DE2140988C2

DE2140988C2 - Brennstoffzellensystem und Verfahren zu seinem Betrieb

Info

Publication number: DE2140988C2
Application number: DE2140988A
Authority: DE
Inventors: Otto J. Newark N.J. Adlhart; Peter L. Madison N.J. Terry
Original assignee: Engelhard Minerals and Chemicals Corp
Current assignee: BASF Catalysts LLC
Priority date: 1970-08-17
Filing date: 1971-08-16
Publication date: 1982-02-25
Also published as: US3709736A; JPS5639033B1; DE2140988A1; AU3237771A; FR2102287B1; CH531794A; AU461660B2; CA1003897A; FR2102287A1; GB1361208A

Description

Die Erfindung betrifft ein Brennstoffzellensystem mit einer Vielzahl von Einzelzellenlaminaten nach dem Oberbegriff des Hauptanspruchs.

Derartige Brennstoffzellensysteme werden auf vielen Anwendungsgebieten als Energiequelle verwendet, so als Energiequelle in abgelegenen Gebieten oder als wartungsfreie Nachrichten-Relaisstationen, Navigationshilfen und Wetter- sowie ozeanographische Stationen. Bei allen diesen Anwendungsgebieten muß die Energiequelle in sich abgeschlossen und vollständig unabhängig sein. Ferner muß ein solches als Energiequelle dienendes Brennstoffzellensystem auch zuverlässig arbeiten.

Aus der GB-PS 11 74 731 ist ein Brennstoffzellensystem der eingangs genannten Art bekannt, bei der Luft durch einen Lufteingang eines Verteilers eingeführt und dann durch Nuten hindurchgeleitet wird, die in den Gesamtaufbau des Zellensystems eingeformt sind. Die Luft gelangt dann in Sauerstoffkammern. Die Luft dient hierbei als Sauerstoffträgergas und der Luftstrom ist gerade und gleichsinnig gerichtet.

Nach der FR-PS 14 81 318 ist es bei Brennstoffzellensystemen bekannt, zwei Sätze von Einlaßschlitzen in gestaffelter Anordnung vorzusehen, wobei die Enden des einen Satzes einen Einlaßverteiler überlappen, während die Enden des zweiten Satzes die Auslaßverzweigung überlappen. Auch bei dieser Ausbildung ergeben sich parallele Strömungen der Luftströme bzw. der Wasserstoffströme. Ferner können nach der FR-PS 81318 die Gas- bzw. Luftströme kreuzweise rechtwinklig zueinander geführt werden.

Bei diesen bekannten Brennstoffzellensystemen führt die Regelung der Temperatur in den Zellenlaminaten und die Beseitigung der Abfallprodukte zu Schwierig-

keiten. Gleichzeitig muß bei einem solchen Brennstoffzellensystem auch beachtet werden, daß die Reaktionsteilnehmer ständig zugeführt und gleichmäßig über die Elektroden verteilt werden, um einen zuverlässigen Betrieb des Brennstoffzellensystems zu gewährleisten. Hinsichtlich der Temperaturregelung ist es erforderlich, nicht nur die bei der Reaktion erzeugte Wärme abzuleiten, sondern die Wärmeableitung muß auch so erfolgen, daß ein möglichst kleiner Temperaturgradient an den Elektroden auftritt. Von daher ist es wichtig, daß die Temperaturverteilung über die Zellenlaminate so weit wie möglich vergleichmäßigt wird, um eine gleichmäßige Stromdichte aufrecht zu erhalten und die Schaden weitgehend einzudämmen. Wenn zum Betreiben des Zellensystems wasserstoffhaltiger Brennstoff und als Oxidationsmittel ein sauerstoffhaltiges Gas verwendet werden, ergibt sich als Abfallprodukt, das beim Betreiben des Zellensystems anfällt, Wasser. Dieses anfallende Abfallprodukt muß abgeführt werden, wobei die Gewschwindigkeit der Wasserabfuhr auf die Geschwindigkeit der Wasserbildung abgestimmt werden muß, um eine gleichmäßige Verteilung der Reaktionsteilnehmer zu gewährleisten. Zusätzlich ist es erwünscht, daß solche Brennstoffzellensystcme im wesentlichen kompakt ausgelegt sind und eine weitgehend gedrängte Bauweise haben.

Für die Regelung der Temperatur in dem Brennstoffzellensystem gibt es mehrere Methoden, die meist von der Art des Elektrolytteils des Brennstoffzellensysterr·*· abhängig sind. Bei flüssigen Elektrolyten beispielweise kann dieser durch ein äußeres Kühlsystem in Umlauf gebracht werden. Bei unbeweglichen Elektrolyten kann man einen Satz kalter Zellenplatten verwenden, die beispielsweise ein Kühlrohr tragen, durch welches ein Kühlmittel strömt. Auch ist es möglich, bipolare Platter als Zellenplatten mit Kühlrippen zu verwenden, die in gesonderte Kühlkammern verlaufen. Bei allen diesen Möglichkeiten wird aber das Brennstoffzellensystem verkompliziert, worunter auch die Betriebszuverlässigkeit eines solchen Brennstoffzellensystems leidet. Man hat schon zur Verbesserung der Wärmeableitung eine besondere Ausbildungsform von bipolaren Zellenplatten vorgesehen, mit der eine hohe Wärmeleitfähigkeit erzielt wird. Hierzu sind die Zellenplatten mit Kühlrippen versehen und haben durch empirische Formeln bestimmte Abmessungen, mit denen ein Wärmeübertragungsweg mit einer Mindestgröße zwischen dem Einlaß und dem Auslaß der Luft über dem aktiven Bereich der Zelle vorgegeben wird. Für einen langzeitigen Betrieb eines solchen Brennstoffzellensystems unter stabil bleibender Leistung ist eine gleichmäßige Stromdichte im Bereich jedes Zellenlaminats erforderlich. Daher müssen die bipolren Zellenplatten aus einem stark wärmeleitenden Material bestehen und der Wärmeübe-traftungsweg in horizontaler Richtung muß möglichst kurz gehalten werden, um die Temperatur des Brennftoffzellensystems zu vergleich mäßigen.

Von daher liegt der Erfindung unter Überwindung der zuvor geschilderten Schwierigkeiten die Aufgabe zugrunde, ein Brennstoffzellensystem der gattungsge mäßen Art derart auszulegen, daß es einen kompakten Aufbau hat, langfristig zuverlässig arbeitet und ohne komplizierte Einrichtungen eine Vergleichmäßigung der Temperatur im Zellensystem wirksam und zuverlässig erreicht wird.

Nach der Erfindung wird diese Aufgabe mit den Merkmalen des Kennzeichens des Hauptanspruchs gelöst. Bevorzugte Weiterbildungen und ein Verfahren zum Betreiben eines solchen Brennstoffzellensystems sind in den I Jnteransprüchen wiedergegeben.

Bei dem erfindungsgemäßen Brennstoffzellensystem wird das den Brennstoffzellenlaminaten zugeführte Sauerstoffträgergas, wie Luft, an entgegengesetzten Enden benachbarter Zellenlaminaten oder Gruppen von Zellenlaminaten eingeleitet, so daß das Sauerstoffträgergas im Gegenstrom durch die benachbarten Zellenlaminate oder Gruppen von Zellenlaminaten strömt. Durch diese Leitung des Sauerstoffträgergases im Gegenstrom wird das in das jeweilige Zellenlaminat oder die Gruppe von Zellenlaminaten einströmende Gas durch das Gas aufgewärmt, das das benachbarte Zellenlaminat oder die benachbarte Gruppe von Zellenlaminaten verläßt

Hierdurch wird die Temperatur über dem gesamten Brennstoffzellensystem vergleichmäßigt. Die durch die einzelnen Zellenlaminaie oder Gruppen von Zellenlaminaten strönunde Luft tritt hierbei in Wärmeaustausch mit der durch benachbarte ZelViIaminate oder Gruppen von Zeileniaminaten strömende Luft. Die die Zellenlaminate trennenden Zellenplatten ermöglichen ein relativ hohes Wärmegefälle, wodurch der Wärmeaustausch unterstützt wird. Bei der Erfindung nimmt somit di kalte Eintrittsluft an jedem Ende durch die Zellenplatte Wärme von der erwärmten Austrittsluft auf. Durch dieses bei der Erfindung verwirklichte Wärmegefälle können für die Zellenplatten Materialien,

so wie Graphit, verwendet werden, die schlechtere Wärmeleiter als Metalle sind. Gleichzeitig gestattet die Führung des Sauerstoffträgergases im Gegenstrom einausreichende Wärmeabfuhr, wobei die Luft gleichzeitig auch zur Ableitung des beim Betreiben des Brennstoff-

i' Zellensystem gebildeten Wassers und zur Versorgung des aktiven Bereichs des Brennstoffzellensystems mit Sauerstoff genutzt wird. Von daher bildet das Brennstoffzellensystem nach der Erfindung eine abgeschlossene Anordnung mit gedrängter Bauweise, die auch langzeitig wartungsfrei und unabhängig von der Versorgung mit elektrischer Energie ist. Hierdurch wird ein solches Brennstoffzellensystem vielseitiger verwendbar und es werden neue Anwendungsgebiete eröffnet.

4s Die Erfindung wird nachstehend an Beispielen unter Bezugnahme auf die Zeichnung näher erläutert. Darin zeigt

F i g. 1 eine Ansicht, bei der Teile weggeschnitten sind und welche den Aufbau eines einzelnen Zellenlaminats

w von der Brennstoffeintrittsseite mit einer bipolaren Zellenplatte an der F.'äche jeder der Elektroden zeigt,

Fig. 2 in vergrößertem Maßstab und in schematischer Darstellung eine Einzelheit eines Brennstoffzellepsysi jnss im Schnitt und teilweise im Abstand, F i g. 3 eine Draufsicht der Seite der bipolaren Zellenplatte, weicht einer Sauerstoffelektrode zugekehrt ist,

F i g. 4 eine Einzelheit in schematischer und schaubildlicher Darstellung, teilweise weggeschnitten, welche die

6fi Strömungskanäle für den Eintritt der Luft und des Brennstoffs unter Leitung im Gegenstrom zeigt,

F i g. 5 eine sehematische Ansicht zur Verdeutlichung der Druckleitung des Luftstroms im Gegenstrom bei einem Brennstoffzellensystem mit 9 Zellenlaminaten, die zu drei Gruppen von je drei Zellenlaminaten zusammengefaßt sind,

Fig.6a und 6b in schematischer Darstellung eine Ansicht von der Seite und im Aufriß eines Brennstoffzel-

lensystems mit 8 Zellenlaminaten, in beiden Fällen teilv/eise weggeschnitten,

Fig.7a und 7b in schematischer Darstellung eine Seitenansicht und eine Endansicht eines Brennstoffzellensysterns, in beiden Fällen teilweise weggeschnitten,

F i g. 8 und 9 Diagramme des Temperaturprofils eines Brennstoffzellensystems mit sechzehn Zellenlaminaten.

Ein Brennstoffzellensystem weist eine Vielzahl von Einzelzellenlaminaten auf, wobei jede Zelle eine Brennstoffelektrode, eine Sauerstoffelektrode und einen Elektrolytteil aufweist, der durch eine immobilisierte stabile flüssige Säure gebildet wird. Jede benachbarte Zelle des Zellenstapels wird durch eine Zellenplatte getrennt und befindet sich in Kontakt mit den Elektroden einer wärmeleitenden undurchlässigen Zellenplatte zur Reaktionsteilnehmerverteilung und Temperaturregelung. Diese Zellenplatte ist an den Elektrodenkontaktflächen mit Gasströmungskanälen versehen.

Nuten stehen mit dem aktiven Bereich des Zellenlaminats in Verbindung. Die Gasströmungskanäle erstrekken sich über die Zellenplatte am aktiven Bereich des Zellenlaminats. An der Zellenplattenfläche, die mit einer Sauerstoffelektrode in Kontakt steht, erstrecken sich die Gasströmungskanäle von der Kante der Platte auf der Lufteinlaßseite zur entgegengesetzten Seite der Platte. Die Gasströmungskanäle auf der Fläche der Zellenplatte, die mit einer Brennstoffelektrode in Kontakt steht, erstrecken sich von den Einlaßöffnungen zu den Auslaßöffnungen in der Zellenplatte.

Für die Zellenlaminate wird zweckmäßigerweise wasserstoffhaitiges Gas als Brennstoff und Luft als Sauerstoffträgergas verwendet Wasser ist das Produkt, das beseitigt werden muß. Das Brennstoffzellensystem ist sowohl mit Brennstoff- als auch mit Sauerstoffzuführungseinrichtungen und -ableiteinrichtungen versehen. Die Zuführungs- und Ableiteinrichtungen sind zweckmäßigerweise zur Brennstoff· und Sauerstoffträgergasströmung in senkrechter Richtung zueinander angeordnet

In Übereinstimmung mit bekannten Brennstoffzellensystemen läßt sich als Brennstoff auch ein Kohlenwasserstoff wie Propan oder ein Leichtöl oder Ammoniak verwenden. Das Sauerstoffträgergas für die Sauerstoffelektrode ist irgendein inertes Gas. beispielsweise Stickstoff oder Argon, welches Sauerstoff mitführt

Die Luftströmung wird für die Zufuhr des Oxydationsmittels, zur Regelung der Temperatur der Brennstoffzelle und zur Beseitigung der Abfallprodukte aus der Zelle verwendet

Die Ges-hwind'gkeit der Luftströmung zur Brennstoffzelle wird entsprechend der Temperatur in dieser geregelt

Das Sauerstoffträgergas wird so geleitet daß eine parallele Gegenströmung in der Zelle erhalten wird. Hierzu wird die Luft als Sauerstoffträgergas so geleitet daß sie in benachbarten Zellenlaminaten oder Gruppen von Zeüenlaminaten im Brennstoffzellensystem von gegenüberliegenden Seiten eintritt

Die benachbarten Lufteinlässe der Zellenlaminate und Luftauslässe richten die ankommende und abgehende Luft auf der gleichen Seite des Zeiieniaminats in senkrechter Richtung zueinander.

Das Brennstoffzeilensystem läßt sich elektrisch verbunden mit einem Generator verwenden, der wasserstoffhaitiges Gas aus einem Wasserstoff πι einem chemisch gebundenen Zustand enthaltenden Brennstoff freisetzt Ammoniak oder ein Kohlenwasserstoff läßt

sich z. B. als Wasserstoffquelle verwenden. Wasserstoff wird zweckmäßigerweise durch katalytische Dissoziation von wasserfreiem Ammoniak erzeugt und ein Teil der von der Brennstoffzelle erzeugten elektrischen Energie wird dem Generator als Energie zum Dissoziieren des Brennstoffs zugeführt. Die Verwendung elektrischer Energie zur Regelung der Reaktion im Wasserstofferzeuger trägt zur Zuverlässigkeit des Systems bei.

A. Immobilisierte staube flüssige Säure
für den Elektrolyten.

Als Elektrolytteil bei dem Brennstoffzellensystem wird eine immobilisierte stabile flüssige Säure verwendet. Ein solches Elektrolytteil ermöglicht, daß die Luftströmung die drei Funktionen erfüllen kann.

Fin ifilrhes Rlektrnlytteil hat eine chemische und physikalische Stabilität bei den Betriebsbedingungen des Zellensystems, d. h. bei einem Brennstoffzellensystem mit mäßigem Temperaturbereich und Luft Auch treten ein niedriger Dampfdruck und eine geringe Volumenveränderung unter den Betriebsbedingungen des Zellensystems auf. Zweckmäßigerweise wird konzentrierte Phosphorsäure, beispielsweise 90 bis lOO°/oige Phosphorsäure als Elektrolytteil verwendet. Es wurde r. B. gefunden, daß die Eigenschaften der konzentrierten Phosphorsäure hinsichtlich ihres Verhältnisses zur Luftströmung derart ist, daß die Strömungserfordernisse zur Wärmeableitung bei weitem diejenigen überschreiten, welche für die Oxydationsmittelzufuhr· und Wasserbilanz notwendig ist Die Luftströmung läßt sich daher so einstellen, daß ausreichend Oxydationsmittel dem Zellensystem zugeführt, ausreichend Produktwasser aus dem Zellensystem abgeleitet und ausreichend Wärme weggeführt wird, um das Zellensystem auf optimalen Betriebsbedingungen zu halten, ohne die physikalischen und chemischen Eigenschaften des Elektrolytteils zu beeinträchtigen, so daß stabile elektrische Eigenschaften im Brennstoffzellensystem erahalten werden. Ein Beispiel eines Elektrolytteils, der hinsichtlich Wärme- und Wasserbilanz in dem Zellensystem besonders geeignet ist. ist die Elektrolytmembran nach der US-PS 34 53 149.

B. Die Zellenplatten

Die Luft- und Brennstoffströme, die in das Brennstoffzellensystem gelangen, werden über die Elektroden durch Gasströmungskanäle an der Oberfläche der Zellenplatten verteilt Wie erwähnt trennen wärmeleitende Zellenplatten jedes benachbarte Zellenlaminat im Zellensystem und sie befinden sich in Kontakt mit den Elektroden. Die Zellenplatten sind aus wärmeleitenden Materialien hergestellt und weisen Gasströmungskanäle an den Kontaktflächen mit den Elektroden auf. Bei der Wahl eines geeigneten Materials zur Herstellung der Zellenplatten müssen die korrodierend wirkende Umgebung der Zelle, die elektrische Leitfähigkeit und die Wärmeleitfähigkeit des Materials, die Kosten des Materials und die Herstellungskosten berücksichtigt werden. In den Fällen, in denen auch das Gewicht eine Rolle spielt wird die Zellenplatte zweckmäßig aus .Aluminium oder Magnesium mit einem Schutzüberzug beispielsweise aus Gold hergestellt Weitere geeignete Materialien sind u. a. Titan. Niob. Tantal und Legieren-

gen hiervon Graphit, kohlenstoffhaltige Kunststoffmassen u. dgl. Bisher war Graphit aus wärmetechnischen Gründen kein bevorzugtes Material. Es ist ein besonderer Vorteil der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle mit Gegenstrom-Luftströmung, daß Graphit wirksam als Material für die Zellenplatten einsetzbar ist. Graphit ist im Vergleich zu anderen Metallen wegen seiner,^ringeren Kosten und der leichten Herstellung, einer geeigneten mit Kanälen versehenen Bauform sowie wegen der hohen Beständigkeit gegen die korrodierend wirkende Umgebung der ZeHe günstig. Die Zellenplatten können mit Kühlrippen versehen sein, jedoch sind, wenn die Luftverteilung so vorgesehen ist, daß die Luft im Gegenstrom geleitet wird, Kühlrippen nicht erforderlich.

Die Zellenlaminate und Zellenplatten lassen sich so inordnen, daß Strom aus dem Brennstoffzellensystem bei parallel oder in Reihe geschalteten Zellenlaminaten oder durch die Verwendung einer Kombination von Parallel- und Reihenschaltung erzeugt wird. Bei einer Ausführungsform, beispielsweise zur Parallelschaltung, sind benachbarte Zellenlaminate durch die Verwendung von unipolaren Zellenplatten getrennt sowie durch Zellenplatten, welche sich an beiden Flächen mit Anoden in Kontakt befinden und mit Zellenplatten abwechseln, die sich an beiden Flächen mit Kathoden in Kontakt befinden. Bei einer Ausführungsform zur Reihenschaltung sind benachbarte Zellenlaminate durch bipolare Zellenplatten getrennt, die auf der einen Fläche mit einer Anode und auf der anderen Fläche mit einer Katho^e Kontakt haben.

Die nachfolgende Beschreibung befaßt sich hauptsächlich mit einem Brennstoffzellensystem, dessen Zellenlaminate elektrisch in Reihe geschaltet sind und bei dem bipolare Zellenplatten verwendet werden.

C. Leitung der Luft
als Sauerstoffträgergas im Gegenstrom

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Hierunter ist zu verstehen, daß die Luft als Sauerstoffträgergas zu den einzelnen Zellenlaminaten bzw. Gruppen von Zellenlaminaten des Brennstoffzellensystems so geleitet wird, daß eine Luftspülung durch Gegenstrom im Zellensystem möglich ist Der Gegenstromverlauf kann für benachbarte Zellenlaminate bzw. Gruppen von Zellenlaminaten vorgesehen sein. Die Luft tritt in das Zellenlaminat zweckmäßigerweise mit Umgebungstemperatur, ein, überstreicht die Elektrode, Hefen Sauerstoff und nimmt Feuchtigkeit und Wärme auf und verläßt das Zellenlaminat auf der gegenüberliegenden Seite. Zur Herabsetzung des Wärmeaustausches zwischen der Einlaß- und der Auslaßluft auf der gleichen Seite des Zellenlaminats auf ein Mindestmaß ist der Lufteintritt gemeinsam für Gruppen von Zellenlaminaten statt für benachbarte Zellenlaminate vorgesehen. Der Lufteintritt und der Luftaustritt sind auf jeder Seite des Zellensystems senkrecht zueinander gerichtet

Die Leitung der Luft als Sauerstoffträgergas im Gegenstrom ermöglicht eine wirksame Beseitigung der Abwärme aus dem Zellensystem mit einem geringen Temperaturgefälle. Wie vorangehend erwähnt, wird durch die Temperaturvergleichmäßigung die Zellenlebensdauer wesentlich verbessert Die Temperaturvergleichmäßigung ist insbesondere bei einem Betrieb mit hoher Stromdichte von Bedeutung.

Durch die Leitung der Luft im Gegenstrom wird sowohl die vertikale als auch die horizontale Wärmeleitfähigkeit im Zellensystem genutzt. Daher besteht zusätzlich zu dem horizontalen Wärmefluß durch die Zellenplatten vom Auslaß zum Einlaß für jeden Luftstrom über den aktiven Bereich der Zellenlaminate ein zweiter viel kürzerer Weg vertikal durch die Zellenlaminate, der in der Nähe des Bereiches am meisten ausgeprägt ist, an welchem die Zellenlaminate beginnen, so daß sich die Temperaturen der eintretenden und austretenden Luflströme Vertikal iil den Zellenlaminaten ausgleichen und eine relativ gleichmäßige Wärmeverteilung erzielt wird. Dies hat zum Ergebnis, daß die gewünschte gleichmäßige Stromdichte und der gewünschte gleichmäßige Brennstoffverbrauch über den Gesamtbereich jedes Zellenlaminats im System erzielt werden. Es wurde festgestellt, daß infolge des verbesserten stärkeren Wärmeflusses keine Kühlrippen erforderlich sind und verhältnismäßig dicke Zellenplatten von mäßiger Wärmeleitfähigkeit, z. B. aus Graphit, verwendbar sind.

Zum besseren Verständnis der erfindungsgemäöen Gegenstrom-Luftströmung wird auf die Zeichnungen Und die nachfolgend gegebenen Beispiele verwiesen.

In Fig. 1 ist eine Brennstoffzelle 1 dargestellt,die aus einer Brennstoffelektrode 2, einer Sauerstoffelektrode 3 und aus einem Elektrolytteil 4 besteht, welcher durch eine immobilisierte stabile, flüssige Säure gebildet wird, beispielsweise 85 - 100%ige Phosphorsäure, die in einer mikroporösen Matrix, z. B. Polytetrafluorethylen, immobilisiert ist (siehe US-PS 34 53 149). Die Elektroden bestehen aus durch ein Metall der Platingruppe katalysiertem porösem Polytetrafluoräthylen, das an den Oberflächen und über die ganzen Poren mit einem Goldüberzug versehen ist. Eelektroden dieser Ar« sind in einem Artikel von Dr. O. J. Adlhart in Engelhard Industries Technical Bulletin VoI. VIII (1967) auf Seite 57 beschrieben. Solche Brennstoffzellen arbeiten bei einer Temperatur von etwa 100 bis 200" C und zweckmäßigerweise bei etwa 125⁰C. Eine solche Brennstoffzelle 1 mit den Teilen 2, 3 und 4 wird auch als Zellenlaminat bezeichnet. Jedes Zellenlaminat liegt zwischen bipolaren Zellenplatten 5 und 6. Die bipolaren Zellenplatten 5, 6 sind undurchlässig, elektrisch- und wärmeleitend. Sie bestehen z. B. aus Graphit und sind gepreßt oder aus goldbeschichtetem Aluminium. Nach F i g. 2 befindet sich jede Zellenplatte zwischen einer Brennstoffelektrode der einen Zelle G und einer Sauerstoffelektrode der benachbarten Zelle Ci. In F i g. 1 sind nur die Flächen 7 und 8 der Zellenplatten gezeigt weiche Kontakt mit den Brennstoffelektroden haben. Nuten 9 dienen zur Brennstoffzuführung (für Hi), wobei der Brennstoff über eine ovale öffnung 10 in die Brennstoffzelle 1 eintritt Nuten 11, die zu den Nuten 9 senkrecht sind, bilden eine kreuz und quer verlaufende Anordnung, die zur Verteilung des Brennstoffes über die Elektroden dient An einem Auslaß 12 tritt unverbrauchter Brennstoff aus.

Fi g. 3 zeigt eine gekreuzte Anordnung der bipolaren Platte 6 auf ihrer Fläche 13, die mit einer Sauerstoffelektrode Kontakt hat Wie in Fig.3 gezeigt erstrecken sich die Nuten 16 von der Außenkante 14 zur entgegengesetzten Seite 15 der bipolaren Platte 6. Die zu den Nuten 16 senkrechten Nuten 18 ergeben eine gekreuzte Anordnung für die Sauerstoffträgergasvertei-Iung an der Sauerstoffeiektrode.

Obwohl die Gasströmungskanäle bei den Ausführungsformen nach Fig. 1, 2, 3 und 4 als Nuten dargestellt sind, sind natürlich auch andere Auslegungsformen möglich. Die Zellenplatte kann z. B. hohlgeprägt sein oder Siebe oder Streckmetallgebilde können auf

der Zellenplatte aufgebracht sein. Bei den Brennstoffzellen, bei denen elektrisch leitende Metallsiebe auf der Oberfläche der Zellenplatten verwendet werden, ist es nicht erforderlich, daß die Zellenplatten elektrisch leitend sind. Zweckmäßigerweise sind jedoch die Gasströmungskanäle Nuten in den Zellenplatten, die Zellenplatten elektrisch leitend und sie dienen als Stromsammler, verteilen den Brennstoff über die Elektroden und dienen zur Wärmeableitung.

Die gekreuzt angeordneten Nuten sind so vorgesehen, daß die Gasströmungskanäle miteinander in Verbindung stehen und das Gut über den aktiven ■ereich der Brennstoffzelle verteilen.

Fig.2 zeigt die Anordnung der Zellenteile und der bipolaren Zellenplatten in einem Stapel. Wie ersichtlich, «nd die Nuten der bipolaren Zellenplatte auf derjenigen Seite, die der Sauerstoffelektrode zugekehrt ist, tiefer als die Nuten auf der der Brennstoffelektrode lugekehrten Seite. Beispielsweise haben bei einer beschichteten Aluminiumplatte mit einer Dicke von etwa 3 mm die Nuten auf der Sauerstoffelektrodenfläche eine Breite von 0,75 mm und eine Tiefe von 1,25 mm bei Mittenabständen von 1,25 mm. Auf der Brennstoffelektrodenfläche haben die Nuten eine Breite von 0,75 mm und eine Tiefe von 0,75 mm bei Mittenabständen von 1,25 mm. Der Zweck der tieferen Nuten auf der der Sauerstoffelektrode zugekehrten Fläche der Zellenplatte ist, den Druckabfall auf der Sauerstoffseite auf ein Mindestmaß herabzusetzen, ohne daß dies hierbei Wärmeleitfähigkeit der Zellenplatte beeinträchtigt wird. Diese Führung der Luftströmung ist zweckmäßig, da 4er Rückdruck selbst bei hohen Strömungsgeschwindigkeiten herabgesetzt wird, der etwa 23 mn· bis 50 mm Wassersäule je nach der Stromdichte und der Zellengröße beträgt

Ein Brennstoffzellensystem besteht aus einer Vielzahl »on Einzelzellenlaminaten 1 nach F i g. 1 und 2. Außen »nd Endplatten (nicht gezeigt) angeschraubt und mittels Führungen sind die Einzelzellenlaminate 1 ausgerichtet, die beispielsweise in Bohrungen 19 der Zellenplatten 5 und 6 vorgesehen sind. Dünne schmale Zwischenbleche 17, 17a und i7b sind zwischen den Elektroden und den Zellenplatten vorgesehen, um zu verhindern, daß das Zellenlaminat in die Nuten eindringt. Eine Dichtung 32, weiche das Zellenlaminat umgibt, dient als Abdichtung !wischen benachbarten Zellenplatten 5 und 6 und dem Umfang des Zellenlaminats. F i g. 1 und 3 zeigen ovale öffnungen 10 und 12 in den bipolaren Platten 5 und 6. Im Brennstoffzellensystem bilden die ovalen öffnungen 10, 12 Brennstoffsammelleitungen. Es ist natürlich möglich, mehrere kleinere öffnungen für den Brennstoffeinlaß-■nd -Auslaß statt der in den Zeichnungen gezeigten ovalen öffnungen vorzusehen. Beim Stapeln der bipolaren Zellenplatten bilden diese Öffnungen Kammern auf jeder Seite des Stapels. Es hat sich als zweckmäßig erwiesen, den Brennstoff zum Stapel in der Weise zu leiten-, daß Gruppen von Zellenlaminaten in Reihe angeordnet sind Dies ermöglicht eine maximale Ausnutzung des Wasserstoffs als Brennstoff in verdünnten Wasserstoffströmen.

Luft- und Brennstoffströmungsanordnungen sind schematisch in F i g. 4,5, 6a, 7 und 7b dargestellt Das in F i g. 4 gezeigte Brennstoffzellensystem 20 besitzt eine Abdeckplatte 21 und eine bipolate Zellenplatte 22 sowie ein Zellenlaminat bestehend aus einer Anode 25, einer Kathode 26 und einem Elektrelytteil 27. Die Abdeckplatte 2i weist Luftströmungskanäle 23 auf. Dfe bipolare Zellenplatte 22 ist mit Luftströmungskanälen 23 und mit Brennstoffströmungskanälen 24 versehen.

Dieses Zellenlüminat arbeitet wie folgt: Umgebungsluft tritt in jedes Zellenlaminat durch Nuten 23 ein, strömt durch das Zellenlaminat unter Sauerstoffabgabe und nimmt Wärme und Feuchtigkeit auf und verläßt das Zellenlaminat auf der entgegengesetzten Seite. Aus Fig.4 ergibt sich ferner, daß die Brennstoffströmung senkrecht zur Luftströmung ist. Die Luft tritt in das Zellenlaminat an der Kante der bipolaren Zellenplatten ίο 22 und in einer Richtung ein, welche mit dem Verlauf der Nuten 23 übereinstimmt, und verläßt das Zellenlaminat auf der entgegengesetzten Seite mit einer erhöhten Temperatur. Die Luft als Sauerstoffträgergas wird hierbei im Gegenstrom durch benachbarte Zellenlaminate geleitet. Der Brennstoff, z.B. Hj, tritt in das Zellenlaminat durch Nuten 24 ein. Für einen stetigen Betrieb des Brennstoffzellensystems unabhängig von der Umgebungstemperatur, der Luftfeuchtigkeit und der Belastungsbedingungen muß lediglich sichergestellt werden, dab die Ϊ emperatur konstant bleibt. Dies läßt sich leicht dadurch erreichen, daß die Kaltluftströmung zum Brennstoffzellensystem verändert wird. Dichtungen 31 (Fig.4) verhindern den Austritt der Reaktionsteilnehmer.

Da die Luft im Gegenstrom durch benachbarte Zellenlaminate geleitet wird, ist eine wirksame Wärmeableitung möglich. In F i g. 5 ist schematisch der Luftströmungsverlaufin einem neunzelligen Brennstoffzellensystem mit drei je aus drei Zellenlaminaten bestehenden Gruppen von Zellenlaminaten gezeigt Die Gruppen von Zeilenlaminaten sind in Fig.5 mit A, B und Cbezeichnet In den Gruppen A und Cverläuft die Luftströmung über die Zellenlaminate in der gleichen Richtung, während die Luftströmung in der Gruppe B zu der der beiden anderen Gruppen im wesentlichen parallel, jedoch im Gegenstrom verläuft. Der vertikale Wärmefluß ist durch die Pfeile Q angegeben. Die Luftströme am Einlaß und Auslaß auf der gleichen Seite -des Brennstoffzellensystems sind zueinander senkrecht gerichtet.

In Fig.6a und 6b sowie 7a und b sind zwei Möglichkeiten zum Leiten der Luftströmm g schematisch dargestellt Hierbei sind die Luftströmungen von je zwei Zellenlaminaten kombiniert Sie sind von der Luftströmung der benachbarten Gruppe von zwei Zellenlaminaten durch lange Abstandsstücke zwischen jedem zweiten Satz von bipolaren Zellenplatten getrennt Die abwechselnden bipolaren Zellenplatten sind durch kurze Abstandsstücke getrennt Die langen Abstandsstücke dienen zur Bildung von Sammelkammern abwechselnd für die ankommende und die abgehende Luft Auf diese Weise wird ein direkter Wärmeübergang zwischen der ankommenden und der abgehenden Luft auf einem Mindestmaß gehalten (die Brennstoffverteilung ist in diesen Zeichnungen nicht gezeigt).

F i g. 6a zeigt eine Seitenansicht eines Brennstoffzellensystems 70 mit Sauerstoffzuführungseinrichtungen 71 und Einlaßöffnungen 72 in einer Einlaßplatte 73 für die Luftverteilung zu den Zellenlaminaten. Die zu den Zellenlaminaten von der entgegengesetzten Seite (nicht gezeigt) des Systems zugelassene Kaltluft wird als Warmluft durch Luftauslaßöffnungen 74 in Auslaßplatten 73a abgeleitet Fig.6b zeigt in schematischer Darstellung eine Ansicht im Schnitt nach der Linie 6-6 in F i g. 6a_s welche einen Aufriß, teilweise weggeschnitten, des Brennstoffzellensystems 70 zeigt Das Zellensystem 70 ist aus Zellenlaminaten 75 zusammengesetzt, die

durch bipolare Zellenplatten 76 mit Nuten 77 (mit gestrichelten Linien dargestellt) und 78 für die Luftbzw. Brennstoffversorgung in den und aus dem aktiven Bereich der einzelnen Zellenlaminaten getrennt sind. Die Zellenlaminate des Brennstoffzellensystems werden zwischen genuteten Endplatten 79 mittels nicht gezeigter Schrauben zusammengehalten. Luft, zweckmäßigerweise von Umgebungstemperatur, tritt von Einlassen auf entgegengesetzten Seiten des Zellenlaminats ein. In F i g. 6b gelangt Luft in das Zellensystem 70 durch eine Kammer 80 und durch öffnungen 72 in der Einlaßplatte 73. Durch lange Abstandsstücke 83 werden abwechselnde Luftsammeikammern 81 und 82 für den Lufteinlaß bzw. Luftauslaß auf der gleichen Seite des Brennstoffzellensystems gebildet.

Dichtungen 85 sowie kurze Abstandsstücke 84 und lange Abstandsstücke 83 dienen zur Abdichtung der Brennstoffströmungswege gegen Lufteintritt. Die Abstanilsstücke sind aus Polypropylen hergestellt und die GaäveriEÜcrplsttcn aus eirierrs undurchlässigen feuerfeiten Isoliermaterial, beispielsweise aus einem Material, das ein verstärktes Silikon- und Glasmaterial ist.

F i g. 7a und 7b zeigen eine weitere Ausführungsform eines Brennstoffzellensystems, bei dem Luft als Sauerstoffträgergas im Gegenstrom geleitet wird.

F i g. 7a ist eine schematische Seitenansicht. Luft tritt aus zwei Seiten (in F i g. 7a ist nur eine Seite gezeigt) des Zellensystems 90 durch eine Sauerstoffzuführungseinrichtung 91 ein. Die Luft tritt durch Öffnungen 92 in einer Einlaßplatte 93 hindurch und in Lufteinlaßinmmelkammern 94 ein, welche durch lange Abstandsstücke 95 gebildet werden. Die Luft tritt in die Zellen durch Nuten % in bipolaren Zellenplatten 98 ein. Luft, die in das Zellensystem von der entgegengesetzten Seite inicht gezeigt) eingetreten ist, tritt als Warmluft aus Öffnungen 99 in einer Auslaßplatte 100 aus.

F i g. 7b zeigt eine schematische Endansicht. Die Luft tritt an den beiden Seiten des Zellensystems 90 durch öffnungen 92 in die Lufteinlaß-Sammelkammern 94 ein und verläßt die beiden Seiten über Luftauslaßsammelleitungen 103 durch öffnungen 99 in Auslaßplatten 100. Lange Abstandsstücke 95 auf jeder Seite trennen Lufteinlaßsammelleitungen 94 und Luftauslaßsammelleitungen 103, die abwechselnd angeordnet sind, so daß eine Gegenstromströmung zwischen je zwei benachbarten Luftströmen erzielt wird. Die aus dem Zellensystem austretende Luft ist natürlich teilweise von Sauerstoff befreit und hat Feuchtigkeit sowie Wärme bei der Reaktion in den Zellenlaminaten aufgenommen. Die Dichtungen 102 sowie die kurzen Abstandstücke 101 und die langen Abstandsstücke 95 dienen zur Abdichtung der Brennstoffströmungswege gegen Lufteintritt.

sich eine bipolare Zellenplatte aus Graphit mit einer Dicke von 4,75 mm. Durch die Imprägnierung mit Polytetrafluoräthylen wurde die Porosität der Zellenplatten herabgesetzt und dadurch die Diffusion von Wasserstoff in die Kathodenkammer auf ein Mindestmaß herabgesetzt. Jede Zellenplatte hatte Brennstoffsammelleitungsöffnungen in Abständen an den Seiten der Zellenplatte für den Brennstoffeintritt senkrecht zum Lufteintritt. Die bipolaren Zellenplatten waren mit preßgeformten Nuten für die Brennstoff- und Luftströmung über die Elektroden ausgebildet.

Dichtungsmaterial aus einem mit Peroxid gehärtetem Hochtemperatur-Äthylen-Polyäthylen-Polymeren umhüllte das Zellenlaminat und diente als Dichtung zwischen den benachbarten bipolaren Zellenplatten. Abstandsstücke aus Polypropylen mit den Maßen 27,94 cm χ 0,76 mm, die in Verbindung mit F i g. 6b n]s lange und kurze Abstandsstücke bezeichnet sind, dienten ferner als Dichtungsmittel gegen das Eintreten -- von Luft zu den Brennstoffelektroden. Dünn? schmale Zwischenbleche mit einer Dicke von 0,127 mm aus goldplattieriem Messing waren zwischen den Elektroden und den bipolaren Zellenplatten vorgesehen, um zu verhindern, daß das Zellenlaminat in die Nuten eindringt. Das Brennstoffzellensystem wurde zwischen einer Platte aus Aluminium mit einer Dicke von 25,4 mm und einer Aufspannplatte eingespannt

Der Brennstoff, nämlich reines H2, wurde der Brennstoffsammelleitung mit Geschwindigkeiten von .etwa£ und 9 Gcamm je Stunde zugeführt

Wie vorangehend erwähnt, wurde die Luftströmung übereinstimmend mit dem in Fig.6a und 6b schematisch dargestellten Verlauf geleitet

Das Brennstoffzellensystem wurde mit einer Stromdichte von 20. äquivalent etwa 100 je 929 cm² versorgt. Nach einem Betrieb von etwa 300 Stunden wurde das Zellensystem thermisch und hinsichtlich des Druckabfalls bei verschiedenen Betriebsstromdichten analysiert, bei 20 A, 30 A und 42 A.

Der Druckabfall wurde jmh Einlaß zum Lufthohlraum der bipolaren Zellenplatten und am Auslaßschlit7 aus der Luftsammelleitung gemessen. Die Werte sind in der nachfolgenden Tabelle I angegeben.

Tabelle I

Strom des Brenn- Druckabfall am Druckabfall an
Stoffzellensystems Auslaßschlitz der Platte

20 A
42 A

1,27 mm H₂O
1,78 mm H₂O

8,89 mm H₂O 22,86 mm H₂O

Betspiel 1

Zur Prüfung des Wärmeableitungswirkungsgrades der im Gegenstrom geführten Luft wurde ein achtzelliges Brennstoffzellensystem gebaut, das der F i g. 6a und 6b ähnlich war. Die Elektroden waien aus porösem Polytetrafluoräthylen hergestellt, das mit Gold metallisiert und durch haftendes Aufbringen einer dünnen Schicht Platinmohr als Katalysator auf die eine Fläche der metallisierten Folie aktiviert war. Im System war die katalysierte Fläche der Elektrode dem Elektrolytteil benachbart. Die Gesamtdicke des Zellenlaminats betrug etwa 1 mm.

Zwischen jedem benachbarten Zellenlaminat befand

Dieser Druckabfall ist nicht störend.

Zur Bestimmung des Wirkungsgrades der Wärmeableitung, der Temperatur der Luft an der Einlaß- und an der Auslaßsammelleitung und des Temperaturgefälles an der Platte im dritten Zellenlaminat wurden bei mit verschiedenen Strombelastungen betriebenem Zellensystem bestimmt Die Werte sind in der Teabelle II es zusammengefaßt

Bei 2OA betrug das Temperaturgefälle über den tatsächlichen Betriebsbereich weniger als 5° C Bei 30 A war das Gefälle etwa 7° C.

Tabelle II

Thermoanalyse des Kohlestapels

Packungsgröße: 95,25 mm x 203,20 mm

Plattendicke: 4,76 mm

Sammelfrequenz: 2 Platten

Zahl der Zellenlaminate: 8

BrennstofT-	Volt	in dem	Erforderliche	Max. Temp.	Einlaßsammel-	10.1h	Auslaßsammel-
zellensvstem		\bsund	Luftströmung	( O	Ieitung ( C)	leitung ( C)
20	5,9	Il	45,3 l/min	128	63-70	98-105
30	5,5	119 i/min	128	-	-
42	5,1	206,8 l/min	136	60-65	93-115
Temperaturverteilung	dritten Zellenlaminat
	von der P'.altenkante m ·

	5.0& ~.ίθ

20 λ
30 Λ

121

123

!24

12ft
128

124

121 C
121 I

Beispiel 2

Ein Brennstoffzellensystem, das für den Betneb mit 20 A bei lOOmA/cm-' bestimmt war. wurde aus 17 Zellenlam'naten je mit einer aktiven Fläche von 200 cm² hergestellt. Die Zellenlaminate waren von der in Beispiel 1 beschriebenen ArL

Zwischen jedem benachbarten Zellenlaminat befand sich eine bipolare Zellenplatte aus einer 3,18 mm dicken goldbeschichteten Aluminiumlegierung und herausgear beiteten Nuten mit einer Breite von 0,762 mm bei Mittenabständen von 1.27 mm in der Richtung der Reaktionsteilnehmerströmung und Mittenabständen von 3.302 mm senkrecht zur Richtung der Reaktionsteilnehmerströmung. Die Nuten hatten eine Tiefe von 1.27 mm an der Luftströmungsfläche der Platte und eine Tiefe von 0.762 mm an der Brennstoffströmungsfläche. Die Maße der Platte betrugen etwa 292 mm χ 184 mm bei einer Länge von 95 mm an der aktiven Fläche der Zelle vom Einlaß zum Auslaß für die Luft und einer Länge von 203 mm an der aktiven Fläche der Zelle vom Einlaß zum Auslaß für den Brennstoff, wobei eine Wärmeaustauschnppe mit einer Breite von 203 mm um 50 mm über die Vorderkante des Zellenlaminats hinausragte. Jede Platte hatte Brennstoffsammelleitungsöffnungen mit einem engsten Abstand von 260 mm auf entgegengesetzten Seiten der Platte für den Brennstoffeintntt senkrecht zum Lufteintritt zur Platte. Wie erwähnt, ist es zweckmäßig, daß die Luftströmung und die Brennstoffströmung zueinander senkrecht gerichtet sind und es ist ersichtlich, daß bei diesem Zellensystem der Brennstoffströmungsweg, der durch die bipolare Zellenplatte zwischen den Einlaß- und Auslaßöffnungen bestimmt wird, langer als der Luftströmungsweg ist, der auf der entgegengesetzten Fläche der Zellenplatte durch den Lufteinlaß' und -Auslaß in der aktiven Fläche der Zelle bestimmt wird. Die Zellenlaminate und die Platten waren in ähnlicher Weise zusammengebaut wie bei Beispiel 1. Luft mit Umgebungstemperatur wurde auf der einen Seite des ZeHensystefiis nur den Rippen der bipolaren Zellenplatten zugeführt Die Luft trat aus dem Zellensystem auf der entgegengesetzten Seite der Platten aus. Hierbei wurde die Luft auf übliche Weise im Gleichstrom geleitet Der Wirkungsgrad der Wärmeableitung wurde in ähnlicher Weise bestimmt, wie in Verbindung mit dem Seispiel 1 beschrieben.

Bei der Abgabe von 20 A bei 12 Volt wurde als maximale Betriebstemperatur 133° C mit einer Temperaturdifferenz von 11°C bei einer Luftströmung von 42,5 l/min gemessen. Bei der Erhöhung der Leistungsentnahine .iuf 30 A mußte die Luftströmung auf 85 l/min erhöht werden. In diesem Falle stieg die Betriebstemperatur s jf etwa 156°C an, und die Temperaturdifferenz betrug 29'C. Bei einem Betrieb mit diesem Leistungspegel und dem daraus resultierenden Temperaturgefälle kann das Zellensystem nur eine begrenzte Lebenserwartung haben.

Beispiel 3

Es wurde ein Brennstoffzellensystem mit bipolaren Zellenplatten aus dem gleichen Material und von der gleichen Ausbildung wie in Beispiel 2 verwendet. Statt alle Luft über die Rippen der bipolaren Platten nur von der einen Seite eintreten und auf der entgegengesetzten Seite austreten zu lassen, wurde die Richtung der Luftströmung für jede aufeinanderfolgende Gruppe von drei Zellenlaminaten umgekehrt Die Luft wurde durch jede Gruppe von Zellenlaminaten abwechselnd im Gegenstrom geleitet.

Zur Umkehrung der Luftströmung nach jeweils drei Zellenlaminaten wurden die bipolaren Platten so angeordnet, daß die Rippen der ersten drei Platten in der einen Richtung gerichtet waren, während die Rippen der nächsten drei Platten in der entgegengesetzt ten Richtung gerichtet waren. Die Rippen dei folgenden drei Platten waren wieder in der gleichen Richtung wie die ersten Rippen angeordnet

Es wurde beim Betrieb des Brennstoffzellensystems mit in Gegefistrom geleiteter Luft festgestellt, daß eine

■ sehr gleichmäßige Temperattirverteilung über die

Bereiche der einzelnen Zellenlaminate erzielt werden

konnte. Temperaturverteilungsmessungen bei einem neunzelligen Brennstoffzellensystem zur Erzeugung von 30 A bei 6,07 Volt und einer Gesamtluftströmung von 70,8 l/min und bei einem Betrieb bei einer Temperatur von etwa 131 bis 132° C maximal ergaben, daß die Temperaturdifferenz zwischen 4 -5° C in den beiden mittelsten Zellenlaminaten gehalten wurde.

Bei einem Unterdruckbetrieb mit dem gleichen Brennstoffzellensystem wurde statt die Luft am Lufteinlaß einzuleiten, eine Saugpumpe an die Einlaß-Sammelleitung angeschlossen, so daß die Luftströmung durch die Zellenlaminate vollständig umgekehrt war und alle Einlasse wurden und umgekehrt. Dies hatte zur Folge, daß alle Rippen der bipolaren Zellenplatten auf der nunmehrigen Auslaßseite der bipolaren Zellenplat- ΐί ten zu liegen kamen, so daß sie als Zellenkühlorgane völlig unwirksam wurden, da sie während des Betriebs die gleiche Temperatur wie die austretende Luft hatten.

Es wurde festgestellt, daß selbst wenn die Kühlrippen bei der umgekehrten Strömung der Luft während des Saugbetriebs unwirksam waren, die Temperaturdifferenz an den geprüften Zellenlaminaten nur vier bis sechs ⁰C maximal ergab. Durch Erhöhen der mit 31⁰C ankommenden Luftströmung auf 138,8 l/min betrug die maximale Betriebstemperatur weniger als 139° C bei der Abgabe von 30 A bei 6 Volt.

Beispiel 4

Es wurde ein sechzehnzeiliges Brennstoffzellensystem mit rippenlosen bipolaren Zellenplatten gebaut Ferner wurden im wesentlichen die gleichen Materialien wie für die Herstellung des Brennstoffzellensystems nach Beispiel 2 verwendet, jedoch mit größeren Maßen, so daitdie aktive Fläche je Zellenlaminat 21,6 χ 21,6 cm oder etwa 466 cm² gegenüber 200 cm² des Zellensystems » nach Beispiel 2 betrug, und der Wärmeübergangsweg für die Luftströmung wurde von 9,5 cm auf 21,6 cm vergrößert das Zellensystem wurde mit reinem H2 als Brennstoff betrieben, der mit einem Durchsatz von 39 g stündlich zugeführt wurde. Die Luftzufuhr wurde mit -to Gegenstromluftzufuhr zu je 2 Zellenlaminaten geleitet. Es wurden Temperaturmessungen vorgenommen, um den Wirkungsgrad der Wärmeableitung im Stapel zu bestimmen. Die Ergebnisse der Messungen sind in F i g. 8 und 9 gezeigt

Fig.8 ist eine graphische Darstellung des Temperaturprofils an dem vierten Zellenlaminat in dem Zellensystem vom Lufteinlaß zum Luftauslaß. Die graphische Darstellung zeigt daß die gemessene maximale Betriebstemperatur etwa 142°C betrug. Die maximale Temperaturdifferenz zwischen dem Lufteinlaß und der Mitte des Zellensystems betrug 8° C.

F i g. 9 vergleicht die Temperatur von 2 benachbarten Gegenstrom-Luftströmen am vierten und fünften Zellenlaminat Die Messungen wurden an der Mitte des Zellenlaminats in der Ebene der Luftströmung und 4 χ 2,54 cm von der Mitte vorgenommen. Beide Meßergebnisse sind in F i g. 9 gezeigt

Die Ergebnisse zeigen, daß die Gegenstrom-Luftströmung, welche einen vertikalen Wärmeübergang .in den Zellenlaminaten ermöglicht, das Bestreben hat die Temperaturverteilung während des Betriebs des Zellensystems zu vergleichmäßigen.

Wegen des Vergleichs der Leistung des Brennstoftzellensystems nach diesem Beispiel mit dem nach Beispiel 2 wurde das Zellensystem dieses Beispiels bei 65 A und etwa 136mA/cm² betrieben, während das Brennstoffzellensystem nach Beispiel 2 für den Betrieb bei 20 A mit 100 mA/cm² bestimmt war. Bei Gleichstrom-Luftströmung konnte das Zellensystem nach Beispiel 2 nicht mit einer ausreichend guten Wärmeableitung bei einem Leistungspegel von 30 A betrieben werden, während das Zellensystem nach diesem Beispiel bei 65 A mit gleichmäßiger Temepraturverteilung und guter Wärmeableitung arbeitete. Dieser Vergleich zeigt, daß in der Zelle nach diesem Beispiel die gleichmäßige Temperaturverteilung über der Fläche der einzelnen Zellenlaminate weniger von der Länge der Wärmeübergangswege in der Richtung der Luftströmung abhängig ist.

Beim Zellensystem weist die Zellenabmessungen vom Druckabfall des Sauerstoffträgergasstroms statt thermischen Erfordernissen bestimmt, die bisher als entscheidend angesehen wurden.

Hierzu K Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Brennstoffzellensystem mit einer Vielzahl von Einzelzellenlaminaten, die im wesentlichen parallel zueinander gestapelt sind, wobei jede Zelle eine icatalytische Brennstoffelektrode, der Brennstoff zugeführt wird, eine katalytische Sauerstoffelektrode, der ein sauerstoffhaltiges Gas zugeführt wird, und einen Elektrolytteil zwischen den Elektroden aufweist, der durch eine immobilisierte stabile flüssige Säure gebildet wird, ferner mit wärmeleitenden, undurchlässigen Zellenplatten, die benachbarte Zellen des Zellenstapels trennen, weiterhin mit Einlaßteilen und Auslaßteilen für das Sauerstoffträgergas zur Sauerstoffzuführung zu den Elektroden auf die Sauerstoffkontaktflächen der Zellenplatten, mit einer Einrichtung zur Regelung des sauerstoffhaltigen Gasstromes zu dem Eingangsteil für das Sauerstoff tr.? gergas und mit Eingangs- und Ausgangsteilen zur Brennstoffzuführung zu den Elektroden auf die Brennstoffkontaktfläche der Zellenplatten, dadurch gekennzeichnet, daß die Sauerstoffzuführungseinrichtungen (71, 91) zu den Elektroden gesondert mit entgegengesetzten Seiten benachbarter Zellenlaminate (25, 26, 27, 75) oder benachbarter Gruppen von Zeliänlaminaten verbunden sind und das Sauerstoffträgergas im Gegenstrom durch die jeweils benachbarten Zellenlaminate oder durch die benachbarten Gruppen von Zellenlaminaten leiten, wobei zwischen den Sauerstoffträgergasen in den benachbarten Zellenlaminaten oder zwischen den Grupp λ von Ze'lenlaminaten ein Wärmetausch erfcigt.

2. Brennstoffzellensystem t. ch Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die wärmeleitenden Zellenplatten elektrisch leitend und bipolar sind, deren eine Fläche Kontakt mit einer Sauerstoffelektrode hat, während ihre entgegengesetzte Fläche Kontakt mit einer Brennstoffelektrode hat.

3. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die wärmeleitenden Zellenplatten elektrisch leitend und unipolar sind, von denen jede mit ihren entgegengesetzten Flächen Kontakt mit Elektroden von der gleichen Polarität hat, wobei mindestens eine der Zellenplatten Kontakt mit Brennstoffelektroden auf ihren entgegengesetzten Flächen hat und mindestens eine weitere der Zellenplatten Kontakt mit Sauerstoffelektroden auf ihren entgegengesetzten Flächen hat

4. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Elekt·. olytteil konzentrierte Phosphorsäure ist, die in einer mikroporösen Matrix immobilisiert ist

5. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Strömungsregeleinrichtung für das sauerstoffhaltige Gas eine temperaturabhängig arbeitende Einrichtung ist.

6. Brennstoffzellensystem nach einem der Ansprüche 1 —5, dadurch gekennzeichnet, daß die benachbarten Zellenlaminate in verschiedenen Gruppen von Zellenlaminaten liegen, die wenigstens zwei Zellenlaminate umfassen.

7. Brennstoffzellensystem nach einem der Ansprüche 1 —6, dadurch gekennzeichnet, daß die undurchlässigen wärmeleitenden Zellenplatten aus Graphit bestehen.

8. Brennstoffzellensystem nach einem der Ansprüche 1-7, dadurch gekennzeichnet, daß das sauerstoffhaltige Gas Luft ist

9. Brennstoffzellensystem nach einem der Ansprüche 1 -8, dadurch gekennzeichnet, daß der Brennstoff ein wasserstoffhaltiges Gas ist

10. Verfahren zum Betrieb eines Brennstoffzellensystems mit einer Vielzahl von Einzelzellenlaminaten, die im wesentlichen parallel zueinander gestapelt sind, bei dem mehr Umgebungsluft zugeführt wird, als zur Oxidation für die Einzelzellenlaminate erforderlich ist, nach den Ansprüchen 1 - 9, dadurch gekennzeichnet daß die Luftströmung so geregelt wird, daß eine konstante Temperatur in der Zelle aufrechterhalten wird, wobei die Luftströmung nicht nur zur Lieferung von Sauerstoff und zur Ableitung von Wasser, sondern auch zur Wärmeableitung dient.

11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Luftströmungsregelung auf eine temperaturabhängig arbeitende Einrichtung im Brennstoffzellensystem anspricht.