DE1667715A1 - Verfahren zur Behandlung von Gasgemischen - Google Patents
Verfahren zur Behandlung von GasgemischenInfo
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Description
PATENTANWÄLTE .» r? ο η *Ί -\ C
I DD / / I D DR.-ING. VON KREISLER DR.-ING. SCHÖNWALD
KÖLN 1, DEICHMANNHAUS
Köln, den 27.7.1967 Ke/Ax/st
Soolete Technique d'Entreprises Chimigues,
192, Grande Rue, SEVRES (Hauts de Seine).
Verfahren zur Behandlung von Gasgemischen.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung
von Gasgemischen, die durch iJJeiloxydation von in
flüssiger Form oder Cfasfor-m eingesetzten Kohlenwasserstoffen
erhalten v/erden, für Zwecke, wie Konvertierung, Reinigung, Synthese und Speisung von Brennstoffelementen.
Me auf diese ..'eise erhaltenen Gas gemische können beleannblich
vorteilhaft für die Synthese von Ammoniak oder Methanol oder von Alkoholen, die durch Hydroformylierung
erhalten werden (üxoalkohol), verwendet werden, da sie im wesentlichen Kohlenoxyd und-Y/asserntoff
enthalten und somit vorteilhaft ausgenutzt werden können, um '.7asser stoff in einer kat aly ti se hen Synthese
von Ärmioniak aus Stickstoff und v/asseratoff oder den
./as s er α tof f und das Eohlenoxyd für die Synthese von
!.!"ethanol oder von Oxoal^oholen au liefern, Ferner können
diese Gasgemische zur Speisung von Brennstoffelementen von hoher Leistung verwandet werden, indem die
Verbindung von sauerstoff mit dem Wasserstoff oder dem
ausgenutzt wird.
T5öi den bekannten Vorrichtungen sur 'I'eilox/datiori ψ
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flüssigen, vergasten oder gasförmigen Kohlenwasserstoffen
fallen die Gase unter Druck bei erhöhten Temperaturen an. Diese Bedingungen sind ungünstig
für die direkte Einführung dieser Gase in die Anlagen zur Konvertierung, Reinigung und/oder katalytischen
Synthese. Eine Zwischenbehandlung der Gase ist somit notwendig.
Die französische Patentschrift 1 107 463 besehreibt ein Verfahren zur Herstellung von Ilohlenoxyd und wasserstoff
durch Teilverbrennung eines gasförmigen oder flüssigen Kohlenwasserstoffs mit einem sauerstoffhaltigen
Gas. Dieses Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man den Kohlenwasserstoff und das sauerstoffhaltige
Gas in die Verbrennungszone einer Gasturbine bei einem wesentlich über iiormaldruck liegenden Druck
einführt, die Reaktion zwischen dem Kohlenwasserstoff
und dem Sauerstoff in der Verbrennungszone bei dem oben genannten Druck unter geeigneten exothermen Bedingungen
durchführt, die Temperatur dieser üeaktionszone bei einem ;.7ert in der Größenordnung von wenigstens 1100°ö
härfci:und das Mengenverhältnis von Kohlenwasserstoff
und Sauerstoff so wählt, daß ein Gasstrom erhalten wird,
der bei dieser hohen Temperatur hauptsächlich aus V/asserstoff
und Kohlenoxyd besteht, und unmittelbar anschließend die Temperatur dieses Gasstromes durch eine
Entspannung und durch Kühlung in der Gasturbine senkt, so daß ein gasförmiges Produkt erhalten wird, das im
wesentlichen keinen freien Kohlenstoff enthält. Bei diesem Verfahren wird somit eine Gasturbine verwendet,
der direkt an der Saugseite ein Verbrennungsgaserζeuger
zugeschaltet wird, wobei die Verbrennungszone der Turbine
mit einem Gasgemisch gespeist wird, das einen hohen Druck und Temperaburen von wenigstens 11000C hat. Diese
Betriebsbedingungen der Turbine bringen erne te technische
Probleme mit sich.
0 98Ö7/14A9
Die Erfindung betrifft die Behandlung von Gasgemischen des vorstehend genannten Typs nach einem Verfahren,
das sich leicht durchführen läßt und eine günstige Gesamtwärinebilanz aufweist.
Das Verfahren gemäß der Erfindung, bei dem ein mit Kohlenwasserstoffen und einem sauerstoffhaltigen Gas
gespeister Gaserzeuger sowie eine getrennt von diesem Gaserzeuger angeordnete Turbine verwendet werden, ist
dadurch gekennzeichnet, daß man die aus dem Gaserzeuger austretenden Gase kühlt, indem man sie insbesondere von
darin enthaltenen Teilchen von freiem Kohlenstoff befreit, die so erhaltenen Gase erneut auf eine Temperatur
von nicht mehr als 10000O erhitzt und die wiedererhitzten
Gase in eine Abgas- oder Entspannungsturbine
einführt, die an der Druckseite ein den Erfordernissen der Reinigung und/oder Synthese entsprechendes Gasgemisch
von niedrigerer Temperatur und niedrigerem Druck liefert.
Gemäß der Erfindung wird ein Gaserzeuger von beliebigem
Typ verwendet, in dem wenigstens ein Kohlenwasserstoff in Gegenwart eines sauerstoffhaltigen Gases, vorteilhaft
in Gegenwart von reinem Sauerstoff, verbrannt wird, jis ist zu bemerken, daß ein solcher Gaserzeuger völlig
unabhängig von der Turbine ist, die während einer anschließenden Stufe der Behandlung des Gases verwendet
wird.
Die Kühlung der Gase am Austritt des Gaserzeugers kann in verschiedener Weise erfolgen. Beispielsweise können
die Gase in einen Dampfkessel eingeführt werden, wodurch es möglich ist, die in den Gasen vorhandene Wärmeenergie
beispielsweise in Form von Dampf zurückzugewinnen. ITach einer bevorzugten Kühlmethode ist es auch möglich, die
Gase in eine wassergefüllte Waschvorrichtung einzuführen, wo sie gekühlt werden und die unverbrannten Kohlenstoffteilchen
abgeben sowie gleichzeitig mit Wasserdampf
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gesättigt werden. Die Kühlung kann auch vorgenoiri en
γ/erden, indem eine "begrenzte 7/assermenge in eine Vorrichtung
eingespritzt wird, in der die aus dem Gaserzeuger austretenden Gase umlaufen. Diese verschiedenen
!,!ethoden sind auf dein Gebiet der Gasidihlung bekannt« Der
Grad der notwendigen Kühlung der Gase hängt von dem verwendeten
Gaserzeuger und der verwendeten Turbine sowie den Erfordernissen der Konvertierungs-, Iteinigungs- und/
oder Syntheseverfahren ab, für die die Gase nach der Behandlung bestimmt sind. Im allgemeinen muß bei Verwendung
der behandelten Gase für die Ammoiiiaksyntliese und.
bei Austrittstemperaturen der Gase aus dem Onserseiu er
von mehr als 11000G eine Kühlung auf Temperaturen von
etwa 320 bis 40O0G vorgenommen werden.
In einer anschließenden ütufe des Verfahrene gemi^ß der
Erfindung werden die Gase wieder auf eine '!'eirperatur
von weniger als 10000G erhitzt, bevor sie direkt in die
Saugseite einer Entspannungsturbine eingeführt werden. Diese \7iedererhitzung kann vorteilhaft mit Hilfe eines
-Röli=peiis<}l*la»ge-»überhitzers ei-lolgen, d.h. mit einer Vorrichtung,
die mit einem Brenner versehen ifst, dessen Flamme mit Leitungen in Berührung kommt, durch die
<M.e zu erhitzenden Gase strömen.
Die Temperatur, auf die die Gase wiedererhitzt werden, hängt natürlich von den Charakteristiken der Entspannungsturbine
ab, die am Ausgang des Erhitzers angeordnet ist. Wenn die aus der Kühlstufe austretenden Gase eine
Temperatur zwischen 200 und 45O°G haben, werden sie im
allgemeinen auf eine Temperatur zwischen 500 und 7000C
wiedererhitzt.
Die aufgeheizten Gase gehen anschließend in eine Abgasturbine, wo sie entspannt werden, und aus der sie bei
einer niedrigeren Temperatur austreten. Wenn diese Temperatur für die vorgesehene weitere Verwendung genügt,
können die Gase unmittelbar so, wie sie aus der Turbine
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austreten, verwendet werden. Die Turbinenabgase, die im wesentlichen aus Kohlenoxyd und Wasserstoff beatehen,
können insbesondere anschließend in klassischer .(eise auf chemischem Wege zu Synthesegas verarbeitet
v/erden. Beispielsweise kann das aus der Turbine austretende
Gasgemisch aus Kohlenoxyd und Wasserstoff für die Ammoniaksynthese einer Behandlung unterworfen werden,
bei der das Kohlenoxyd durch Katalyse in Gegenwart von ./as s er dampf in Kohlendioxyd und Wasserstoff umgewandelt
wird.
V/enn die Temperatur der aus der Turbine austretenden
Gase nicht genügt, um sie direkt in die Konvertierung einzusetzen, kann man sie in bekannter V/eise in einen
".·/arme aus tauscher einführen, der beispielsweise mit den
aus der Konvertierung austretenden Gasen beheizt wird.
Die an der Ausgangswelle der Turbine gewonnene Energie kann in beliebiger passender V/eise zur Stromerzeugung
und/oder cum Antrieb einer Maschine, z.B. eines Kompresnors,
verwertet werden. Bei diesem Kompressor kann es ;.rich um den Luftkompressor der Verflüssigungsanlage,
die den für den Gaserzeuger notwendigen Sauerstoff liefert,
oder um den Kompressor des Synthesegases handeln.
Gesamtwärmebilanz, die beim Verfahren gemäß der iirf ladung erzielt wird, ist runs tig.
t,ü HJJ-(S. unnötig erscheinen, daa Gas zu kühlen, um es anrjchliö&end
wieder zu erhitzen. Diese Kühlung des Gases dient jedoch zur Erzeugung von Dampf, und zwar entweder
iiiiirekt durch einen Abhitzekessel, den das Gas durchströmt,
oder direkt durch Einleiten in ./asaer. Diese .. πέη or dampf menge Let nicht nur chemisch für die Durchführung
der Arbeitsgänge der Herstellung des endgültigen .;,/:itheaogasea notwendig, sondern sie ermöglicht auch die
Aiiwendung des energetischen Zyklus auf eine größere lMasae
und «omit die Verringerung der (Temperaturdit'ferenzen,
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was vom technischen Gesichtspunkt immer vorteilhaft ist.
Bs ist ferner bekannt, daß in dem Maße, in dem der annehmbare Druckabfall es ermöglicht, immer ein sehr
guter Wirkungsgrad der Umwandlung von J/ärme in ICraf t
erzielt wird, wenn vor der Entspannung eine Überhitzung vorgenommen wird.
Ein Ausführungsbeispiel des Verfahrens gemäß der Erfindung wird nachstehend in Verbindung mit der Abbildung
beschrieben, die schematisch eine Anlage darstellt, die sich zur Durchführung des Verfahrens eignet.
Bei der in der Abbildung dargestellten Anlage wird ein
Gaserzeuger 1 bei 2 mit Sauerstoff und bei 3 nit einem Kohlenwasserstoff gespeist. Die bei 4 aus dem Generator
austretenden Gase gelangen anschließend in eine \/aschkolonne
5» wo sie mit V/asser gewaschen, gekühlt und mit ',Tasserdampf gesättigt werden, wobei sie die in ihnen
enthaltenen Teilchen von unverbranntem Kohlenstoff abgeben. 1UeWa. man beispielsweise in einer Anlage, die zur
Herstellung von 600 t NH™/Tag bestimmt ist, bei einem
Druck von 160 Bar arbeitet, hat das bei 29O°O aus der
vYaschkolonne 5 austretende gesättigte Gas folgende Zusamme ns e t zung:
Trockenes Gas: 58.998 ITm5/Std.
Wasserdampf» . 96.594 NmVstd.
Insgesamt 155.592 flmVstd.
Flammrohr-
Durch eine Leitung 6 wird dieses Gas in einen «efeiaftgsaüberhitzer 8 eingeführt, wo sie beim Durchgang
durch 7 mit der Flamme eines Brenners 9 erhitzt werden, dessen Verbrennungsgase bei 10 abgeführt werden. Am Austritt
des Überhitzers hat das Gas beispielsweise eine Temperatur von 465°G.
Das Gas wird anschließend durch eine Leitung 11 einer Entspannungsturbine 12 zugeführt, wo sein Druck auf
1 ° 9 8 8 7 / U 4 9 0-,eiMAL
-7- 1667775
70 Bar gesenkt wird, während seine Temperatur auf 36O0O fällt. Hierdurch wird an der './eile 13 der Turbine
eine Leistung von 6850 kW verfügbar.
Die Temperatur der bei 14 austretenden Gase kann somit
auf 36O0C eingestellt werden. Dies entspricht der Temperatur,
bei der das Gas in das erste Bett des Konvertierungskatalysators sur Umwandlung des Kohlenoxyds
eintreten muß, wodurch die Anordnung eines Austauschers am Eintritt der Konvertierung überflüssig ist.
Als Variante kann es in gewissen Fällen vorteilhafter sein, das Gas in der Turbine 12 noch weiter zu entspannen,
um mehr Energie an der Welle 13 zurückzugewinnen. In diesem Fall kann die Temperatur des Gases bei 14 bis
beispielsweise 2500G fallen. Es genügt hierbei, dieses
Gas vor der Einführung in die Kohlenoxyd-Konvertierungskolonne in einen Wärmeaustauscher einzuführen, um es von
25O0O auf 320 bis 3800O zu bringen, d.h. auf die Temperatur,
die für das in das erste Katalysatorbett eintretende Gas erforderlich ist. Der 'wärmeaustauscher wird
durch das Konvertierungsgas beheizt, das bei etwa 4200C
aus der Konvertierungskolonne austritt. Dieses Gas kühlt sich im Austausch mit dem aufzuheizenden Gas beispielsweise
auf 3100O ab.
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Claims (7)
1.) Verfahren zur Behandlung von bei der Kohlenwasserstoffoxydation
erhaltenen Gasgemischen unter Verwendung eines mit Kohlenwasserstoffen und einem sauerstoffhaltigen Gas
gespeisten Gaserzeugers sowie eine getrennt von diesem Gaserzeuger angeordneten Turbine, dadurch gekennzeichnet,
daß man die aus dem Gaserzeuger austretenden Gase kühlt und vorzugsweise von den darin enthaltenen Teilchen freien
Kohlenstoffs befreit, die so erhaltenen Gase erneut auf eine Temperatur von nicht mehr als 10000C erhitzt und
die wieder erhitzten Gase in eine Abgas- oder Entspannungsturbine einführt, die an der Druckseite ein den Erfordernissen
der Reinigung und/oder Synthese entsprechendes Gasgemisch von niedrigerer Temperatur und niedrigerem
Druck liefert.
2.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die teilweise Oxydation der Kohlenwasserstoffe mit
reinem Sauerstoff durchführt.
J5.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
man die aus dem Gaserzeuger austretenden Gase durch Einleiten in eine wassergefüllte Waschvorrichtung kühlt,
wo die unverbrannten Kohlenstoffteilchen abgegeben und die Gase gleichzeitig mit Wasserdampf gesättigt werden.
4.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Wiedererhitzung der Gase mittels eines Flammrohr-Überhitzers
durchführt.
5.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die auf eine Temperatur unterhalb 10000C wieder
erhitzten Gase in einer Turbine entspannt.
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6.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
man die aus der Turbine austretenden Gase direkt der Synthese und/oder Reinigung zuführt.
7.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man
die aus der Turbine austretenden Gase vor ihrer weiteren Verwendung in einem Wärmeaustauscher erneut aufheizt.
109807/U49
AQ
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