DE1439804A1 - Kernbrennstoff und Verfahren zur Herstellung von kugelfoermigen Partikeln - Google Patents

Description

neue Anscnnn

PATENTANWALT 59 S IZ « 7 τ-Λη.«« "j 4 3 9. 8Q

DIPL-ING. ERICH SCHUBERT Eiserner Straße 227 TeiegramnvAdr.:pabchub,siegen

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Po.f.checkkont.n: Köln 106931, Esien 203i2 Ab·. Palentanwalt Dipl.-Ing. SCHUBERT, 59 Sie_Ben (Weslf.), Bankkonten: OranienstraBe 14,.Postfach 325 Deutsche Bank AG., Filialen Siegen u.Oberhausen (RhId.]

63 211 DT.BU/fl.

H39804 ..1 VW» 1963

United Kingdom Atamio Energy Authority* Patente Branch, 11-12» Charles II Street, London, S.'.i, Kn^tland

Für di>8· Anmeldung wird die Priorität aus der britischen Patentanmeldung Hr. 25546/62 vom 3· Juli 1962 beansprucht

Kernbrennstoff und Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Partikeln

Die Erfindung betrifft die Herstellung von Sphäroiden, insbesondere die Verkuppelung, Kugel verformung oder 3piroidieation ron unre^elmiQig gestalteten BtUckohen oder Partikeln spaltbiiren oder Folgeprodukte liefernden Materials, dessen in

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dieser eise gebildeten Spnroid» sich e©hr gut in dey Herstellung von Kernbrennstoff verwenden l&aaen.

In der älteren Anmeldung U 9039 VIIIe/21g (-Inwalteakte 02 200) der gleichen Anmeld er in wird ein Verfahren sur ler stellung von ilphäroiden begehrieben und beansprucht» das darin besteht, nie unre^elaä^ig gestalteten Liaterialkörner auf einen itingtisch wlt sclimli' relnder Oberfläche- aufzugeben und auf den iiach eine Kreiaelsehwingung anzuwenden bsw. dieser au Überiait« teln» um dadurch die Materialkörner am voranlassen» eich rund um den Tiaeh zu bewegen, bis eie im weeentliohen kugelig geworden sind» Bieaa ünoioldung beöchr*Ibt auch und beansprucht geeignete Vorrichtungen fUr die Burehführusig dee gtschilderten Verfahrens.

Ss ist nun gefunden worden» daß die Ji.nd«rimg der Anfanges -.■ größe und die Zeitdauer» während der die lörner der Kreiselbewegimg unterworfen .wurden» nur gerIngen ©der gar keinen Einfluß auf die iiadkorn^roBe der Sphärolde hatte, 4iese Iot3t«i^e dagegen im ?;eaentliohen kannteiit von den verwendeten. Material abhing« Indeeaei* wurde eine bf-merkenewerte U-Ieichföriai^keit, der ii korngrüße trots deren aoheinbaren Unveräsiderliehkeit ßbenso wurde gefunden, daS der vlrad der 3chniir£eXwi?kung d@a Ringtisoh@3_fdeia ein© Kreiaelvibration aufgedruckt wurde, nur geringe irkung auf die Kndkorngröi3e der Sph^:iroide hatte«

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Der vorliegenden Erfindung liegt nun die Aufgab· sugrund·, •in Verfahren «ur Herstellung von Spbaroiden au lief «ritt durch Ami »In« Xnierung d«r i.phftroidkoragröt· J· nach Wimsek bewiTkt werden kann.

Dl* Erfindung !»trifft «In Terfahren »ur Herstellung ron ffaäroiden au· spaltbaren oder folgeprodukt· liefernden Materiell·* oiet* Geaieeben dtraelben, da· darin Weteht, dl* Mat«rial-StCtekebem In tlnen Behälter «iau««ts«a oder elneuitrlai?·», auf «•Η «in· krel»*nd· Tl1»ra%iMi aufgelegt oder Uberatttelt wird, ua ia4uroh die StUokoben au vtranlneeen, »loh Über die innere Oberflftehe de» Behälter· fortzubewegen und hierdurch Sphäroide de· Material· su bilden und naoh der Ausbildung der 3phärolde dae Vaoheen •er Spbärolde ble su einer gewtinachte-n Korngröße durch Zucabe weiterer Mengen des erwähnten Material· su bewirken.

Dea fur den Zusats bemutlgte feiapulTri^e Material kann rar de« YerkugeluAerrergang bergeetc11t werden» dealt ee für den Sineats bereitsteht· Ein geringer Anteil des für den Zunats erforderliehen Pulrere kann indeese* wHhrend des Verkugelungerer^anges dureh periodiechee Ausschalten der Kreiseln I jration und Absieben der aphHroide la Laufe der Herstellung für die üntterming von etwas Unterkorn und Mahlen der entfernten Unterkarnsfhirolde fUr die Gewinnung von Zuaatapulyer hergeatellt werden.

Inerwartetervtii·· wurde gefunden, dfri ein gro0or Anteil des Bugeeetzten ^!ulvere statt, wie zu erwarten gewesen wire» neue

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Sphäroide su bilden, eich tatsächlich mit schon, vorhandenen ;>pharoiden verbindet, vsenn die Zugabe erfolgt, un.1 im Äaohetum dieser :>phäroide, während deren kuglige öestalt erhalten bleibt, zur JiOl₁^e hat.

Die "Hatur der Oberfläche des Behälters, über die Me Stückchen unter Bildung von Spiiüroiden bewegt werden» scheint relativ wenig Bedeutung zu haben, wobei jedoch eine sehr rauh· schmirgelnde Oberfläche unerwünscht ist» um den Staubansatz und die Bildung eines ir'ulverbettes ssu vermeiden, urne bei einer rauhen Schmirgel-Oberfläche auftritt, Die ephäroiäieatlon scheint gleich gut bei einer fein gerauhten oder glatten Oberfläche au vei'laufen. Indeeeen ist ee erwünscht, Oberflächen zu vermeiden, die das zu verkugelnde Material adsorbieren.

In einem typischen Beispiel werden 500 g Urandioxyd (Keramik:- sorte-überflache 3 m²/«)» β? g RuB {Oberfläche 17 «²/«) und 0,25 (Gewicht«proaent Aluminiuaetearat in einer «inen Guemi- oder gummierten behälter aufweisenden Kugelmühle mit Dtahlkugeln während 16 Stunden gemahlen, wodurch «ine Durehsalschuag der Beetandteil· und die öilfiung von C»tUclcch«n dta SeiEischee erreicht wird und die _k;tüekehen ein ovales oder annähernd ephäroi&alee Aussehen haben* Bio Stüclcohen werden nun in ein· au» Pelyätfeylen hergestellte Schale übergeführt und die Sehale in einer handeleüblichen Siebmasehin· befejjtl/Tt, die sowohl die dewegang in vertikaler i:bene als auch die oszillierende »".inkelte@w$g$mg in h©risontaler .b*n· auf die

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Schale überträgt. Diese Krßiselvibration veranlaset die tftückohen, eloh Jeweils Über den Boden und die Winde der Schale au bewegen und bewirkt die V>rku,?relunß der Stückchen zn einer bemerkenswerten konstanten XorngrüSe (gewöhnlich um 230 Aileron Durchmesser) und Vollendung ihrer Sphäroid-testalt.

Sobald einmal Sphäroide dieser Korngr^e hergestellt sind, kann man sie durch Zugabe von ataub bis auf irgend einen gewünschten Durchmesser "wachsen* lassen. Solcher Stnub knnn hergestellt werden durch Absieben des Kugelmühlenproduktee unter Verwendung eine· 1oO-Masohen~3iebees (0,149 mm I.M.W.). Alles, was von dem Jieb zurückgehalten wird, wird für 6mn Verku^elun^eeinaate verwendet und das* was durch das Sieb hindurchgeht, wird als ».ulveraueats gebraucht. Wahlwelse kann un^esiebtea Material aus ior Kugelmühle, das sowohl "Feines·· als auch Stückchen enthalt, als Pulver verwendet werden, ^ine brauchbare Anfangsrate für die Sutabe von Staub ließt bei etwa 25 g für jeweils 15 "'!nuten. Dieae Zugaberate wird aufrechterhalten, bis das Wachstum der 3ph=iroide einen Durchmesser von etwa 4 >o Mikron erreicht. Der Heat der Zugabe kann dann auf etwa 25 g für jede Minute heraufgesetzt werden, wenn ein weiteres "'achsen der 'Jphärolde gewünscht wird, und men kann die SphHroide wachsen lassen bis tu einer gewünschten Korngröße«

SphMrolde bis herauf au 1 mm Durchmesser sind mit Erfolg hergestellt «Orden. Ulne geeignete Korngröße filr 3ph^:irolde, die aus den in diesem Beispiel apeaifleierten Materialien hergestellt wur-

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den unf £Ur ο en Jiinaats ala Kernbrennstoff vorgesehen waren, liegt bei 7K) tsie 750 Ullmvon Durchmesser. Derartige Bphäroide werden in einsa fan unter Vakuum reakfeiona-^eslntert, wobei das bei dor Iiöaktion antatehende Kohlenoxid entfern-t wird. Die ßQ hinter tan jpbäroide können mit einem geeigneten, 3 palt produkt eaurüekhö-lteadeix '!berzug, beispielsweise Siliciumcarbid oder Graphit versehen, werden und dis umhüllten Jphärolde in eitler geeigneten Matrix» dia aus ijilioiuittcarbid oder Graphit sein kann₅ diepürgie^t werden, worauf die Matrix au der gewünschten Form eines flrennkörpsra auegeforoit und aehrer© aaloher i:-rennkörper ala ein Kernreaktor br enaelsaieiit Verwendung finden.

Es hat aicb ala vorteilhaft herausgestellt, die Sphäroidiaation in ^wisch©nräuiaea von etv^a eines» ο t und β su usit erbrechen und die bereite hergestellten .^phüroide zwecke ■ "Entfernung atwa vorhandenen Unterkorno au ßiebeii, bevor die 3phäroidiaa1»ion der auf ciesa oisb aurückgoh.-iltenen ophlroide fort.jetäetzt wird. Die Unterkornsphäroide werden in die Kugelmühle -suräckgesaben xiiä in iulver verwandelt für die 2ας^.ΐ)β» vie bereits "besebrietoen* Am Schluß der iJphäroidisation kann iiochsaals eine Siebung stattfinden su.a Zweck eimer entgiiltigen Klassifizierung der in den -eaktionaainterunga-Verfahrenaachritt weitergegebenen Sphäroide. Als typlaoh wurde g©f unden, da^ nur etwa S^ der 3phäroide äen ausgewählten KorngrÖWenatöiidard und die Gestalt nicht erreichen, uieae kennen natürlich in die Kugelmühle auia vVieäerainsata in einen iolgeaden äphäroidiaieruiigaar'beitagang surückgc-fUhrt v?erden·-

Die die Heaktionaainte^ung veranlassenden öpiiäraide se Igten die

Eigenschaften, dicht, und nicht poröa au esisa, die-.ine besondere

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vorteilhaft fUr die Verwendung ale Kernbrennstoff eind.

τ;β wurde auch gefunden» da8 flphflroide mit noch höherer Vichte hergestellt werden können, und daß die Regelung der '(orngröße der SphHroide noch welter gefördert werden kann, vertn das FulTer ▼or fler Kreisel-Vibration "miicronisiert" wird. Tfnter '"*ikroni-•ierunp" 'et ein Verfahren gemeint, bei dem arm >«Tver in einem Strom von Pressluft in eine Kur-nner «ablasen vird» in der eine Turbulent! durch eine Reihe von «chr'-iß ein^eführten riuftfl'lsen erseugt wird. Auf diese Weise virö. d*a Pulver rund in den turbulenten Luftstrom in der Kammer eingeführt und fceilweiH©» vermutlich durch Selbeteerreibung, »erbrochen und au-n «nderen Teil durch die Auedehnung der in dem Pulver elnfieechloeeenen ^Taif't, venn der da· Pulver trRßende Preeeluftetro!« in die Κρίρμ»γ eintritt und an Druck verliert.

Bei einer anderen Anwendungeform kann iVftndioryd mit ähnlichen Eigenschaften ^ie da· in dem voretfhenden Beispiel verwendete durch •ine in Hhnlichpr Weise durchgeführte Kui'elv« rmahlunp oder durch andere geeignete Mittel granuliert werden, <*ie GranaTien ephäroidieiert und die "iph'mid· durch Zugabe von Pulver kuh v achsen gebracht werden, iie Vrnndioxydephäroid· einer pewUn?-ehte> Korngröße können in herkömmlicher 'eise gesintert und al· Kernbrennntoff dn^esetet werden, belspielsweiee nachd·« al· ait BerylIcrie überzogen, und die umhtlllten Sphärolde in einer Berylliumoxydmatrix disperpiert und in die gevrUnrohte Oeetnlt eines J3r«nnkörpers aua=-efornt wurden,

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Wahlweise können Ureiidloifyd-Sphäroiöe hergestellt durch Verwendung von TJrandtoxydpu^ey» Ä&& für Alt &rl*8gttag ■■_ einer Oberflächengräße von 3#t a /g aifcro&tsiert wurde,--iseteei d&e Pulper eu 200 g ifranäloxydgFenallen aus der "EiigeXaÜlile> Si® auf einem TOO Maschen-Sieb fimrttekbllebea* naah einer- ¥ibrationeperloa$ d@r (rranalten, zvm Herstellung von In einer Rat® von 10 örarana für jeweils f5 Miauten Sobald eiwaial die Spharolde durch die Pt£toer*ttg*iM! fels auf pieeser von etwa 400 Mikron aufgebaut wartä» "wurde Äle auf etwa TO' arama je Minute vergrteSert- und '*« laiige bis Sphäroide mit dem ge?rtinsohtW Dureitmeesey hergestellt

Für die Heroteilung von Sphäroiden alt Dur ch se β eer n Vöa weniger als etwa 230 Mikron* wird das Kugelniühlsn- oder ssikronleierte Material auf ein 300 Maechea-Sleb (0»O55 »m 1«II#W») gegeben, das auf dem Sieb zurückgehaltene Material wird der Spb&röläisetion— wie voretehöM beeohriebtn — unterworfen uöÄ Äat* durch da» Sieb fallende Material äle fulve^sugabe gebraueilt ftJr das feaehsen der Sphärolde bis auf die gevrtinsohtβ Korngröße« ''

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Claims (1)

1. PATENTANWALT 59 _{S| eg} , „ ^₂₂₈₀₂ H 3 9 8 O

   DIPL-ING. ERICH SCHUBERT Eiserner Straße 227 Teiegramm-Adr.iPatscbub,siegen

   „ __. 1

   63 211

   IU V - Haus uniifholfc STADION Postscheckkonten:

   Köln 106931, Essen 20362

   Abs. Patentanwalt Dipl.-Ing. SCHUBERT, 5? Siegen (Westf.), M Bankkonten!

   Oranienstraßo 14, Postfach 325 { Deutsche Bank AG.,

   Filialen Siegen u. Oberhaujen (RhId.)

   Pat ent an 3 pr Io h 0

   1· Verfahren sur Herstellung von Sphäroiden aue spaltbaren oder Folgeprodukte liefernden Materialien oder Gemisehtη dieser, dadurch gekennzeichnet» dall die Waterimlstücteohen in einen Behälter elngteeist frerden_t auf den eine Krelael-Vlbr^tion aufgelegt wird, um dl· Stückchen zu veranlassen, aioh Über die Innere Oberfläche des ßehältera fortzubewegen und hierdurch iTph&rold« des Materials zu bilden und daea nach der Ausbildung der Sphäroide das Wachsen der Sphäroide bia zu einer gewünschten Korngröße durch Zugabe weiterer Mengen dea erwähnten Materials bewirkt wird.

   2. Verfahren nach Anspruch 1* dadurch gekennzeichnet, daß die AnfangeBugaberate der weiteren Materialmengen geringer let als die folgenden Zugaberaten, um sloheraugehen, äaa das augesetste Material »ehr »ur Vergrößerung der eetaon gebildeten Sphäroide verbraucht wird als für die Bildung frischer Sphäroide au« dem Zusatzmaterial.

   3· Verfahren nach elnera der Anspruch· 1 und 2ydadurch gekennzeichnet, daß daa sugeeetxte Material von geringerer Korngröße ist al· die fUr die Priaärerzeugung von Sphäroiden verwendeten Stückchen. 9 0 9 8 0 8/0259

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   4β Verfahren nach Anspruch 5_f dadurch gekennzeichnet» daß das zugesetzt© Material mikronisiertea Pulver ist.

   5. Verfahren nach Anspruoh 1_# dadurch gekennzeichnet, daß di® Kxeiael-Vibration des Behälters in Intervallen untarbroehen wird für das Absieben der Sphäroide und Entfernung der Tinterkora ephäroide, worauf die entfernten UnterlEornsphäroide für den naöh f olgenden ''led er einsatz ale Pulver wieder vermählen

   6» Verfahren naoh Anspruch 1» dadurch gekennzeichnete daS die innere Oberfläohe dea Behälterfl glatt ist.

   7» Ve.rfs.hren naoh Anspruch 1s dadurch gekennaeiehnet» dafl innere überfläch© äee Behälters einen leicht sohmlrgeinten Oharak-

   8. Spharoide vom spaltbarem oder foi^eprodukt® lieferndem Material oder öe'miBchen dieser« dadurch gekennzeichnete ctaä diese nach einem Verfahren gemliS einem- der vorstehenden Anspruchs berge*-* stellt werden.

   9. Kernbrennstoff aus Ophäroid#ag#iaäS Anspruch 0·

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