DE1539978C - Verfahren zum Herstellen von drahtförmigen Brennstoff- und/oder Brutstoff elementen - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen von drahtförmigen Brennstoff- und/oder Brutstoffelementen für Hochtemperaturreaktoren, bei dem drahtförmige Träger mit einer Brennstoffschicht und über und gegebenenfalls unter dieser Brennstoffschicht mit einer weiteren Schicht aus spalt- und brutstofffreien, hochtemperaturbeständigen Stoffen versehen werden.

Das Aufbringen von Kernbrenn- und/oder -brutstoffen auf Drähte, Fasern durch Vakuumbedampfung, elektrische oder elektrochemische Beaufschlagung usw. ist bekannt, wobei vor allem Wert auf eine feine Verteilung des Kernbrenn- oder -brutstoffes gelegt wird, um die entstehenden Spaltprodukte rasch mit Hilfe des Kühlmittels entfernen zu können (deutsche Auslegeschrift 1 037 607).

Des weiteren sind auch Verfahren bekannt, nach denen zwei Metallfolien, von denen eine aus Kernbrennstoffmaterial besteht oder eine mit Kernbrennstoffmaterial beschichtete Metallfolie zu Drähten aufgewickelt werden, die dann in Behältern nach klassischen Metallverformungsverfahren zu Rohren, Stangen und Platten gepreßt werden (belgische Patentschrift 645 782).

Demgegenüber ist es Aufgabe der Erfindung, den Kernbrenn- und/oder -brutstoff für den Einsatz in Hochtemperaturreaktoren in nichtmetallischer Form auf einen drahtförmigen Träger zu bringen, da die metallischen Brennstoffe bei den hohen Temperaturen dieses Reaktortyps flüssig sind. Die verwendeten Drähte müssen demzufolge ebenfalls aus hochtemperaturbeständigen Materialien bestehen.

Im Gegensatz zu den Reaktortypen, in denen obengenannte Brennelemente mit Drähten, Fasern od. ä. als Trägermaterial verwendet werden, streben die heute bekannten'Konzepte für Hochtemperaturreaktoren an, daß die gebildeten Spaltprodukte möglichst vollständig im Brennelement bleiben, damit das Kühlmittel (Helium) möglichst wenig radioaktiv ist. Man erreicht dieses Ziel nach bekannten Verfahren, indem der Kernbrenn- und/oder -brutstoff in die Form kleiner Kügelchen von etwa 0,5 mm Durchmesser gebracht wird, die dann mit Stoffen wie Pyrokohlenstoff oder Siliciumkarbid in einem Fließbettofen durch Pyrolyse von Kohlenwasserstoffen oder SiIiciumkohlenwasserstoffen beschichtet werden (belgische Patentschrift 630 760). Diese Beschichtung dient zur Zurückhaltung der gebildeten Spaltprodukte. Nachteilig ist dabei jedoch, daß sich die Kernbrennstoffkügelchen nicht alle gleichmäßig in dem Fließbettofen beschichten lassen. Einige der Teilchen sind noch nicht beschichtet, und diese übertragen dann den Kernbrenn- und/oder -brutstoff durch Berührung mit bereits beschichteten Kügelchen auf und in die Schichten. Die daraus resultierende Kontaminierung der Hüllschichten verursacht eine unerwünscht hohe Spaltproduktfreisetzung während des Reaktorbetriebes.

Aufgabe der Erfindung ist es demzufolge, spaltproduktrückhaltende Schichten so aufzubringen, daß eine Berührung von bereits beschichtetem und noch nicht beschichtetem Kernbrenn- und/oder -brutstoff nicht mehr stattfindet.

Hierzu werden gemäß der Erfindung die drahtförmigen Träger aus hochtemperaturbeständigem Material während des Beschichtungsvorganges frei gehalten und in bekannter Weise mit der Schicht aus Spalt- oder Brutstoff und der Hüllschicht und gegebenenfalls der Zwischenschicht aus Spaltprodukte rückhaltefähigem Material mit einer solchen Gesamtdicke versehen, daß sich ein Verhältnis von Drahtradius zur Dicke der Schichten von ungefähr 1:4 ergibt. Vorzugsweise werden Trägerdrähte mit einem Durchmesser von Vzo mm verwendet.

Durch die Verwendung solcher Trägerelemente werden die Verfahren zur gleichmäßigen Beschichtung vereinfacht und verbessert. Wird nämlich das Trägerelement während des Beschichtungsvorganges

ίο frei gehalten, so ist ohne. besonderen Aufwand und ohne zusätzliche Einrichtungen eine gleichmäßige Beschichtung desTrägerelements von allen Seiten möglich. Bei der Herstellung beschichteter drahtförmiger Träger müssen zunächst die Kernbrenn- oder Kernbrutstoffe oder beide als Schicht bzw. als Schichten aufgebracht werden. Hierbei hat es sich als besonders vorteilhaft erwiesen, vor oder hinter der Schicht bzw. vor, zwischen und hinter diesen Schichten Schichten aus anderem Material aufzubringen, wobei eine oder

ao mehrere der äußeren Schichten vorzugsweise die Aufgabe haben, ein vollständiges oder teilweises Freiwerden von Spaltprodukten zu verhindern.

Werden als Trägerelemente beispielsweise Drähte aus hochschmelzenden Metallen, wie Molybdän, Wolfram, Tantal oder Chrom, verwendet, so ist auf Grund der mechanischen Eigenschaften dieser Metalle eine Beschichtung auch bei Temperaturen über 2000° C gegenüber den herkömmlichen Beschichtungsverfahren bei etwa 800° bis 1900° C möglich. Je höher die Temperatur während der Beschichtung ist, desto widerstandsfähiger sind die erhaltenen Schichten während des Betriebes. Selbst bei Temperaturen über 2000° C können die Abmessungen der Träger so gehalten werden, daß der Gesamtdurchmesser der beschichteten Drähte kaum größer ist als der Durchmesser der in Hochtemperaturreaktoren meist verwendeten beschichteten, kugelförmigen Teilchen, der einige zehntel Millimeter beträgt. Die mechanischen Eigenschaften der hochschmelzenden Metalle werden am folgenden Beispiel aufgezeigt:

Besteht das Trägerelement aus einem Tantaldraht, dessen Durchmesser V20 mm beträgt, so darf der Zug bei 1600° C noch in der Größenordnung von einigen hundertstel Kilopond sein, ohne daß die Hälfte der Zerreißspannung überschritten wird.

Die Trägerelemente und die aufgebrachten Schichten weisen im allgemeinen eine verschiedene thermisehe Ausdehnung auf. Die Schichten werden bei hohen Temperaturen aufgebracht. Beim Erkalten er- -geben sich dann Spannungen auf Grund der unterschiedlichen thermischen Ausdehnung. Es können daher nur solche Stoffe miteinander kombiniert werden, die beim Erkalten den beschichteten Draht nicht funktionsunfähig machen.

Wird beispielsweise als Trägerelement ein Draht aus einem der angeführten hochschmelzenden Metalle verwendet und pyrolytischer Graphit in Schichten aufgebracht, um ein Freiwerden von Spaltprodukten zu verhindern, so ist die thermische Ausdehnung der genannten Schichten geringer als die des Drahtes. Bei dem geforderten Verhältnis von Drahtradius zur Dicke der Schichten von ungefähr 1:4 reißt der Draht beim Erkalten jedoch nicht; er wird lediglich vorgespannt.

Der beschichtete Draht läßt sich bis zu einem gewissen Grad biegen, ohne daß er funktionsunfähig wird. Das Verhältnis von Biegeradius zum Gesamtdurchmesser des beschichteten Drahtes liegt im Falle

des oben angegebenen Beispiels in der Größenordnung von 500 bis 1000.

Grundsätzlich können die beschichteten Drähte oder Stäbe auch in thermischen Reaktoren verwendet werden. Dabei ist zu beachten, daß der Wirkungsquerschnitt für thermische Neutronen beim Trägerelement nicht zu hoch sein darf. Bei der Verwendung eines Trägerelements, dessen thermischer Wirkungsquerschnitt größer als einige Barn ist, ergeben sich nur dann keine Schwierigkeiten, wenn das Trägerelement im Vergleich zu den Schichten so dünn gehalten werden kann, daß sich der Gesamtquerschnitt nur wenig verändert. Dies ist bei den hochschmelzenden Metallen der Fall.

Claims (2)

Patentansprüche:

1. Verfahren zum Herstellen von drahtförmigen Brennstoff- und/oder Brutstoffelementen für Hochtemperaturreaktoren, bei dem drahtförmige Träger mit einer Brennstoffschicht und über und gegebenenfalls unter dieser Brennstoffschicht mit einer weiteren Schicht aus spalt- und brutstofffreien, hochtemperaturbeständigen Stoffen versehen werden, dadurch gekennzeichnet, daß die drahtförmigen Träger aus hochtemperaturbeständigem Material während des Beschichtungsvorganges frei gehalten und mit der Schicht aus Spalt- oder Brutstoff und der Hüllschicht und gegebenenfalls der Zwischenschicht aus Spaltprodukte rückhaltefähigem Material mit einer solchen Gesamtdicke versehen werden, daß sich ein Verhältnis von Drahtradius zur Dicke der Schichten von ungefähr 1: 4 ergibt.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Trägerdrähte mit einem Durchmesser von V20 mm verwendet werden.