DE1439804C - Verfahren zur Herstellung von Sphäroiden aus Kernbrennstoff - Google Patents

Description

auf irgendeinen gewünschten Durchmesser »wachsen« lassen. Solcher Staub kann hergestellt werden durch Absieben des Kugelmühlenproduktes unter Verwendung eines 100-Maschen-Siebes (0,149 mm I.M.W.). Alles, was von dem Sieb zurückgehalten wird, wird für den Verkugelungseinsatz verwendet und das, was durch das Sieb hindurchgeht, wird als Pulverzusatz gebraucht. Wahlweise kann ungesiebtes Material aus der Kugelmühle, das sowohl »Feines« als auch Stückchen enthält, als Pulver verwendet werden. Eine brauchbare Anfangsrate für die Zugabe von Staub liegt bei etwa 25 g für jeweils 15 Minuten. Diese Zugaberate wird aufrechterhalten, bis das Wachstum der Sphäroide einen Durchmesser von etwa 400 Mikron erreicht. Der Rest der Zugabe kann dann auf etwa 25 g für jede Minute heraufgesetzt werden, wenn ein weiteres Wachsen der Sphäroide gewünscht wird, und man kann die Sphäroide wachsen lassen bis zu einer gewünschten Korngröße.

Sphäroide bis herauf zu 1 mm Durchmesser sind mit Erfolg hergestellt worden. Eine geeignete Korngröße für Sphäroide, die aus den in diesem Beispiel spezifizierten Materialien hergestellt wurden und für den Einsatz als Kernbrennstoff vorgesehen waren, liegt bei 700 bis 750 Mikron Durchmesser. Derartige Sphäroide werden in einem Ofen unter Vakuum reaktionsgesintert, wobei das bei der Reaktion entstehende Kohlenoxid entfernt wird. Die gesinterten Sphäroide können mit einem geeigneten, Spaltprodukte zurückhaltenden Überzug, beispielsweise Siliciumcarbid oder Graphit, versehen werden, und die umhüllten Sphäroide können in einer geeigneten Matrix, die aus Siliciumcarbid oder Graphit bestehen kann, dispergiert werden, worauf die Matrix zu der gewünschten Form eines Brennstoffkörpers ausgeformt und mehrere solcher Brennstoffkörper als ein Kernreaktorbrennelement Verwendung finden können.

Es hat sich als vorteilhaft herausgestellt, die Sphäroidisation in Zwischenräumen von etwa einer Stunde zu unterbrechen und die bereits hergestellten Sphäroide zwecks Entfernung etwa vorhandenen Unterkorns zu sieben, bevor die Sphäroidisation der auf dem Sieb zurückgehaltenen Sphäroide fortgesetzt wird. Die Unterkornsphäroide werden in die Kugelmühle zurückgegeben und in Pulver verwandelt für die Zugabe, wie bereits beschrieben. Am Schluß der Sphäroidisation kann nochmals eine Siebung stattfinden zum Zweck einer endgültigen Klassifizierung der in den Reaktionssinterungs-Verfahrensschritt weiterzugebenden Sphäroide. Als typisch wurde gefunden, daß nur etwa 5 % der Sphäroide den ausgewählten Korngrößenstandard und die Gestalt nicht erreichen. Diese können natürlich in die Kugelmühle zum Wiedereinsatz in einen folgenden Sphäroidisierungsarbeitsgang zurückgeführt werden.

Die die Reaktionssinterung veranlassenden Sphäroide waren dicht und nicht porös, was vorteilhaft für die Verwendung als Kernbrennstoff ist.

Es wurde auch gefunden, daß Sphäroide mit noch höherer Dichte hergestellt werden können, und daß die Regelung der Korngröße der Sphäroide noch weiter gefördert werden kann, wenn das Pulver vor der Kreisel-Vibration »mikronisiert« wird. Unter »Mikronisierung« ist ein Verfahren gemeint, bei dem das

ίο Pulver in einem Strom von Preßluft in eine Kammer geblasen wird, in der eine Turbulenz durch eine Reihe von schräg eingeführten Luftdüsen erzeugt wird. Auf diese Weise wird das Pulver rund in den turbulenten Luftstrom in der Kammer eingeführt und teilweise vermutlich durch Selbstzerreibung und zum anderen Teil durch die Ausdehnung der in dem Pulver eingeschlossenen Luft, wenn der das Pulver tragende Preßluftstrom in die Kammer eintritt und an Druck verliert, zerbrochen.

Bei einer anderen Anwendungsform kann Urandioxid mit ähnlichen Eigenschaften wie das in dem vorstehenden Beispiel verwendete durch eine in ähnlicher Weise durchgeführte Kugelvermahlung oder durch andere geeignete Mittel granuliert werden, die Granalien sphäroidisiert und die Sphäroide durch Zugabe von Pulver zum Wachsen gebracht werden. Die Urandioxidsphäroide einer gewünschten Korngröße können in herkömmlicher Weise gesintert und als Kernbrennstoff eingesetzt werden, beispielsweise nachdem sie mit Beryllerde überzogen, und die umhüllten Sphäroide in einer Berylliumoxidmatrix dispergiert und in die gewünschte Gestalt eines Brennstoffkörpers ausgeformt wurden.
Wahlweise können Urandioxid-Sphäroide hergestellt werden durch Verwendung von Urandioxidpulver, das für die Erlangung einer Oberflächengröße von 3,1 m²/g mikronisiert wurde, wobei das Pulver zu 200 g Urandioxidgranalien aus der Kugelmühle, die auf einem 100 Maschen-Sieb zurückblieben, nach einer Kreisel-Vibrationsperiode der Granalien zur Herstellung von Sphäroiden in einer Rate von 10 g für jeweils 15 Minuten zugegeben wurde. Sobald einmal die Sphäroide durch die Pulverzugabe bis auf Durchmesser von etwa 400 Mikron aufgebaut waren, wurde die Zugaberate auf etwa 10 g je Minute vergrößert und so lange fortgesetzt, bis Sphäroide mit dem gewünschten Durchmesser hergestellt waren.

Für die Herstellung von Sphäroiden mit Durchmessern von weniger als etwa 230 Mikron, wird das Kugelmühlen- oder mikronisierte Material auf ein 300-Maschen-Sieb (0,053 mm l.M.W.) gegeben, das auf dem Sieb zurückgehaltene Material wird der Sphäroidisation — wie vorstehend beschrieben — unterworfen und das durch das Sieb fallende Material als Pulverzugabe gebraucht für das Wachsen der Sphäroide bis auf die gewünschte Korngröße.

Claims (7)

■ ■ -. . eine Kreiselvibration versetzt wird, damit sich die Patentansprüche: Partikel in der Schüssel ringsum bewegen, bis sie im wesentlichen kugelig geworden sind.

1. Verfahren zur Herstellung von Sphäroiden Es hat sich herausgestellt, daß eine Änderung der aus Kernbrennstoffen, die spaltbare oder ge- 5 anfänglichen Partikelgröße und die Zeitdauer der mischte, spaltbare und Folgeprodukte liefernde Kreiselvibration einen geringen oder gar keinen EinSubstanzen enthalten, bei dem unregelmäßig ge-.. fluß auf die Endgröße der Sphäroide-hatte, daß vielstaltete Kernbrennstoffpartikel in einen Behälter mehr diese im wesentlichen konstant von dem vereingebracht werden, welcher in Kreiselvibration wendeten Material abhing. Indessen wurde eine beversetzt wird, dadurch gekennzeichnet, io merkenswerte Gleichförmigkeit der Sphäroidgröße daß nach der Bildung ,von Sphäroiden aus den trotz deren scheinbaren Unveränderlichkeit festge-Kernbrennstoffpartik.eln diesen Kernbrennstoff- stellt. Außerdem stellte sich heraus, daß der Grad der pulver oder -staub in Teilportionen, zugegeben Schleifwirkung der Ringschüssel, die in Kreiselvibrawird, bis die Sphäroide zu einer gewünschten, tion versetzt wurde, nur eine geringe Wirkung auf die etwa 1 mm im Durchmesser nicht übersteigenden 15 Endgröße der Sphäroide hatte.

Größe gewachsen sind, worauf die Entleerung Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zu-

und gegebenenfalls Wiederbeschickung des Vi- gründe, das geschilderte Verfahren zur Herstellung

brationskreiselbehälters erfolgt. von Sphäroiden so auszugestalten, daß eine Ände-

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge- rung der Sphäroidgröße je nach Wunsch bewirkt werkennzeichnet, daß . die Anfangszugaberate der 20 den kann.

weiteren Materialmengen geringer gewählt wird Dies wird erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß

als die folgenden Zugaberaten, um sicherzugehen, nach der Bildung von Sphäroiden aus den Kern-

daß das zugesetzte Material mehr zur Vergröße- brennstoffpartikeln diesen Kernbrennstoffpulver oder

rung der schon gebildeten Sphäroide verbraucht -staub in Teilportionen zugegeben wird, bis die Sphä-

wird als für die Bildung frischer Sphäroide aus 25 roide zu einer gewünschten, etwa 1 mm im Durch-

dem Zusatzmaterial. messer nicht übersteigenden Größe gewachsen sind,

3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 und worauf die Entleerung und gegebenenfalls Wiederbe-2, dadurch gekennzeichnet, daß das zugesetzte Schickung des Vibrationskreiselbehälters erfolgt.
Material von geringerer Korngröße ist als die für Unerwarteterweise wurde festgestellt, daß ein grodie Primärerzeugung der Sphäroide verwendeten 30 ßer Anteil des zugesetzten Pulvers statt, wie zu erStückchen, warten gewesen wäre, neue Sphäroide zu bilden, sich

4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch ge- tatsächlich mit den bereits vorhandenen Partikeln kennzeichnet, daß das zugesetzte Material mikro- verbindet, wenn die Zugabe erfolgt, und ein Wachsen nisiertes Pulver ist. dieser Sphäroide unter Beibehaltung der kugeligen

5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge- 35 Gestalt zur Folge hat.

kennzeichnet, daß die Kreisel-Vibration des Be- Die Beschaffenheit der Oberfläche des Behälters, hälters in Intervallen unterbrochen wird für das über die die Partikel unter Bildung von Sphäroiden Absieben der Sphäroide und Entfernen der Un- bewegt werden, scheint relativ wenig Bedeutung zu terkornsphäroide, worauf die entfernten Unter- haben, wobei jedoch eine sehr rauhe, schleifend wirkornsphäroide für den nachfolgenden Wiederein- 40 kende Oberfläche unerwünscht ist, um den Staubansatz als Pulver wieder vermählen werden. satz und die Bildung eines Pulverbettes zu vermeiden.

6. Vorrichtung zur Durchführung des Verfah- Die Sphäroidisation scheint gleich gut bei einer fein rens nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch - gerauhten oder glatten Oberfläche zu verlaufen. Ingekennzeichnet, daß die innere Oberfläche des dessen sind Oberflächen zu vermeiden, die das zu Behälters glatt ist. 45 Sphäroiden zu verarbeitende Material adsorbieren.

7. Vorrichtung zur Durchführung des Verfah- In einem typischen Beispiel werden 500 g Uranrens nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch dioxid (Keramiksorte-Oberfläche 3 m²/g), 67 g Ruß gekennzeichnet, daß die innere Oberfläche des (Oberfläche 17 m²/g) und 0,25 Gewichtsprozent Alu-Behälters einen leicht schmirgelnden Charakter miniumstearat in einer einen Gummi- oder gummierhat. 50 ten Behälter aufweisenden Kugelmühle mit Stahlkugeln während 16 Stunden gemahlen, wodurch eine Durchmischung der Bestandteile und die Bildung von

Stückchen des Gemisches erreicht wird und die

Stückchen ein ovales oder annähernd sphäroidales

55 Aussehen haben. Die Stückchen werden nun in eine

aus Polyäthylen hergestellte Schale übergeführt und

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstel- die Schale in einer handelsüblichen Siebmaschine belung von Sphäroiden aus Kernbrennstoffen, die spalt- festigt, die sowohl die Bewegung in vertikaler Ebene bare oder gemischte, spaltbare und Folgeprodukte als auch die oszillierende Winkelbewegung in horiliefernde Substanzen enthalten, bei dem uriregelmä- 60 zontaler Ebene auf die Schale überträgt. Diese Kreißig gestaltete Kernbrennstoffpartikel in einen Behäl- selvibration veranlaßt die Stückchen, sich jeweils über ter eingebracht werden, welcher in Kreiselvibration den Boden und die Wände der Schale zu bewegen versetzt wird. und bewirkt die Verkugelung der Stückchen zu einer In dem älteren deutschen Patent 1245 791 wird bemerkenswerten konstanten Korngröße (gewöhnlich eine Vorrichtung zur Herstellung von Sphäroiden be- 65 um 230 Mikron Durchmesser) und Vollendung ihrer ansprucht, bei der die unregelmäßig gestalteten Kern- Sphäroidgestalt.

brennstoffpartikel in eine Ringschüssel mit schleifend Sobald einmal Sphäroide dieser Korngröße herge-

wirkender Oberfläche eingebracht und die Schüssel in stellt sind, kann man sie durch Zugabe von Staub bis