DE19921854A1 - Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus den Rauchgasen von Rückgewinnungskesseln - Google Patents

Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus den Rauchgasen von Rückgewinnungskesseln

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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus den Rauchgasen des Rückgewinnungskessels einer Zellstoffabrik. Zur Oxidierung der Stickstoffoxide wird Peroxidlösung in die, im Wärmerückgewinnungsteil des Rückgewinnungskessels fließenden Rauchgase eingespritzt, dessen Temperatur im Bereich 300-800 DEG C liegt. Die Verweilzeit der Rauchgase in der Kontaktzone für Rauchgas und Peroxidlösung ist 0,5-5 Sekunden. Das gebildete NO¶2¶ wird in dem, dem Kessel nachgeschalteten Naßwäscher zurückgewonnen.

Description

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf die Entfernung von Stickstoffoxiden aus den Rauchgasen des Rückgewinnungskessels einer Zellstoffabrik mittels einer geeigneten Chemikalie.
Die bei der Herstellung von Zellstoff in der Papier- und Zellstoffindustrie anfallende Ablauge, d. h. Schwarzlauge, wird normalerweise in einem Kessel mit Chemikalien- und Wärmerückgewinnung verbrannt. Bei einem gewöhnlichen Rückgewinnungskessel wird die Prozeßchemikalie zurückgewonnen durch Eindüsung von Schwarzlauge in den Ofen. Wenn die Lauge in den Kessel gelangt, trocknet sie schnell aus und brennt unter reduzierenden Verhältnissen, wobei eine Schmelze entsteht, die aus dem Kessel ausgetragen wird. Verbrennungsluft wird dem Rückgewinnungskessel in der Regel auf drei verschiedenen Ebenen zugeführt, so daß zunächst reduzierende Verhältnisse und dann oxidierende Verhältnisse herrschen: Primärluft im Unterteil des Feuerraums, Sekundärluft über dem Niveau der Primärluft, jedoch unterhalb der Laugedüsen und, um vollständige Verbrennung zu sicherzustellen, Tertiärluft oberhalb der Laugedüsen. Diese drei Luftebenen sind typisch die Grund-Luftebenen in einem modernen Rückgewinnungskessel, doch kann der Kessel darüber hinaus auch andere Luftebenen aufweisen.
Bei der Verbrennung von verschiedenen Brennstoffen, wie Schwarzlauge, entstehen reichlich Rauchgase, die verschiedene Verunreinigungen, wie Stickstoffoxide, enthalten. Diese Verbindungen rühren entweder von der thermischen Oxidation des Stickstoffs der Verbrennungsluft oder der Freisetzung des im Brennstoff gebundenen Stickstoffs und der anschließenden Oxidation her. Unter den im Feuerraum des Rückgewinnungskessels für Schwarzlauge herrschenden reduzierenden Verhältnissen wird der in der Aufgabelauge dem Feuerraum zugeführte Stickstoff in den Verbrennungsprozessen zu Ammoniak und zu Stickstoffverbindungen umgesetzt, die eine Chemikalienschmelze eingehen. Dieses Ammoniak-bildet bei herkömmlicher Verbrennung oder herkömmlicher Verbrennung mit abgestufter Oxidation (d. h. Luft wird in mehreren verschiedenen Phasen zugeführt, wie oben beschrieben wurde), der sog. Low-NOx-Verbrennung, molekularischen Stickstoff und umweltschädliche Stickstoffoxide. Typisch wird die Hälfte des obengenannten Ammoniaks zu Stickstoffoxiden und die Hälfte zu Stickstoffgas umgesetzt. Bei der sog. Low-NOx- Verbrennung (abgestufte Luftzufuhr beim Übergang von unterstöchiometrischen Verhältnissen auf überstöchiometrische Verhältnissen beim Ausbrennen) kann die obengenannte Konversion von Ammoniak zu Stickstoffoxiden typisch um ca. 20% herabgesetzt werden.
Verfahren, bei denen man den NOx-Gehalt in den Rückgewinnungskesseln für Schwarzlauge durch Verstellen der Proportionen der Luftzuführungen und Anordnung in Richtung des Verbrennungsprozesses hat herabsetzen wollen, sind zum Beispiel in der US-Patentschrift 5,454,908 dargestellt. Bei diesem Verfahren hat man die Verweilzeit der Rauchgase im Feuerraum unter unterstöchiometrischen Verhältnissen derart verlängert, daß der letzte Zusatz von Verbrennungsluft zumindest 10 Meter über der Zuführungsebene für Lauge erfolgt. Ein Verfahren dieser Art setzt vom Kessel eine bestimmte Höhe voraus, damit man die reduzierenden - Verhältnisse eine ausreichend lange Zeit aufrechterhalten könnte.
Einige Methoden zur Verringerung der NOx-Emissionen aus Kesseln basieren auf der Verwendung von Ammoniak oder Harnstoff. Eine bekannte Methode zur Reduzierung von bei der Verbrennung bereits entstandenen Stickstoffoxiden beruht auf einem Ammoniakzusatz in Oberteil des Feuerraums oder hinter dem Feuerraum, innerhalb eines präzisen Temperaturfensters, wobei eine selektive Reaktion zwischen Ammoniak, Sauerstoff und Stickstoffoxid stattfindet, die Stickstoffgas und Wasserdampf produziert. Die Brauchbarkeit dieser Methode ist auf eine Temperatur unter 1050°C, in ein schwerlich zu kontrollierendes Temperaturfenster, begrenzt und erfordert einen Zusatz von schwerlich handzuhabendem Ammoniak (oder einigen anderen Stickstoffchemikalien) zu den Rauchgasen.
Aus der FI-Patentanmeldung 951690 ist ein Verfahren bekannt, bei dem in den Schwarzlauge-Rückgewinnungskessel oberhalb der Laugeebene zusätzlicher Brennstoff eingegeben wird. Das Zusatzmittel stammt aus dem Herstellungsprozeß für Zellstoff und kann zum Beispiel aus Riechgas oder Schmierseife bestehen. Diese Zusatzbrennstoffe enthalten Kohlenwasserstoff oder Kohlenwasserstoffverbindungen, die beim Verbrennen die Reaktionen von NOx-Verbindungen beschleunigende Kohlenwasserstoffradikale erzeugen und somit die NOx-Verbindungen herabsetzen.
Auch die Verwendung anderer Chemikalien zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus den Rauchgasen des Rückgewinnungskessels hat man vorgeschlagen. Bei der in der US-Patentschrift 5,639,434 präsentierten Methode wird in die Rauchgase Chlordioxid oder Ozon kurz vor dem, dem Rückgewinnungskessel nachgeschalteten Wäscher eingegeben, um das Stickstoffoxid zu Stickstoffdioxid zu oxidieren. Anschließend werden die Rauchgase im Rauchgaswäscher gewaschen, um das Stickstoffdioxid zu Stickstoff zum Beispiel mittels Grünlauge zu oxidieren, die oxidiert oder sulfidiert ist. Dieses Verfahren setzt eine Steigerung der Verwendung von Chlorchemikalien in der Zellstoffabrik voraus, was bei Berücksichtigung der umwelt- und prozeßtechnischen Aspekte nicht erwünscht ist. Das Ozon wiederum ist eine teure Chemikalie. Außerdem soll die Grünlauge vorbehandelt werden, bevor sie bei der Rauchgaswäsche eingesetzt wird.
Durch die vorliegende Erfindung soll ein Verfahren vorgesehen werden, mit dem sich die Stickstoffoxide in den Rauchgasen aus dem Rückgewinnungskessel der Zellstoffabrik wirtschaftlich, einfach-und umweltfreundlich beseitigen lassen.
Um dieser Zielsetzung gerecht zu werden, ist für das erfindungsgemäße Verfahren wesentlich, daß zur Oxidation der Stickstoffoxide Peroxidlösung in das im Wärmerückgewinnungsteil des Rückgewinnungskessels fließende Rauchgas eingedüst wird, dessen Temperatur im Bereich 300- 800°C liegt.
Der zentrale Gedanke der vorliegenden Erfindung besteht darin, daß zur Beseitigung von Stickstoffoxiden aus den Rauchgasen eine Chemikalie, d. h. Peroxid, verwendet wird, das in der Fabrik auch anderweitig verwendet werden kann, zum Beispiel zur Bleiche des Zellstoffs. Meistens wird Wasserstoffperoxid verwendet. Der Vorteil von Peroxid liegt darin, daß es mit Stickstoffmonoxid schnell reagiert, wobei Stickstoffdioxid entsteht. Die Verweilzeit in der Reaktionszone ist 0,5-5 Sekunden, vorzugsweise 1-2 Sekunden. Außerdem hat die Verwendung von Peroxid keine unangenehmen Chemikalienrückstände in den Prozeßwässern der Fabrik zur Folge.
Die Rauchgase vom Rückgewinnungskessel werden aus dem Feuerraum in Kontakt mit diversen Wärmeübertragungsvorrichtungen des Kessels, Überhitzern, der sog. Boiler-bank und Ekonomisern geleitet, wobei die in den Gasen enthaltene Wärme an das in den Wärmetauschern fließende Wasser, Dampf oder deren Gemisch zurückgewonnen wird. Unter Boiler-bank oder Ekonomiser des Kessels versteht man einen Wärmetauscher, der aus Wärmetauschelementen besteht, in deren Innerem das anzuwärmende Kesselspeisewasser fließt. Bei der Boiler­ bank und dem Ekonomiser gibt es typisch zwischen den Wärmetauschelementen es freien Raum für den Rauchgasstrom.
Wenn das Rauchgas an den Wärmetauschelementen vorbei fließt, geht Wärme auf das in den Elementen fließende Speisewasser über. Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird Peroxidlösung in die Rauchgase eingespritzt, wenn sie durch die Boiler-bank und den Ekonomiser fließen bei einer Gastemperatur von 300-800°C. Vorteilhafterweise wird die Peroxidlösung im Rauchgaskanal zwischen Boiler-bank und Ekonomiser zugegeben, wo der günstigste Temperaturbereich von 400-600°C vorliegt. Es kann auch mehr als eine Zugabestelle für Peroxidlösung im Bereich zwischen Boiler­ bank und Ekonomiser geben.
Die Rauchgase des Rückgewinnungskessels werden aus dem Ekonomiser auf eine an sich bekannte Weise über einen Rauchgas-Ableitstutzen in einen dem Kessel nachgeschalteten Naßwäscher geleitet. In diesem Wäscher werden die Rauchgase erfindungsgemäß mit einer alkalihaltigen, zum Beispiel Natriumhydroxid oder Kaliumhydroxid enthaltenden Lösung zur Bindung von Stickstoffdioxid gewaschen, wobei als Ergebnis Nitrat, zum Beispiel Natriumnitrat oder Kaliumnitrat, entsteht. Als Waschflüssigkeit kann vorteilhafterweise in der Zellstoffabrik vorhandene alkalische Lösungen, wie Weißlauge oder gesäuerte Weißlauge, verwendet werden. Als Waschflüssigkeit können auch alkalische Laugen von der Eindampfanlage der Zellstoffabrik verwendet werden.
Ein Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt darin, daß es sich auf einfache Weise realisieren läßt. Es werden keine neuen Vorrichtungen zur Durchführung der Erfindung benötigt. Als Folge der Verwendung von Peroxid und alkalihaltiger Lösung entstehen keine nachteiligen Chemikalienrückstände, wie etwa bei der Verwendung von Chlordioxid. Beim erfindungsgemäßen Verfahren kann das nitrathaltige Waschwasser in die biologische Abwasserbehandlungsanlage der Zellstoffabrik geleitet werden, wo das Nitrat als Nährstoff verwendet wird.

Claims (9)

1. Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus den Rauchgasen des Rückgewinnungskessels einer Zellstoffabrik, dadurch gekennzeichnet, daß zur Oxidierung der Stickstoffoxide Peroxidlösung in das im Wärmerückgewinnungsteil des Rückgewinnungskessels fließende Rauchgas eingespritzt wird, dessen Temperatur im Bereich von 300-800°C liegt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur im Bereich von 400-600°C liegt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Verweilzeit der Rauchgase in der Kontaktzone von Rauchgasen und Peroxidlösung 0,5-5 Sekunden beträgt.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Verweilzeit 1-2 Sekunden beträgt.
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Peroxidlösung im Kanal zwischen Boiler-bank und Ekonomiser eingespritzt wird.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das gebildete Stickstoffdioxid in dem, dem Kessel nachgeschalteten, Naßwäscher zurückgewonnen wird.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß im Naßwäscher eine alkalihaltige Lösung zur Bindung von Stickstoffdioxid verwendet wird und dadurch Nitrat produziert wird.
8. Verfahren nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei der Waschflüssigkeit um Kondensat von der Eindampfanlage handelt.
9. Verfahren nach Anspruch 6, 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß die aus dem Naßwäscher austretende, nitrathaltige Waschflüssigkeit zur biologischen Klärung der Fabrik geleitet wird, wo das entstandene Nitrat als Nährstoff verwendet wird.
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