DE1949743C3 - Five-layer plastic films - Google Patents

Five-layer plastic films

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Description

5555

Die Erfindung betrifft fünfschichtige Kunststoff-Folien, aufgebaut aus (1) einer 0,010 bis 0,200 mm dicken ersten, äußeren Schicht aus einem Äthylen-Homopolymerisat oder Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat, das bis zu 15 Gewichtsprozent Vinylacetat einpolymerisiert enthält, (2) einer 0,005 bis 0,050 mm dicken zwischenliegenden Schicht aus einem Carboxylgruppen enthaltenden Äthylen-Copolymerisat, (3) einer 0,010 bis 0,150 mm dicken dritten, inneren Schicht aus einem synthetischen, thermoplastischen Polyamid, (4) einer 0,005 bis 0.050 mm dicken vierten, zwischer.üegenden Schicht aus einem Carboxylgruppen enthaltenden Äthylen-Copolymerisat sowie (5) einer 0,010 bis 0,200 mm dicken fünften, äußeren Schicht aus einem Äthylen-Homopolymerisat oder Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat, das bis zu 15 Gewichtsprozent Vinylacetat einpolymerisiert enthält.The invention relates to five-layer plastic films, composed of (1) a thickness of 0.010 to 0.200 mm first, outer layer made of an ethylene homopolymer or ethylene-vinyl acetate copolymer, the up to 15 percent by weight of vinyl acetate is polymerized into the polymer contains, (2) an intermediate layer of a carboxyl group containing 0.005 to 0.050 mm thick Ethylene copolymer, (3) a 0.010 to 0.150 mm thick third, inner layer made of a synthetic, thermoplastic polyamide, (4) a 0.005 to 0.050 mm thick fourth, intermediate layer an ethylene copolymer containing carboxyl groups and (5) a 0.010 to 0.200 mm thick fifth, outer layer made of an ethylene homopolymer or ethylene-vinyl acetate copolymer, the contains up to 15 percent by weight of vinyl acetate polymerized.

Die bekannten Kunststoff-Folien dieser Art enthalten als zwischenliegende Schichten (2) und (4) aus einem Carboxylgruppen enthaltenden Äthylen-Copolymerisat im allgemeinen Schichten aus einem — als Schmelzkleber wirkenden — Äthylen-Acrylsäure-Copolymerisat (vgL die US-Patentschrift 34 23 231). Solche Folien zeichnen sich gegenüber vergleichbaren Folien anderer Art durch eine Reihe vorteilhafter Eigenschaften aus; von gewissem Nachteil ist jedoch, daß die Haftfestigkeit der einzelnen Schichten aufeinander bei der Einwirkung von Wasser (Feuchtigkeit!) im Laufe der Zeit relativ schnell abnimmt, wobei die Abnahme um so schneller erfolgt, je höher die Wassertemperatur istThe known plastic films of this type contain as intermediate layers (2) and (4) made of an ethylene copolymer containing carboxyl groups Generally layers of an ethylene-acrylic acid copolymer - acting as a hot melt adhesive (See US Pat. No. 3,423,231). Such films stand out from comparable films of others Type is characterized by a number of advantageous properties; However, it has a certain disadvantage that the adhesive strength of the individual layers relative to each other in the course of time when exposed to water (moisture!) decreases rapidly, with the decrease occurring faster the higher the water temperature

Der vorliegenden Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, fünfschichtige Kunststoff-Folien der eingangs definierten Art aufzuzeigen, die mit dem vorerwähnten Nachteil nicht oder in erheblich geringerem Umfang belastet sind.The present invention was based on the object to show five-layer plastic films of the type defined at the outset, with the aforementioned Disadvantage are not burdened or are burdened to a significantly lesser extent.

Es wurde nun gefunden, daß diese Aufgabe gelöst werden kann, wenn die zwischenliegenden Schichten (2) und (4) aus einem speziellen Carboxylgruppen enthaltenden Äthylen-Copolymerisat bestehen.It has now been found that this object can be achieved if the intermediate layers (2) and (4) consist of a special ethylene copolymer containing carboxyl groups.

Gegenstand der vorliegenden Erfindung sind dementsprechend fünfschichtige Kunststoff-Folien, aufgebaut aus (1) einer 0,010 bis 0,200 mm dicken ersten, äußeren Schicht aus einem Äthylen-Homopolymerisat oder Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat, das bis zu 15 Gewichtsprozent Vinylacetat einpolymerisiert enthält, (2) einer 0,005 bis 0,050 mm dicken zweiten, zwischenliegenden Schicht aus einem Carboxylgruppen enthaltenden Äthylen-Copolymerisat, (3) einer 0,010 bis 0,150 mm dicken dritten, inneren Schicht aus einem synthetischen, thermoplastischen Polyamid sowie (4) einer 0,005 bis 0,050 mm dicken vierten, zwischenliegenden Schicht aus einem Carboxylgruppen enthaltenden Äthylen-Copolymerisat sowie (5) einer 0,010 bis 0,200 mm dicken fünften, äußeren Schicht aus einem Äthylen-Homopolymerisat oder Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat, das bis zu 15 Gewichtsprozent Vinylacetat einpolymerisiert enthält Die erfindungsgemäßen Kunststoff-Folien sind dadurch gekennzeichnet, daß das Carboxylgruppen enthaltende Äthylen-Copolymerisat der Schichten (2) sowie (4) ein quartäres Polymerisat ist, das 60 bis 90 Gewichtsteile Äthylen, 0,5 bis 20 Gewichtsteile einer äthylenisch ungesättigten Carbonsäure, 0,5 bis 20 Gewichtsteile eines Esters einer äthylenisch ungesättigten Carbonsäure sowie 03 bis 5 (vorzugsweise 0,8 bis 3) Gewichtsteile Isobutylen — wobei die Summe der Gewichtsteile jeweils 100 betragen muß — in polymer gebundener Form enthältThe present invention accordingly relates to five-layer plastic films from (1) a 0.010 to 0.200 mm thick first, outer layer made of an ethylene homopolymer or Ethylene-vinyl acetate copolymer, which contains up to 15 percent by weight of vinyl acetate polymerized, (2) a 0.005 to 0.050 mm thick second, intermediate layer of a carboxyl group-containing one Ethylene copolymer, (3) a 0.010 to 0.150 mm thick third, inner layer made of a synthetic, thermoplastic polyamide and (4) a 0.005 to 0.050 mm thick fourth, intermediate layer of an ethylene copolymer containing carboxyl groups and (5) a 0.010 to 0.200 mm thick fifth, outer layer made of an ethylene homopolymer or ethylene-vinyl acetate copolymer in which up to 15 percent by weight of vinyl acetate is polymerized The plastic films according to the invention are characterized in that the carboxyl groups containing ethylene copolymer of layers (2) and (4) is a quaternary polymer which is 60 to 90 Parts by weight of ethylene, 0.5 to 20 parts by weight of an ethylenically unsaturated carboxylic acid, 0.5 to 20 Parts by weight of an ester of an ethylenically unsaturated carboxylic acid and 03 to 5 (preferably 0.8 to 3) Parts by weight of isobutylene - the sum of the parts by weight each having to be 100 - in polymer contains bound form

Wie sich gezeigt hat, sind die positiven Eigenschaften der erfindungsgemäßen Kunststoff-Folien besonders dann gegeben, wenn sie dadurch gekennzeichnet sind, daß das Carboxylgruppen enthaltende Äthylen-Copolymerisat der Schichten (2) sowie (4) ein quartäres Polymerisat ist, das 71 bis 90 Gewichtsteile Äthylen, 3 bis 9 Gewichtsteile einer aliphatischen äthylenisch ungesättigten C3- bis Cs-Carbonsäure, 1 bis 20 Gewichtsteile eines Ci- bis Ce-Alkylesters einer aliphatischen äthylenisch ungesättigten C3- bis Cs-Carbonsäure sowie 03 bis 5 (vorzugsweise 0,8 bis 3) Gewichtsteile Isobutylen — wobei die Summe derAs has been shown, the positive properties of the plastic films according to the invention are particularly given when they are characterized in that the carboxyl-containing ethylene copolymer of layers (2) and (4) is a quaternary polymer which is 71 to 90 parts by weight Ethylene, 3 to 9 parts by weight of an aliphatic, ethylenically unsaturated C 3 - to Cs-carboxylic acid, 1 to 20 parts by weight of a Ci- to Ce-alkyl ester of an aliphatic, ethylenically unsaturated C 3 - to Cs-carboxylic acid and 03 to 5 (preferably 0.8 to 3) parts by weight of isobutylene - where the sum of the

Gewichtsteile jeweils 100 betragen muß — in polymer gebundener Form enthältParts by weight must be 100 each - contains in polymer-bound form

Wie sich weiter gezeigt hat, sind die positiven Eigenschaften der erfindungsgemäßen Kunsistoff-Fulien vor allem dann gegeben, wenn sie dadurch gekennzeichnet sind, daß das Carboxylgruppen enthaltende Äthylen-Copolymerisat der Schichten (2) sowie (4) ein quartäres Polymerisat ist, das 71 bis 90 Gewichtsteile Äthylen, 3 bis 9 Gewichtsteile Acrylsäure, 1 bis 20 Gewichtsteile des tert-Butylesters der Acrylsäure sowie 03 bis 5 (vorzugsweise 0,8 bis 3) Gewichtsteile Isobutylen — wobei die Summe der Gewichtsteile jeweils 100 betragen muß — in polymer gebundener Form enthältAs has also been shown, the positive properties of the plastics material according to the invention are especially given when they are characterized in that the carboxyl group-containing Ethylene copolymer of layers (2) and (4) is a quaternary polymer which is 71 to 90 Parts by weight of ethylene, 3 to 9 parts by weight of acrylic acid, 1 to 20 parts by weight of the tert-butyl ester Acrylic acid and 03 to 5 (preferably 0.8 to 3) parts by weight of isobutylene - the sum of the Parts by weight must be 100 each - contains in polymer-bound form

(Unter »Isobutylen» wird im vorliegenden Zusammenhang stets verstanden das Buten mit der Formel(Under »isobutylene» in the present context always understood the butene with the formula

H2C = C(CH3J2.)H 2 C = C (CH 3 J 2. )

Die äußeren Schichten (1) und (5) der erfindungsgemäßen Folien bestehen aus einem Äthylen-Homopolymerisat oder Äthylen-Vinyl-Copolymerisat, das bis zu 15 Gewichtsprozent Vinylacetat einpolymerisiert enthält Als Polymerisate dieser Art eignen sich im gegebenen Zusammenhang die einschlägig üblichen, insbesondere Äthylen-Homopolymerisate mit einer Dichte von 0,916 bis 0,940 g/cm3 (»Hochdruck-Polyäthylen«). The outer layers (1) and (5) of the films according to the invention consist of an ethylene homopolymer or ethylene-vinyl copolymer which contains up to 15 percent by weight of vinyl acetate in polymerized form. Homopolymers with a density of 0.916 to 0.940 g / cm 3 ("high-pressure polyethylene").

Die dem Zwecke der Erfindung dienenden quartären Polymerisate für die zwischenliegenden Schichten (2) und (4) sind an sich aus der Polymerchemie bekannt. Sie sullen zweckmäßigerweise folgende Kenndaten haben: Dichte 03 bis 1,1 g/cm3; kristalline Anteile unter 60%; Shore-Härte C 50 bis 90. Bei den Folien können die quartären Polymerisate der Schichten (2) und (4) in ihrer Zusammensetzung gleich oder voneinander verschieden sein. Da die quartären Polymerisate nach Art eines Schmelzklebers wirken, müssen sie beim Verarbeiten — d.h. beim Herstellen der Folien — im plastischen bis zähflüssigen Zustand vorliegen; die zugehörigen Temperaturen — und damit die Arbeitstemperaturen — sind 80 bis 2700C insbesondere 130 bis 2200C.The quaternary polymers used for the purpose of the invention for the intermediate layers (2) and (4) are known per se from polymer chemistry. They should expediently have the following characteristics: Density 03 to 1.1 g / cm 3 ; crystalline proportions below 60%; Shore hardness C 50 to 90. In the case of the films, the quaternary polymers of layers (2) and (4) can be identical in composition to or different from one another. Since the quaternary polymers act like a hot melt adhesive, they must be in a plastic to viscous state during processing - that is to say when producing the films; the associated temperatures - and thus the working temperatures - are 80 to 270 ° C., in particular 130 to 220 ° C.

Die innere Schicht (3) der erfindungsgemäßen Folien besteht aus einem synthetischen, thermoplastischen Polyamid. Als Polyamide dieser Art eignen sich die einschlägig üblichen, z. B. Polycaprolactam, Polycapryllactam, Polylaurinlactam, Polyönanthlactam, Polyamid-6,6, Polyamid-6,10, Polyamid-6,12 oder Poly-11-aminoundecansäure sowie die entsprechenden Mischpolyamide. The inner layer (3) of the films according to the invention consists of a synthetic, thermoplastic Polyamide. As polyamides of this type, the relevant conventional, z. B. Polycaprolactam, Polycapryllactam, Polylaurolactam, polyenanthlactam, polyamide-6,6, polyamide-6,10, polyamide-6,12 or poly-11-aminoundecanoic acid as well as the corresponding mixed polyamides.

Das Herstellen der erfindungsgemäßen Kunststoff-Folien kann nach einschlägig üblichen Verfahren erfolgen, z. B. durch Coextrusion (diese ist z. B. auch dargelegt in der US-Patentschrift 34 23 231) oder derart,The production of the plastic films according to the invention can be carried out according to relevant, customary processes take place, e.g. B. by coextrusion (this is e.g. also set out in US patent specification 34 23 231) or such,

S daß man in eine Plattenpresse eine Folie aus einem Äthylen-Homopolymerisat oder Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat einlegt, das bis zu 15 Gewichtsprozen» Vinylacetat einpolymerisiert enthält — bestimmt für Schicht (1) — darauf eine Folie aus dem quartären Polymerisat — bestimmt für Schicht (2) — darauf eine Folie aus einem synthetischen, thermoplastischen Polyamid — bestimmt für Schicht (3) — darauf eine Folie aus dem quartären Polymerisat — bestimmt für Schicht (4) — und darauf eine Folie aus einemS that you put a sheet of one in a platen press Ethylene homopolymer or ethylene-vinyl acetate copolymer, which contains up to 15 percent by weight » Polymerized vinyl acetate contains - intended for layer (1) - a film of the quaternary on it Polymer - intended for layer (2) - on it a film made of a synthetic, thermoplastic Polyamide - intended for layer (3) - on it a film made of the quaternary polymer - intended for Layer (4) - and on top of it a film made of one

Äthylen-Homopolymerisat oder Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat, das bis zu 15 Gewichtsprozent Vinylacetat einpolymerisiert enthält — bestimmt für Schicht (5), worauf bei erhöhter Temperatur und erhöhtem Druck verpreßt wird.Ethylene homopolymer or ethylene-vinyl acetate copolymer, which contains up to 15 percent by weight of vinyl acetate polymerized - intended for layer (5), whereupon pressing is carried out at elevated temperature and pressure.

Die fünfschichtigen Kunststoff-Folien eignen sich beispielsweise als Verpackungsfolien, insbesondere für Lebensmittel; sie sind gasdicht, durchstoßfest und tief ziehbar.The five-layer plastic films are suitable, for example, as packaging films, in particular for Food; they are gas-tight, puncture-proof and can be drawn deeply.

Beispielexample

In einer Plattenpresse wird auf eine 0,100 mm dicke Folie aus einem Äthylen-Homopolymerisat (Dichte = 0,924 g/cm3) — bestimmt als Schicht (1) — eine 0,040 mm dicke Folie — bestimmt als Schicht (2) — gelegt, die aus einem quartären Polymerisat besteht (es enthält 87,0 Gewichtsteile Äthylen, 4,5 Gewichtsteile Acrylsäure, 7,0 Gewichtsteile tert.-Butylacrylat und 1,5 Gewichtsteile Isobutylen einpolymerisiert). Darüber wird eine 0,100 mm dicke Folie aus Polycaprolactam — bestimmt als Schicht (3) — gelegt sowie eine 0,040 mm dicke Folie — bestimmt als Schicht (4) —, die aus einem quartären Polymerisat besteht (es enthält 87,0 Gewichtsteile Äthylen, 4,5 Gewichtsteile Acrylsäure, 7,0 Gewichtsteile tert.-Butylacrylat und 1,5 Gewichtsteile Isobutylen einpolymerisiert). Darüber wird eine 0,100 mm dicke Folie aus einem Äthylen-Homopolymerisat (Dichte = 0,924 g/cm3) — bestimmt als Schicht (5) — gelegt, worauf bei einer Preßtemperatur von 205° C während 2 Minuten bei einem Druck von 0,1 kg/cm2 zu einem innigen Verbund verpreßt wird. Die fünfschichtige Kunststoff-Folie wird der Presse bei einer Temperatur von 700C entnommen und ohne Preßdruck auf Raumtemperatur abgekühlt.In a plate press is on a 0.100 mm thick film made of an ethylene homopolymer (density = 0.924 g / cm 3 ) - determined as layer (1) - a 0.040 mm thick film - determined as layer (2) - placed, which consists of a Quaternary polymer consists (it contains 87.0 parts by weight of ethylene, 4.5 parts by weight of acrylic acid, 7.0 parts by weight of tert-butyl acrylate and 1.5 parts by weight of isobutylene polymerized). A 0.100 mm thick film of polycaprolactam - determined as layer (3) - and a 0.040 mm thick film - determined as layer (4) - which consists of a quaternary polymer (it contains 87.0 parts by weight of ethylene, 4, 5 parts by weight of acrylic acid, 7.0 parts by weight of tert-butyl acrylate and 1.5 parts by weight of isobutylene polymerized). A 0.100 mm thick film of an ethylene homopolymer (density = 0.924 g / cm 3 ) - determined as layer (5) - is placed over it, whereupon at a pressing temperature of 205 ° C. for 2 minutes at a pressure of 0.1 kg / cm 2 is pressed to form an intimate bond. The five-layered plastic film is removed from the press at a temperature of 70 0 C and cooled to room temperature without molding pressure.

Claims (3)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Fünfschichtige Kunststoff-Folien, aufgebaut aus (1) einer 0,010 bis 0,200 mm dicken ersten, äußeren Schicht aus einem Äthylen-Homopolymerisat oder Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat, das bis zu 15 Gewichtsprozent Vinylacetat einpolymerisiert enthält, (2) einer 0.005 bis 0,050 mm dicken zweiten, zwischenliegenden Schicht aus einem Carboxylgruppen enthaltenden Äthylen-Copolymerisat, (3) einer 0,010 bis 0,150 mm dicken dritten, inneren Schicht aus einem synthetischen, thermoplastischen Polyamid, (4) einer 0,005 bis 0,050 mm dicken vierten, zwischenliegenden Schicht aus einem Carboxylgruppen enthaltenden Äthylen-Copolymerisat sowie (5) einer 0,010 bis 0,200 mm dicken fünften, äußeren Schicht aus einem Äthylen-Homopolymerisat oder Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat, das bis zu 15 Gewichtsprozent Vinylacetat einpolymerisiert enthält, dadurch gekennzeichnet, daß das Carboxylgruppen enthaltende Äthylen-Copolymerisat der Schichten (2) sowie (4) ein quartäres Polymerisat ist, das 60 bis 90 Gewichtsteile Äthylen, 0,5 bis 20 Gewichtsteile einer äthylenisch ungesättigten Carbonsäure, 0,5 bis 20 Gewichtsteile eines Esters einer äthylenisch ungesättigten Carbonsäure sowie 0,3 bis 5 Gewichtsteile Isobutylen — wobei die Summe der Gewichtsteile jeweils 100 betragen muß1. Five-layer plastic film, built up from (1) a 0.010 to 0.200 mm thick first, outer Layer made of an ethylene homopolymer or ethylene-vinyl acetate copolymer that can hold up to 15 Contains percent by weight of vinyl acetate polymerized, (2) a 0.005 to 0.050 mm thick, second, intermediate layer of a carboxyl group containing ethylene copolymer, (3) a 0.010 to 0.150 mm thick third, inner layer made of a synthetic, thermoplastic polyamide, (4) a fourth 0.005 to 0.050 mm thick, intermediate layer of an ethylene copolymer containing carboxyl groups and (5) a 0.010 to 0.200 mm thick fifth, outer layer made of an ethylene homopolymer or Ethylene-vinyl acetate copolymer, which contains up to 15 percent by weight of vinyl acetate polymerized, characterized in that the ethylene copolymer containing carboxyl groups of layers (2) and (4) is a quaternary polymer containing 60 to 90 parts by weight of ethylene, 0.5 to 20 parts by weight of an ethylenically unsaturated carboxylic acid, 0.5 to 20 parts by weight of one Esters of an ethylenically unsaturated carboxylic acid and 0.3 to 5 parts by weight of isobutylene - with the The sum of the parts by weight must be 100 in each case — in polymer gebundener Form enthält.- Contains in polymer-bound form. 2. Fünfschichtige Kunststoff-Folien gemäß Patentanspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Carboxylgruppen enthaltende Äthylen-Copolymerisat der Schichten (2) sowie (4) ein quartäres Polymerisat ist, das 71 bis 90 Gewichtsteile Äthylen, 3 bis 9 Gewichtsteile einer aliphatischen äthylenisch ungesättigten C3- bis Cs-Carbonsäure, 1 bis 20 Gewichtsteile eines Ci- bis Ce-Alkylesters einer aliphatischen, äthylenisch ungesättigten C3- bis C5-Carbonsäure sowie 0,3 bis 5 Gewichtsteile Isobutylen — wobei die Summe der Gewichtsteile jeweils 100 betragen muß — in polymer gebundener Form enthält.2. Five-layer plastic film according to claim 1, characterized in that the carboxyl group-containing ethylene copolymer of the layers (2) and (4) is a quaternary polymer containing 71 to 90 parts by weight of ethylene, 3 to 9 parts by weight of an aliphatic, ethylenically unsaturated C. 3 - to Cs-carboxylic acid, 1 to 20 parts by weight of a Ci- to Ce-alkyl ester of an aliphatic, ethylenically unsaturated C 3 to C 5 carboxylic acid and 0.3 to 5 parts by weight of isobutylene - the sum of the parts by weight must be 100 in each case - contains in polymer-bound form. 3. Fünf schichtige Kunststoff-Folien gemäß Patentanspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Carboxylgruppen enthaltende Äthylen-Copolymerisat der Schichten (2) sowie (4) ein quartäres Polymerisat ist, das 71 bis 90 Gewichtsteile Äthylen, 3 bis 9 Gewichtsteile Acrylsäure, 1 bis 20 Gewichtsteile des tert.-Butylesters der Acrylsäure sowie 03 bis 5 Gewichtsteile Isobutylen — wobei die Summe der Gewichtsteile jeweils 100 betragen muß3. Five-layer plastic films according to claim 1 and 2, characterized in that the Ethylene copolymer containing carboxyl groups in layers (2) and (4) is a quaternary one Polymer is that 71 to 90 parts by weight of ethylene, 3 to 9 parts by weight of acrylic acid, 1 to 20 parts by weight of the tert-butyl ester of acrylic acid and 03 to 5 parts by weight of isobutylene - where the The sum of the parts by weight must be 100 in each case — in polymer gebundener Form enthält.- Contains in polymer-bound form.
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