DE1496249C3 - Mehrschicht-Elektroden für Brennstoffelemente - Google Patents
Mehrschicht-Elektroden für BrennstoffelementeInfo
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Description
wurden in einer Brennstoffzelle mit einem alkalischen Elektrolyten angewendet; in Tabelle 1 ist das Bindemittel
der Schichten und die Stromstärken bei 0,5 V angegeben.
| Beispiel | 1. Schicht | 2. Schicht | StromstärkeA |
| bei 0,5 V | |||
| 1 (Vergl.) | nachchlorier | 1,0 | |
| tes PVC*) | |||
| 2 | nachchlorier | nachchlorier | 1,3 |
| tes PCV | tes PVC | ||
| 3 (Vergl.) | Polyäthylen | — | 7,8 |
| 4 | Polyäthylen | Polyäthylen | 8,3 |
| 5 | nachchlorier | Polyäthylen | 12,0 |
| tes PVC |
*) PVC = Polyvinylchlorid.
Aus Tabelle 1 ist zu ersehen, daß erfindungsgemäße Elektroden bessere Ergebnisse Hefern als Elektroden
mit nur einer Katalysatorschicht. Außerdem zeigt das im Beispiel 5 erhaltene Ergebnis, daß man für die
erste Schicht vorteilhafterweise ein Bindemittel mit starkem Bindevermögen verwenden sollte, das durch
die an den Elektroden der Brennstoffzelle erfolgenden elektrochemischen Reaktionen nicht wesentlich beeinträchtigt
wird, und für die zweite Schicht ein Bindemittel mit kornbildenden Eigenschaften.
Bei diesen Vergleichsversuchen wurde Methylenchlorid als Lösungsmittel für das nachchlorierte PVC
und Tetrachlorkohlenstoff für das Polyäthylen verwendet. In den Beispielen 2, 4 und 5 gemäß der Erfindung
betrug die Menge an Katalysator und Bindemittel in jeder Schicht 0,3 g, das ergibt insgesamt 0,6 g
Bindemittel und Katalysator wie in den Vergleichsbeispielen 1 und 3. In den Beispielen 2 und 4 ließ man
die erste Schicht trocknen, bevor die zweite Schicht aufgebracht wurde. Auch wenn die Schichten selbst
und das Verfahren zu deren Aufbringung identisch sind, so muß aus der ersten Schicht das Lösungsmittel
vollständig verdampft sein, bevor die zweite Schicht aufgebracht wird.
Beispiele6bis9
Weitere Beispiele für erfindungsgemäße Elektroden sind in Tabelle 2 angegeben. Wie zuvor war die Gesamtmenge
von Bindemittel und Katalysator 0,6 g, die auf eine Elektrodenfläche von 77,4 cm2 aufgebracht
wurde; für die Beispiele gemäß der Erfindung enthielt jede Schicht 0,3 g Bindemittel und Katalysator.
| Beispiel | 1. Schicht | 2. Schicht | StromstärkeA |
| bei 0,5 V | |||
| 6 (Vergl.) | Polymethyl- | 2,3 | |
| methacrylat | |||
| 7 | Polymethyl- | Polyäthylen | 12,9 |
| methacrylat | |||
| 8 (Vergl.) | sulfochlorier- | — | 1,3 |
| tes Poly | |||
| äthylen | |||
| 9 | sulfochlorier- | Polyäthylen | 8,4 |
| tes Poly | |||
| äthylen |
Als Lösungsmittel für sulfochloriertes Polyäthylen und Polymethylmethacrylat wurde Chloroform und
für Polyäthylen Tetrachlorkohlenstoff verwendet.
Tabelle 2 zeigt wieder, daß erfindungsgemäße Elektroden
bessere Ergebnisse liefern als Elektroden mit nur einer Katalysatorschicht.
Beispiele 10 bis 12
ίο In Tabelle 3 sind die Ergebnisse zusammengestellt,
die man bei vergleichenden Untersuchungen hinsichtlich der Lebensdauer der Elektroden erhalten hat.
Bei diesem Versuch wurde die Stromstärke einer Brennstoffzelle mit erfindungsgemäßen Elektroden
bei 0,6 V über eine lange Zeitdauer gemessen. Die untersuchten Elektroden entsprachen den Beispielen 5,
7 und 3.
| Tabelle 3 | 1. Schicht | 2. Schicht | Stromstärke A bei 0,6 V |
| Beispiel | Polyäthylen | keine | zu Beginn: 7 nach 200 h: 5 dann schneller Abfall |
| 10 (Vergl.) | nachchlo riertes PVC |
Polyäthy len |
zu Beginn: 7,6 nach 200 h: 5,8 nach 840 h: 5 |
| 11 | Polymethyl methacrylat |
Poly äthylen |
zu Beginn: 9,4 nach 240 h: 7,2 nach 816 h: 4,7 |
| 12 | |||
Aus Tabelle 3 geht hervor, daß Elektroden gemäß der Erfindung eine längere Lebensdauer haben als
Elektroden mit nur einer Katalysatorschicht.
Es wurde ein Brennstoffzellensystem gebaut, bestehend aus zwei Einheiten, die je zwei Gruppen von
31 Zellen enthielten.
Die Elektroden der Zellen waren poröse Platten aus mikroporösem »PVC«, die auf einer Seite mit einer porösen Silberschicht überzogen waren, auf welche dann zwei Katalysatorschichten aufgebracht wurden. Der Katalysator bestand im wesentlichen aus auf Kohlenstoff abgeschiedenem Platin in einem Gewichtsverhältnis von 9:1.
Die Elektroden der Zellen waren poröse Platten aus mikroporösem »PVC«, die auf einer Seite mit einer porösen Silberschicht überzogen waren, auf welche dann zwei Katalysatorschichten aufgebracht wurden. Der Katalysator bestand im wesentlichen aus auf Kohlenstoff abgeschiedenem Platin in einem Gewichtsverhältnis von 9:1.
Die erste Katalysatorschicht enthielt 10 Teile Katalysatorgemisch in 1 Teil Bindemittel aus nachchloriertem
PVC. Zur Herstellung der Schicht diente als Lösungsmittel für das Bindemittel Methylenchlorid.
Die zweite Schicht wurde nach dem Trocknen auf die erste aufgespritzt, und zwar in Form einer Masse aus
10 Teilen Katalysatorgemisch und 1 Teil Polyäthylenbinder geringer Dichte in einem Lösungsmittel.
Die Elektrodenplatten wurden vor dem Zusammenbauen der Zellen vorgepreßt. Die Brennstoffzelle wurde mit reinem Wasserstoff und Luft betrieben.
Die Elektrodenplatten wurden vor dem Zusammenbauen der Zellen vorgepreßt. Die Brennstoffzelle wurde mit reinem Wasserstoff und Luft betrieben.
Das ganze System war insgesamt 25 h bei einer Nettoausgangsleistung
von etwa 4 kW und einer Bruttoausgangsleistung von etwas über 5 kW in Betrieb. Die
Differenz (etwa IkW) wurde für den Betrieb der Hilfsaggregate verbraucht. Im Durchschnitt betrugen
der Gesamtstrom und die Spannung etwa 58 A bzw. 87 V.
Claims (3)
1. Mehrschichtelektrode für Brennstoffelemente Gemisch in Tetrachlorkohlenstoff als Lösungsmittel
mit einem porösen, nicht leitfähigen Träger, der auf die leitende Schicht aufgespritzt.
mindestens auf einer Seite eine poröse leitfähige 5 Ausgehend von dieser bekannten Mehrschichten-Schicht
aufweist, auf welcher sich ein poröses Elektrode ist die erfindungsgemäße Mehrschichten-Katalysator-Bindemittel-Gemisch
befindet, wobei Elektrode für Brennstoffelemente dadurch gekennder poröse Träger einen durchschnittlichen Poren- zeichnet, daß sie zwei übereinanderliegende Schichten
durchmesser von 0,25 bis 25 μπι aufweist und die aufweist, die jeweils aus einem Gemisch eines Kataly-Dicke
der leitfähigen Schicht 0,03 bis 50 μπι be- ίο sators mit einem Bindemittel bestehen. Bevorzugt entträgt
und vorzugsweise nicht größer als der durch- halten die beiden Katalysatorschichten unterschiedliche
schnittliche Porendurchmesser des Trägers und Bindemittel. Dabei sollte das Bindemittel der ersten,
nicht unter 0,25 μπι ist, dadurch gekenn- direkt auf der leitfähigen Schicht aufgebrachten
zeichnet, daß sie zwei übereinanderliegende Katalysatorschicht ein starkes Bindevermögen be-Schichten
aufweist, die jeweils aus einem Gemisch 15 sitzen, d. h. eine gute Kohäsion mit den Katalysatordes
Katalysators mit einem Bindemittel bestehen. teilchen und der Trägeroberfläche bewirken. Bevorzugt
2. Elektrode nach Anspruch 1 dadurch gekenn- als Bindemittel mit starkem Bindevermögen wird
zeichnet, daß die Katalysatorschichten verschiedene nachchloriertes Polyvinylchlorid, Polymethacrylat oder
Bindemittel enthalten. sulfochloriertes Polyäthylen angewandt. Das Binde-
3. Elektrode nach Anspruch 1 oder 2, dadurch 20 mittel der zweiten Katalysatorschicht soll geringeres
gekennzeichnet, daß die erste, direkt auf der leit- Bindevermögen aufweisen und zeigt kornbildende
fähigen Schicht aufgebrachte Katalysatorschicht Eigenschaften, d. h., es bewirkt eine Bindung der
ein Bindemittel mit starkem Bindevermögen ent- Katalysatorteilchen und der Oberfläche, auf die diese
hält, vorzugsweise nachchloriertes Polyvinylchlo- zweite Katalysatorschicht aufgetragen ist, nur in berid,
Polymethylmethacrylat oder sulfoniertes Poly- 25 grenzten Bereichen. Bevorzugt wird hierfür Polyäthylen,
und die zweite Katalysatorschicht ein äthylen angewandt.
Bindemittel mit kornbildenden Eigenschaften, vor- Als Katalysator können irgendwelche Materialien
zugsweise Polyäthylen, ist. verwendet werden, und zwar einzeln oder im Ge
misch, die als Katalysatoren für Elektrodenreaktionen
30 in Brennstoffzellen bekannt sind, also z. B. Platin,
Palladium, Osmium, Iridium, Rhodium, Ruthenium,
Die Erfindung betrifft Mehrschicht-Elektroden für Nickel, Silber oder Kohlenstoff. Ein besonders
Brennstoffelemente mit einem porösen, nicht leit- brauchbarer Katalysator ist ein Gemisch aus einem
fähigen Träger, der mindestens auf einer Seite eine oder mehreren der genannten Metalle mit feinteiligem
poröse, leitfähige Schicht aufweist, auf welcher sich 35 Kohlenstoff, wobei letzterer vorzugsweise im Überein
poröses Katalysator-Bindemittel-Gemisch befin- schuß vorliegt. In solchen Gemischen liegt beispielsdet,
wobei der poröse Träger einen durchschnittlichen weise das Verhältnis Metall zu Kohlenstoff im Be-Porendurchmesser
von 0,25 bis 25 μπι aufweist und die reich von 1: 99 bis 49 : 51, vorzugsweise 1: 5 bis 1:15.
Dicke der leitfähigen Schicht 0,03 bis 50 μπι aus- Ein geeignetes Verhältnis Katalysator zu Bindemittel
machen soll. Vorzugsweise ist sie nicht größer als der 40 ist der Bereich von 50: 1 bis 1:1, vorzugsweise 25:1
durchschnittliche Porendurchmesser des Trägers und bis 2:1 und insbesondere 15:1 bis 3:1, speziell benicht
unter 0,25 μπι. vorzugt wird ein Verhältnis von Katalysator zu Binde-
Es ist bekannt, für Brennstoffelemente Elektroden mittel zwischen 12:1 und 7: 1.
aus einem porösen, nichtleitenden Träger und einer Das Bindemittel kann unter Verwendung eines Lö-
Schicht eines porösen leitenden Materials zu verwen- 45 sungsmittels aufgebracht werden,
den. Der durchschnittliche Porendurchmesser des Die erfindungsgemäßen Elektroden unterscheiden
den. Der durchschnittliche Porendurchmesser des Die erfindungsgemäßen Elektroden unterscheiden
nichtleitenden Trägers liegt gewöhnlich im Bereich sich von den bekannten Elektroden dadurch, daß
von 0,25 bis 25 μπι, vorzugsweise von 1 bis 8 μπι. Die wenigstens zwei Katalysatorschichten aufgebracht
Schichtdicke des porösen, leitenden Materials beträgt sind, von welchen jede aus einem Katalysator und
gewöhnlich 0,03 bis 50 μπι und ist vorzugsweise nicht 50 einem Bindemittel besteht und wobei für die beiden
größer als der durchschnittliche Porendurchmesser Schichten vorzugsweise verschiedene Bindemittel verdes
Trägers und vorzugsweise nicht unter 0,25 μπι. wendet werden. Die Elektroden gemäß der Erfindung
Die Begriffe »leitend« und »nichtleitend« bedeuten, zeigen überraschenderweise eine weit größere Ausdaß
die elektrische Leitfähigkeit höher bzw. niedriger gangsleistung und/oder eine beträchtlich erhöhte
ist als die des Elektrolyten, in welchem die Elektrode 55 Lebensdauer im Vergleich zu bekannten Elektroden,
angewendet werden soll. wie aus den folgenden Beispielen hervorgeht.
Die nichtleitende Schicht kann z. B. aus einem . ■ 1 1 h' 5
mikroporösen Kunststoff, wie mikroporösem Poly- e 1 s ρ 1 e e is
vinylchlorid, Polyäthylen oder Polystyrol, hergestellt Eine mikroporöse Polyvinylchlorid-Folie wurde
sein. Die leitende Schicht kann beispielsweise durch 60 auf einer Seite mit einer Silber-Rhodium-Schicht über-Überziehen
des Trägers mit Silber oder Silber und zogen. Auf diese Silber-Rhodium-Schicht wurde dann
Rhodium durch Ausdampfen im Vakuum oder elektro- ein Katalysator, bestehend aus 10 Gewichtsprozent
lytische Abscheidung erhalten werden. Palladium auf Kohlenstoff, aufgebracht.
Es ist bekannt, eine solche Silberschicht mit Schich- Die Elektrodenfläche (eine Seite) betrug 77,4 cm2,
ten aus Palladium oder Palladiumschwarz durch 65 Bei allen Vergleichsversuchen war die Gesamtmenge
elektrolytische Abscheidung zu überziehen. von Bindemittel und Katalysator auf der Silber-
Weiterhin ist bekannt, die leitende Schicht mit einem Rhodium-Schicht 0,6 g und das Verhältnis von Ka-Gemisch,
bestehend aus Kohlenstoff, einem metal- talysator zu Bindemittel 10:1. Zwei solche Elektroden
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| GB4989664 | 1964-12-08 | ||
| GB4989664A GB1096046A (en) | 1964-12-08 | 1964-12-08 | Improvements in or relating to fuel cells |
| DES0100818 | 1965-12-06 |
Publications (3)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| DE1496249A1 DE1496249A1 (de) | 1969-05-08 |
| DE1496249B2 DE1496249B2 (de) | 1975-10-09 |
| DE1496249C3 true DE1496249C3 (de) | 1976-05-20 |
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