DE1668076C3 - Verfahren zur Herstellung von Isocyanatocarbonsäuretrialkylsilylestern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Isocyanatocarbonsäuretrialkylsilylestern

Info

Publication number
DE1668076C3
DE1668076C3 DE19681668076 DE1668076A DE1668076C3 DE 1668076 C3 DE1668076 C3 DE 1668076C3 DE 19681668076 DE19681668076 DE 19681668076 DE 1668076 A DE1668076 A DE 1668076A DE 1668076 C3 DE1668076 C3 DE 1668076C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acid
mol
found
calculated
preparation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19681668076
Other languages
English (en)
Other versions
DE1668076A1 (de
DE1668076B2 (de
Inventor
Heinrich Dr. Krimm
Georg Dr. Malamet
Hermann Dr. Schnell
Hugo Dr. Vernaleken
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Publication of DE1668076A1 publication Critical patent/DE1668076A1/de
Publication of DE1668076B2 publication Critical patent/DE1668076B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE1668076C3 publication Critical patent/DE1668076C3/de
Expired legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G18/00Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates
    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
    • C08G18/70Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen characterised by the isocyanates or isothiocyanates used
    • C08G18/72Polyisocyanates or polyisothiocyanates
    • C08G18/77Polyisocyanates or polyisothiocyanates having heteroatoms in addition to the isocyanate or isothiocyanate nitrogen and oxygen or sulfur
    • C08G18/778Polyisocyanates or polyisothiocyanates having heteroatoms in addition to the isocyanate or isothiocyanate nitrogen and oxygen or sulfur silicon
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F7/00Compounds containing elements of Groups 4 or 14 of the Periodic Table
    • C07F7/02Silicon compounds
    • C07F7/08Compounds having one or more C—Si linkages
    • C07F7/18Compounds having one or more C—Si linkages as well as one or more C—O—Si linkages
    • C07F7/1896Compounds having one or more Si-O-acyl linkages

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)

Description

(OCN)xRB,
20
in der x, y und R die schon genannte Bedeutung haben und B eine —CO — Hai- oder eine — O — CO- Hai-Gruppe (HaI = F, Cl, Br, J) darstellt, mit N-Trialkylsilylaminocarbonsäuretrialkylsilylestern unter Abspaltung von Trialkylhalogensilan umsetzt.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Isocyanatocarbonsäuretrialkylsilyiestern der Formel
(OCN)x — R — A, — R' — (COOSi[R"]3)=
35
in der R, R' einen mindestens bifunktionellen Alkyl-, Cycloalkyl-, Aralkyl- oder Arylrest, wobei die Funktionalität von R durch die Summe aus χ und y und die Funktionalität von R' durch die Summe aus y und ζ angegeben wird, R" eine C,-C6-Alkylgruppe, A eine
— CO —NH- oder — O — CO — NH-Gruppe und x, y, ζ ganze Zahlen von 1 bis 3 bedeuten, dadurch gekennzeichnet, daß man Isocyanate der Formel
(OCN)xRB,.
in der x, y und R die schon genannte Bedeutung haben und B eine —CO — Hai- oder eine
— O — CO- Hai-Gruppe (Hai = F, Cl, Br, J) darstellt, mit N-Trialkylsilylaminocarbonsäuretrialkylsilylestern unter Abspaltung von Trialkylhalogensilan umsetzt.
überraschenderweise wurde gefunden, daß sich die erfindungsgemäßen Verbindungen auf einfache Weise und in sehr guten Ausbeuten herstellen lassen, wenn Isocyanate der Formel
(OCN)xRB,,
60
in der x, y und R die schon genannte Bedeutung besitzen und B eine —CO—Hai- oder — O — CO- Hai-Gruppierung (Hai = Cl, Br) darstellt, mit N-Trialkylsilylaminocarbonsihiretrialkylsilylestern umgesetzt werden, wobei Trialkylhalogensilan abgespalten wird.
Eine solche Umsetzung war nicht vorhersehbar.
Es ist nämlich bekannt, daß N-Trialkylsilylaminogruppen sehr leicht mit Isocyanatgruppen zu N-Trialkylsilylharnstoff-Derivaten reagieren (Chem. Ber. 97, 1424 und 1433 (1964), sowie DokladyAkad. SSSR 165, 114 [1965]).
Im Gegensatz zu diesen bekannten Reaktionen bleibt eine derartige Reaktion beim Verfahren der Erfindung vollständig aus, und die Verknüpfen r der Reaktionspartner erfolgt ausschließlich durch reaktion der N-Trialkylsüylaminogruppen der N-T.mlkylsilylaminocarbonsäuretrialkylsilylester mit den — O — CO- Hai- oder —CO—Hai-Gruppen des Isocyanats der Formel
(OCN)xRB,.
unter Bildung einer Carbonamid- oder Urethanbrücke und unter Erhaltung der Trialkylsilylester- und der Isocyanatfunktionen.
Für das erfindungsgemäße Verfahren in Frage kommende Isocyanate der Formel
(OCN)xRB,,
sind z. B. Isocyanatocarbonsäurehalogenide und HaIogenameisensäureisocyanatoester.
Geeignete N-Tnalkylsilylaminocarbonsäuretrialkylsilylester sind z. B. solche aromatischer und araliphatischer Natur, ferner solche aliphaiischer Natur.
Soweit die N-Triaikylsilylaminocarbonsäuretrialkylsilylester noch nicht in der Literatur beschrieben sind, können sie z. B. durch Erhitzen der entsprechenden Aminocarbonsäuren mit einem Überschuß an entsprechenden Hexaalkyldisilazan erhalten werden.
Eine bevorzugte Ausführungsform des Verfahrens der Erfindung besteht darin, zu einer Lösung des Ausgangs-Isocyanates in einem der nachfolgend aufgeführten Lösungsmittel eine Lösung des N-Trialkylsilylaminocarbonsäuretrialkylsilylesters im Lösungsmittel bei Reaktionstemperaturen von -20 bis +6O0C vorzugsweise -10 bis +30'C zutropfen zu lassen und das Reaktionsgemisch bei dieser Temperatur zu halten, bis die Umsetzung beendet ist. Man kann aber auch ohne Lösungsmittel arbeiten sowie die genannten Temperaturgrenzen über- oder unterschreiten.
Die Reaktionsprodukte können z. B. durch Absaugen unter Feuchtigkeitsausschluß oder Abdestillieren des Lösungsmittels, gegebenenfalls unter vermindertem Druck, isoliert werden.
Da die Produkte in praktisch quantitativer Ausbeute und in reiner Form anfallen, ist im allgemeinen eine weitere Reinigung nicht erforderlich.
Für das Verfahren in Frage kommende inerte Lösungsmittel sind z. B. Petroläther, Cyclohexan, Benzol, Toluol, Xylol, Chlorbenzol, Dichlorbenzol, Methylenchlorid, Tetrachlorkohlenstoff, Diäthyläther, Tetrahydrofuran und Dioxan.
Die Mengen der Reaktionspartner werden zweckmäßigerweise äquivalent gewählt, d. h. pro N-Trialkylsilylaminogruppe des N-Trialkylsilylaminocarbonsäuretrialkylsilylesters ist eine — C-O — Hai- oder eine —O — CO—Hal-Gruppc des Isocyanats erforderlich. Es ist jedoch möglich und in manchen Fällen durchaus wünschenswert, eine Ausgangskomponente, z. B. aus Gründen der Zugänglichkeit, im Überschuß einzusetzen.
Die Verfahrensproduktc können zur Herstellung von Polyurethan-Kunststoffen und als Vernetzer für
i 668
Kunststoffe verwendet werden. Sie selbst können als Mittel zur Entfernung geringer Mengen Feuchtigkeit in Lackkompositionen oder als Klebemittel Anwendung finden.
Beispiel 1
26,3 g (0,15 Mol) o-Isocyanatocapronsäuiechlorid werden in 200 ml absolutem Toluol gelöst. Hierzu wird unter Rühren eine Lösung aus 35,0 g (0,15 Mol) N - Trimethylsily! - β - aminopropionsäurctrimethylsilylester in 100 ml trockenem Toluol innerhalb von 20 Minuten bei Raumtemperatur zugetropfl. Nach dem Entfernen des Lösungsmittels und des abgespaltenen Trimethylchlorsilans verbleiben 40,0 g 6-li,ocyanatocapronsäure - N - (2' - carbtrimethylsilyloxyäthyl)-amid (89% der Theorie) als klare ölige Substanz.
C13H24N2O4Si, Molgewicht 300,4:
NCO-Gehalt % berechnet 14,0, gefunden 14,0, verseifbares Chlor 0,05%.
Durch Reaktion mit der äquivalenten Menge Cyclohexylamin in Methylenchlorid erhält man nach der Desilylieruiiig der Silylestergruppe mit Wasser die entsprechende Harnstoffcarbonsäure; Schmelzpunkt 920C.
C16H29N3O4, Molgewicht 327,4:
N-Gehalt % berechnet 12,85, gefunden 12,80.
Durch Umsetzung mit Cyclohexylamin und Desilylierung der Silylestergruppe mit Wasser bi'det sich die entsprechende Harnstoffcarbonsäure vom Schmelzpunkt 192° C.
C20H29N3O4, Molgewicht 375,5:
N-Gehalt % berechnet 11,20, gefunden 11,20.
Beispiel 4
Entsprechend Beispiel 1 werden 25,7 g (0,1 Mol) 1 l-Isocyanatoundecansäurechlorid mit 28,1 g (0,1 Mol) N - Trimethylsilyl - 4 - amino - benzoesäure - trimethylsilylester in 300 ml wasserfreiem Benzol bei 40° C umgesetzt. Nach der Entfernung des Lösungsmittels verbleiben 41,0g 11 - Isocyanatoundecansäure-N - (4 - carbtrimethylsiloxy - phenyl) - amid (98% der Theorie) als wachsartige Substanz.
C22H34N2O4Si.
NCO-Gehalt. % berechnet 10,0, gefunden 9,8, verseifbares Chlor 0,16%.
Die entsprechend den vorhergehenden Beispielen hergestellte Harnstoffcarbonsäure hat einen Schmelzpunkt von 187° C.
C25H39N-5O4, Molgewicht 445,6: N-Gehalt % berechnet 9,42, gefunden 9,37.
Beispiel 2
Entsprechend Beispiel 1 werden 35,1 g (0,2 Mol) 6-lsocyanatocapronsäurechlorid mit 69,0 g (0,2 Mol) N - Trimethylsilyl -11 - aminoundecansäuretrimethylsilylester in 500 ml wasserfreiem Toluol umgesetzt. Nach dem Abdestillieren des Lösungsmittels verbleiben 80,0 g ö-lsocyantocapronsäure-N^lO'-carbtrimethylsiloxydecyl)-amid (97% der Theorie) als wachsartige Substanz.
C21H40N2O4Si, Molgewicht 412,6:
NCO-Gehalt % berechnet 10,2, gefunden 10,2, verseifbares Chlor 0,04%.
Durch Umsetzung mit Cyclohexylamin und Desilylierung der Silylestergruppe mit Wasser entsteht die entsprechende Harnstoffcarbonsäure vom Schmelzpunkt 118"C.
C24H45N3O4, Molgewicht 439,6:
N-Gehalt % berechnet 9,56, gefunden 9,55.
Beispiel 3
Entsprechend Beispiel 1 werden 35,1 g (0,2 Mol) 6-Isocyanatocapronsäurechlorid mit 56,2 g (0,2 Mol) N - Trimethylsilyl - 3 - aminobenzoesäurc - trimethylsilylester in 500 ml wasserfreiem Toluol bei Raumtemperatur umgesetzt. Nach der Entfernung des Lösungsmittels verbleiben 67,0 g 6-lsocyanatocapronsäure-N - (3 - carbtrimethylsiloxyphenyl) - amid (96% der Theorie) als wachsartige Substanz.
C17H24N2O4Si, Molgewicht 348,5:
NCO-Gehalt % berechnet 12,1, gefunden 12,2, verseifbares Chlor 0,03%.
Beispiel 5
Entsprechend Beispiel 1 werden 36,3 g (0,2 Mol) 3-Isocyantobenzoylchlorid mit 69,0 g (0,2 Mol) N-Trimethylsily 1 -11 - aminoundecansäuretrimethylsilylester in 500 ml wasserfreiem Toluol bei 0° C innerhalb von 30 Minuten zur Reaktion gebracht. Nach dem Abdestillieren des Lösungsmittels verbleiben 80,1 g 3-Isocyanatobenzoesäure - N - (10' - carbtrimethylsiloxydecyl)-amid (96% der Theorie) als wachsartige Substanz.
C22H34N2O4Si, Molgewicht 418,6:
NCO-Gehalt % berechnet 10,0, gefunden 9,8, verseifbares Chlor 0,1%.
Die entsprechend den vorhergehenden Beispielen hergestellte Harnstoffcarbonsäure schmilzt bei 92° C.
C25H39N3O4, Molgewicht 445,6: N-Gehalt % berechnet 9,42, gefunden 9,55.
Beispiel 6
Entsprechend Beispiel 1 werden 36,3 g (0,2 Mol) 3-Isocyanatobenzoylcnlorid mit 56,2 g(0,2 Mol) N-Trimethylsilyl - 3 - aminobenzoesäure - trimethylsilylester in 500 ml Xylol bei Raumtemperatur innerhalb von 50 Minuten zur Reaktion gebracht. Nach dem Ent-
fernen des Lösungsmittels durch Abdestillation kristallisieren 70 g 3-lsocyanatobenzoesäure-N-(3'-earbtrimethylsiloxyphenyl)-amid (98% der Theorie) aus einer Lösung Ligroin/Benzol im Verhältnis 1 : (Schmelzpunkt 160° C).
C18H18N2O4Si, Molgewicht 354,4:
NCO-Gehalt % berechnet 11,9, gefunden 11,9, verseifbares Chlor <0,01%.
Die entsprechend den vorhergehenden Beispielen tiergestellte Harnstoffcarbonsäure hat einen Schmelzpunkt von 217° C.
C2JH23N3O4, Molgewicht 381,4:
N-Gehalt % berechnet 11,04, gefunden 11,0.
Beispiel 7
Entsprechend Beispiel 1 werden 31,6 g (0,1 Mol) 4 - Isocyanato - 4' - chlorformyloxy - diphenylpropan-(2,2) mit 23,3 g (0,1 Mol) N-TrimethylEÜyl-u-aminopropionsäure-trimethylsilylester in 300 ml Toluol bei 0° C innerhalb von 10 Minuten zur Reaktion gebracht.
Nach dem Entfernen des Lösungsmittels durch Abdestillation kristallisieren 43,0 g 1-CarbtrimethylsiloxyäthyHlJ-carbaminsäure^'-fjj-isocyanato-fv.i-dimethylbenzyl)-phenylester (98% der Theorie) als farblose Kristalle (Schmelzpunkt aus Ligroin 102° C).
C23H28N2O5Si, Molgewicht 440,6:
NCO-Gchalt % berechnet 9,5, gefunden 9,3,
verseifbares Chlor 0,11%.
Beispiel 8
Entsprechend Beispiel 1 werden 31,6 g (0,1 Mol) 4 - Isocyanato - 4' - chlorformyloxy - diphenyl - propan-(2,2) mit 28,1 g (0,1 Mol) N-Trimethylsilyl-3-aminobenzoesäure-trimethylsilylester in 300 ml Toluol bei Raumtemperatur innerhalb von 30 Minuten zur Reaktion gebracht. Nach dem Entfernen des Lösungsmittels verbleiben 46,0 g S-Carbtrimethylsiloxyphenylcarbaminsäure - 4' - (p - isocyanato - α,α - dtmethylbenzyl)-phenylester (95% der Theorie) mit einem Schmelzpunkt von 68 C aus Ligroin.
C27H28N2O5Si, Molgewicht 488,6:
NCO-Gehalt % berechnet 8,6, gefunden 8,4,
verseifbares Chlor <0,l%.
Die entsprechend den vorhergehenden Beispielen hergestellte Harnstoffcarbonsäure besitzt: einen Schmelzpunkt von 150° C.
C30H33N3O5, Molgewicht 515,6:
N-Gehalt % berechnet 8,14, gefunden 8,12.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Isocyanatocarbonsäuretrialkylsilylestern aer Formel
    (OCN)x- R-Aj7-R'- (COOSi[R "]3)r
    in der R, R' einen mindestens bifunktionellen Alkyl-, Cycloalkyl-, Aralkyl- oder Arylrest, wobei ι ο die Funktionalität von R durch die Summe aus χ und y und die Funktionalität von R' durch die Summe aus y und ζ angegeben wird, R" eine C1-C6-Alkylgruppe, A eine —CO — NH- oder — O — CO — NH-Gruppe und x, y, ζ ganze Zahlen von 1 bis 3 bedeuten, dadurch gekennzeichnet, daß man Isocyanate der Formel
DE19681668076 1968-01-15 1968-01-15 Verfahren zur Herstellung von Isocyanatocarbonsäuretrialkylsilylestern Expired DE1668076C3 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DEF0054551 1968-01-15

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE1668076A1 DE1668076A1 (de) 1971-07-15
DE1668076B2 DE1668076B2 (de) 1974-10-10
DE1668076C3 true DE1668076C3 (de) 1975-05-28

Family

ID=7107163

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19681668076 Expired DE1668076C3 (de) 1968-01-15 1968-01-15 Verfahren zur Herstellung von Isocyanatocarbonsäuretrialkylsilylestern

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE1668076C3 (de)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3634248A1 (de) * 1986-10-08 1988-04-21 Bayer Ag Verfahren zur herstellung von isocyanaten
DE3730986A1 (de) * 1987-09-16 1989-03-30 Bayer Ag Verfahren zur herstellung von isocyanaten und ihre verwendung zur herstellung von estergruppen aufweisenden polyisocyanaten

Also Published As

Publication number Publication date
DE1668076A1 (de) 1971-07-15
DE1668076B2 (de) 1974-10-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE1668076C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Isocyanatocarbonsäuretrialkylsilylestern
DE1668425A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Diorganoantimonacylaten
DE1165580B (de) Verfahren zur Herstellung von Polyisocyanaten mit Biuret-Struktur
DE1156809B (de) Verfahren zur Herstellung von Cyanalkylfluorsilanen
DE2220256A1 (de) N-(o- bzw. p-nitrobenzoyl)-sulfoximine, verfahren zu ihrer herstellung und verwendung derselben
DE1932297C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Benzimidazol -2-carbaminsäureestern
EP0074582B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Dialkylphosphinsäurehalogeniden
CH453332A (de) Verfahren zur Herstellung von Carbaminsäureestern
DE1158499B (de) Verfahren zur Herstellung von Isonitrilen
EP0156198B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Isocyanaten
DE1216278B (de) Verfahren zur Herstellung von unsymmetrischen Phosphorigsaeure-O, O-diestern
DE2125143C3 (de) N-Chlorsulfonyl-carbamoylphosphonsäureester sowie Verfahren zu deren Herstellung
DD260071A5 (de) Verfahren zur herstellung von 0-alkyl-s,s-dialkyl-di-thiophosphaten
DE1126379B (de) Verfahren zur Herstellung von Isocyanatoaryl-phosphorsaeure- oder -thiophosphorsaeure-Derivaten
DD251134A1 (de) Verfahren zur herstellung von organosilylmethylphosphinsaeureestern
DE949057C (de) Verfahren zur Herstellung heterocyclischer Ester
DE1071701B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Dithiophosphonsäureestiern
DE2040175A1 (de) Verfahren zur Herstellung von N-substituierten N-Chlormethylcarbamidsaeureestern
DD261600A5 (de) Verfahren zur herstellung neuer s-butyl-di-n-alkylphosphane,-phospanoxide und phosphansulfide
DE3221874A1 (de) Verfahren zur herstellung von n-carbamoyl-benzoesaeure-sulfimid-derivaten
DE1768860A1 (de) Verfahren zur Herstellung von mono- und polyfunktionellen Derivaten der Kohlensaeure
DE1154475B (de) Verfahren zur Herstellung organischer Verbindungen des Siliciums
DE1181710B (de) Verfahren zur Herstellung von 3, 3-disubstituierten Azetidinonen-(2)
CH388930A (de) Verfahren zur Herstellung von Amidophosphaziden
DD146704A5 (de) Verfahren zur herstellung alpha,beta-dihalogenalkylisocyanaten

Legal Events

Date Code Title Description
C3 Grant after two publication steps (3rd publication)