DE1900596B2 - Verfahren zur herstellung von formkoerpern auf der basis von epoxy-polyaddukten - Google Patents

Verfahren zur herstellung von formkoerpern auf der basis von epoxy-polyaddukten

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Description

R-C
-N
R-C C-R
I
R
rYVn
R R
(R = ein Wasserstoffatom, Halogenatom, Alkyl-, Cycloalkyl- oder Arylrest) verwendet werden nach Patent 1301575, dadurch gekennzeichnet, daß als Salze von Aminostickstoff enthaltenden Verbindungen. Malate, Tartrate oder Citrate der durch die allgemeinen Formeln (I) und (II) gekennzeichneten Imidazole verwendet werden.
45
Das Hauptpatent 1 301 575 betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Formkörpern auf der Basis von Polyaddukten durch Umsetzen von Epoxydverbindungen, die mehr als eine Epoxygruppe im Molekül enthalten, mit Salzen von Aminostickstoff enthaltenden Verbindungen, gegebenenfalls zusammen mit Verbindungen, die für die Polyaddition von Epoxydverbindungen bekannt sind, daß dadurch gekennzeichnet ist, daß als Salze von Aminostickstoff enthaltenden Verbindungen Phosphate, Formiate, Acetate oder Lactate von Imidazolen der allgemeinen Formeln
R-C-
Il
R-C
-N
C-R
(R = ein Wasserstoffatom, Halogenatom, Alkyl-. Cycloalkyl- oder Arylrest) verwendet werden.
Insbesondere können diese Imidazolsalze als Härtungsmittel und Härtungsbeschleuniger für PoIvepoxyd-Polycarbonsäureanhydrid-Gemische zur Herstellung von Fonnkörpern verwendet werden. Die Verwendung dieser Salze ergibt Gemisch" aus PoIyepoxydverbindungen und Polycarbonsäureanhydriden mit längerer Topfzeit bei niedrigen Temperaturen (I) und einer brauchbaren Gelierungszeit bei Härtungs-
temperaturen. Für einige Anwendungszwecke wird jedoch ein Beschleuniger benötigt, der zwar ähnlich gute Verzögerungszeiten bei geringen Temperaturen ergibt, jedoch eine kürzere Gelierungszeit bei Härtungstemperaturen ergeben sollte.
Zu solchen Anwendungen gehört die Isolierung und Beschichtung von Spulen von elektrischen Maschinen, wobei die Vorrichtung in ein Bad aus eirem flüssigen Imprägnierungsgemisch auf der Basis von Epoxydverbindungen getaucht wird, nach angemes-(JJ, 30 sener Zeit Tür das Eindringen der Masse in die Zwischenräume herausgezogen wird und anschließend die Vorrichtung zur Härtung der Epoxydverbindungen erhöhter Temperatur ausgesetzt wird. Das Bad kann aus einer erheblichen Menge einer flüssigen Epoxydmasse, z. B. in der Größenordnung von 1 t und darüber, bestehen, wie es für die Herstellung größerer elektrischer Motoren und Generatoren nicht ungewöhnlich ist. Gewöhnlich wird das Bad bei Umgebungstemperatur oder leicht erhöhter Temperatur gehalten, z. B. auf 30 bis 4O0C, wobei das Gelieren und die Härtung bei erheblich höherer Temperatur, z. B. 140 bis 1800C, besorgt wird. Der Rest des Bades kann mit frischer Epoxydmasse nachgefüllt und für die nächste Imprägnierung wieder verwendet werden.
Bei einer solchen Anwendung sollte die flüssige Epoxydmasse eine sehr gute Latenzzeit bei der Imprägnierungstemperatur besitzen, damit ein übermäßiger ViskositHtsanstieg des Bades vermieden wird, und bei erhöhter Temperatur eine kurze Gelierungszeit aufweisen, damit ein übermäßiges Abfließen von der Spule nach der Imprägnierung und vor der Härtung unterbleibt.
Es wurde gefunden, daß, wenn als Härtungsbeschleuniger bestimmte Salze von Imidazolverbindungen verwendet werden, diese Ziele erreicht werden können.
Gegenstand der Erfindung ist eine weitere Ausbildung des Verfahrens zur Herstellung von Formkörpern auf der Basis von Polyaddukten durch Umsetzen von Epoxydverbindungen, die mehr als eine Epoxydgruppe im Molekül enthalten, mit Salzen von (I) Aminostickstoff enthaltenden Verbindungen, gegebenenfalls zusammen mit Verbindungen, die für die Polyaddition von Epoxydverbindungen bekannt sir.J, wobei als Salze von Aminostickstoff enthaltenden Verbindungen Phosphate, Formiate, Acetate oder Lactate von Imidazolen der Formeln (I) oder (II)
verwendet werden, nach Patent 1 301 575, das dadurch gekennzeichnet ist, daß als Salze von Aminostickstoff enthaltenden Verbindungen Malate, Tartrate oder Citrate der durch die allgemeinen Formeln (I) und (II) gekennzeichneten Imidazole verwendet werden.
Die verwendeten Imidazolsalze sind vorzugsweise Salze von N-Alkylimidazolen, wie N-Äthylimidazol, N-Propylimidazol, N-Butylimidazol und N-Ociylimidazol; Salze von N-Butylimidazol sind besonders bevorzugt. Andere Imidazolsalze, die verwendet werden können, sind von Imidazolen und Benzimidazolen abgeleitet, die Alkylsubstituenten an anderen Stellungen im Ring oder in den Ringen enthalten, z. B. Imidazol, 2-MethylimidazoI, 2-Äthyl-4-methylimidazol, 2-Butylimidazol und 2-Cyclohexyl-4-methylimidazol.
Die Imidazole ze werden im allgemeinen in Mengen von 0,02 bis 5,0. vorzugsweise 0,04 bis 1 Gewichtsteil je 100 Gewichtsteilen des Polyepoxyds verwendet.
Die erfindungsgemäß verwendeten Polyepoxyde sind solche Verbindungen, die durchschnittlich mehr als eine Epoxydgruppe, d. h. die Gruppe
— C-
-C —
je Molekül enthalten. Die Polyepoxyde können gesättigt oder ungesättigt, ahphatis^n, cycloaliphatisch, aromatisch oder heterocyclisch sein und können, falls gewünscht, mit nicht störenden Substituenten substituiert sein, wie mit Halogenatomen. Hydroxylgruppen, Äthergruppen u. dgl. Sie können monomer oder polymer sein.
Bevorzugte Polyepoxyde sind Glycidyläther von mehrwertigen Phenolen, wie den Diphenylolalkanen, z. B. Glycidylpolyäther von 2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan, insbesondere flüssige Glycidylpolyäther von 2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan, die im allgemeinen Molekulargewichte zwischen 340 und 500 besitzen. Solche flüssigen Glycidylpolyäther können vorzugsweise im Gemisch mit aliphatischen oder cycloaliphatischen Polyepoxyden geringer Viskosität verwendet werden, wie Polyglycidyläthern von Äthylenglykol, Glycerin und Trimethylolpropan, Diglycidylester von Phthalsäure, Tetrahydrophthalsäure und Hexahydrophthalsäuie und epoxydierte Cyclohexenderivate, insbesondere solche mit zwei Epoxy-cyclohexanringen je Molekül, wie (3,4-Epoxycyclohexyl)-methyM/l-epoxycyciohexancarboxylat und (3,4-Epoxy-6-methyl-cyclohexyl)-methyl-3,4-epoxy-6-methylcyclohexancarboxylat.
Die Imidazolsalze können mit Polyepoxyd vermischt werden, wobei eine Polyepoxydmasse erhalten wird, die durch bloßes Zumischen eines Polycarbonsäureanhydrids für das erfindungsgemäße Verfahren brauchbar ist.
Vorzugsweise sinL die Polycarbonsäureaniiydride flüssig bei Umgebungstemperatur, oder sie besitzen einen niedrigen Schmelzpunkt, so daß sie leicht mit dem Polyepoxyd zu flüssigen Gemischen geringer Viskosität bei Imprägnierungstemperatur vermischt werden können. Beispiele besonders geeigneter Anhydride sind Methyl-S.o-endomethylen^-tetrahydrophthalsäureanhydrid, 3,6- Endomcthylen -4- tetrahydrophthalsäureanhydrid, Tetrahydrophthalsäureanhydrid und Hexahydrophthalsäureanhydrid.
Die verwendete Menge an Polycarbonsäureanhydrid liegt gewöhnlich zwischen 0,5 und 1,1 Mol, vorzugsweise zwischen 0,85 und 1,1 Mol, je Epoxydäquivalent des Polyepoxyds.
Es können auch weitere bekannte und in an sich bekannter Weise anzuwendende Bestandteile vorliegen, wie Lösungsmittel. Verdünnungsmittel, Pigmente, Füllstoffe, Farbstoffe und Weichmacher. Die im erfindungsgemäßen Verfahren verwendeten Ge-
fo mische können zu einer harten Harzmasse gehärtet werden, indem sie bei wenigstens 120° C, z. B. zuerst auf eine Temperatur von 140 bis 150° C zur Gelierung i.nd anschließend einige Stunden auf 1400C oder darüber zur schließlichen Härtung erhitzt werden.
Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele näher erläutert, wobei durch die Vergleiciisbeispiele die besseren Eigenschalten des erfindungsgemäßen Verfahrens gezeigt werden sollen.
Be i s pi el e 1 bis 10
(Beispiele 1 bis 6 stellen Vergleichsbeispiele dar)
Damit genau vergleichbare Werte erhalten werden, wurde in allen Fällen das gleiche Gemisch aus PoIyepoxyd und Polycarbonsäureanhydrid verwendet. Das Polyepoxyd war ein Gemisch von 50 Gewichtsteilen eines flüssigen Glycidylpolyäthers von 2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl(-propan mit einem Epoxydaquivale.itgewicht von 190 und einem durchschnittlichen MoIekulargewicht von 370 und 50 Gewichtsteilen (3,4-Epoxy-cyclohexyl)-methyl-3,4-epoxycyclohexylcarboxy- lat. Das Gemisch war bei Umgebungstemperatur flüssig und ein Epoxydäquivalentgewicht von 161. 100 Gewichtsteile dieses Gemischs wurden mit' 10 Gewichtsteilen Methyl-3,6-endo-methylen-4-tetrahydrophthalsäuieanhydrid und mit 0,2~5 mMol der in der folgenden Tabelle angegebenen verschiedenen Imidazolsalze vermischt.
Das verwendete N-Butylimidazol-mesotartrat wurde wie folgt hergestellt: 99,2 g (0,8 Mol) N-Butylimidazol wurden langsam unter Rühren zu einer gekühlten Lösung von Mesoweinsäuremonohydrat (0,4 Mol) in 250 g absolutem Methanol gegeben, wobei die Zugabegeschwindigkeit des N-Butylimidazols so gewählt wurde, daß die Temperatur des Reaktionsgemisches nicht über 400C anstieg. Das Methanol wurde unter Vakuum abgestreift. Das zurückbleibende N-Butylimidazol-mesotartrat war eine klare viskose Flüssigkeit.
Die anderen Imidazolsalze, die in der Tabelle angegeben sind, wurden in gleicher Weise aus 1 Mol der Imidazolverbindung und einem Äquivalent der verschiedenen Säuren hergestellt.
Die Anfangsviskosität aller Gemische aus PoIyepoxyd/Polycarbonsäureanhydrid/Imidazolsalz betrug 0,65 Poise bei 6O0C.
Die Gemische wurden ausgewertet, indem der Vjskositätsanstieg bei 6O0C und die Gelierungszeit bei 140°C bestimmt wurden. Der Viskositätsanstieg bei 6O0C ist ein Maß für die Latenzzeit des Beschleunigers. Für einige Imprägnierungen sollte die Viskosität nicht über 3 Poise bei 6O0C ansteigen, und eine Viskosität von 1000 Poise bei 60° C ist ein Zeichen für die Zeit, in o«,r das Gemisch (ohne Zwischenkühlung und ohne Auffüllen mit frischem Gemisch) als Flüssigkeit gehandhabt werden kann.
Die Ergebnisse sind in folgender Tabelle zusammengestellt:
Beschleuniger Zeit bis zum Anstieg der Viskosität auf 1000 Poise bei 60°C Gelierunaszeit
Beispiel 3 Poise bei 60'C (Tage) bei 140-C
2-Äthyl-4-methylimidazolacetat (Stunden) >3 <6 (Minuten)
1 2-Äthyl-4-methyIimidazollactat 48 7 110
2 Imidazolacetat 50 6 101
3 2-MethylimidazoIacetat 50 5 140
4 N-Butyl imidazolacetat 52 >4 <7 127
5 N-Butylimidazollactat 67 >4 <7 159
6 N-Butylimidazolcitrat 59 5 132
7 N-Butylimidazol-d,l-maIat 45 >3 <6 39
8 N-Butylimidazolmesotartrat 46 8 66
9 N-Octylimidazolmesotartrat 64 >4 <7 56
10 37 53
Die Beispiele 7,8,9 und 10 erläutern das erfindungsgemäße Verfahren, während die E.. ^spiele 1 bis 6 Vergleichsbeispiele sind.
Aus der Tabelle kann entnommen werden, daß bei der Verwendung der erfindungsgemäßen Beschleuniger bei im allgemeinen gleicher Stabilität bei der Imprägnierungstemperatur die Gelierungszeit wesentlich gesenkt werden kann.
Alle Proben der Beispiele, die zuerst 2 Stunden bei 140c C und anschließend 16 Stunden bei 1800C gehärtet worden waren, ergaben harte Harzmassen mit einer Formbeständigkeitstemperatur in der Wärme gemäß ASTM D-648 von 1600C.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    oder
    Weitere Ausbildung des Verfahrens zur Herstellung von Formkörpern auf der Basis von Polyaddukten durch Umsetzen von Epoxydverbindungen, die mehr als eine Epoxygruppe im Molekül enthalten, mit Salzen von Aminostickstoff enthaltenden Verbindungen, gegebenenfalls zusammen mit Verbindungen, die für die Polyaddition von Epoxydverbindungen bekannt sind, wobei als Salze von Aminostickstoff enthaltenden Verbindungen Phosphate, Formiate, Acetate oder Lactate von Imidazolen der allgemeinen Formeln
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