DE2137133B2 - Verfahren zur Herstellung plutoniumhaltiger Kernbrennstoffstäbe - Google Patents

Description

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Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung plutoniumhaltiger Kernbrennstoffstäbe für thermische Kernreaktoren, bei denen sich das Plutoni-Um nur in der zylindrischen Randzone in der aus einer Uranverbindung bestehenden und von einem Hüllrohr Umschlossenen Kernbrennstoffüllung befindet. Bekanntlich wird bei fast allen thermischen Kernreaktortystemen das an sich nicht spaltbare Uranisotop U-238 tfurch Nouironeneinfang in melir oder weniger starkem Maße in Plutonium umgewandelt. Dieses besteht zu iinem sehr hohen Anteil aus spaltbaren Isotopen, die also wieder als Kernbrennstoff in thermischen Kernreaktoren geeignet sind. Der Wiederverwendung dieses ^b0 neugewonnenen Spaltstoffes geht seine Rückgewinnung aus verbrauchten Kernbrennstoffelementen in sogenannten Wiederaufbereitungsanlagen voraus.

Im Vergleich zum in der Hauptsache in thermischen Reaktoren verwendeten uranhaltigen Kernbrennstoff, ⁶S z. B. Urandioxid, der eine Anreicherung des spaltbaren Uran-235 bis etwa 4% besitzt, ist der Anteil spaltbarer Isotope im Plutonium sehr hoch, so daß es bei einer unverdünnten Verwendung dieses wiedergewonnenen Plutoniums zu einer außerordentlich hohen Leistungsdichte an den mit diesem Brennstoff ausgerüsteten Brennstäben kommen würde. Dies ist jedoch technisch nicht beherrschbar, es ist vielmehr notwendig, über den gesamten Reaktorkern eine gleichmäßige Leisiungsdichteverteilung zu erzielen. In diesem Zusammenhang ist bereits vorgeschlagen worden, das Plutonium dem normalen Kernbrennstoff in verhältnismäßig kleinen Anteilen beizumischen, weiterhin ist bekanntgeworden, das Plutonium vorzugsweise in die Randschicht der normalerweise verwendeten Kernbrennstofftableuen einzubringen und damit auch den Temperaturgradienten in der Keramik abzubauen. Aus der DT-OS 15 89 010 ist es weiterhin bekannt, daß die äußere Zone des Kernbrennstoffes aus einer keramischen Piutoniumverbindung bestehen kann. Zwischen dieser und dem Brennstabhüllrohr ist außerdem eine Wärmeisolationsschicht zur Erhöhung der Kernbrennstoffiemperatur vorgesehen, damit Schwellkräfte - es handelt sich um einen schnellen und nicht um einen thermischen Kernreaktor — vom porösen Kern der Brennstoffüllusig aufgenommen werden können.

Diese Verfahren zur Einbringung des Plutoniums in den Kernbrennstoff sind jedoch in Anbetracht der äußerst schwierigen und gefährlichen Handhabung des Plutoniums nur mit großen technischen Schwierigkeiten sowie einem entsprechend hohen Kostenaufwand möglich. Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Unterbringung von Plutonium in Brennstäben thermischer Kernreaktoren zu schaffen, das nicht mit den geschilderten Nachteilen verbunden ist. Wärmeisolationsschichien werden dabei nicht benötigt.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß zunächst die Hüllrohrinnenwand mit einer Schicht einer plutoniumhaltigen Matrix belegt und anschließend die uranhaltige Kernbrennstoffüllung in das Hüllrohr eingebracht wird, worauf dieses in an sich bekannter Weise durch Endkappen verschlossen wird. Die Kernbrennstoffüllung kann dabei z. B. in an sich bekannter Weise aus Tabletten oder aus einem Granulat bestehen. Vorzugsweise werden sowohl das Plutonium als auch das Uran in oxidischer Verbindung verwendet, jedoch sind grundsätzlich auch andere Verbindungen, z. B. auf Kohlenstoff- oder Siiiciumbasis möglich.

Da eine direkte Aufbringung des Plutoniums auf der Hüllrohrinnenwand mit Schwierigkeiten verbunden ist, wird dieses in eine Matrix eingebettet. Der Gewichtsanteil sollte dabei größer als 50% sein. Als Matrixmaterial kommen nur Stoffe in Betracht, die einmal mit dem Hüllrohr selbst und dann auch mit dem Plutonium bzw. dem übrigen Kernbrennstoff verträglich sind. In vorliegendem Fall wurde Kohlenstoff für diesen Zweck ausgewählt. Die Einbringung der Schicht auf der Hüllrohrinnenwand läßt sich dabei mit verhältnismäßig einfachen Mitteln bewerkstelligen.

Es wird zunächst eine Aufschlämmung von plutoniumhaltigen Teilchen in einem durch Temperaturbehandlung zu Kohlenstoff abbaubaren Lack hergestellt und diese durch die Hüllrohre hindurchgeleitet. Auf der Hüllrohrinnenwand befindet sich dann ein Film dieser Aufschlämmung, der nach Trocknung unter einer inerten Schutzgasatmosphäre bis zum Verkoken des Lakkes erhitzt wird. Auf diese Weise sind dann die plutoniumhaltigen Teilchen in einer Kohlenstoffmatrix eingebettet. Das Mengenverhältnis von Kohlenstoff zu PIu-

Ionium soll sich in dieser Matrix zwischen 1 : 5 und 1 :20 einstellen, d. h., daß die Konzentration der Aufschlämmung entsprechend gewählt wird, was sich leicht durch Versuche ermitteln läßt. Selbst verständlich sollen die plutoniumhaltigen Teilchen dabei möglichst klein sein und einen Durchmesser von < 10 μ, vorzugsweise < 1 μ, besitzen. Dies ist notwendig, damit die Aufschlämmung stets die gleiche Konzentration ;nd damit auch die auf der Hüllrohrinnenwand gebildete Schicht einen gleichmäßigen Anteil von Plutonium aufweist.

Die Dicke dieser Schicht, die 10 bis 100 μ betragen sollte, läßt sich durch Einstellung der Viskosität der Aufschlämmung vorausbestimmen. Unter Umständen wäre auch ein mehrmaliges Hindurchleiten der plutoniumhaltigen Aufschlämmung möglich, unter Zwischenschaltung entsprechender Trocknungs- bzw. auch Verkokungsvorgänge.

Die Figur zeigt im Schnitt den Autau eines derartigen Brennstabes. Er besteht aus dem Hüllrohr 1, den beiden Endkappen 2 und 3, die in an sich bekannter Weise durch Löten oder Schweißen miteinander verbunden sind sowie der uranhaltigen Kernbrennstoffüllung 4, hier in Tablettenform. Das Hüllrohr 1 ist mit der Plutoniumhaltigen Schicht 5 in der beschriebenen Weise ausgekleidet. Wie in der Figur dargestellt, reicht der Überzug 5 nicht ganz bis an die Endkappen 2 bzw. 3 heran. Dies ist notwendig, da sonst die Verbindung zwischen dem Hüllrohr 1 und den Endkappen nicht mehr einwandfrei hergestellt werden könnte. Dieser Abstand kann erzielt werden, entweder durch nachträgliches Entfernen der äußersten Bereiche der Schicht 5 oder durch vorherige Abdeckung dieser Zonen durch z. B.

den Einfülltrichter für die Durchleitung der plutoniumhaltigen Aufschlämmung. Die Herstellung eines derartigen Brennsiabes läuft daher nach folgendem Schema ab:

1. Einbringung der plutoniumhaltigen Schicht 5 in der beschriebenen Weise,

2. Aufbringen einer Endkappe 2 oder 3 und Verbindung derselben mit dem Hüllrohr 1.

3. Einfüllen der Kernbrennstoff tabletten 4 und

"o 4. Verschließen des gefüllten Brennstabes mit der anderen Endkappe.

Die verwendete Aufschlämmung zur Erzeugung der Schicht 5 besteht aus einem Nitrozelluloselack- oder einem Cellitlack sowie Plutoniumoxidteilchen, bei-

'5 spielsweise aus PuOxalat hergesiellt, von einer Teilchengröße <10μ. Mit einem Verdünner kann die benötigte Viskosität zur Einstellung der Schichtdicke eingestellt werden. Die Verkokungstemperatur dieser Lacke beträgt in strömendem reinstem Argon etwa 2 50" C und beeinträchtigt somit die metallurgischen Eigenschaften des verwendeten Hüllrohres nicht. Dieses besteht in an sich bekannter Weise z. B. aus Stahl oder Zirkonlegierungen.

Selbstverständlich können auch andere zu Kohlenstoff zersetzbare Lacke Verwendung finden, wesentlich ist. daß diese keine Rückstände aufweisen, die stark neutronenabsorbierend wirken. Die bei diesem Verfahren benötigten Einzelschritte sind derart einfach, daß sie sich ohne Schwierigkeiten automatisieren lassen.

was im Hinblick auf die für die Verarbeitung von Plutonium gerichteten Sicherheitsvorschriften von besonderem Vorteil ist.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (6)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung plutoniumhaltiger Kernbrennstoffstäbe für thermische Kernreaktoren, bei denen sich das Plutonium nur in der zylindrischen Randzone der aus einer Uranverbindung bestehenden und von einem Hüllrohr umschlossenen Kernbrennstoffüllung befindet, dadurch gekennzeichnet, daß zunächst die Hüllrohrinnenwand mit einer Schicht einer plutoniumhaltigen Matrix (5) gelegt und anschließend die uranhaltige Kernbrennstoffüllung (4) in das Hüllrohr (1) eingebracht wird, worauf dieses in an sich bekannter Weise durch Endkappen (2 und 3) verschlossen wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Plutoniumgehalt der Matrix größer als 50 Gewichtsprozent ist.

3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß Plutonium und Uran vorzugsweise in oxidischer Verbindung verwendet werden.

4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß für die Belegung der Hüllrohrinnenwand eine Aufschlämmung von plutoniumhaltigen Teilchen in einem durch Temperaturbehandlung zu Kohlenstoff abbaubaren Lack durch die Hüllrohre hindurchgeleitet wird und die Hüllrohre nach Abtropfen des überschüssigen Lackes sowie Trocknung des Überzuges unter einer inerten Schutzgasatmosphäre bis zum Verkoken des Lakkes erhitzt werden.

5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Konzentration der plutoniumhaltigen Teilchen in der Aufschlämmung so eingestellt wird, daß sich in der verkokten Lackschicht (5) der Hüllrohrinnenwand ein Mengenverhältnis von Kohlenstoff zu Plutonium zwischen J :5 und 1 : 20 einstellt.

6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die plutoniumhaltigen Teilchen einen Durchmesser <10μ, vorzugsweise < 1 μ, aufweisen.