DE1938645A1 - Gasdiffusions-Elektrode - Google Patents

Gasdiffusions-Elektrode

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DE1938645A1 DE19691938645 DE1938645A DE1938645A1 DE 1938645 A1 DE1938645 A1 DE 1938645A1 DE 19691938645 DE19691938645 DE 19691938645 DE 1938645 A DE1938645 A DE 1938645A DE 1938645 A1 DE1938645 A1 DE 1938645A1
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porous
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cathode
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Description

Die vorliegende Erfindung "betrifft zusammengesetzte Gasdiffusions-Elektroden und insbesondere zusammengesetzte Gasdiffusibns-Elektroden, bei denen ein katalytisches Material mit einem elektrisch leitenden, porösen Substrat in Kontakt steht.
Eine sekundäre Metall-Luft-Zelle ist eine galvanische Zelle, die mit einem Sauerstoffträger oder Luftsauerstoff als Reaktanten arbeitet, der an der positiven Elektrode der Zelle verbraucht wird. Der Sauerstoff dient hierbei als Kathodendepolarisator. Eine derartige Zelle arbeitet im allgemeinen mit einem alkalischen Elektrolyten. Allgemein wird eine Gasdiffusions-Kathode verwendet, die ein elektrisch leitendes, poröses Substrat und ein damit in Kontakt befindliches katalytisches Material aufweist. Als Anodenmaterialien werden in
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1938.648
solchen Zellen im allgemeinen Kadmium und Zink verwendet, da diese im allgemeinen billig und leicht sind.
Während des Ladens einer solchen Zelle oxidiert sich jedoch das poröse Substrat der Kathode, das ein Metall wie beispielsweise Nickel enthält während der Sauerstoffentwicklung an dieser Elektrode, was insofern zu Problemen führt, als beim Entladen die Kathode naß wird, wodurch ihre Lebensdauer herabgesetzt wird, und weiterhin zu einer erhöhten Spannung bei Beginn der Entladung führt, was eine getrennte Überwachungsanlage erforderlich macht, um die Spannung auf ihren Normalzustand zurückzuführen.
Die vorliegende Erfindung hat eine verbesserte, zusammengesetzte Gasdiffusions-Elektrode zur Aufgabe, die als Kathode vorteilhaft in einer solchen Metall-Luft-Zelle brauchbar ist, die die Oxidation des Substrates verhindert und dadurch die vorstehend genannten Schwierigkeiten löst.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch eine zusammengesetzte Gasdiffusions-Elektrode gelöst, die ein elektrisch leitendes poröses Substrat, katalytisches katerial in Kontakt mit dem Substrat und eine poröse elektrisch leitende Platte enthält, die an eine Oberfläche des Substrates anliegt und mit ihr in elektrischem Kontakt steht.
Die Erfindung wird im folgenden anhand der Zeichnung näher beschrieben in der
Figur 1 eine teilweise im Querschnitt gezeigte Ansicht einer erfindungsgemässen, zusammengesetzten Gasdiffusions-Elektrode im Aufriß darstellt;
Figur 2 eine teilweise im Querschnitt gezeigte Ansicht einer modifizierten Gasdiffusions-Elektrode im Aufriß darstellt . und
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1999649
Figur 3 eine perspektivische Ansicht einer Metall-Luft-Zelle darstellt, die eine in figur 1 gezeigte Elektrode enthält.
Figur 1 der Zeichnung zeigt eine, allgemein mit (10) gekennzeichnete erfinduhgsgemäße, zusammengesetzte Gasdiffusionselektrode. Die Elektrode (10) umfaßt ein elektrisch leitendes poröses Substrat (11), das in Form einer gesinterten Nickelplatte gezeigt ist, katalytisches. Material (12), das in Form von Platinpartikel gezeigt ist und ein Bindemittel, das mit dem Substrat (11) in Kontakt steht. Die Platinpartikel werden untereinander und an das Substrat (11) mittels eines Bindemittels aus einem Material wie zum Beispiel aus Folytetrafluoräthylen gehalten. Weiterhin kann die Außenfläche des katalytischen Materials (12) mit einem dünnen Film aus Polytetrafluorethylen überzogen sein, um die .elektrode wasserdicht zu machen. Eine poröse, elektrisch leitende Platte (13) liegt an eine Oberfläche des Substrates (11) an und steht damit in elektrischer Verbindung. Die blatte(13) ist in Form eines Gitters aus porösem rostfreiem Stahl gezeigt, die eine geringere Sauerstoff-Überspannung hat als das Substrat (11) mit dem katalytischen Material (12). Die Platte (13) kann mit dem Substrat (11) auf verschiedene, allgemein bekannte Weise wie z.B. durch Anschweißen oder mittels elektrischer Leitungen in elektrischer Verbindung stehen.
Figur 2 der Zeichnung zeigt eine erfinaungsgemäS modifizierte Gasdiffusionselektrode (15). Die .elektrode (15) umfaßt ein ähnliches, elektrisch leitendes poröses Substrat (11) und katalytisches iüaterial (12), wie es vorstehend für F±&ur 1 beschrieben wurde, h±ne modifizierte, poröse elektrisch leitende Platte (16) lie^t an eine Fläche des Substrates (11-) "an und steht damit in elektrisch leitender Verbindung. Die Platte (16) ist in Form von IJetallpartikeln aus rostfreiem Stahl gezeigt, die nireinander und mit dem Substrat (11) mittels eines jge'eigneven Materials wie z.B. Polyvinylidenfluorid verbunden sinäU" Die' Platte aus Lletallpartikeln hat eine niedrigere
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SauerstoffüberSpannung als das Substrat (11) mit dem kata-Iytisehen Material (12).
Es wurde gefunden, daß mit Hilfe eines elektrisch leitenden, porösen Substrates» eines damit in Kontakt stehenden katalytischen Materials und einer porösen, elektrisch leitenden Platte, die an eine Fläche des Substrates anliegt und damit in elektrischem Kontakt steht, eine verbesserte Gasdiffusions-Elektröde erhalten werden kann. Die poröse Platte muß hierfür eine geringere Sauerstoffüberspannung aufweisen als das Substrat mit dem katalytischen Material.
Das Substrat besteht gewöhnlich aus einem Metall wie Nickel oder trägt einen metallischen Überzug. Das katalytische Material besteht normalerweise aus einem Edelmetall wie z.B* aus Platin, das mittels eines Bindemittels in das Substrat eingebunden ist. Für eine derartige Elektrode kann die poröse, elektrisch leitende Platte aus Metallen wie Eisen, Kobalt, sowie ihren Legierungen, Stählen und rostfreien Stählen gewählt oder mit ihnen überzogen sein, da diese Materialien eine geringere Sauerstoffüberspannung aufweisen als Nickel* Bei einer Stromdichte von 100 mA/cm beträgt die Uberspan^ nung des Nickels, Eisens und Kobalts in einer 36$ Kaliumhydroxidlösung 0,92, 0,57 "bzw. 0,54 Volt, bezögen auf eine Standard-Wasserstoffbezügselektrode. Besteht die poröse " Platte aus einem Material mit einer geringeren Sauerstoff«-- überspannung oder ist sie damit beschichtet und ist sie mit dem vorstehend beschriebenen Substrat elektrisch verbunden, so erfolgt die Sauerstoffentwiöklung während des Ladens der Zelle an der porösen Platte und nicht an dem Substrat mit dem katalytischen Material. Auf diese Weise wird das Substrat mit dem katalytischen Material vor Oxidation geschützt* Während der anschließenden Entladung der Zelle wird diese Elektrode nicht naß und es tritt keine erhöhte Spannung bei Beginn der Entladung auf.
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Die poröse, elektrisch, leitende Platte kann zahlreiche Formen einschließlich der von Platten, Gitter, Drähten, gehämmerten Platten, gewalzten Platten, porösen Platten usw. aufweisen. Eine derartige Platte wird auf verschiedene Weise mit dem Substrat elektrisch verbunden wie z.B. durch Schweissen, mittels elektrischer Leitungen usw. Weiterhin wurde gefunden, daß eine derartige, poröse, elektrisch leitende Platte aus Metallpartikel der oben "beschriebenen Arten hergestellt werden kann, die untereinander und mit dem Substrat mittels eines Bindemittels verbunden sind. Geeignete Bindemittel umfassen beispielsweise Polyvinylidenfluorid, Polytetrafluoräthylen, Polyvinylalkohol usw.
Figur 3 der Zeichnung zeigt allgemein mit (20) bezeichnet, eine verbesserte Metall-Luft-Zelle, die eine erfindungsgemäße, zusammengesetzte Diffusions-Elektrode enthält. Die Zelle (20) weist ein Gehäuse (21) in Form eines U-förmigen Rahmens auf. Beide Rahmenglieder (23) und (24) weisen eine vertikale Führungsrille (22) auf. Mn Teil (25), das sich in den Führungsrillen (22) der Glieder (23) und (24) des Gehäuses (21) befindet, besteht aus einem Paar im Abstand voneinander angebrachten Führungsschienen, von denen jede eine vertikale Führungsrille (27) zur Aufnahme einer Kante der Kadmium-Plattenanode (28) aufweist. Ein Anschlußstück (29) bildet einen Teil der Platte (28) und ragt nach oben über die Führungsschienen (26) hinaus.
An den gegenüberliegenden Außenflächen des Gehäuses (21), ist eine Gasdiffusionselektrode (10) nach Figur 1 der Zeichnung hiermit verbunden gezeigt. Ein Kopfstück (30) ist an jeder der gegenüberliegenden Flächen-des Gehäuses (21) fest abschließend-befestigt und ragt über die Kanxen des Substrates (ti) hinaus. Jedes Kopfstück (30) weist eine große Öffnung (31) auf, wodurch jede Elektrode (10), die innerhalb des offenen Teils (31) liegt, die gasdurchlässige und flüssigkeit sundurchlässige Kathode bildet, die die gleichen
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Abmessungen wie die Öffnung (31) aufweist, Ein Endetttck. ^ 32) ist an der Kante des Substrates (11) befestigt und stellt eine elektrische Verbindung zur Kathode dar. Die poröse Platte (13) liegt gegenüber den Anoden (28) und steht mit >,. dem wässrigen Elektrolyten in Kontakt. = ..
Die Erfindung betrifft weiterhin ein verbessertes Verfahren des Ladens der vorstehend beschriebenen sekundären iuetallluft-Zelle, das darin besteht, daß eine Ketall-Luft-Zelle wie vorstehend beschrieben gebaut wird und an die Anode und Kathode ein Ladestrom angelegt wird. Während des Ladevorgangs tritt die Sauerstoffentwicklung an der porösen, elektrisch leitenden Platte und nicht an dem Substrat auf, wodurch das Substrat mit dem katalytischen Material vor Oxidation geschützt und das anschließende Ertrinken der Elektrode sowie die Entstehung einer erhöhten Spannung nach anfänglicher Entladung verhindert wird. Weiterhin betrifft die vorliegende Erfindung ein verbessertes Verfahren zur Erzeugung elektrischer Energie aus einer sekundären Metall-Luft-Zelle, das darin besteht, eine Metall-Luft-Zelle auf die vorstehend beschriebene Weise zu bauen und eine elektrische Last an die Anode und Kathode anzulegen. Die folgenden Beispiele zeigen erfindungsgemäße zusammengesetzte Gasdiffusions-Elektrodeni
Beispiele 1-6:
Pur die Beispiele 1-6 wurden erfindungsgemäß 6 zusammengesetzte Gasdiffusions-Elektroden hergestellt. Jede dieser Elektroden bestand aus einer gesinterten Nickelplatte als Substrat, das Partikel aus Platinmetall enthielt, die damit und gegenseitig mittels eines Bindemittels aus Polytetrafluoräthylen gebunden waren. Die Beispiele 1 und 3 wiesen eine poröse, elektrisch leitende Platte in Torrn einer Stahlplatte mit geringem Kohlenstoffgehalt auf, die an eine Überfläche des Substrats elektrisch leitend angeschweißt war. In den Beispielen 2, 4, 5 und 6 war eine Platte aus rostfreiem Stahl 316 auf die gleiche Weise befestigt.
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Beispiele 7 - 61
Zwei Gasdiffusions-Elektroden» die nicht nach der vorliegenden Erfindung hergestellt worden waren, wurden jeweils aus einem aus einer gesinterten Nickelplatte bestehenden Substrat hergestellt, auf der metallische Platinpartikel in dem Substrat mittels eines Polytetrafluoräthylen-BindemittelB gebunden waren.
Beispiele 9 - 161
jede der Elektroden der Beispiele 1-8 wurden in einer ldetall—!Luft-Zeile als Kathode zusammen mit einer kadmiumanode und einen 36$ Kaliumhydroxid-Elektrolyten in Kontakt mit deft Elektroden verwendet und die Kathode mit Luft gespeist .
Ea wurde die Polarisation der Säuerstoffentwicklung an der Kathode tier iüetall-Luft-Zellen der Beispiele 9» 1o und 15, welche die Elektroden der Beispiele 1, 2 und 7 enthielten, verglichen. Die hierfür erhaltenen Ergebnisse sina nachstehend in Tabelle I, aufgeführt, in der die Spannung der Gasdiffusions-Kathode gegen eine Quecksilber/Quecksilberoxid-Bezugs* elektrode, in einer 36?b Kaliumhydroxidlösung gegen die Strom-
2
dichte mA/cm aufgetragen ist.
Tabelle I Beispiel No. t 7
Stromdichte Spannung [V] -0.63
[mA/cm2 J 2 -0.64
1 - -Ut>5 -0.67
VJl -0.54 -0. 57 -0.70
10 -0.56 -0.59 -0.73
" 20 ' -0.55 -0.02 -0.75 -
30 -0.61 -O.o4
40 -Ü.63 -0.67
"' 60 -0.66
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**· 8 —
Die iiietall-4iUft~2silen der Beispiele 11, 12 und 13, die Elektroden der Beispiele 3» 4 und 5 enthielten, wurden cyclisch mit den nachstehend in !Tabelle II aufgeführten Ah/cm.2 t>e^ trieben. Jeder Öyelus dauerte 10.8 Stunden, die sich aus 0*90 Stunden Leerlaufspannung, 4*90 Stünden Laden mit 20 mA/Cm2^ 0,75 Stunden Leerlaufspannung und 4.20 Stunden Entladen bei 20 mA/cm^ zusammensetzten*
Tabelle II Ah/cm (GeBamt)
Cy el en zahl 26.3
143 34.8
191 38* 1
191
Beispiel No*
11
12
13
Beim Kreislauf der vürsteherid beschriebenen Zelien der Beispiele 1I4 12- und IJ trat die SauerStoffent^- wicklung an der porösen, elektrisch leitenden Platte und niöht am Substrat auf, wodurch das Substrat zusammen mit dem katalytiechen Material vor Oxydation geschützt wurde.
Die Metall-Luft-äeHen der Beispiele 14 und 16, welche die Elektroden der Beispiele 6 bzw. 8 enthielten, Wurden mit 18 Ah/em2 betrieben. Die Ergebnisse dieses Zeilbetriebes sind nachstehend in Tabelle ίΐί aufgeführte
009811/12tr
18ι Tabelle III Beispiel No.
Stromdichte Spannung EvJ
ρ
mA/ cm		 14 16
0.85 0.85
5 TD. 80 0.80
10 0.77 0.77
20 0.72 0.70
30 0.69 0.50
40 0.62 0.40
50
Beispiele 17 -
Zwei Metall-Luft-Zellen wurden auf die vorstehend für die Beispiele 9 - 16 beschriebene Weise hergestellt, wobei die Kathode des Beispiels 17 nach den Beispielen 1-6 gem. der vorliegenden Erfindung und die Kathode für das Beispiel 18 nach den Beispielen 7-8 auf andere Weise hergestellt wurde, Jede dieser Zellen war eine sekundäre Metall-Luft-Zelle und wurde dadurch geladen, daß an ihre Anode und Kathode ein Strom angelegt wurde. Anschließend wurden diese beiden ZeI-
P
len bei' 20 mA/cm entladen. Die erste Entladung ist nachstehend in Tabelle IV aufgeführt, in der die Zellspannung jeder der Zellen 17 und 18 gegen die Endladungszeit in Sekunden aufgetragen ist. . 7
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Tabelle IV
Zeit [secj
7.5 35.0 4-3.0
9 45.0 75.0
Beispiel No. [Volt]
Spannung 18
17 1.29
0.78 1.22
0.7b 1.20
0.77 1.10
0.77 0.77
0.77 0.76
0.76
Es wird die Erzeugung elektrischer Energie aus einer sekundären Metall-Luft-Zelle gezeigt, die eine erfindungsgemäß hergestellte, zusammengesetzte Gasdiffusions-ülektrode verwendet, wobei die Metall-Luft-Zelle über einen Zeitraum von vorzugsweise einer Stunde vor Beginn der Entlädung der Zelle auf Leerlauf gehalten wird. Die Metall-Luft-Zellen der vorstehenden Beispiele 17 und 18 wurden mit 20 mA/em insgesamt 4,90 Stunden geladen. Nach diesem Ladevorgang wurden beide Zellen vor dem Entladen eine Stunde lang auf Leerlauf spannung gehalten, ehe sie bei 20 mii/cm^ entladen wurden. -4)ie Wirkung, die dadurch erzielt wurde, da3 die Zellen vor dem Entladen auf Leerlauf spannung gehalten wurden, wird in Tabelle V gezeigt, in der die Abnahme der Z eil spannung beider Zellen gegen die Zeit in Minuten aufgeführt ist.
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Zeit [Min]
O 15 40
45 60
Tabelle V Beispiel No* r 18
■ Spannung [Volt] 1.5
17 1.46
1*5 1,42
1.32 1.41
1.25 1.39
υ »99
0.95
Beispiele19t
Für diesee Beispiel wurde erfindungsgemäß eine zusammengesetzte Gaediffusions-Elekt rode hergestellt* Diese Elektrode wurde aus einer gesinterten Kickelplatte als Substrat hergestellt, die Platinmetallpartikel enthielt j welche mittels eines Bindemittels aus Polytetrafluorethylen miteinander und an das Substrat verbunden waren« Die par&se, elektrisch leitende Platte für diese Elektrode wurde aus einem Pulver aus rostfreiem StaitL 302 (gesiebt durch ein Sieb der lichten Maschenweite Von weniger als ü.U4 mm) hergestellt, das mit einem Bindemittel aus 2 Gew*j& Polyvinylidenfluorid in Dirne thy!acetamid als Lösungsmittel vermischt war« Die Il et allpart ikel wurden.mittels dieses Bindemittelε verbunden, das auf &er Elektrolyt^Seite dea Substrates aufgetragen wurde und mit dilsem^in elektrisch leitender Verbindung atand* Die zusammengesetzte Struktur wurde anschließend getrocknet, bei 2000O während 10 Minuten gesintert und ergab die zusammengesetzte Elektrode des Vorliegenden Beispiels.
Die Säuerst of f entwicklung durch i&atLodenpölari sation wurde für eine Metall^Luft^Zelie erhalten, wie sie vorstehend in den Beispielen 9 - 16 beschrieben wurde und welche die Elektrode dieses Beispiels als Kathode enthielt* Das Ergebnis dieses Versuchs ist nachstehend in Sabelle Vl aufgeführt, in
der die- Spannung der Gasdiffusionskathode gegen eind ■Quecksilber/Quecksilberoxid—Bezugselektrode in einer 36$igen "-'-.;.. Kaliumhydroxidlösung gegen die Stromdichte in mA/cm aufge-
tragen ist. ' Tabelle VI Beispiel No.
Spannung [VoltJ
Stromdichte 19
[mV cm J -0.53
-0.54
5 -Q. 57
10 -0.59
20 -0.61
30 -0.63
40
50
Der erfolgreiche Betrieb der Metall-Luft-Zelle des vorliegenden Beispiels , in welche eine erfindungsgemäße Gasdiffusions-Kathode eingebaut war» ist gleichfalls in Tabelle VII aufgeführt, in der die Zellspannung in Volt gegen die Stromdichte während Betriebs der Zelle aufgetragen ist.
5 Tabelle VII Beispiel No.
Stromdichte 10 Spannung [Volt]
[mA/cm2J 20 19
* 30 0.85
40 0.80
50 0.71
0.64
0.57
0.4Ö
Die Metall-Luft-Zelle des vorliegenden Beispiels wurde. gleichfalls 60-mal auf die in den Beispielen 9 - 16 beschriebene Weise im Kreislauf betrieben. Die Säuerstoffentwicklung trat an der porösen elektrisch leitenden Platte und nicht am Substrat auf, wodurch das Substrat mit dem tischen Material vor Oxydation geschützt wurde.
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Claims (4)

  1. ■„ 14 - 1938845
    Ansprüche
    Zusammengesetzte Gasdiffusions-Elektrode, die ein elektrisch leitendes poröses Substrat und damit in Kontakt befindliches katalytisches Material aufweist, dadurch gekennzeichnet , daß weiterhin eine poröse, elektrisch leitende Platte an einer überfläche des Substrates damit in elektrisch leitender Verbindung angebracht ist, wobei diese poröse Platte eine niedrigere Sauerstoff-Überspannung als das Substrat mit dem katalytischen Material aufweist.
  2. 2. Zusammengesetzte Gasdiffusions-KLektrode nach Anspruch 1 , dadurch gekennzei chnet , daS die poröse Platte mechanisch mit dem Substrat verbunden ist.
  3. 3. Zusammengesetzte Gasdiffusions-KLektrode nach den Ansprüchen 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, da.3 die poröse Platte Metallpartikel enthält, die miteinander und mit einer überfläche des Substrates verbunden sind.
  4. 4. Verfahren zum. Laden einer sekundären ke tall-Luft-Z eile, die mindestens eine Anode,einen mit der Anode in Kontakt stehenden alkalischen Elektrolyt, und eine mit dem Elektrolyt in Kontakt stehende und von der Anode im Abstand angebrachte Gasdif fusions-Kathode aufweist und an die Anode und Kathode ein Ladestrom angelegt wird, dadurch gekennzeichnet, daS eine Elektrode nach den Ansprüchen 1-3 Verwendung findet.
    009811/1283
    tee rse i te
DE19691938645 1968-09-03 1969-07-30 Gasdiffusions-Elektrode Pending DE1938645A1 (de)

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