DE2227504A1 - Verfahren zur herstellung von trans-4-aminomethylcyclohexan-1-carbonsaeure oder deren salzen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von trans-4-aminomethylcyclohexan-1-carbonsaeure oder deren salzen

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DE2227504A1 DE19722227504 DE2227504A DE2227504A1 DE 2227504 A1 DE2227504 A1 DE 2227504A1 DE 19722227504 DE19722227504 DE 19722227504 DE 2227504 A DE2227504 A DE 2227504A DE 2227504 A1 DE2227504 A1 DE 2227504A1
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Description

  • Verfahren zur Herstellung von trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure oder deren Salzen.
  • Die Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von trans-4-Aminomethylcyclollexan-1-carbonsäure oder von einem ihrer Salze.
  • 4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure ist tür pharmazeutische Zwecke als wertvoll bekannt und besonders in der US-Patentschrift 3 499 925 (die der deutschen Auslegeschrift 1 518 703 entspricht) ist darauS hingewiesen, daß von dieser Verbindung zwei Stereoisomere existieren, und daß das trans-Isomere eine wesentlich größere antiplasmische Wirksamkeit besitzt, als das cis-Isomere.
  • Die US-Patentschrift betriit-ein Verfahren zur Herstellung von trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure, welches darin besteht, cis-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsre oder eine Mi schung von cis und trans-4-Aminomethylcyclohexan-1 -carbonsäure bei erhöhter Temperatur von nicht weniger als 1600C in anweisen heit eines alkalischen Isomerisierungskatalysators, wie eine Alkalimetallalkoholat, einem Alkalimetall, einem Alkalimetallamid, einem Alkalimetallhydroxid, einem Alkalimetallcarbonat, einem Alkalimetallbicarbonat, einem Erdalkalimotalloxid und -hydroxid in einem wäßrigen Lösungsmittel zu isomerisieren und die trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure aus der Reakti.-onsmischung zu gewinnen.
  • In diesem Patent wird die Umsetzung bei 1600C bis 2500G bei atmossphärischem Druck durchgeführt, wenn ein Lösungsmittel mit einem Siedepunkt größer als 180°C verwendet wird, wohingegen bei Verwendung eines Lösungsmittelsmit einem Siedepunkt unter 18000, wie Wasser oder einem Alkohol, die Umsetzung in einem Autoklaven bei erhöhtem Druck, bei der genannten Temperatur durchgeführt wird Die Verwendung eines wäßrigen Lösungsmittel, wie Wasser, ist wirtschaftlich vorteilhaft, da es nicht nötig ist, das Lösungsmittel wieder zu gewinnen. Jedoch hat dies den Nachteil, daß erhöhte Drücke angewendet werden müssen, um die Umsetzung glatt durchzuführen. Weiter wurde gefunden, daß bei dieser Isomerisierungsreaktion bei einem erhöhten Druck in Anwesenh.eit eines alkalischen Isomerisierungskatalysators, die Tendenz zum Auftreten von Nebenreaktionen, vorwiegend zur Desaminierung besteht, und daß es schwierig ist, das gewünschte trans-Isomere aus einer Mischung der Reaktionsprodukte abzutrennen,und daß aufgrund des Abtrennungsverfahrens auftretende Verluste nicht zu vermeiden sind. Diese Nachteile führen zu einer schlechten Reproduzierbarkeit der Qualität des erhaltenen trans-Isomeren.
  • Die vorstehend genannte US-Patentschrift umfaßt ein Beispiel, worin cis-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure 16 Stunden bei 210°C, bei einem erhöhten Druck unter Verwendung von Wasser als Lösungsmittel und von Natriumhydroxid als Katalysator isomerisiert wurde und das erhaltene Produkt mit einem stark sauren Kationenaustauscherharz (NH4+) behandelt wurde, um das Natriumsalz zu entfernen und dabei das trans-Isomere.i.n der Form einer freien Säure in einer Ausbeute von 95,5 % zu gewinnen. Jedoch bezieht sich diese Ausbeute auf ein Produkt, das eine beträchtliche Menge des cis-Isomeren enthält. Die Erfinder dieses IJS-Patents berichteten in Chem. Pharm. Bull. (Japan), 1968, Band 16, Seite 723, daß bei Durchführung der gleichen Reaktion während 6 Stunden bei 2000 C bei einem erhöhten Druck unter Verwendung eines ähnlichen Katalysators, das trans--Isomere in einer Ausbeute von lediglich 40 fo erhalten wurde. Wie später unter Bezugnahme auf die Vergleichsdaten beschrieben wird, kann ein Produkt von hohem Reinheitsgrad nach der in der US-Patentschrift vorgeschlagenen Isomerisierungsreaktion nicht in so hohen Ausbeuten erhalten werden, und die beste Ausbeute lag bei etwa 50 . Es ist daher wahrscheinlich, daß der Bericht der Erfinder in der vorstehend genannten Veröffentlichung die richtige Ausbeute angibt.
  • Andererseits lehrt die Japanische Patentveröffentlichung Nr.
  • 16973/68, die ursprünglich von einigen der Erfinder des vorstehend genannten US-Patents, nach dem Prioritätsdatum des genannten US-Patents angemeldet wurde, daß ein Produkt von hoher Einheit wirtschaftlich vorteilhaft nach einem komplizierten Verfahren gewonnen werden kann, wobei Metallkationen aus dem Reaktionsprodukt entfernt werden, ohne daß es dabei nach Beendigung der Isomerisierungsreaktion in Übereinstimmung mit der Methode der US-Patentschrift entfernt wird. Dabei wird p-Toluolsulfonsäure zu dem Reaktionsprodukt zugesetzt um ein Salz davon mit p-Toluolsulfonsäure zu bilden und anschließend wird das Salz entfernt, um das Produkt in der Form einer freien Säure zu bilden.
  • Die Ausbeute an dem erhaltenen trans-Isomeren in Form der freien Säure liegt bei etwa 75 Vo.
  • Diese Methode besitzt.den Nachteil, daß das Produkt nur in guter Ausbeute erhalten werden kann,mes es zusätzlich zu dem Erfordernis erhöhter Drücke und langer Zeitdauer der Umsetzung einem komplizierten Verfahren unterzogen wird.
  • Im Hinblick auf die Schaffung eines Verfahrens zur Herstellung von trans-4-Aminometh.ylcyclohexan-1-carbonsäure oder einem Salz davon, wobei die vorstehend erwähnten Nachteile der bekrnten Verfahren ausgeschaltet werden können , wurde nun gefunden, daß unter Verwendung einer anorganischen Säure als Isomerisierungskatalysator in einer wäßrigen Lösung, die vorstehend erwähnten Nebenreaktionen, hauptsächlich die Desaminierung, vermieden werden können. Es wurde auch gefunden, daß bei der Wahl von Schwefelsäure als anorganische Säure, die Umsetzung in einem wäßrigen Tösungsmittel unter atmosphärischem Druck durchgeführt werden kann und da das Sulfat des cis-Isomeren in einem niedrigen aliphatischen Alkohol löslich ist, das Sulfat des trans-Isomeren darin jedoch nicht löslich ist, diese leicht getrennt werden können und bequem in die freien Carbonsäuren übergeführt werden können, und daß auch das Verfahren zur Trennung des Produkts sehr vorteilhaft durchgeftihrt werden kann. Darübeitinaus wird wegen der Ausschaltung der vorstehend genannten Nachteile die Ausbeute erhöht und die Reproduzierbarkeit der Qualität des gewünschten trans-Isomeren kann auch verbessert werden.
  • Dementsprechend ist ein Gegenstand der vorliegenden Erfindung die Schaffung eines verbesserten Verfahrens zur Herstellung von trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure oder einem ihrer Salze unter Verwendung einer anorganischen Säure als Isomerisierungskatalysator, um so die Nachteile des üblichen Verfahrens unter Verwendung eines alkalischen Isomerisierungskatalysators auszuschalten.
  • Weitere Gegenstände und Vorteile der vorliegenden Erfindung gehen aus der folgenden Beschreibung hervor.
  • Das gemäß der vorliegenden Erfindung verwendete Material ist eine Mischung-von cis- und trans-4-Äiiiinomethylcyclohexan-1-carbonsäure oder cis-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure. Die Umsetzung wird bei zumindest 150°O, vorzugsweise bei 15000 bis 30000 durchgefiihrt, Obgleich erhöhte Drücke angewendet werden können, kann die Reaktion durch die Wahl einer anorganischen Säure als Isomerisierungskatalysator bei atmosphärischem Druck durchgeführt werden, was bevorzugt ist.
  • Als Reaktionsmedium werden wäßrige Lösungsmittel verwendet und bevorzugt ist die Verwendung von Wasser. Gegebenenfalls kann auch Wasser verwendet werden, das ein bekamltes Reaktionslösungsmittel, wie niedrige aliphatische Alkohole enthält. Vom Gesichtspunkt einer wirtschaftlichen Verfahrensführvng her ist die Verwendung von Wasser als Reaktionslösungsmittel von größtem Vorteil. Nach einer Ausfbhrungsform, bei derSchwefelsäure als Isomerisierungskatalysator in einem wäßrigen Medium verwendet wird, können die größten Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens erzielt werden.
  • Beispiele für anorganische Säuren als Isomerisierungskatalysatoren sind Schwefelsäure, Chlorwasserstoffsäure, Phosphorsäure, Bromwasserstoffsäure und dergleichen. Die Menge des yerwendeten sauren Isomerisierungskatalysators kann in einem weiten Bereich variiert werden, sie liegt jedoch gewöhnlich bei 33 bis 330 Gew.o, bezogen auf das Gewicht der cis-4-Aminomethylcycloh.exan-1-carbonsäure oder der Mischung von cis- und trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsauren.
  • Die Reaktionszeit der Isomerisierung kann wahlweise je nach der Art und der Menge des sauren Isomerisierungskatalysators, nach der Reaktionstemperatur, dem Reaktionsdruck u.s.w. geändert werden.
  • Gewöhnlich liegt sie im Bereich von etwa 1 Stunde bis etwa 24 Stunden. Wird beispielsweise hochkonzentrierte Schwefelsäure oder Phosphorsäure verwendet, so wird die Reaktion bevorzugt etwa 1 Stunde lang durchgeführt, das Reaktionssystem mit einer zusätzlichen Wassermenge versetzt und anschließend die Umsetzung 1 bis 4 Stunden weitergeführt. Werden Chlorwasserstoffsäure oder Bromwasserstoffsäure verwendet, so wird die Umsetzung häufig etwa 8 bis 24 Stunden durchgeführt.
  • Die Abtrennung und Gewinnung des gewünschten trans-Isomeren aus dem Reaktionsprodukt kann auf verschiedene Weise durchgeführt werden.
  • Wird gemäß der bevorzugtesten Ausfüh.rungsform der vorliegenden Erfindung Schwefelsäure verwendet, so kann das Produkt unter Ausnutzung der Tatsache abgetrennt werden, daß ein Sulfat des trans-Isomeren in einem niedrigen aliphatischen Alkohol, wie denen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, vorzugsweise Methanol oder Äthanol, spärlich löslich oder unlöslich ist, daß jedoch ein Sulfat des cis-Isomeren darin löslich ist. Die Umwandlung in eine freie Säure kann unter Verwendung eines Anionenaustauscherharzes, vorzugsweise eines schwach basischen Anionenaustauscherharzes, durchgeführt werden. Dieses Anionenaustauscherharz kann auch unter Bedingungen verwendet werden, bei denen das Sulfat des trans-Isomeren nicht in die Form einer freien Säure umgewandelt wird, um den pH-Wert des Isomerisierungs-Reaktionsproduktes einzustellen.
  • Die Einstellullg des pH-Wertes des Reaktionsprodukts kann beispielsweise durchgeführt werden durch Hindurchleiten des Reaktionsprodukt-Gemischs durch eine Säule eines Anionenaustauscherharzes, gegebenenfalls nach Zugabe von Wasser, um dabei überschüssige Sulfationen aus dem Reaktionsprodukt-Gemisch zu entfernen und den pH auf etwa 2,0 - 4,5 einzustellen. Wenn der Auslauf konzentriert und gekühlt wird, können Kristalle des rohen trans-Isomeren in der Form des Sulfats ausgefällt werden. Die Kristalle können durch Drennmethoden für Flüssig-Fest-Gemische, wie Filtration, Abtrennung durch Zentrifugieren oder Dekantieren abgetrennt werden. Wenn das erhaltene, rohe Sulfat des trans-Isomeren in dem niedrigen aliphatischen Alkohol gelöst wird, so löst sich das Sulfat des cis-Isomeren darin, das Sulfat des trans-Isomeren wird jedoch nicht gelöst. Daher kann unter Anwendung geeigneter Flüssig-Fest-Trennmethoden, das gereinigte Sulfat des trans-Isomeren erhalten werden. Das trans-Isomere, in Form einer fre-ien Säure, kann auch durch Herstellung einer wäßrigen Lösung seines Sulfats, Hindurchleiten der Lösung durch eine Säule eines Anionenaustauscherharzes, Sammeln des Auslaufs' und Entfernen des Wassers daraus durch geeignete Mittel, wie Konzentrieren durch- Erwärmen oder Konzentration durch Erwärmen unter vermindertem Druck,.erhalten werden. Gegebenenfalls kann der Auslauf weiter durch Hindurchleiten durch eine Säule eines Kationenaustauscherharzes gereinigt werden.
  • Beispiele für das Anionenaustauscherharz, das verwendet werden kann, sind Amberlite- IR-4B oder -45 (Handelsbezeichnung der Ihöm + Haas Co. Ltd.) und Dowex 44 (Handelsbezeichnung der Dow Chemical Co. J)td.). Beispiele für das Kationenaustauscherharz umfassen Amberlite IRC-50.
  • Wird Schwefelsäure als Eatalysator verwendet, kann die Abtrennung des Sulfats des cis-Isomeren von dem des trans-Isomeren zuerst ausgefi9.rt werden. Dies kann beispielsweise durch Konzentrieren des Isomerisierungsprodukten-Gemischs erreicht werden, wobei gegebenenfalls ein niedriger aliphatischer Alkohol zugefügt wird und das Sulfat des trans-Isomeren, das in den Alkohol nicht löslich ist, abgetrennt und gewonnen wird und eine wäßrige Tösung des Sulfats durch eine Säule eines Anionenaustauscherharzes geleitet wird und der Ausfluß gewonnen wird, um das trans-Isomere in Form einer freien Säure von hoher Reinheit zu erhalten.
  • Wenn andere Katalysatoren als Schwefelsäure verwendet werden, so kann die Gewinnung des Endprodukts durch Zusatz einer Säure aus der Gruppe von Schwefelsäure, Jodwasserstoffsäure und Sulfosalicylsäure zu einem Gemisch der Reaktionsprodulrte durchgeführt werden, worauf gegebenenfalls ein niedriger Alkohol zu dem erhaltenen Gemisch gefügt' wird und gegebenenfalls diese Mischung konzentrierttund gekühlt wird und anschließend ein saures Salz von trans-4-Aminomethylcyclohexan-1 -carbonsäure durch Ausfällung gewonnen wird.
  • Als vorstehend genannte Saure, die zu dem Gemisch der Reaktionsprodukte gefügt wird, kann auch Schwefligesäure, Rhodanwasserstoffsäure (bzw. Rhodanin), Phosphorsäure, Perchlorsäure, Pyroschwefligesäure, Oxalsäure oder 2-Naphthol-6-sulfon verwendet werden. Zur erleichterten Ausfällung der Kristalle des sauren Salzes des trans-Isomeren, ist die Verwendung von Schwefelsäure, Jodwasserstoffsäure und Sulfosalicylsäure bevorzugt.
  • p-<'oluolsulfonsäure kann ebenfalls verwendet werden, jedoch verbindet sich damit der Nachteil, daß beim Konzentrationsvorgang das cis-Isomere dazu neigt, zusammen auszukristallisieren. Bei der Verwendung von Sulfosalicylsäure kann die Ausfällung des cis-Isomeren im wesentlichen vermieden werden. Werden Chlorwasserstoffsäure und Bromwasserstoffsäure verwendet, kann Sulfosalicylsäure verwendet werden, nachdem überschüssige Säure abgedampft ist, wobei das Sulfosalicylsäuresalz des trans-Isomeren ausgefällt und in Form von Kristallen isoliert werden kann.
  • Das erhaltene saure Salz des trans-Isomeren kann in die Form der freien Säure durch Verwendung einer Säule eines Anionenaustauscherharzes in der gleichen Weise wie vorstehend beschrieben, übergeführt werden.
  • In den vorstehend cmfcihnten Ausführungsformen, bei denen ein wasserhaltiger niedriger Alkohol als Realçtionsmedium verwendet wird, ist es möglich, die Zugabe einer zusätzlichen Menge eines niedrigen Alkohols zu dem Gemisch der Reaktionsprodukte der Isomerisierung zu vermeiden.
  • Die folgenden Beispiele und Vergleichsversuche erlautern die Erfindung.
  • Beispiel 1 3,14 g cis-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure wurden in 30 ml einer 5 zeigen waßrigen Lösung von Schwefelsäure gelöst und das Wasser brei 10000 bei vermindertem Druck von 15 mm Hg abs. verdampft. Die erhaltene Lösung wurde durch 2-stündiges Erwärmen auf 170QC bei atmosphärischem Druckisomerisiert.
  • Das Produkt wurde in 30 ml Wasser gelöst und mit einem Anionenaustauscherhazz (Dowex 44 -----OH--2yp) behandelt, um den pH der Lösung auf etwa 3 einzustellen, worauf bei vermindertem Druck zur Trockne eingedampft wurde. Das getrocknete Produkt wurde mit 50 ml Methanol bei Raumtemperatur vermischt. Der lösliche Anteil wurde durch Filtration entfernt und der unlösliche Anteil wurde gewonnen. Der unlösliche Anteil wurde aus Wasser-Methanol unter Bildung von 3,21 g (Ausbeute 78 Vö) eines neutralen Sulfats von trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsaure in Form von farblosen nadelartigen Kristallen vom Fp. 26700 (Zersetzung) umkristallisiert.
  • Elementaranalyse C8H15NO2.1/2H2SO4: berechnet: C 46,59 H 7,82 N 6,79 Vo gefunden: 46,37 7,96 6,52 Vo Das neutrale Sulfat wurde in 60 ml Wasser gelöst und mit einem Anionenaustauscherharz (Dowex 44 0H-Typ) behandelt, um die Schwefelsäure zu entfernen und anschließend wurde der Auslauf durch eine Säule eines Kationenaustauscherharzes (Amberlite IRC-50-----H+-yp) geleitet. Das Eluat wurde gesammelt und zur Trockne erwärmt. Es ergaben sich 2,33 g (Ausbeute 95 %) trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure von 100 %-iger Reinheit. Elementaranalyse 08111 5N02: berechnet: C 61,12 H 9,62 N 8,91 % gefunden: 60,82 9,51 9,28 % Vergleichsversuch 1 In einem Autoklaven wurden 3,14 g cis-4-,Aminonethylcyclohexan-1,-carbonsäure (bzw. cis-4-Aminoäthylcyclohexan-1-carbonsäure) bei 210°C während 16 Stunden in der Anwesenheit von 1n-NaOH in 30 ml Wasser isomerisiert. Nach dem Abkühlen wurde die Reaktionsmischung bei vermindertem Druck unter Bildung eines weißen Rückstands konzentriert. Dieser Rückstand wurde in 40 ml Wasser gelöst und durch eine Säule eines stark sauren Kationenaustauscherharzes (NH4+) geleitet. Das Eluat wurde bei vermindertem Druck unter Bildung einer weißen Masse konzentriert. Die Masse wurde aus Wasser-Aceton 5 x umkristallisiert, so lang, bis ein, etwa i00 % reines Produkt erhalten wurde. Man erhielt trans-4-Aminomethylcyclohexan -1-carbonsäure in einer Menge von 1,44 g (Ausbeute 45 Xo).
  • Vergleichsversuch 2 Der Vorgang des Vergleichsversuchs 1 wurde wiederholt, wobei jedoch ein Reaktionsgefäß, ausgerüstet mit einem Rückflußki.1.hler anstelle des Autoklaven verwendet wurde und die Reaktion unter Siedebedingungen bei atmosphärischem Druck durchgeführt wurde.
  • Alle 6 Stunden wurde ein Probe der Reaktionslösung entnommen und Dünnschicht-chromatographiert, um den Fortschritt der Umsetzung zu kontrollieren. Nach 6, 12 und 18-stü.ndigen Perioden konnte kein isomerisiertes Produkt (trans-Isomeres) festgestellt werden.
  • Beispiel 2 30 ml von 0,5 n-Natriumhydroxid und 1,8 g Raney-Nickel wurden zu 3 g 4-Nitromethyl-3-cyclohexen-1-carbonsäure (Methylester) gefügt und die Mischung wurde etwa 4 Stunden bei 70°C in Wasserstoff bei 2 kg/cm2 geschüttelt, um eine Hydrierung zu erzielen.
  • Der Katalysator wurde durch Filtration entfernt und das Filtrat durch eine Säule eines Anionenaustauscherharzes (Amberlite IRC-50 ----H+-Typ) geleitet. Das Eluat und die Waschflüssigkeit wurden zusammen konzentriert.
  • 1,95 g der erhaltenen Mischung von cis- und trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäuren wurden in 20 ml- einer 5 %-igen wäßrigen Lösung von Schwefelsäure gelöst. Das Wasser wurde bei 1000C bei einem verminderten Druck von 15 mm Hg abgedampft. Die Mischung wurde 2 Stunden auf 17000 erwärmt, um eine Isomerisierung zu erzielen. Das isomerisierte Produkt wurde in 20 ml Wasser gelöst und mit Anionenaustauscherharz (Dowex 44-----OH--Dyp) behandelt, um den pH auf 3 einzustellen. Es wurde dann bei vermindertem Druck zur Trockne eingedampft. Das getrocknete Produkt wurde mit 30 ml Methanol bei Raumtemperatur vermischt. Der lösliche Anteil wurde durch Filtration entfernt und der ungelöste Anteil wurde gesammelt. Der unlösliche Anteil wurde aus Wasser-Methanol umkristallisiert, wobei sich 1,94 g (Ausbeute 62 %) eines neutralen Sulfats von trans-4-Aminomethyl-cyclohexan-1-carbonsäure in Form von farblosen nadelförmigen Kristallen erhabenes wurde anschließend in der gleichen Weise wie in Beispiel t unter Bildung von 1,38 g (95 %-ige Ausbeute aus dem Sulfat) trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-caronsäure behandelt.
  • Beispiel 3 Ein Gramm konzentrierte SchweSelsäure wurde zu 1,57 g cis-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure gefügt und die Mischung wurde 1 Stunde auf 16000 erwärmt. Die erhaltene leicht gelbe klare Reaktionslösung wurde mit Eiswasser verdünnt und mit einem Anionenaustauscherharz (Amberlite IR-4B--OH-Typ) behandelt. Das Eluat Tzrurde konzentriert und 2,54 gSulfosalicylsäure wurden unter Erwärmen zur Bildung einer Lösung zugesetzt. Es wurde anschlieBend unter Bildung von 2,9 g (Ausbeute 77 fQ) Sulfosalicylat von trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure gekühlt.
  • Dieses Sulfosalicylat wurde in Wasser gelöst und in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 unter Verwendung von Amberlite IR-4B behandelt, wobei sich das trans-Isomere in Form der freien Säure bildete. Reinheit 100 %. Ausbeute 97 %.
  • Beispiel 4 10 ml konzentrierte Chlorwasserstoffsäure wurden zu 936 mg cis-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure gefügt. Die erhaltene Iösung wurde 20 Stunden auf 220 - 23000 in einem verschlossenen Rohr erwärmt. 6 ml In-Schwefelsäure wurden zu der Reaktionslösung gefügt und die Mischung wurde auf eine Menge von etwa 6 ml konzentriert. 18 ml Methanol wurden nachfolgend zugeftigt und die Mischung wurde gekühlt. Es ergaben sich 0,-76 g (Ausbeute 62 %) eines neutralen Salzes von trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-car borsäure. Bei 2670 und darüber schäumt dieses Produkt nach und nach und zersetzt sich.
  • Elementaranalyse C8H15NO2. 1/2 H2SO4 berechnet: C 46,59 H 7,82 N 6,79 %0 gefunden: 46,37 7,96 6,52

Claims (6)

  1. Patentansprüche 1 Verfahren zur Herstellung von trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-arbonsäure oder einem ihrer Salze, dadurch gekennzeichnet, daß cis-4-Aminomethylcyclohexan-1 -carbonsäure oder eine Mischung von cis- und trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure bei einer erhöhten Temperatur von nicht weniger als 150ob in der Anwesenheit eines Isomerisierungskatalysators in einem wäßrigen Lösungsmittel isomerisiert wird und die trans-4-Aminomethylcyclohex.an-1-carbonsäure oder ein Salz davon aus der erhaltenen Mischung der Reaktionsprodukte gewonnen wird, wobei die Isomerisierung in Arwesenheit einer anorganischen Säure als Isomerisierungskatalysator durchgeführt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die anorganische Säure in einer Menge von 33 bis 330 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der cis-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure oder der Mischung von cis- und trans-4-Aminomethylcyclohexan-1-carbonsäure verwendet wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als anorganische Säure Schwefelsäure verwendet wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als anorganische Säure Chlorwasserstoffsäure, Phosphorsäure oder Bromwasserstoffsäure verwendet wird.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Gewinnung durch Zusatz einer Säure aus der Gruppe von Schwefelsäure, Jodwasserstoffsäure und Sulfosalicylsäure zu der Mischung der. Reaktionsprodukte und anschließende Gewinnung eines Salzes von trans-4-wMminomethylcyclohexan-1-carbonsäure durchgeführt wird.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Gewinnung durch Hindurch.leiten der Mischung der Reaktionsprodukte durch eine Säule eines Anionenaustauscherharzes und Gewinnung des Auslaufs erfolgt.
DE19722227504 1972-06-06 Verfahren zur Herstellung von trans-4-Aminomethylcyclohexan-i-carbonsäure oder deren Salzen Expired DE2227504C3 (de)

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DE2227504B2 DE2227504B2 (de) 1975-08-21
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0298491A1 (de) * 1987-07-10 1989-01-11 Ishihara Sangyo Kaisha, Ltd. Verfahren zur Isomerisierung von trans-2-Methylspiro-(1,3-oxathiolan-5,3')-chinuklidin oder Säureadditionsalzen davon

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EP0298491A1 (de) * 1987-07-10 1989-01-11 Ishihara Sangyo Kaisha, Ltd. Verfahren zur Isomerisierung von trans-2-Methylspiro-(1,3-oxathiolan-5,3')-chinuklidin oder Säureadditionsalzen davon
US4861886A (en) * 1987-07-10 1989-08-29 Ishahara Sangyo Kaisha Ltd Method for isomerization of trans-form 2-methylspiro (1,3-oxathiolane-5,3')q

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