DE2203388A1 - Polymer composite materials - Google Patents

Polymer composite materials

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DE2203388A1 DE19722203388 DE2203388A DE2203388A1 DE 2203388 A1 DE2203388 A1 DE 2203388A1 DE 19722203388 DE19722203388 DE 19722203388 DE 2203388 A DE2203388 A DE 2203388A DE 2203388 A1 DE2203388 A1 DE 2203388A1
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Brasseur Geb Nicoud
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Ethylene-Plastique
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Ethylene-Plastique
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    • C09D123/00—Coating compositions based on homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Coating compositions based on derivatives of such polymers
    • C09D123/02—Coating compositions based on homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Coating compositions based on derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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    • C08J5/12—Bonding of a preformed macromolecular material to the same or other solid material such as metal, glass, leather, e.g. using adhesives
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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Description

Köln, den 22.1.1972 AvK/AxCologne, January 22nd, 1972 AvK / Ax

ETHYLENE PLASTIQUE,ETHYLENE PLASTIQUE,

62-64 Avenue du General de Gaulle, Toure Aurore,62-64 Avenue du General de Gaulle, Toure Aurore, 92 - Courbevoie (Frankreich).92 - Courbevoie (France).

Polymere VerbundmaterialienPolymer composite materials

Die Erfindung betrifft neue Materialien, die wenigstens ein Polymerprodukt, das Amidfunktionen und/oder Alkohol- ! funktionen enthält, und wenigstens ein Copolymerisat von Äthylen und Maleinsäureanhydrid enthalten.The invention relates to new materials that contain at least one polymer product containing amide functions and / or alcohol ! contains functions, and contain at least one copolymer of ethylene and maleic anhydride.

Bekanntlich können unter gewissen Bedingungen Verbundmaterialien durch Vereinigung von wenigstens zwei thermoplastischen Polymerisaten oder Copolymerisate« hergestellt werden. Beispielsweise ist die Herstellung von Verbundmaterialien durch Beschichten verschiedener Substrate mit einem Polymerisat oder einem Copolymerisat möglich, aber die erhaltenen Ergebnisse sind nicht immer befriedigend, bedingt entweder durch ungenügende Haftfestigkeit des Überzuges auf der Unterlage oder durch ungenügende mechanische Eigenschaften des Überzuges im Vergleich zu den Eigenschaften der Unterlage. Polyolefine haben bekanntlich interessante Eigenschaften, die die Eigenschaften zahlreicher anderer Materialien ergänzen, aber auf Grund ihrer chemischen Natur sind sie für die Vereinigung mit den anderen Materialien kaum geeignet. Die Herstellung von technisch interessanten Verbund-'It is known that, under certain conditions, composite materials can be produced by combining at least two thermoplastic Polymers or copolymers «are produced. For example, the production of Composite materials by coating various substrates with a polymer or a copolymer possible, but the results obtained are not always satisfactory, either due to insufficient adhesive strength of the coating on the base or due to insufficient mechanical properties of the coating in the Compared to the properties of the base. Polyolefins are known to have interesting properties that complement the properties of numerous other materials, but by their chemical nature they are for the union with the other materials hardly suitable. The production of technically interesting composite '

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_ ρ —_ ρ -

materialien aus zwei Kunststoffen erfordert somit eine sorgfältige Wahl der zu verwendenden Grundmaterialien.Materials made from two plastics therefore require a careful selection of the basic materials to be used.

Gemäß der Erfindung wurde nun gefunden, daß Verbundmaterialien mit besonders guten Eigenschaften erhalten werden, wenn als Bestandteile dieser Verbundmaterialien wenigstens ein Polymerisat aus der aus Polyamiden und Polymerisaten mit freien Alkoholfunktionen bestehenden Gruppe und wenigstens ein statistisches Copolymerisat von Äthylen und Maleinsäureanhydrid mit einem Schmelzindex zwischen 0,1 und 100 und einem Gehalt an Einheiten, die von dem Malein-Säureanhydrid stammen, von 0,5 bis 20 Gew.-$ verwendet werden.According to the invention it has now been found that composite materials with particularly good properties are obtained, if as components of these composite materials at least one polymer from that of polyamides and polymers with free alcohol groups and at least a random copolymer of ethylene and maleic anhydride with a melt index between 0.1 and 100 and a content of units derived from the maleic anhydride of 0.5 to 20% by weight will.

Gemäß der Erfindung wird als einer der Bestandteile wenigstens ein Polymerisat aus der aus Polyamiden und Polymerisaten mit freien Alkoholfunktionen bestehenden Gruppe, verwendet. Als Polyamide gelten alle Kondensationsprodukte von Dicarbonsäuren mit Diaminen oder Aminosäuren mit sich selbst. Diese Produkte sind allgemein bekannt und können auf dem eigentlichen Gebiet der Kunststoffe (Verpackungen, Formteile oder? Strangpreßlinge) oder auf dem Gebiet der Fäden und Fasern für textile Zwecke oder in Pulverform verwendet werden.According to the invention, at least one polymer from that of polyamides and polymers is used as one of the constituents group consisting of free alcohol functions. All condensation products are considered to be polyamides of dicarboxylic acids with diamines or amino acids with themselves. These products are generally known and can in the actual field of plastics (packaging, molded parts or? extrusions) or in the field of Threads and fibers can be used for textile purposes or in powder form.

Als Polymerisate mit freien Alkoholfunktionen sind im wesentlichen natürliche Cellulose der verschiedensten Art, z.B. Papier, Holz, Pflanzenfasern, modifizierte Cellulose, z.B. regenerierte Cellulose, Reyonfasern, Zellwolle, Celluloseaoetatfasern oder -fäden, Polyvinylalkohol und hydrolysierte Copolymerisate von Äthylen und Vinylacetat zu nennen.The polymers with free alcohol functions are essentially natural cellulose of the most varied types, e.g. paper, wood, vegetable fibers, modified cellulose, e.g. regenerated cellulose, rayon fibers, rayon fibers, Cellulose acetate fibers or threads, polyvinyl alcohol and hydrolyzed copolymers of ethylene and vinyl acetate to call.

Die Verbundwerkstoffe gemäß der Erfindung haben bemerkenswerte Eigenschaften, die auf die Adhäsionskräfte, die zwisohen den beiden Materialien ausgebildet werden, und die Flexibilität des Copolymerisate zurückzuführen sind. Es ist überaus schwierig, die beiden Bestandteile desThe composite materials according to the invention have remarkable Properties that affect the adhesive forces developed between the two materials and the flexibility of the copolymer can be attributed to. It is extremely difficult to understand the two parts of the

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Endprodukts zu trennen, während das Endprodukt seinerseits leicht zu den gewünschten Formteilen geformt werden kann0 End product, while the end product itself can easily be molded into the desired molded parts 0

Die Erfindung umfaßt zahlreiche Ausführungsformen. Beispielsweise kann ein Verbundmaterial durch Erhitzen eines Gemisches des pulverförmigen Polyamids und des pulverförmigen Äthylen-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisats hergestellt werden. Es ist ferner möglich, Polymerfasern oder -fäden (aus Polyamiden, natürlichePflanzenfasern, Cellulosefasern) in eine Grundmasse aus einem Äthylen-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisat einzubetten. In diesem FallThe invention includes numerous embodiments. For example, a composite material can be produced by heating a Mixture of powdery polyamide and powdery Ethylene-maleic anhydride copolymer can be produced. It is also possible to use polymer fibers or threads (made of polyamides, natural vegetable fibers, cellulose fibers) in a base material made of an ethylene-maleic anhydride copolymer to embed. In this case

handelt es sich um eine Verstärkung des Copolymerisats. Verbundmaterialien können ferner durch Beschichten eines Substrats mit einem oder mehreren Äthylen-Maleinsäureanhydrid-Copolymeren hergestellt werden.it is a reinforcement of the copolymer. Composite materials can also be made by coating a Substrate with one or more ethylene-maleic anhydride copolymers getting produced.

Das Beschichten eines Substrats kann nach bekannten Verfahren erfolgen, z.B. durch Strangpresslaminierung einer geschmolzenen Folie des Äthylen-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisats auf das zu beschichtende Substrat, gemeinsames Strangpressen von wenigstens zwei Polymerisaten in wenigstens zwei Schichten mit Hilfe einer Strangpressform mit mehreren unabhängigen Düsen, Verklebung von zwei Folien oder Platten aus dem gleichen Material oder aus verschiedenen Materialien mit Hilfe einer als heißverschweißbares Bindemittel dienenden Folie des A'thylen-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisats, wobei die Erweichungstemperatur der zu verbindenden Folien natürlich höher sein muß als die Schmelztemperatur des Bindemittels, und Beschichten eines aus dem Äthylen-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisats bestehenden Trägers mit einem Lack in Lösung oder Emulsion.The coating of a substrate can be carried out by known methods, for example by extrusion lamination of a molten film of the ethylene-maleic anhydride copolymer onto the substrate to be coated, joint extrusion of at least two polymers in at least two layers using an extrusion mold with several independent nozzles, two gluing Sheets or plates made of the same material or made of different materials using one as a heat sealable Binder film of the ethylene-maleic anhydride copolymer, the softening temperature of the foils to be joined must of course be higher than the melting temperature of the binder, and coating one from the ethylene-maleic anhydride copolymer existing carrier with a lacquer in solution or emulsion.

Die gute Haftung zwischen dem Äthylen-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisat einerseits und dem atis dem Polyamid oder dem Polymerisat mit freien Alkoholfunktionen bestehenden Substrat andererseits kann bestimmt-werden, indem die Kraft oder Trennlast gemessen wird, die erforderlich ist,The good adhesion between the ethylene-maleic anhydride copolymer on the one hand and the atis the polyamide or the polymer with free alcohol functions Substrate, on the other hand, can be determined by measuring the force or separation load required

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um eine auf eine Unterlage aufgebrachte Folie des Copolymerisate von der Unterlage zu trennen. Diese Trennlast kann außerdem mit der Trennlast für andere Materialien, die dem Copolymer!sat ähnlich sind, z.B. Polyäthylene und Co- polymerisate von Äthylen und Vinylacetat, verglichen v/erdeiin order to separate a film of the copolymer applied to a base from the base. This separation load can also handle the separation load for other materials that are similar to the copolymer, e.g. polyethylene and copolymers of ethylene and vinyl acetate, compared v / erdei

Die folgenden Versuche wurden durchgeführt:The following tests were carried out:

Auf eine in Streifen von 25 x 170 mm geschnittene und entfettete Aluminiumfolie einer Dicke von 80 ü werden 0,3 mm dicke Folien aus einem Äthylen-Maleinsäureanhydrid-Copolymeren, einem Polyäthylen und einem Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat aufgebracht. Die Verklebung zwischen den Polymerfolien und der Aluminiumfolie erfolgt durch Erhitzen auf eine Temperatur von 1800C in der Presse.0.3 mm thick films of an ethylene-maleic anhydride copolymer, a polyethylene and an ethylene-vinyl acetate copolymer is above a strip of 25 mm in x 170 cut and degreased aluminum foil of thickness 80 applied. The bonding between the polymer films and the aluminum film takes place by heating to a temperature of 180 ° C. in the press.

Ein Aluminiumblech, das die gleichen Abmessungen wie die Streifen der Aluminiumfolie, jedoch eine Dicke von 2 mm hat, wird mit Folien aus den gleichen Polymerisaten oder Copolymerisaten, die auf die Aluminiumfolienstreifen aufgebracht wurden, beschichtet. Die Dicke der Polymer- oder Copolymerfolie beträgt 0,3 mm, und die Verklebung zwischen dieser Folie und dem Aluminiumblech erfolgt in der Presse bei etwa 1800C.An aluminum sheet, which has the same dimensions as the strips of aluminum foil, but a thickness of 2 mm, is coated with foils made from the same polymers or copolymers that were applied to the aluminum foil strips. The thickness of the polymer or copolymer film is 0.3 mm, and the bond between this film and the aluminum sheet takes place in the press at about 180 ° C.

Die beiden laminate werden anschließend auf eine Folie des untersuchten Materials gepresst, das sich als Substrat für die Verbundmaterialien gemäß der Erfindung eignet. Hierbei werden die beiden Folien aus den Polymerisaten bzw. Copolymerisaten gegen die beiden Seiten der Folie des Substratmaterials gepresst.The two laminates are then pressed onto a film of the examined material, which is used as a substrate for the composite materials according to the invention are suitable. Here, the two films are made from the polymers or copolymers pressed against the two sides of the foil of the substrate material.

Die übereinanderliegenden Schichten werden in der Presse auf eine Temperatur erhitzt, die über 1200C, jedoch unte] der Schmelztemperatur der Substratfolie liegt.The superimposed layers are heated in the press to a temperature higher than 120 0 C, but unte] the melting temperature of the substrate film.

Nach der Bildung des Laminats wird die Haftfestigkeit zwischen dem verwendeten Polymerisat oder CopolymerisatAfter the formation of the laminate, the adhesive strength between the polymer or copolymer used

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Ψ -5- Ψ -5-

und dem Substrat gemessen, indem das zweischichtige Material aus der mit dem Polymerisat oder Gopolymerisat beschichteten Aluminiumfolie vom untersuchten Substrat, das mit dem Rest des Laminats verbunden ist, unter einem Winkel von 180° mit einer Zuggeschwindigkeit von 100 mm/Minute abgezogen wird. Die Trennlast in Abhängigkeit von der aufgetrennten Länge wird notiert und der Durchschnitt der Messwerte ermittelt.and the substrate measured by the two-layer material from the coated with the polymer or copolymer Aluminum foil from the tested substrate, which is bonded to the rest of the laminate, at an angle is withdrawn from 180 ° with a pulling speed of 100 mm / minute. The separation load as a function of the separated The length is noted and the average of the measured values is determined.

Die erhaltenen Ergebnisse sind in der nachstehenden Tabelle genannt. Diese Tabelle zeigt die verschiedenen Haftfestigkeiten der Folien aus Polyäthylen, Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat und Äthylen-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisat an den aus Polyamiden (Nylon 6-10), Cellulose (11CeIIophan") und Polyvinylalkohol ("Cipoviol W72") bestehenden Substraten. ! The results obtained are given in the table below. This table shows the different adhesive strengths of the films made of polyethylene, ethylene-vinyl acetate copolymer and ethylene-maleic anhydride copolymer on the substrates consisting of polyamides (nylon 6-10), cellulose (11 cellulose ") and polyvinyl alcohol (" Cipoviol W72 "). !

SchichtträgerSupport Polyamidpolyamide CelluloseCellulose Polyvinyl
alkoholPolyvinyl
alcohol 11 170170 Herstellungsbedin-
guneenManufacturing conditions
guneen Temperatur,0CTemperature, 0 C HOHO 140140 Verschmelzungsdauer,
MinutenDuration of the merger,
Minutes 1010 1010 _ :_: Gemessene Haftfestig
keit in 10-5 dyn/25 mmMeasured adhesive strength
in 10-5 dynes / 25 mm 0
haftet nioht0
is not liable Polyäthylen
(Schmelzindex 2)Polyethylene
(Melt index 2) 0
haftet nicht0
is not liable etwa 2000around 2000 Polyäthylen
(Schmelzindex 4)Polyethylene
(Melt index 4) -- 100100 3000+5003000 + 500 Äthylen-Vinylacetat-
CopolyraerisatEthylene vinyl acetate
Copolyraerisat 2600+1502600 + 150 460+100460 + 100 Äthylen-Maleinsäure-
anhydrid-Copolymeri-
satEthylene maleic acid
anhydride copolymer
sat 4850+2004850 + 200 3100+2003100 + 200

Die Werte in der vorstehenden Tabelle zeigen eindeutig die überlegene Haftfestigkeit des Äthylen-Maleinsäureanhydrid-Gopolymerisats an den gewählten Schiohtträgern. Diese Hafteigenschaften wurden durch dynamische VersucheThe values in the table above clearly show the superior adhesive strength of the ethylene-maleic anhydride copolymer on the elected ski wearers. These adhesive properties were verified through dynamic tests

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beatätigti bei denen Laminate aus einer Äthylen-Malein-Bäurßanhydrid-Copolymerfolie einerseits und Schichtträgern aus Polyamiden oder Polymerisaten mit freien Alkoholfunktionen andererseits durch gemeinsames Strangpressen mit einer Strangpreßform mit mehreren Düsen hergestellt wurden,beatickti in which laminates made of an ethylene-maleic acidic anhydride copolymer film on the one hand and supports made of polyamides or polymers with free alcohol functions on the other hand were produced by joint extrusion with an extrusion mold with several nozzles,

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Claims (1)

PatentansprücheClaims 1) Verbundmaterialien, bestehend aus wenigstens zwei verschiedenen Polymerisaten, nämlich aus wenigstens einem Polymerisat aus der aus Polyamiden und Polymerisaten mit freien Alkoholfunktionen bestehenden Gruppe und wenigstens einem statistischen Copolymerisat von Äthylen und Maleinsäureanhydrid mit einem Schmelzindex zwischen 0,1 und 100 und einem Gehalt an Einheiten, die von dem Maleinsäureanhydrid stammen, von 0,5 bis 20 Gew.-#.1) Composite materials consisting of at least two different ones Polymers, namely from at least one polymer from the polyamides and polymers with free alcohol groups and at least one random copolymer of Ethylene and maleic anhydride with a melt index between 0.1 and 100 and a content of units, derived from the maleic anhydride, from 0.5 to 20 wt. #. 2) Verbundmaterialien nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie als Polymerisat mit freien Alkoholfunktionen ein Cellulosepolymerisat enthalten.2) composite materials according to claim 1, characterized in that they are used as a polymer with free alcohol functions contain a cellulose polymer. 5) Verbundmaterialien nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß sie durch Beschichten eines Polymersubstrats mit einem statistischen Copolymerisat von Äthylen und Maleinsäureanhydrid hergestellt worden sind.5) composite materials according to claim 1 and 2, characterized in that that by coating a polymer substrate with a random copolymer of Ethylene and maleic anhydride have been produced. 209834/1041209834/1041
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FR2123192A1 (en) 1972-09-08
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