DE2000699B2 - Verfahren zur Herstellung von 2,2-Dimethyl-1,3-propandiol-hydroxypivalinsäuremonoester - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 2,2-Dimethyl-1,3-propandiol-hydroxypivalinsäuremonoester

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DE2000699B2 DE19702000699 DE2000699A DE2000699B2 DE 2000699 B2 DE2000699 B2 DE 2000699B2 DE 19702000699 DE19702000699 DE 19702000699 DE 2000699 A DE2000699 A DE 2000699A DE 2000699 B2 DE2000699 B2 DE 2000699B2
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Werner Dr. Fuchs
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    • C07C69/66Esters of carboxylic acids having esterified carboxylic groups bound to acyclic carbon atoms and having any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, acyloxy, groups, groups, or in the acid moiety
    • C07C69/67Esters of carboxylic acids having esterified carboxylic groups bound to acyclic carbon atoms and having any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, acyloxy, groups, groups, or in the acid moiety of saturated acids
    • C07C69/675Esters of carboxylic acids having esterified carboxylic groups bound to acyclic carbon atoms and having any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, acyloxy, groups, groups, or in the acid moiety of saturated acids of saturated hydroxy-carboxylic acids

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Description

Beispiel 1
Ein Gemisch aus 810 Teilen einer 37%igen, wäßrigen Formaldehydlösung und 720 Teilen Isobutyraldehyd wird unter Stickstoff auf 500C erwärmt Man läßt unter kräftigem Rühren und Rückflußkühlung während 5 Minuten 100 Teile Triäthylamin zulaufen und die Temperatur im Verlauf weiterer 10 bis 15 Minuten auf 92 bis 94° C ansteigen. Dann werden Triäthylamin und Wasser innerhalb 15 bis 20 Minuten bei 150 bis 30 Torr und einer maximalen Sumpf temperatur von 70 bis 75° C über eine mit Raschig-Ringen beschickte Kolonne (Durchmesser 3 cm) in eine eisgekühlte und eine nachgtschaltete, mit Kohlendioxid gekühlte Vorlage destilliert. Darauf erhitzt man das Gemisch in 15 bis 20 Minuten auf 1600C und führt unter kräftigem Rühren während 3 Stunden bei dieser Temperatur kontinuierlich 70 Teile Wasser je Stunde zu, die über die Raschig-Kolonne wieder abdestillieren. Man erhält durch fraktionierende Destillation des Reaktionsgemischs über eine Füllkörperkolonne im Siedebereich 80 bis 95°C/10Torr 133 Teile einer Fraktion, die 98 Teile 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropanal enthält, und nach einer Zwischenfraktion (29 Teile) schließlich bei 129 bis 131°C/2 Torr 733 Teile 2,2-Dimethyl-l,3-propandiol-hydroxypivalinsäuremonoester (Schmelzpunkt 50 bis 510C), entsprechend 72% der Theorie, bezogen auf die Ausgangsstoffe Isobutyraldehyd und Formaldehyd.
Das zweiphasige Wasser-Triäthylamin-Destillat und der mit dem Wasserdampf abdestillierte Extrakt werden vereinigt. Das Gemisch umfaßt 809 Teile (davon 138 Teile organische Phase). Durch fraktionierende Destillation erhält man 16 Teile Isobutyraldehyd und 68 Teile 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropanal, hiervon 12 Teile Isobutyraldehyd und 45 Teile 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropanal in der direkt rückführbaren, organischen Phase. Die Gesamtausbeute an 2,2-Dimethyl-l,3-propandiol-hydroxypivalinsäuremonoester und 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropanal, bezogen auf die Gesamtmenge an Isobutyraldehyd und Formaldehyd, entspricht 88,1 % der Theorie.
Beispiel 2
(Vergleich)
Analog Beispiel 1 werden 810 Teile einer 37gewichtsprozentigen, wäßrigen Formaldehydlösung und 720 Teile Isobutyraldehyd in Gegenwart von 100 Teilen Triäthylamin umgesetzt, durch Destillation von Wasser und freiem Triäthylamin befreit und auf 1600C erhitzt. Man rührt das Reaktionsgemisch 3 Stunden bei dieser Temperatur ohne Zusatz von Wasser und fraktioniert das Reaktionsgemisch, wie in Beispiel 1 angegeben.
ao Man erhält im Siedebereich 80 bis 95°C/10Torr 139 Teile einer Fraktion, die 92 Teile 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropanal enthält, und nach einer Zwischenfraktion (58 Teile) schließlich bei 129 bis 131°C/2 Torr 708 Teile 2,2-Dimethyl-l,3-propandioI-hydroxypiva-
»5 linsäuremonoester (Schmelzpunkt 50 bis 51° C), entsprechend 69,4% der Theorie, bezogen auf die eingesetzten Ausgangsstoffe Isobutyraldehyd und Formaldehyd.
Im Wasser-Triäthylamin-Destillat (670 Teile, davon 112 Teile organische Phase) sind 12 Teile Isobutyraldehyd und 55 Teile 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropanal enthalten. Die Gesamtausbeute an 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropanal und 2,2-Dimethyl-l,3-propandiolhydroxypivalinsäuremonoester, bezogen auf Isobutyraldehyd und Formaldehyd, beträgt 83,8 % der Theorie.

Claims (1)

  1. ι 2
    in Betracht, sofern sie Siedepunkte unterhalb 175° C
    Patertansnrach· aufweisen: aromatische Kohlenwasserstoffe wie Ben-
    raecansprucn. ^ Äthylbenzol> ToluoL Xylole: aliphatische und
    Verfahren zur Herstellung von 2,2-Dimethyl- cycloaliphatische Kohlenwasserstoffe wie Petroläther, 1,3 - propandiol - hydroxypivalinsäuremonoester 5 Hexan, Methylcyclohexan, Octan, Cydopentan, Cyclodurch Umsetzung von ^-Dimethyl-S-hydroxy- hexan; cyclische Äther wie Dioxan, fetrahydrofuran; propanal in Gegenwart eines organischen Salzes Chlorkohlenwasserstoffe wie Chloroform, TetracMoreines tertiären Amins mit einem Molekulargewicht kohlenstoff, Methylenchlond, 1,2-Dicfalorathan, Chlorunter 250 bei einer Temperatur zwischen 120 und benzol; Nitrile wie Acetonital, Propansaurenitnl; 175°C, nach Hauptpatent 1 958463, dadurch io aliphatische Äther wie 1,1-Dimethoxyatkin, Athylgekennzeichnet, daß man während der propyläther, Diisopropyläther; Nitromethan, Nitro-Umsetzung das Reaktionsgemisch mit inerten äthan; oder ihre Gemische. Bevorzugtes Losungsmittel Gasen und/oder Dämpfen von Lösungsmitteln und insgesamt bevorzugter Hilfsstoff des Stappens stoppt. . ist Wasser. Die Verwendung von Wasser ist am
    15 wenigsten aufwendig, da die extrahierten Stoffe im Gemisch mit Wasser leichter kondensierbar als im Gemisch mit Gasen oder organischen Lösungsmitteln sind, organische Lösungsmittel außerdem aus Wirtschaftlichkeitsgründen zurückgeführt und vor der
    Gegenstand des Hauptpatents 1 958 463 ist ein ao Rückführung zur Abtrennung der extrahierten Stoffe Verfahren zur Herstellung von 2,2-Dimethyl-l,3-pro- destilliert werden müssen.
    pandicl-hydroxypivalinsäuremonoester durch Um- Im übrigen wird das Verfahren unter den Bedingun-
    setzung von 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropanal in Ge- gen des Verfahrens nach dem Hauptpatent durchgenwart eines organischen Salzes eines tertiären Amins geführt. Bevorzugt setzt man Isobutyraldehyd und mit einem Molekulargewicht unter 250 bei einer a5 Formaldehyd zu 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropanal um, Temperatur zwischen 120 und 175° C. destilliert das freie Amin zusammen mit Wasser ab
    Es wurde nun gefunden, daß sich das Verfahren und erhitzt das Gemisch auf eine Temperatur zwischen des Hauptpatents weiter ausgestalten läßt, wenn man 140 und 165°C. Hierbei destilliert das Restwasser und während der Umsetzung das Reaktionsgemisch mit leicht flüchtige Anteile, zweckmäßig über eine Füllinerten Gasen und/oder Dämpfen von Lösungs- 30 körperkolonne, ab. Dann wird der Wasserdampf oder mitteln strippt. andere, vorgenannte Hilfestoffe über z. B. eine Fritte
    Die Ausgestaltung des Verfahrens geht von der durch das Gemisch geleitet, zweckmäßig mit einer Beobachtung aus, daß der Anfall an Nebenprodukten Geschwindigkeit von 0,1 bis 0,75 Mol Hilfsstoff je z. B. Isobutyraldehyd, Formaldehyd, 2,2-Dimethyl- Mol 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropanal (berechnet auf propandiol(l,3) sowie dessen Estern und Acetalen, 35 eine theoretisch 100°/0ige Ausbeute der Aldolisierungsim Reaktionsgemisch geringer und die Ausbeute an reaktion) und Stunde. In der Regel wird der Hilfsstoff Endstoff und wieder verwertbarem, unumgesetztem unter Rühren des Gemisches und gleichzeitiger Ausgangsstoff höher ist, wenn man während der Rektifikation des Dampf(Gas)-Extraktes, z. B. in Umsetzung unter den Bedingungen der Umsetzung einer nachgeschalteten Füllkörperkolonne, verwendet, inerte Gase und/oder Dämpfe durch das Reaktions- 40 Auf die geschilderte Weise kehrt mitgeschleppter gemisch führt. Durch die Entfernung von Isobutyral- Ausgangsstoff aus der Kolonne in das Reaktionsdehyd und Formaldehyd werden unter anderem gemisch zurück. An Stelle des Dampfes kann man unerwünschte Tischtschenko-Reaktionen mit 2,2-Di- vorteilhaft dem Reaktionsgemisch auch das entmethyl-3-hydroxypropanal als Nebenreaktionen, die sprechende Lösungsmittel in flüssiger Form zuführen, zu den Neopentylglykolestern der Ameisensäure bzw. 45 z. B. Wasser, und das Verfahren nach der Erfindung der Isobuttersäure führen, unterdrückt. Die Gase wird somit mit dem bei der Umsetzungstemperatur im und Dämpfe extrahieren Nebenstoffe und/oder Ver- Gemisch sich bildenden Dampf durchgeführt,
    unreinigungen des Reaktionsgemisches, die in be- Das mit bzw. aus dem Hilfsstoff isolierte Destillat
    kannter Weise durch Kondensation und fraktionierte enthält im allgemeinen neben dem Hilfsstoff 1 bis Destillation isoliert werden können. Die Gase und 50 3 Gewichtsprozent des eingesetzten Triäthylamins und Dämpfe dienen somit als Hilfsstoffe der Reinigung 1 bis 4 Gewichtsprozent des eingesetzten Isobutyrdes Reaktionsgemische. Die geschilderte Verfahrens- aldehyds und Formaldehyds, die sich unter Einfluß des wird hier, entsprechend einer Definition in »Intro- Triäthylamins erneut zu 2,2-Dimethyl-3-hydroxyproduction to Chemical Engineering« von W. L. B a d g e r panal umsetzen, daneben geringe Mengen Neopentyl- und J. T. Banchero (McGraw-Hill Book Comp. 55 glykol und dessen Monoester mit Isobuttersäure und Inc., 1955), S. 437 (letzter Absatz), als Strippen Ameisensäure. Man kann das Destillat durch frakbezeichnet. tionierte Destillation aufarbeiten, zweckmäßig ver-
    Die inerten Gase und Dämpfe werden in der Regel einigt man es aber mit dem Destillat der Abtrennung in einer Menge von 10 bis zu 300 Molprozent, Vorzugs- von freiem Triäthylamin und führt aus dem so geweise von 40 bis 150 Molprozent, bezogen auf 1 Mol 60 bildeten, zweiphasigen Gemisch die organische Phase 2,2-Dimethyl-3-hydroxypropanal im Reaktionsgemisch direkt in das Ausgangsgemisch (Aldolisierung) einer verwendet. Geeignete Lösungsmittel sind solche, folgenden Partie zurück. Die wäßrige Phase, die nur deren Siedepunkt unter 1750C, vorzugsweise unter 1 bis 2% der theoretischen Menge an 2,2-Dimethyl-15O0C, insbesondere zwischen 30 und 1350C liegt. 3-hydroxypropanal enthält, kann, gegebenenfalls nach Als inerte Gase sind beispielsweise geeignet: Edelgase 65 quantitativer Abtrennung des Triäthylamins durch wie Argon und Helium, Athan, Methan, Propan und Destillation, verworfen werden,
    vorzugsweise Stickstoff und Kohlendioxid. Die Dämpfe Die in den Beispielen genannten Teile sind Gefolgender organischer Lösungsmittel kommen z. B. wichtsteile.
DE19702000699 1969-11-21 1970-01-08 Verfahren zur Herstellung von 2,2-Dimethyl-1,3-propandiol-hydroxypivalinsäuremonoester Expired DE2000699C3 (de)

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