DE1964641B2 - Formmassen auf der Grundlage von Polyphenylenoxiden - Google Patents

Formmassen auf der Grundlage von Polyphenylenoxiden

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Description

"5
in der R1, R2, R3 und R4 Wasserstoff- oder Halogenatome. Kohlenwasserstoff-, substituierte Kohlenwasserstoff-, Kohlenwasserstoffoxy- oder substituierte Kohlenwasserstoffoxyreste, Cyan-. Amino- oder substituierte Amino- oder Nitrogruppen bedeuten, mit einem Gehalt von 0,5 bis 10 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht der Formmasse, eines kautschukartigen Polymerisats.
2. Formmassen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Formmassen als kautschukartiges Polymerisat Polybutadien, Polyisopren, Polychloropren, Äthylen-Propylen-Kautschuk, ein Äthylen- Propylen-Dien-Terpolymerisat, Polybutadien-Styrol-Pfropfcopolymerisat, Butadien-Sty- Jo rol-CopoIymerisat oder Butadien-Styrol-Blockcopolymerisat enthalten.
35
Die Erfindung betrifft Formmassen auf der Grundlage von Polyphenylenoxiden, die 0,5 bis 10 Gewichtsprozent eines kautschukartigen Polymerisats enthalten.
Polyphenylenoxide besitzen eine ausgezeichnete Hitzebeständigkeit, chemische Beständigkeit und gute physikalische und elektrische Eigenschaften. Jedoch lassen die Dehnung und die Schlagzähigkeit zu wünschen übrig.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, die mechanischen Eigenschaften der Polyphenylenoxide hinsichtlich der Dehnung und der Schlagzähigkeit ohne wesentliche Beeinträchtigung der guten thermischen Eigenschaften zu verbessern, um weitere Anwendungsgebiete für die Polyphenylenoxide zu erschließen.
Gegenstand der Erfindung sind somit Formmassen auf der Grundlage von Polyphenylenoxiden mit einer Struktureinheit der allgemeinen Formel I
LR3
O-
(D
in der R1, R2, R3 und R4 Wasserstoff- oder Halogenatome, Kohlenwasserstoff-, substituierte Kohlenwasserstoff-, Kohlenwasserstoffoxy- oder substituierte
60
65 Kohlenwasserstoffoxyreste, Cyan-, Amino- oder substituierte Amino- oder Nitrogruppen bedeuten, mit einem Gehalt von 0,5 bis 10 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht der Formmasse, eines kautschukartigen Polymerisats.
Gemische aus kautschukartigen Polymerisaten und Polyphenylenoxiden sind zwar bereits aus .- JA-PS 680 263 und der GB-PS 1099 779 bek,·. ■ u. Diese Gemische bestehen jedoch hauptsächlich aus dem kautschukartigen Polymerisat, und die Maßnahme der Einverleibung von Polyphenylenoxiden hat den Zweck, die Eigenschaften der kautschukartigen Polymerisate zu verbessern.
So besteht z. B. die Aufgabe der JA-PS 680 263 darin, die Vulkanisationseigenschaften vulkanisierbarer Kautschukmassen zu verbessern, wobei es auf die Verbesserung der Zugfestigkeit, der Scherfestigkeit und der Abriebfestigkeit der vulkanisierten Kautschukmassen ankommt. Die Vulkanisation der modifizierten Kautschukmassen erfolgt in bekannter Weise, z. B. mit Schwefel oder anderen Vulkanisationsmittel^ Demgemäß bestehen die Kautschukmassen der JA-PS zum überwiegenden Teil aus dem Kautschuk und /um kleineren Teil aus dem Polyphenylenoxid. Vorzugsweise enthalten diese Kautschukmassen weniger als 40 Teile Polyphenylenoxid auf 60 Teile des Kautschuks.
Hinen ganz ähnlichen Erfindungsgegenstand wie die JA-PS 680 263 betrifft auch die GB-PS 1 099 779. wobei die Kautschukmassen 10 bis 150 Teile Polyphenylenoxid auf 100 Teile des kautschukariigen Polymerisats enthalten.
Demgegenüber betrifft die Erfindung keine kautschukartigen Polymerisatgemische, sondern thermoplastische Formmassen auf der Grundlage von Polyphenylenoxiden, die nur eine kleine Menge, nämlich 0,5 bis höchstens 10 Gewichtsprozent eines kautschukartigen Polymerisats enthalten.
Es hat sich gezeigt, daß die guten thermischen Eigenschaften der Polyphenylenoxide nur dann nicht nachteilig beeinflußt werden, wenn höchstens etwa 10 Gewichtsprozent des kautschukartigen Polymerisats einverleibt werden. Bei einem Gehalt von über 10 Gewichtsprozent läßt sich zwar die Schlagzähigkeit des Polymerisatgemisches noch verbessern, jedoch wird der Erweichungspunkt in sehr starkem Maß erniedrigt.
Es ist auch überraschend, daß sich die mechanischen Eigenschaften, insbesondere die Schlagzähigkeit, von Polyphenylenoxiden durch einfaches Vermischen mit kautschukartigen Polymerisaten verbessern läßt, da es dem Fachmann bekannt ist, daß sich z. B. die Schlagzähigkeit von Polystyrol und Styrol-Acrylnitril-Copolymerisaten nicht durch einfaches Vermischen mit kautschukartigen Polymerisaten verbessern läßt, sondern daß hierzu die Pfropfcopolymerisation der Vinylmonomeren mit dem Kautschuk notwendig ist (Technische Herstellung von schlagfestem Polystyrol und ABS-Polymeren).
Beispiele für die Reste R1, R2, R3 und R4 der allgemeinen Formel I sind Wasserstoff-, Chlor-, Brom- und Jodatome, Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Allyl-, Phenyl-, Benzyl-, Methylbenzyl-, Chlormethyl-, Brommethyl-, Cyanmethyl-, Cyan-, Methoxy-, Äthoxy-, Chlormethoxy-, Cyanäthoxy-, Phenoxy-, P-chlorphenoxy-, Amino und Nitrogruppen.
Spezielle Beispiele für Polyphenylenoxide sind PoIy-2,6 - dimethyl -1,4 - phcnylenoxid, Poly - 2,6 - diäthvl-
1,4 - phenylenoxid, Poly - 2,6 - dipropyl - 1,4 - phenylenoxid, Poly-2-methyl-6-allyl-1,4-phenylenoxid, Poly-2,6-dimethoxy-l,4-phenylenoxid, Poly-2,6-dichlormethyl-l,4-phenylenoxid, Poly-2,6-dibrommethyl-1,4-phenylenoxid, Poly-2,6-ditolyl-1,4-phenylenoxid, Poly-2,6-dichlor-l,4-phenylenoxid, PoIy-2-amino-6-methyl-l,4-poIyphenylenoxid. Poly-2,5-dimethyl-1,4-phenylenoxid, Poly-2-methyl-6-nitro-l,4-phenylenoxid und Poly-2,6-diphenyl-l,4-phenylenoxid.
Die erfmdungsgemäß verwendeten kautschukartigen Polymerisate leiten sich von konjugierten Diolefinen, Olefinen, Vinylverbindungen und Alkylenoxiden ab. Kautschukartige Polymerisate sind z. B. Polybutadien, Polyisopren (einschließlich Naturkautschuk), Polychloropren, Äthylen-Propylen-Kautschuk, Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymerisate, Polyisobutylen. Butadien-Styroi-Copolymerisate.Butadien-Styrol-BlockcopoiymerisatcPolybutadien-Styrol-Pfropfcopolymerisate. Polyisopren-StyroJ-Pfropfcopolymerisate, isopren-Styrol-Copolymerisate. Poly-(butadien-acrylnitriO-Styrol-Pfropfcopolymerisate, Butadien-Acrylnitril-Copolymerisate, Poly-(butadien-styrol)-./-Methylstyrol-Pfropfcopolymerisate, Poly-(butadien-styroll-Methylmethacrylat-Pfropfcopolymerisate, PoIy-(butadien-styrol)-Styrol-Pfropfcopolymerisate, Polybutadien - styrol) - Styrol - Acrylnitril - Pfropfcopolymerisate. Polychloropren - Styrol - Pfropfcopolymerisate, Poly-(butadien-acrylnitril (-Styrol-Pfropfcopolymerisate, Nitril-Kautschuk, Butyl-Kautschuk, Silikon-Kautschuk, Acryl-Kautschuk, fluorierter Kautschuk, alternierende kautschukartige Copolymerisate aus Butadien und Acrylnitril oder Isobutylen und einem Acrylsäureester, Polyäthylenoxid, Polypropylenoxid und Polyepichlorhydrin.
Die Teilchengröße von Pfropf-Copolymerisaten aus Dien-Kautschuken liegt vorzugsweise zwischen 0,1 und 10 μ.
Die Formmassen der Erfindung körnen auf verschiedene Weise hergestellt werden. Die Komponenten können z. B. auf einem Walzenstuhl oder in einem Banburymischer oder durch Mischen in Lösung oder Suspension miteinander vermengt werden. So kann ein kautschukartiger Polymerisat-Latex einem Synthese-Reaktionslösungsgemisch aus Polyphenylenoxiden zugegeben und damit vermischt werden.
Um die Eigenschaften der Polyphenylenoxide beizubehalten, d. h. die Hitzebeständigkeit, liegt die für die Mischung verwendete Menge des kautschukartigen Polymerisats bei höchstens 10 Gewichtsprozent, vorzugsweise bei 0,5 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht der Formmasse.
Die erfindungsgemäße Formmasse, in der Polyphenylenoxide mit einem kautschukartigen Polymerisat in einem bevorzugten Verhältnis vermischt worden ist, weisen ausgezeichnete physikalische Eigenschaften auf, wie in den folgenden Beispielen erläutert wird. Außer dem kautschukartigen Polymerisat können auch Stabilisatoren, Pigmente, Färb- oder Füllstoffe der erfindungsgemäßen Formmasse einverleibt werden. Teile, wenn nicht anders angegeben, beziehen sich auf das Gewicht.
Beispiel 1
Es werden Formmassen aus einem Gemisch von Poly-2,6-dimethyI-l,4-phenylenoxid ([)/] = 0,65dl/g in Chloroform bei 25° C), das durch oxidative Kupplung von 2,6-Dimethylphenol in Gegenwart von Mangan(II)-chlorid und Natriummethylat als Katalysator erhalten wurde, und Polybutadien hergestellt. Den Formmassen werden ferner 0,5 Gewichtsprozent 2,2'-Methylen-bis-(6-tert.-butyl-4-methylphenol) und Trisnonylphenylphosphit als Stabilisatoren einverleibL Die Mischungsverhältnisse sowie die physikalischen Eigenschaften der Formmassen sind in Tabelle I angegeben.
Tabelle I
Dehnung, %
Schlagzähigkeit nach
Ch a rpy, kg-cm/cm2
Erweichungspunkt nach
Vicat,°C
Polyphenylenoxid (Teile)
100 I 99 I 95 I 90
Polybutadien (Teile)
200
56
12
198
70
18
193
184
Die genannten Formmassen wurden 5 Minuten bei 270 bis 280° C auf einem Walzenstuhl bearbeitet und anschließend 10 Minuten bei 2600C und unter einem Druck von 150 kg/cm2 heiß gepreßt. Der Schlagzähigkeitstest nach C h a r ρ y (gekerbt, 20° C) wurde nach Prüfnorm JIS-6745 durchgeführt. Der Erweichungspunkt nach Vi cat wurde nach Prüfnorm ASTM D-1525-65 T gemessen. Die Zugfestigkeit wurde nach Prüfnorm JIS-6745 bei 10 mm/min und bei 20 C durchgeführt.
Beispiel 2
Einer Formmasse aus 97 Teilen des im Beispiel 1 verwendeten Polyphenylenoxids und drei Teilen Polypropylenoxid-Kautschuk (Molgewicht 200 000) werden 0,5 Gewichtsprozent 2,2'- Methylen -bis-(6- tert.-butyl-4-methylphenol) und 0,5 Gewichtsprozent Trisnonylphenylphosphit einverleibt. Die Formmasse wird den Prüfungen von Beispiel 1 unterworfen. Tabelle 11 zeigt die Ergebnisse. Im Kontrollversuch wurde Polyphenylenoxid allein verwendet.
Tabelle II
50 Polyphenylen
oxid allein 		Formmasse der
Erfindung
Dehnung, %
Schlagzähigkeit nach
55 Cha rpy, kg-cm/cm2
Erweichungspunkt nach
Vicat, 0C 		30
9
200		 55
14
197
Beispiel 3
Einer Formmasse aus 96 Teilen des im Beispiel 1 verwendeten Polyphenylenoxids und 4 Teilen eines Äthylen-Propylen-Kautschuks werden in gleicher Menge die im Beispiel 1 verwendeten Stabilisatoren einverleibt und den Prüfungen von Beispiel 1 unterworfen. Tabelle III zeigt die Ergebnisse. Im Kontrollversuch wird Polyphenylenoxid allein verwendet.
Tabelle III
Polyphenyle» ■<- Formma
oxid allein Erfind
Dehnung, % 30 65
Schlagzähigkeit nach
Ch a r ρ y, kg · cm/cm2 9 20
Erweichungspunkt nach
Vicat, 0C 200 195
Polyphenylen Formma
oxid allein Erfind
Dehnung, % 30 60
Schlagzähigkeit nach
Char py,kg -cm/cm2 9 17
Erweichungspunkt nach
Vicat, 0C 200 194
Beispiel 4
Einer Formmasse aus 95 Teilen des im Beispiel 1 verwendeten Tolyphenylenoxids und 5 Teilen eines Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymerisats werden in gleicher Menge die im Beispiel 1 verwendeten Stabilisatoren einverleibt und den Prüfungen von Beispiel 1 unterworfen. Tabelle IV zeigt die Ergebnisse. Im Kontrollversuch wird Polyphenylenoxid allein verwendet.
Tabelle IV
30
Beispiel 5
Einer Formmasse aus 95 Teilen Polyphenylenoxid und 5 Teilen eines alternierenden Copolymerisats aus Butadien und Acrylnitril werden die Stabilisatoren gemäß Beispiel 1 in gleicher Menge einverleibt. Gemäß Beispiel 1 werden Prüfungen vorgenommen, un. physikalische Eigenschaften festzustellen. Es werden folgende Ergebnisse erhalten:
Dehnung, % 60
Schlagzähigkeit nach C h a r py,
kg · cm/cm2 19
Erweichungspunkt nach Vicat, 0C.. 189
Beispiel 6
95 Teile gemäß Beispiel 1 verwendetes Polyphenylenoxid werden mit jeweils 5 Teilen eines PoIybutadien-Styrol-Pfropfcopolymerisats (Styrol: Butadien = 4 ^,durchschnittliche Kautschukteilchengröße jeweils 0,2 μ, 2 μ und 5 μ) vermischt. Jeder Formmasse werden die im Beispiel 1 verwendeten Stabilisatoren einverleibt. Die Prüfung der physikalischen Eigenschaften wird gemäß Beispiel 1 durchgeführt. Tabelle V zeigt die Ergebnisse.
Tabelle V
Dehnung, %
Schlagzähigkeit nach
C h a r ρ y, kg · cm/cm2
Erweichungspunkt nach
Vicat, "C
Durchschnittliche
Kautschukteilchengröße
0,2,
62
13
194
63
15
195
198

Claims (1)

Patentansprüche:
1. Formmassen auf der Grundlage von PoIyphenylenoxiden mit einer Struktureinheit der allgemeinen Formel I
(D
IO
DE1964641A 1968-12-27 1969-12-23 Formmassen auf der Grundlage von Polyphenylenoxiden Expired DE1964641C3 (de)

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