DE2151722A1 - Verfahren zur Plutoniumtrennung - Google Patents

Verfahren zur Plutoniumtrennung

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DE2151722A1
DE2151722A1 DE19712151722 DE2151722A DE2151722A1 DE 2151722 A1 DE2151722 A1 DE 2151722A1 DE 19712151722 DE19712151722 DE 19712151722 DE 2151722 A DE2151722 A DE 2151722A DE 2151722 A1 DE2151722 A1 DE 2151722A1
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DE
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plutonium
uranium
bed
puf
separation
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DE19712151722
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English (en)
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Ledoux Jun Reynold Alexander
Harris Robert Lee
Golliher Waldo Robert
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US Atomic Energy Commission (AEC)
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US Atomic Energy Commission (AEC)
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    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
    • G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
    • G21C19/48—Non-aqueous processes
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Description

Verfahren zur Plutoniumtrennung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abtrennung von Plutonium aus einer die Hexafluoride von Uran und Plutonium enthaltenden Mischung.
Das für die Trennung der Uranisotope durch Gasdiffusion benötigte Uranhexafluorid wird zum größten Teil durch Aufbereitung des abgebrannten, bestrahlten, Natururan enthaltenden Reaktorbrennstoffs gewonnen. Bei der Aufbereitung fallen Plutonium und andere Transuranelemente an.
Bei der Aufbereitung wird zunächst das bestrahlte Uran in Salpetersäure gelöst und die Uran- und Plutoniumbestandteile durch Lösungsextraktion oder Ionenaustausch abgetrennt. Das in Form einer Uranylnitratlösung anfallende Uran wird zu UO_ gebrannt, dieses zu UO2 reduziert, dieses wiederum mit HF zu UF . und das Letztere schließlich mit F zu dem für die Diffusion geeigneten HF,-Gas umgesetzt. Das
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ORIGINAL INSPEGTED
— Z ·»
Endprodukt enthält allerdings noch, je nach der Bestrahlung s ge schichte des Uran und dem Trennungsverfahren, mehr oder weniger große Mengen an Plutonium. Dies muß abgetrennt werden, einmal wegen der erheblichen Strahlungs gef ährdung, aber auch weil es den Leistungsgrad der Diffusionstrennung verschlechtert. Als Norm gilt daher, daß das für die Diffusion verwendete UF, nicht mehr als 1 Milliardenteile Pu bezogen auf das Urangewicht enthalten soll«
Ein diesen Anforderungen genügendes Verfahren zur Abtrennung von Plutonium aus UF, ist Aufgabe dieser Erfindung.
Die Aufgabe wird dadurch gelöst3 daß die UF, und PuF, enthaltende Mischung bei 93 - 204 °C mit ein
(CoF„) in Kontakt gebracht wird,
Mischung bei 93 - 204 °C mit einem Bett aus körnigem Kobaltfluorid
Die Erfindung beruht auf der überraschenden Feststellung, daß ein poröses Bett aus Kobaltfluorid (CoF_) in körniger, tablettierter oder ähnlicher Form zur selektiven Abscheidung von Pu aus UF, und PuF, enthaltenden Mischungen geeignet ist.
Das Gasgemisch wird bei einer Temperatur von 56 - 538 C über das poröse Bett geleitet» Hierbei wird PuF, zu PuF . reduziert. Zur Abtrennung von niedergeschlagenem Plutonium wird Fluorgas bei Temperaturen von 371 - 482 C durch das Bett geleitet und dadurch das Plutonium wieder zu gesondert abtrennbarem PuF, umgesetzt. Das Kobaltfluorid kann durch Behandlung mit Wasserstoffgas bei
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204 - 260 0C wieder aufbereitet und erneut verwendet werden. Die beispielsweise tablettenförmigen CoF- Partikel müssen ausreichend fest und widerstandsfähig sein, um eine wiederholte Folge von Oxydation und Reduktion bei Temperaturen von 104 bis zu 3Jl 0C aus zuhalten. Hierzu geeignete Tabletten können z. B. nach dem Verfahren des USA Patents 3 372 004 hergestellt werden. Kobaltfluorid wird hierbei mit Wasser zu einem nassen Agglomerat gemischt und dieses entweder in einer Atmosphäre aus anhydrischem Fluorwasserstoff bei etwa 649 C gesintert oder mit Wasser besprüht und an der Luft zu geeigneten Partikeln oder Tabletten getrocknet.
Das körnige Material oder die Tabletten werden dann auf Größen von 1, 7 -2,4 mm klassiert. Durch abschließendes Trocknen in anhydrischem HF oder Stickstoff bei 149 C während 1 Stunde "wird das Material durch Dehydratation gegen Hydrolysation des UF, zu einem festen Oxyfluorid gesichert. Die getrockneten Partikel haben dann eine Oberfläche von 10-11 qm/g und einen Hohlraumanteil von 0,75 - 0,85.
Eine Kolonne wird mit den Tabletten beschickt, das CoF _ Bett auf die zur Abtrennung optimale Temperatur erhitzt und eine Gasmischung aus UF, und PuF, durch die Kolonnen geleitet.
Beispiel
Ein 8000 Milliardenteile PuF, enthaltender UF, Gasstrom wurde in den Einlaß eines 60 g CoF _ Tabletten enthaltenden Abscheiders mit einem Durchmesser von 4, 8 cm und einer Länge von 30, 5 cm und einer
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Temperatur von 149 C gespeist und bei dieser Temperatur mit einer Oberflächengeschwindigkeit von 7, 5 cm/Sek. über das Bett geleitet. Proben der Ein- und Aus gangs ströme wurden auf ihren Plutoniumgehalt untersucht. Das austretende Gas des Versuchs Nr. 2 der Tabelle enthielt z.B. 0,06 Milliardenteile Pu, bezogen auf den Urangehalt. Durch
Behandlung mit Fluor bei 371 C kann das Pu vom CoF2 getrennt und das Letztere nach Reduktion mit Wasserstoff durch Erhitzen in H« auf 204 - 260 0C erneut verwendet werden.
Versuchs-Nr. Durchlauf in Std.
Oberflächenges ch windigkeit, cm/Sek.
Druck in psia und kg/cm Abscheidertemp. in C
Kontaktdauer (Verweilzeit) in Sek.
Milliardenteile Pu am Einlaß
Milliardenteile Pu am Auslaß
Dekontaminierungsfaktor
52
4,0
700
0,08
24
24
4,0
4,0
7993
5747
0,06
"0,OS
18
7,5 7,5 7,5 30
14,7tsl .■ 14,7*1 14,7«1 14S7=»1
149 149 99 149
1,0
889
0,01
8,8xlO3 l,3xlO5 1,IxIO5 0,9xlO5
Die Versuchsergebnisse zeigen, daß die Behandlung mit Kobaltfluorid zur Verminderung des Pu Gehalts von UF, - PuF, Mischungen hervorragend geeignet ist. Die besten Temperaturbedingungen liegen bei 93 - 204 °C, bevorzugt werden 149 C. Die Oberflächengeschwindigkeit des Gasstroms muß eine ausreichende Verweilzeit, etwa 1-10 Sek. , in der Regel bei
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Geschwindigkeiten von 7, 5 - 30 cm/Sek. ergeben. Bei diesen Bedin-
5 gungen wurden durchweg Dekontaminierungsfaktoren von etwa 1 χ 10
erzielt.
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Claims (2)

Patentansprüche
1. Verfahren zur Abtrennung von Plutonium aus einer die Hexafluoride von Uran und Plutonium enthaltenden Mischung, dadurch gekennzeichnet, daß diese bei 93 - 204 C mit einem Bett aus körnigem Kobaltfluorid (CoF ) in Kontakt gebracht wird.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß auf dem Kobaltfluoridbett verbleibendes Plutonium durch Behandlung mit Fluorgas bei 371 - 482 C entfernt wird.
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DE19712151722 1970-10-20 1971-10-18 Verfahren zur Plutoniumtrennung Pending DE2151722A1 (de)

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IT946176B (it) 1973-05-21
FR2111730A1 (de) 1972-06-09
GB1306896A (en) 1973-02-14
BE774058A (fr) 1972-02-14
FR2111730B1 (de) 1976-08-20
AU3420871A (en) 1973-04-12
US3708568A (en) 1973-01-02

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