb hindurchfallenden Agglomerate werden verwendet,
um die Keime zu bilden, indem die Agglomerate auf die
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Oberfläche eines zweiten Siebes mit einer Öffnungsgröße von
500 /um gegeben werden. Eine Anzahl nichtrostender Stahlkugeln auf der Oberfläche, auf die das Pulver gegeben wird, besitzen
die Wirkung, die Agglomerate, wenn das Sieb geschüttelt wird, durch die Sieböffnungen auf die Oberfläche eines dritten Siebes
mit 250 /um Öffnungen zu drücken, das unter dem Sieb mit
den 500 /um Öffnungen angebracht ist. Das dritte Sieb läßt das
Feingemahlene hindurch, um auf ein Behälterblech darunter zu fallen, jedoch werden die Agglomerate über 250 /um Durohmesser
zurückgehalten. Diese Agglomerate von über 250 /um Durchmesser
sind die Lanthanoxidkeime« Diese Keime werden dann in eine Schüssel aus Kunststoffmaterial befördert, die auf einem ring«
förmigen Tisch angebracht ist. Uranoxidkörner, die vorbehandelt worden sind, um sie für die Agglomerierung zu Keimpartikeln
geeignet zu machen, werden unmittelbar den in der Schale umlaufenden Keimen zugeführt. Das UOg-Pulver umhüllt allmählioh
die Keime, und wenn Kerne von der korrekten Größenordnung festgestellt werden, wird die Zuführung unterbrochen und das
Gemenge von Kernen entfernt.
Die grünen Kerne werden dann in einen Niedrigtemperatur-Vakuumofen
eingebracht und auf 250 C erhitzt, um so alle überschüssigen
verdampfbaren Bestandteile auszutrocknen, und anschließend
in einer Edelgasatmosphäre auf 1300°C erhitzt, um die Kerne zu verdichten. Wenn eine niedrigere Verdichtungstemperatur zugelassen
werden kann, würde dies bevorzugt, um so der vorzeitigen Bildung von festen UO„/LaO--Lösungen entgegenzuwirken.
Die Kerne werden mit Pyrokohlenstoff auf herkömmliche Weise
umhüllt, bevor eine übermäßige Aussetzung der Kerne gegenüber der Atmosphäre stattgefunden hat. Wenn gewünscht, können mehrere
Sohichten von Pyrokohlenstoff verwendet werden, um die Spaltprodukte
zurückhaltenden Eigenschaften des Brennstoffs zu verbessern, wobei
solohe Schichten nachfolgend mit einer Schicht aus Siliziumoarbid umgeben werden können.
Patentansprüche:
30983W0495 -
— ρ —
Claims (1)
- PatentansprüchePartikel aus Spaltprodukte zurückhaltendem Kernbrennstoff mit einem Kern, dadurch gekennzeichnet, daß die Partikel einen von einem Kernbrennstoffoxid umhüllten inneren Keim enthält und aus einem Oxid eines Elemente, dessen Atomzahl 39 oder 57 ist oder zwisohen 60 und 64 einschließlich oder zwisohen 66 und 71 einschließlich liegt, zusammengesetzt ist, wobei der Kern eine Spaltprodukte zurückhaltende Umhüllung besitzt.2. Kernbrennstoffpartikel naoh Anspruoh 1, dadurch g e -kennzeiohnet, daß der innere Keim Lanthanoxid enthält.3. Kernbrennstoffpartikel naoh Anspruch 1 oder 2, d a -duroh gekennzeichnet, daß das Kernbrennstoff oxid Uranoxid enthält.k. Kernbrennstoffpartikel nach einem der Ansprüche 1 bis 3t dadurch gekennzeichnet, daß die Spaltprodukte zurückhaltende Umhüllung Pyrokohlenstoff enthält.5· Kernbrennstoffpartikel nach einem der Ansprüche 1 bis 3t dadurch gekennzeichnet, daß die Spaltprodukte zurückhaltende Umhüllung zumindest eine Schioht aus Pyrokohlenstoff und zumindest eine Schioht aus Siliziumcarbid umfaßt.6. Verfahren zur Herstellung einer Partikel aus Spaltprodukte zurückhaltendem Kernbrennstoff naoh Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Keim gebildet wird, der Keim in einem Kernbrennstoffoxid eingehüllt wird, um so einen Kern zu bilden, wobei die Bildung dieses Kerns bei Temperaturen durchgeführt wird, die niedrig genug sind, um die Bildung von festen Lösungen zwischen dem Keim und dem Kern-30983 W0495 - 6 -brennstoffoxid zu unterbinden, und schließlich eine Spaltprodukte zurückhaltende Umhüllung um den Kern angebracht wird,7· Verfahren naoh Anspruch 6,dadurch gekennzeichnet, daß der Keim Lanthanoxid enthält.8. Verfahren nach Anspruch 6 oder 7, dadurch g e -k.ennzeiohnet, daß das Kernbrennstoffoxid Uranoxid enthält,9· Verfahren nach Anspruch 6, 7 oder 8, dadurch g e -kennzeiohnet , daß die Spaltprodukte zurückhaltende Umhüllung Pyrokohlenstoff enthält.10. Verfahren nach Anspruch 6, 7 oder 8, dadurch g e -kennzeiohnet, daß die Spaltprodukte zurückhaltende Umhüllung zumindest eine Schioht aus Pyrokohlenstoff und zumindest eine Schicht aus Siliziumoarbid umfaßt.Bd/Ho - 25 232 /30983 W0495
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