DE1427368C - Verfahren und Vorrichtung zur Her stellung von zusammenhangenden Korpern, die Diamanten enthalten - Google Patents

Description

Fig. 6a einen mit der in Fig. 6 gezeigten Kapsel Gelöst wird diese Aufgabe durch ein Verfahren 25 hergestellten Körper, der ein zentrales durchgehendes zur Herstellung von zusammenhängenden Körpern, Loch besitzt,

die Diamanten enthalten, bei welchem kohlenstoff- Fig. 7 ein mit einem Diamantkörper versehenes

haltiges Material und ein Katalysatormetall den zur . Werkzeug,

Umwandlung des kohlenstoffhaltigen Materials erfor- Fig. 8 ein mit Diamantkörpern versehenes Bohr-

dcrlichen Drücken und Temperaturen unterworfen 30 werkzeug und ■ ■

wird, und das erfindungsgemäß dadurch gekennzeich- Fig. 9 ein mit Diamantkörpern versehenes Fräs

net ist, daß die aus kohlenstoffhaltigem Material und werkzeug.

Katalysator bestehende Anordnung gegen das Reak- In Fig. 1 ist eine aus der USA.-Patentschrift

tionsgefäß unter Verwendung eines Metalls abge- 2941248 bekannte Vorrichtung zum Erzeugen von schirmt wird, das bei den Umwandlungsbedingungen 35 Hohen Drücken und Temperaturen dargestellt. Diese einen höheren Schmelzpunkt als das Katalysator- Vorrichtung 12 besteht aus zwei Stempeln 13 und 13'

aus Hartmetall, beispielsweise aus gesintertem Wolframkarbid, und aus einer Matrize 14 aus dem gleichen Werkstoff. Jeder Stempel ist zur Erhöhung der Festigkeit mit Preßringen (nicht gezeigt) und mit einem äußeren Sicherheitsring (nicht gezeigt) aus weichem Stahl versehen. Auch die gürteiförmige Matrize 14 ist mit Preßringen und einem Sicherheitsring (nicht gezeigt) versehen.

Die Matrize besitzt eine Öffnung 15, in welcher ein Reaktionsgefäß 16 angeordnet ist. Zwischen jedem der Stempel 13 und 13' und der Matrize 14 befindet sich eine Dichtungsanordnung 17, die von. zwei thermisch isolierenden und elektrisch nicht

metall besitzt, und das kohlenstoffhaltige Material in Diamant bei einer Temperatur umgewandelt wird, die niedriger ist als die Schmelztemperatur des zur Abschirmung verwendeten Metalls.

Bei der Durchführung des Verfahrens nach der
Erfindung wird zweckmäßigerweise eine Erhöhung
des Druckes auf einen gut innerhalb des Diamantbildungsbercichcs liegenden Wert vorgenommen und
bei diesem Druck die Temperatur zunächst auf einen 45
in der Nähe des Diamantbildungsbereichcs liegenden
Wert erhöht, dann für kurze Zeit wesentlich ver- ■
ringert und schließlich auf einen im Diamanlbildungsbereich liegenden, zum Schmelzen des Katalysatormetalls ausreichenden Wert erhöht. Vorzugsweise 50 leitenden Steindichtungen 18 und 19 und einer wird eine Erhöhung des Druckes auf ungefähr dazwischenliegenden Metalldichtung 20 gebildet wird.

Die Steindichtungen können aus verschiedenen Steinarten und keramischen Werkstoffen hergestellt werden, beispielsweise aus Catlinit und Pyrophyllit. Das Reaktionsgefäß 16 wird vorzugsweise von einem hohlen Pyrophyllitzylinder 21 gebildet, der eine Länge von ungefähr 23,6 mm hat. Innerhalb des Zylinders 21 ist gleichachsig und an der Innenfläche anliegend ein Graphitrohr 22 mit einer Wandstärke

setzbaren Hohlzylinder aus Tantal, in dem /wischen 60 von ungefähr 0,64 mm angeordnet. Innerhalb des zwei Scheiben aus Tantal Graphit angeordnet ist, in Graphitrohres 22 befindet sich wiederum ein Zylindern konzentrisch zum Tantalzylinder eine dünne
Nickclscheibc und eine dünne Hisenscheibe eingebettet ist.

75 000 Atmosphären genommen und die Temperatur zunächst auf ungefähr 1200° C erhöht. Weiterhin wird vorzugsweise die Verringerung der Temperatur auf Zimmertemperatur vorgenommen.

Die Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung ist gekennzeichnet durch einen in den Druckraum einer Vorrichtung zur Erzeugung von hohen Drücken und hohen Temperaturen cinder 23 aus Aluminiumoxyd. Der Zylinder 23 enthält eine der in den F i g. 2 bis 6 dargestellten Kapseln 24 und ist an jedem Ende durch einen Pfropfen 25 aus

Bei dem nach dem Verfahren der lirfindiing her- fis Aluminiumoxyd, Magnesiuinoxyd oder Pyrophyllit Körper greifen die einzelnen Diamant- und durch eine elektrisch leitende Abschlußseheibe 26 sind

p g

kristalle ineinander, sind ineinander verschlungen und iiiikiiKinder verwüchsen sowie zusätzlich durch verschlossen. Auf jede Abschlußscheibe 26 folgt eine Abschliißkiippe 27, die aus einer von einem elektrisch

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leitenden Ring 29 umgebenen Scheibe 28 aus Pyrö- Pyrophyllit usw., sich zersetzen, Elemente, abgeben phyllit besteht. oder schmelzen und in die aus kohlenstoffhaltigem

Wird ein Stempel auf den anderen zu bewegt oder Material und einem Katalysator bestehende Probe werden beide Stempel aufeinander zu bewegt, dann fließen und dabei die Umwandlung des kohlenstoffwerden die Dichtungen und das Reaktionsgefäß 5 haltigen Materials oder das Wachstum der Diamanten zusammengepreßt, und der auf die Probe lastende stark beeinflussen. Es hat sich herausgestellt, daß Druck steigt an. Gleichzeitig wird durch die Stempel die Reaktion so stark beeinflußt wird, daß' gewöhn- und das Graphitrohr 22 im Reaktionsgefäß ein Strom lieh bei einem gegebenen Versuch weniger Diamanten hindurc'.'geschickt, so daß durch indirekte Heizung entstehen und die gebildeten Diamanten klein und die Temperatur der im Reaktionsgefäß befindlichen io nicht einwandfrei sind. Es wurde daher versucht, Probe erhöht wird. Neben der beschriebenen Vor- - die Reaktionsteilnehmer durch Verwendung eines richtung zum Erzeugen von hohen Drücken und beispielsweise aus Graphit oder Aluminiumoxyd behohen Temperaturen können natürlich auch im stehenden Rohres abzuschirmen. Y
Rahmen der vorliegenden Erfindung verschiedene Es hat sich herausgestellt, daß durch ein bestimmandere Vorrichtungen verwendet werden, mit denen 15 tes Verfahren zur Herstellung von Diamanten" in gleichzeitig hohe Drücke und hohe Temperaturen Verbindung mit einer bestimmten Abschirmung ein erzeugt werden können. hochfester, aus Diamanten bestehender Körper mit

Ein zur Erzeugung von künstlichen Diamanten einer vorgegebenen Form hergestellt werden kann, geeignetes Verfahren ist in der. USA.-Patentschrift Die Abschirmung, die von einer teilweisen oder voll-2 947 610 beschrieben. Gemäß diesem Verfahren 20 ständigen Ummantelung, einer Kapsel, einer Hülse wird ein geeignetes kohlenstoffhaltiges Material, usw. gebildet werden kann, sollte aus einem metallibeispielsweise Graphit, Kohle, Koks, Zucker, Holz- sehen Werkstoff bestehen, der auch den bei der kohle usw., mit einem Katalysätormetall zusammen- Herstellung von Diamanten auftretenden außergebracht, das aus wenigstens einem Metall der achten ordentlich großen Verformungen unterworfen werden Gruppe des periodischen Systems, Chrom, Mangan, 25 kann und doch seine geometrische Form beibehält. Tantal oder aus einer Legierung dieser und anderer Die Abschirmung darf einerseits nicht zerbrechen Metalle besteht. Eine aus kohlenstoffhaltigem Mate- und zerbröckeln wie Graphit oder Aluminiumoxyd rial und Katalysatormetall bestehende Probe wird und andererseits auch nicht wesentlich an der Reakdann Temperaturen und Drücken unterworfen, bei tion oder Umwandlung des Graphits zu Diamant denen der Graphit in Diamant umgewandelt wird. 30 teilnehmen. Es sind nicht alle Metalle für eine der-Im allgemeinen ist eine Mindesttemperatur, von artige Abschirmung geeignet, da bevorzugt ein Metall ungefähr 1200° C und ein Mindestdruck von unge- mit einem Schmelzpunkt verwendet wird, der gleich fähr 50 000 Atmosphären erforderlich. Die Messung oder größer ist als die Temperatur (in Verbindung dieses Druckes erfolgt mit Hilfe von verschiedenen mit dem Druck), bei welcher die Diamanten erzeugt Metallen, die bei bekannten Drücken bekannte 35 werden, so daß das Metall selbst nicht wesentlich Änderungen ihres elektrischen Widerstandes zeigen. an der Diamantbildungsreaktion teilnimmt. Falls das Derartige Metalle sind in den bereits erwähnten Metall an der Diamantbildungsreaktion teilnimmt, USAi-Patentschriften und von P. W. Bridgman in muß sich die Teilnahme in Grenzen halten, da sonst »Proceedings of the American Academy of Arts and Löcher in die Abschirmung eingeschmolzen werden Sciences«, Bd. 81, IV, S. 165 bis 251, März 1952, 40 könnten, durch welche Pyrophyllit oder fein anderes beschrieben. Die nach dem beschriebenen Verfahren ' Reaktionsgefäßmaterial eindringen und die Reaktion und in der beschriebenen Einrichtung hergestellten nachteilig beeinflussen könnten, oder das Diarriarit-Diarrianten werden gewöhnlich aus dem Reaktions- wachstum nicht in den vorgegebenen Richtungen gefäß in Form von in einer Masse eingebetteten verläuft. Man ist bestrebt, ein Diamantwacnstumjzu Diamantkristalle entfernt. Die Masse ist gewöhnlich 45 erreichen, das in der aus dem kohlenstoffhaltigen sehr zerbrechlich, was darauf hindeutet, daß die Material und dem Katalysator bestehenden Füllung Diamantkristalle und das Einbettungsmaterial sehr beginnt und in Richtung auf die Abschirmung fortlose miteinander verbunden sind. Außerdem besitzt schreitet. Eine beschränkte Diamantbildurig an den die Masse unzählige Hohlräume und Risse. Die Abschirmungswänden kann noch hingenommen Masse kann leicht zerkleinert werden. Infolge der 50 werden, obwohl dies in manchen Fällen nicht vorteilgeringeh Festigkeit kann sie nicht als Diamantwerk- haft ist. Es können verschiedene Metnilkombinationen zeug verwendet werden. Es wurden zahlreiche Ver- verwendet werden. Es kann sich dabei um eines der suche unternommen, eine hochfeste Masse ohne Katalysatormetalle handeln, wenn der für die "Dia-Hohlräume oder Innenrisse herzustellen. Die Vor- mantreaktion verwendete Katalysator einen ähnlichen suche waren aber nicht erfolgreich, und es konnten 55 oder niedrigeren Schmelzpunkt hat. Die Metallediglich kleine Kristallzusammenballungen erzielt abschirmung kann verschiedene geometrische, und werden, d. h. nur einige wenige Kristalle der aus dem unregelmäßige Hohlformen annehmen und beispiels₇ Reaktionsgefäß entfernten Masse waren mit einer weise die Form eines Rohres, einer Kugel, eines "ür Schleif- oder .Fräszwecke nicht ausreichenden Würfels, eines rechtwinkligen Parallelepipeds usw. festigkeit miteinander verbunden. Bei weiteren Ver- fio haben.

wehen zur Erzielung von größeren und einwand- Es hat sich herausgestellt, daß durch Verwendung

reieren Kristallen stellte sich nun heraus, daß die einer derartigen Abschirmung die Diamantausbeute ms kohlenstoffhaltigem Material und einem Kataly- stark erhöht werden kann. Wird beispielsweise das ator bestehende Reaktionsprobe von der Umgebung in Fig. 1 gezeigte Reaktionsgcfätf mit einer Ausibgeschirmt werden muß, da bei den außerordentlich 65 kleidung aus Graphit oder Alumiiiiumoxyd verwcn-U)IiCIi Drücken und Temperaturen die umgebenden det, dann erhält man keinen hochfesten Diamaiit-Mcmdstolfe einschließlich steiiiiiluiliclieii Stolle für körper. Bei längeren Reaktionszeiten, beispielsweise las ReaktioiisgefäU, beispielsweise Callinit, Talk, bei Reaktionszeiten von 30 Minuten und'mehr,.bricht

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sehr häufig die feuerfeste Auskleidung. Wird ein In Fig. 3 ist eine andere Ausfiihrungsform einer

Metallrohr als Auskleidung verwendet, dann fließt Kapsel gezeigt. Der Durchmesser der Abschluß-

und verformt sich das Metall, ohne daß Risse gebildet scheiben 33 bzw. 33' ist kleiner als der Innendurch-

werdcn oder das Metall bricht. Derartige Rohre sind messer des Rohrs 32. Dadurch entsteht ein Körper

daher zur Herstellung größerer, einwandfreierer 5 39, der, wie in Fig. 3a gezeigt ist, eine unregel-

Diamantkristallc und zur Erzielung einer größeren mäßigere Oberfläche besitzt. Da die Abschlußschei-

Ausbeute unerläßlich. Durch eine Metallabschirmung, ben 33 das Rohr 32 nicht berühren können, wird die

an welcher keine Diamantbildung auftritt, kann unter Gefahr der Verschmelzung des Katalysators mit dem

entsprechenden Bedingungen bei der technischen Rohr verringert. Zwischen der Scheibe 33 und der

Herstellung von Diamantkristallen eine Steigerung io Wand des Rohres 32 werden Diamanten gebildet,

der Ausbeute von ungefähr 10% und mehr erreicht während die oberen Teile der Scheibe 32 frei bleiben

werden. und die Befestigung des Diamantkörpers durch Hart-

Fiir die Abschirmung können beispielsweise Tantal, löten, Löten usw. erleichtern.

Nickel, Nickelcisen und andere Nickellegierungen Ist ein länglicher, zylindrischer Körper erwünscht, verwendet werden. Normalerweise kann jedes Metall 15 dann kann die in Fig. 4 gezeigte Ausführungsform verwendet werden, wenn das Diamantwachstum im verwendet werden. In dem in Fig. 4 gezeigten Rohr wesentlichen auf die aus kohlenstoffhaltigem Material 32 befinden sich zwei auseinanderlicgende Abschluß- und dem Katalysator bestehende Füllung beschränkt scheiben 33', die ein längliches Volumen 40 einwird und durch die Abschirmung keine anderen Stoffe schließen. Das Volumen 40 enthält auseinanderhindurchtreten können. 20 liegende Katalysatorscheibenanordnungen 36, wäh-

Bei der Durchführung der vorliegenden Erfindung rend der verbleibende Teil mit Graphit gefüllt ist.

werden die Abschirmungsformen mit Graphit und Ein derartiges Volumen 40 liefert einen hochfesten

Katalysator gefüllt, in das in F i g. 1 gezeigte Reak- Diamantkörper mit ähnlichen Abmessungen nach der

tionsgefäß eingesetzt und hohen Drücken und Tem- - Verdichtung. Ein mit der in der F i g. 4 gezeigten

peraturen unterworfen, wobei das gesamte in der 25 Kapsel hergestellter Diamantkörper ist in der F i g. 4 a

Abschirmung vorhandene kohlenstoffhaltige Material gezeigt.

in Diamant umgewandelt wird. Bei der Diamant- Mit der in Fig. 5 gezeigten Anordnung kann ein bildung innerhalb einer derartigen Abschirmung wird pillenförmigcr Körper oder ein zylindrischer Körper die Abschirmung vollständig mit einer vielkristallinen mit halbkugelförmigen Enden hergestellt werden. Ein Diamantmasse ausgefüllt, die sehr zäh'und dauerhaft 30 Körper mit einer solchen Gestalt wird vorzugsweise ist, sehr fest zusammenhält und unmittelbar als für Bohrerspitzen verwendet. Das Rohr 32 enthält Schleif- oder Fräswerkzeug verwendet werden kann. zwei auseinanderliegende dicke Scheiben 42, die mit Diese vielkristalline Masse besteht aus unzähligen halbkugelförmigen Aussparungen versehen sind, kleinen Diamantkristallen, die anscheinend in vielen Diese auseinanderliegenden Scheiben 42 schließen Fällen nicht nur ineinandergreifen, sondern auch 35 ein im allgemeinen pillenförmiges Volumen ein, in zusammengewachsen sind und überhaupt keine oder dem sich die übliche aus kohlenstoffhaltigem Matenur wenige das Gefüge schwächende Hohlräume ein- rial und einem Katalysator bestehende Füllung beschließen. Die auf diese Weise hergestellten Körper findet. Der mit der in der Fig. 5 gezeigten Anordscheinen in die genaue Form und Größe der Ab- nung erhaltene Körper 43 ist in der F i g. 5 a gezeigt, schirmung gegossen zu sein. Es können daher' Dia- 40 Neben massiven Diamantkörpern können auch manten in Form eines dichten Körpers bestimmter. hohle Formen, beispielsweise Körper mit Löchern, Größe und Gestalt hergestellt werden. Öffnungen und sonstigen Aussparungen, hergestellt

In den Fig. 2 bis 6 sind verschiedenartige Ab- werden. In Fig. 6 ist ein Beispiel einer hohlen Form

schirmkapseln und damit hergestellte Diamantkörper gezeigt.

dargestellt. Im allgemeinen ist eine zylindrische Form 45 Das in Fi g. 6 gezeigte Rohr 32 enthält ein spulengezeigt. Diese Form wird deshalb gewählt, weil sie ähnliches Glied 44, das aus zwei Teilen 45 und 46 der Form 'des Reaktionsgefäßes entspricht und die besteht. Das spulenähnliche Glied 44 und das Rohr Befestigung des Diamanlkörpers im Werkzeughalter 32 umschließen ein ringförmiges Volumen 47. In erleichtert. diesem ringförmigen Volumen 47 befindet sich eine

Mit der in Fig. 2 dargestellten Kapsel 30 kann 50 übliche Füllung aus kohlenstoffhaltigem Material und der in Fig. 2a gezeigte scheibenartige Körper 31 Katalysator. Im vorliegenden Fall ist jedoch die hergestellt werden. Bei der Kapsel 30 wird die Ab- Katalysatorscheibenanordnung36'mit einer zentralen schirmung von einem Rohr 32 gebildet, das zwei öffnung versehen, welche dem spulenähnlichen Glied auseinanderliegeiule Abschlußscheiben 33 enthält, angepaßt ist. Ein mit der in der Fig. 6 gezeigten die zusammen mit dem Rohr 32 ein kurzes zylin- 55 Anordnung hergestellter Körper 40 ist in der Fig. 6a drischcs Volumen 34 einschließen. In diesem VoIu- gezeigt und kann beispielsweise als Drahtziehmatrize inen 34 befindet sich die aus kohlenstoffhaltigem verwendet werden. Für die aus kohlenstoffhaltigem Material und Katalysator bestehende Füllung, die Material und Katalysator bestehende Füllung ist beispielsweise aus Graphit 35 und einem Katalysator- keine besondere oder kritische Form vorgeschrieben, körper bestehen kann, der beispielsweise von aufein- 60 Bei der Durchführung der vorliegenden Erfindung anderl'olgcnden l'-isen- und Nickelscheiben 37 und 38 wurden jedoch bei Verwendung der gezeigten Katagebiklct wird. Der verbleibende Teil des Rohrs 32 lysatoranordnungen die besten Ergebnisse erzielt. Die , ist mit Graphit gefüllt. Es braucht jedoch kein Katalysatoren können jedoch auch in Form von Graphit verwendet zu werden, falls in diesem Teil Kugeln, Drähten, Röhren usw. verwendet und an keine Diamanten gebildet werden sollen. Der ver- 65 verschiedenen Stellen des Reaktionsvoluincns anbleibende Raum im Rohr 32 kann eventuell auch zur geordnet werden. ! Bildung eines zweiten Diamantkörpers verwendet Die beschriebenen Diamantkörper können in gewerdcn. eigneter Weise an einem Werkzeughalter befestigt

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und zum Schneiden und Schleifen verwendet werden. Tantal und insbesondere aus beispielsweise mit In F i g. 7 ist beispielsweise ein Schleifwerkzeug 49 Nickel legiertem Tantal gefördert. Diamantkörper gezeigt, bei dem beispielsweise der in F i g. 4 a ge- wurden auch in verschiedenen Rohren einschließlich zeigte Diamantkörper 41 verwendet wird. Dabei wird Nickelrohren mit niedrigem Schmelzpunkt mit Nickel die Zylinderfläche 50 des Körpers 41 als Schleif- 5 als Katalysator hergestellt. In diesen Fällen hatten fläche verwendet. Der Körper kann natürlich auch die Kristalle gewöhnlich eine durchscheinende gelbe so befestigt werden, daß eine hervorstehende Kante Farbe, und die einzelnen Kristalle waren sehr gut ausan dem abzuschleifenden Material anliegt. Das in gebildet. Bei Verwendung eines Nickelrohres und Fig. 7 gezeigte Werkzeug wurde als Schleifscheiben- von Nickelabschlußscheiben entsteht jedoch ein Körabziehvorrichtung verwendet. Es wurden im Ver- io per, in dem die einzelnen Kristalle mehr durch eine gleich zu üblichen Abziehvorrichtungen aus in einem Metallmatrix als durch Verwachsen miteinander verMaterial eingebetteten Diamanten oder aus Carboloy bunden sind,
zufriedenstellende Ergebnisse erzielt. Die Diamantkristalle wachsen gut im diamantstabi-

In Fig, 8 ist ein Bohrwerkzeug 51 gezeigt, das len Bereich.'Wird bei einem gegebenen Druck die beispielsweise als Steinbohrer verwendet werden 15 Temperatur erhöht, dann wird das System näher an kann. An einem ringförmigen Flanschteil 52 sind an die Gleichgewichtslinie zwischen Graphit und Diaverschiedenen Stellen außen und innen Diamant- mant bewegt, so daß das Wachstum verringert wird, körper der in F i g. 2 a gezeigten Form befestigt. Der jedoch die Kristalle ein besseres Aussehen vom Flanschteil 52 sitzt auf einem zylindrischen Halter53. Standpunkt der Einzelkristallqualität haben. Bei Liegt der Flanschteil 52 auf einem Stein auf und wird 20 niedrigerer Temperatur neigen die Kristalle zum er durch Drehung des Halters in Drehung versetzt, Schwarzwerden und zum verwickelten Verwachsen, dann wird eine ringförmige Aussparung in den Stein wenn Tantal und Legierungen mit Eisen und Nickel eingefräst. Das gezeigte Werkzeug ist als Beispiel für verwendet werden. Je nach dem Verwendungszweck eine ganze Anzahl von Steinbohrwerkzeugen ange- der Diamantkörper kann also das Herstellungsverfahfiilirt und wurde mit ausgezeichneten Ergebnissen 25 ren entsprechend der gewünschten Art der Kristalle zum Bohren von Granit und Marmor verwendet. und der Bindung gesteuert werden. . .

In F i g. 9 ist ein Fräswerkzeug 54 gezeigt, welches Die Erfindung wird nun im folgenden an Hand das Fräsen oder Schleifen von Gummiwerkstoffen bestimmter Beispiele näher erläutert. Bei allen Beierleichtert. Es ist schwierig, Gummi mit Metallwerk- spielen wurde als bevorzugte Form des kohlestoffzeugen zu fräsen, da diese schnell stumpf werden und 30 haltigen Materials spektroskopisch reiner Graphit verschmutzen. Das in Fig. 9 gezeigte Diamantwerk- verwendet. Die Dichte des Graphits betrug 1,7 g/cm^:t. zeug besteht aus einer Scheibe 55, an der beispiels- Der Graphit wurde in Form von Stangen verwendet weise Diamantkörper 31 befestigt sind. Die Scheibe , und in die entsprechende Form gebracht. Als Metalle kann mit Hilfe einer an ihr befestigten Welle 56 ge- wurden im Handel erhältliche Metalle hoher Reindreht werden/Diese Frässcheibe wurde längere Zeit 35 heit verwendet. Die Größe des Volumens oder andezum Fräsen und Abrichten von Gummiwerkstoffen, rer Abstände ist nicht kritisch, da Änderungen dieser beispielsweise Autoreifen, verwendet, ohne daß sie Größen innerhalb des angegebenen Reaktionsvolustumpf wurde oder verschmutzte. " mens in allen Fällen einen hochfesten Körper er-

Bei der Herstellung der Diamantkörper müssen geben.

neben den beschriebenen Anordnungen auch be- 40 , . ;
stimmte Verfahrensschritte beachtet werden. Im all- Beispiel 1
gemeinen sind bei der Herstellung von Diamantkörpern Drücke erforderlich, die höher liegen, als Es wurde die in den F i g. 1 und 2 gezeigte Anorddie gerade zur Einleitung des Diamantwachstums nung mit einem Tantalrohr 32 mit einer Wandstärke erforderlichen Drücke. Der Überdruck ist erforder- 45 von 0,5 mm und einem Innendurchmesser von Hch, um sehr rasches Diamantwachstum zu ermög- 6,3 mm verwendet. Konzentrisch innerhalb des Rohlichen und um zu gewährleisten, daß bis zur Füllung res 32 wurden zwei Tantalscheiben 33 mit einer Dicke des vorgesehenen Raumes die bei der Umwandlung von 0,5 mm und einem Durchmesser von 6,3 mm von Graphit zu Diamant eintretende Volumenver- im Abstand von ungefähr 3 mm angeordnet. Zwiririgerung nicht zu einer Verringerung des Gesamt- 50 sehen die auseinanderliegenden Tantalscheiben 33 druckes unter einen zur Fortsetzung des Diamant- wurde konzentrisch eine Katalysatoranordnung einwachstums erforderlichen Wert führt. Bei schnellem gelegt, weiche von zwei Scheiben 37 aus Nickel han-Diamantwachstum entstehen viele ineinanderge- delsüblicher Reinheit und einer dazwischenliegenden schachtelte Kristalle. Scheibe aus Eisen handelsüblicher Reinheit gebildet

Die Kristallmasse zeigt häufig ein verwickelt in- 55 wurde. Jede Nickclscheibe hatte eine Stärke von

einandergreifendes, verschlungenes Gefüge. Sind die 0,05 mm und einen Durchmesser von 4,57 mm. Die

Kristalle nicht wesentlich miteinander verschlungen, Eisenscheibe hatte eine Stärke von 0,5 mm und eine

dann sind sie durch den Metallkatalysator in ahn- Dicke von 4,57 mm. Der Durchmesser der Kataly-

licher Weise miteinander verbunden, in welcher satorscheibcn ist etwas kleiner als der Innendurch-

Zement Kies und Sand miteinander verbindet. Wird 60 messer des Rohres 32, um ein unregelmäßigeres

als Katalysator Eisen und Nickel in Form von ge- Wachstum an den Kanten des Diamantkörpers zu

trennten Scheiben oder als Legierung verwendet, erzielen und zu verhindern, daß sich die Scheiben mit

dann sind die gebildeten Kristalle vorherrschend in- dem Rohr legieren oder sich entlang des Rohres in

einander verschlungen. Gewöhnlich sind die Diamant- Form eines dünnen Stoffes ausbreiten und vereinzelte

körperkristalle dunkel oder schwarz und haben Ahn- 65 Diamantbildung bewirken. Der noch nicht ausgefüllte

lichkeit mit natürlichen »Ballas«-Diamanten. Raum wurde mit einem Gramm spektroskopisch rei-

Ein ineinandergreifendes Wachstum wird bei Ver- nem Graphit gefüllt. Praktisch wird eine Graphit-

wcndung von Abschlußscheiben und eines Rohrs aus scheibe mit einer Aussparung verschen, welche die

Katalysatorscheiben aufnimmt. Das im Rohr verbleibende Volumen wurde auch mit mehr oder weniger als Füllmaterial dienendem Graphit aufgefüllt. Diese Anordnung wurde dann in den Reaktionsraum 24 des in F i g. 1 dargestellten Reaktionsgefäßes 16 eingesetzt und mit Hilfe der Presse 12 einem Druck von ungefähr 75 000 Atmosphären und einer Temperatur von ungefähr 1370 bis 1400° C unterworfen. Die Diamantbildung setzte nach ungefähr 3 Minuten ein und dauerte ungefähr 15 bis 30 Minuten (bei einem Stempelweg von 0,05 bis 0,1mm). Anschließend wurde ein Körper der in F i g. 2 a gezeigten Form entfernt, der eine sehr hohe Festigkeit aufwies.

Der in dem beschriebenen Beispiel erzeugte Körper war im allgemeinen undurchsichtig, schwarz und füllte die gestauchte Tantalkapsel sehr gut aus, die anschließend abgeschält wurde. Es ergab sich, daß alle Graphitspuren im Reaktionsvolumen in Diamant umgewandelt wurden und die dem Tantal gegenüberliegende Diamantfläche das Aussehen eines groben ao Leders hatte. Das Kristallgefüge bestand aus sehr dichten, ineinandergreifenden, verwachsenen Kristallen. Der auf diese Weise gebildete Körper wurde zum Abdichten einer Korundscheibe verwendet, wobei keine Beschädigung oder schädlicher Effekt am Körper festgestellt werden konnte.

Beispiel 5

Wie im Beispiel 1 und entsprechend der F i g. 3 wurden in einem Tantalrohr zwei Tantalscheiben mit einer Dicke 0,5 mm und einem Durchmesser von 4,57 mm im Abstand voreinander angeordnet. In der Mitte zwischen den beiden Tantalscheiben wurde eine Katalysatoranordnung angeordnet, die aus zwei Nickelscheiben mit einer Dicke von 0,05 mm und einem Durchmesser von 4,57 mm bestand, zwischen denen eine Eisenscheibe mit einer Dicke von 0,5 mm und einem Durchmesser 4,57 mm lag. Es wurde ein Druck von 75 000 Atmosphären und eine Temperatur von 1300° C 10 Minuten lang aufrechterhalten. Nach einer Stromunterbrechung wurde die Temperatur ungefähr 40 Minuten lang auf ungefähr 1400° C erhöht. Danach wurden die Reaktionsbedingungen abgeschaltet, und man erhielt einen guten massiven Körper. Der Körper wuchs zwischen den Tantalscheiben und der Rohrwand nach außen. Er hatte eine Länge von ungefähr 5 mm und einen Durchmesser von 6 mm. Zusammen mit den Auswüchsen betrug die Länge 7 mm. Einige der außenliegenden Kristalle hatten in der längsten Richtung eine Länge von 2 mm.

Beispiel 6

B eispiel 2

Das Beispiel 1 wurde wiederholt. Der Abstand der Tantalscheiben war jedoch wesentlich geringer. Ungefähr 10 Minuten lang wurde ein Druck von ungefähr 75 000 Atmosphären und eine Temperatur von 1200⁰C aufrechterhalten. Anschließend wurde der Strom abgeschaltet, und das Reaktionsgefäß konnte sich auf ungefähr Zimmertemperatur abkühlen. Anschließend wurde die Temperatur sehr schnell (innerhalb von 30 Minuten) auf ungefähr 1350⁰C erhöht. Nach ungefähr 30 Minuten wurden diese Bedingungen abgeschaltet und aus dem Reaktionsgefäß ein Diamantkörper entfernt. Der das Ab- und Anschalten des elektrischen Stromes umfassende Verfahrensschritt wird als »Stromunterbrechung« bezeichnet.

Beispiel 3

Beispiel 1 wurde wiederholt. Es wurde ein Druck von ungefähr 75 000 Atmosphären und eine Temperatur von 1200° C aufrechterhalten. Nach einer Stromunterbrechung wurde die Temperatur in ungefähr 25 Minuten auf 1300 bis 1400⁰C erhöht. Nach Beseitigung dieser Bedingungen wurde ein eine Einheit bildender Diamantkörper entfernt.

Beispiel 4

Beispiel 1 wurde wiederholt. Es wurde ein Druck von ungefähr 75 000 Atmosphären und eine Temperatur von 1300° C 10 Minuten lang aufrechterhalten. Nach einer Stromunterbrechung wurde in ungefähr 27 Minuten die Temperatur auf ungefähr 1375° C erhöht. Der am Schluß herrschende Druck betrug 74 000 Atmosphären. Nach ungefähr IO Minuten wurden diese Bedingungen beseitigt und ein Körper aus dem Reaktionsgefäß entfernt. Dieser Körper war sehr gut geformt und hatte eine Länge von ungefähr 4 mm und einen Durchmesser von 6,35 mm. Einige freiliegende Kristalle waren in ihrer längsten Richtung μπ"»Κι.·Γ als 0,5 mm.

Beispiel 5 würde wiederholt. Die Tantalscheiben hatten jedoch einen größere Abstand voneinander (5 mm). Es wurde ein Druck von ungefähr 75 000 Atmosphären und eine Temperatur von ungefähr 1300° C aufrechterhalten. Nach einer Stromunterbrechung wurde die Temperatur auf ungefähr 1350 bis 1450° C für 42 Minuten erhöht. Nach Abschal-, .· tung dieser Reaktionsbedingungen wurde ein Diamantkörper aus dem Reaktionsgefäß entfernt. Der Körper drückte nicht gegen die Tantalscheiben wie in den vorhergehenden Beispielen und hatte eine Länge von ungefähr 4 mm.

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Beispiel 7

Beispiel 6 wurde wiederholt. Es wurde von ungefähr 75 000 Atmosphären und einer Temperatur von 1300⁰C aufrechterhalten. Nach einer Stromunterbrechung wurde die Temperatur auf ungefähr 1400⁰C für 12 Minuten erhöht. Nach Abschaltung dieser Reaktionsbedingungen wurde ein Körper entfernt, der ähnlich dem im Beispiel 6 hergestellten Körper war.

Beispiel 8

Es wurde das in Fig.4 gezeigte Tantalrohr mit zwei auseinanderliegendcn Tantalscheiben mit einer Dicke von 0,5 mm und einem Durchmesser von 6,3 mm verwendet. Zwischen den beiden Tantalscheibcn wurden im gleichen Abstand von den Scheiben zwei konzentrische Katalysatoranordnungen 36 angebracht. Der verbleibende Raum im Rohr wurde mit Graphit gefüllt. Das Gesamtgewicht des zwi-

sehen den Tantalscheiben befindlichen Graphits betrug 0,54 Gramm. Jede Katalysatoranordnung besteht aus zwei Nickclscheiben mit einer Dicke von 0,05 mm und einem Durchmesser von 4,57 mm, zwischen denen eine Eisenscheibe angeordnet ist. Das gefüllte Rohr wurde in das.in Fig. I gezeigte Reaktionsgcfäli eingesetzt und einem Druck von ungefähr 75 000 Atmosphären und einer Temperatur von 1300" C ausgesetzt. Diese Bedingungen wurden tinge-

fähr 15 Minuten lang aufrechterhalten, worauf die Temperatur auf ungefähr 1450° C erhöht wurde. Nach einer Gesamtzeit von ungefähr 42 Minuten wurden diese Bedingungen, d. h. Temperatur und Druck, verringert und aus dem Reaktionsgefäß ein Diamantkörper entfernt. Der gesamte Graphit wurde in Diamant umgewandelt, der eine außerordentlich zähe Oberfläche hatte.

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Beispiel 9

Beispiel 8 wurde mit einem Druck von 75 000 Atmosphären und einer Temperatur von 1350° C wiederholt. Nach ungefähr 20 Minuten wurde die Temperatur auf 1440° C erhöht, und diese Bedingungen wurden ungefähr .42 Minuten lang aufrechterhalten. Anschließend wurden die Temperaturen und der Druck verringert, und aus dem Reaktionsgefäß wurde ein Diamantkörper entfernt, der ähnlich dem im Beispiel 8 hergestellten Diamantkörper war.

20 Beispiel 10

Beispiel 8 wurde mit einem Druck von 75 000 Atmosphären und einer Temperatur von 1350⁰C wiederholt. Nach ungefähr 20 Minuten wurde die Temperatur auf 1425° C erhöht, wobei zum Schluß ein Druck von 74 000 Atmosphären vorhanden war. Diese Bedingungen wurden ungefähr 43 Minuten lang aufrechterhalten. Nach Verringerung des Drukkes und der Temperatur wurde aus dem Reaktionsgefäß ein Diamantkörper entfernt, der ähnlich den im Beispiel 8 und 9 hergestellten Diamantkörpern war und eine Länge von ungefähr 6, 3 mm und einen Durchmesser von ungefähr 6,3 mm hatte.

Die Beispiele 8, 9 und 10 wurden wiederholt, wobei die Zeit, während welcher der Druck und die Temperatur aufrechterhalten wurden, und die Gesamtzeit der Versuche verkürzt wurden, (Lh. .auf 15 bis 30 Minuten. Bei den erzeugten Diamantkörpern konnten keine bemerkenswerten Veränderungen festgestellt werden. ■

Beispiel 11

Es wurde ein Nickelrohr mit einem Aüßendurchmesser von 7,2 mm, einem Innendurchmesser von 6,35 mm und einer Länge von ungefähr 19,8 mm verwendet. Als Katalysatoren wurden Scheiben mit einem Durchmesser von 6,35 mm und einer Dicke von 0,13 mm aus einer aus 80% Nickel und 20% Chrom bestehenden Nickel-Chrom-Legierung verwendet. Als kohlenstoffhaltiges Material dienten Graphitkörper mit einer Länge von ungefähr 3,8 mm und einem Durchmesser 6,35 mm. In dem Nickelrohr wurden abwechselnd übereinander sechs Graphitkörper und fünf Nickel-Chrom-Scheiben angeordnet. Das gefüllte Rohr wurde dann in das in Fig. I gezeigte Reaktionsgefäß gebracht und einem Druck von ungefähr 82 000 Atmosphären und eineT Temperatur von ungefähr 1450° C unterworfen. Diese Bedingungen wurden 20 Minuten lang aufrechterhalten. Nach Beseitigung dieser Bedingungen wurde aus dem Reaktionsgefäß ein Diamantkörper

entfernt. . . . '

Beispiel 12

Beispiel 11 wurde unter ähnlichen Bedingungen mehrere Male mit verschiedenen Feuchtigkeitsgraden in den SteinwerkstolFen wiederholt. Es wurden keine feststellbaren Änderungen in den Dianiantkörpcrn festgestellt. Die Feuchtigkeit hat zur Folge, daß die Steinwerkstoffe leichter fließen und bei einer gegebenen Belastung einen um 2 000 Atmosphären höheren Druck ergeben.

Beispiel 13

Es wurde das im Beispiel 11 beschriebene Nickelrohr mit abwechselnd aufeinander gestapelten Graphit- und Nickelscheiben (Stärke 0,13 mm) verwendet. Der Druck betrug 82 000 Atmosphären und die Temperatur 1475° C. Diese Bedingungen wurden ungefähr 20 Minuten lang aufrechterhalten, und nach Beseitigung dieser Bedingungen wurde ein Diamantkörper mit einer Länge 9,5 mm gefunden.

Beispiel 14

Beispiel 13 wurde mit Kobaltscheiben mit einer Dicke von 0,13 mm und einer Temperatur von 1500° C wiederholt. Es ergab sich ein guter Diamantkörper.

Beispiel 15

Es wurde ein Nickelrohr ähnlich wie im Beispiel 11 und drei Katalysatoranordnungen verwendet, von denen jede aus einer Nickelscheibe mit einer Dicke von 0,13 mm und einem Durchmesser von 6,35 mm und aus einer Eisenscheibe mit einer Dicke von ungefähr 0,13 mm und einem Durchmesser von 4,57 mm bestand. Diese Anordnungen wurden im gleichen Abstand voneinander konzentrisch im Nickelrohr zusammen mit dazwischenliegenden Graphitscheiben angeordnet. Der Druck betrug ungefähr 82000 Atmosphären und die Temperatur ungefähr 1450° C. Diese Bedingungen wurden ungefähr 20 Minuten lang aufrechterhalten, und es ergab sich ein güter Diamantkörper.

Bei dem hi den vorhergehenden Beispielen als »Stromabschaltung« bezeichneten Verfahrensschritt wurde zunächst der Druck im Reaktionsgefäß bei Zimmertemperatur auf ungefähr 75000 Atmosphären erhöht und anschließend durch Stromzufuhr die Temperatur ungefähr 10 Minuten lang auf ungefähr 1200° C erhöht. Die Stromzufuhr wurde dann ungefähr 2 Minuten lang unterbrochen und anschließend wieder eingeschaltet, um die Temperatur 20 bis 30 Minuten lang auf ungefähr 1300 bis 1450° C zu bringen. Durch diese Behandlung wird das gesamte verformbare Material zwischen den Stempeln zusammengedrückt, und es werden irgendwelche Phasenänderungen erzielt. Dies ist daraus ersichtlich, da nach Unterbrechung der Stromzufuhr sich die Stempel weiterbewegen oder einsinken. Bei der zweiten Wärmebehandlung wird daher ein konstanter Druck erreicht. Bei Anfangsdrücken von mehr als 75000 Atmosphären kann die erste Wärmebehandlung oder eine »Stromabschaltungsbehandlung« wegfallen. Im allgemeinen bestehen bei einer so niedrigen Temperatur schwarze Diamanten in Form von mehreren Nestern, aber nicht in Form einer vollen Pille. Bei zu hohen Temperaturen entstehen gute klare Kristalle, die aber verstreut sind.

Die nach der vorliegenden Erfindung hergestellten Diamantkörper können für zahlreiche Zwecke und an Stelle von Naturdiamanten verwendet werden, besonders als Schleif- und Schneidelemente, Schleifund Frässcheiben, Sägen usw. sowohl für Metalle als auch für Nichtmetalle. Da der erfindiingsgemäß hergestellte Diamantkörper groß ist, hat er eine lange Lebensdauer, und du er eine hohe Festigkeit besitzt.

wird die Bruch- und Zerbröckelungsgefahr auf ein Mindestmaß herabgesetzt. Die Diamantkörper ermöglichen infolge ihrer Größe eine bessere und wirtschaftlichere Arbeitsweise als Werkzeuge, die aus vielen, in einer Mctallmatrix eingebetteten Diamanten zusammengesetzt sind.

Von besonderem Vorteil ist, daß der erfindungsgemäß hergestellte Diamantkörper einwandfrei mit einem geeigneten Werkzeughalter verbunden werden kann. Das den Diamantkörper umgebende Rohr oder die den Diamantkörper umgebende Form stellt ein ausgezeichnetes Befestigungsmittel dar, das zwar aus den verschiedensten Gründen auch abgeschält werden kann. Das Rohr 32 behält beispielsweise seine geometrische Form während des Verfahrens bei, und der fertige Diamantkörper ist vollständig in einer Metallkugcl eingeschlossen, obwohl das Rohr etwas schmelzen kann. Das Rohr kann beträchtlich durch die Diamantinasse nach außen aufgeweitet werden, und es kann auch in manchen Fällen von der Außenseitc der Umriß von Kristallen beobachtet werden. Es ist außerordentlich schwierig, den Diamantkörper in großen Stücken von der Form zu entfernen und, falls eine Entfernung wünschenswert ist, muß die umgebende Form abgeschält werden. Als Rohr 32 können verschiedene Metalle verwendet werden, beispielsweise Nickel, Eisen, Chrom, Legierungen dieser Metalle usw., die dann leicht mit Silberlot an ein geeignetes Werkzeug gelötet werden können. Durch das erfindungsgemäße Verfahren entsteht also ein großer, hochfester Körper innerhalb einer enganliegenden Hülle, eines enganliegenden Behälters oder eines enganliegenden Mantels, der leicht durch Schweißen, Löten usw. an einer Unterlage befestigt werden kann. Der Mantel kann natürlich auch vom Körper entfernt werden und der Körper in geeigneter Weise an einem Werkzeughalter oder Träger befestigt werden. Es kann natürlich nur ein Teil des Rohres 32 abgeschält werden, so daß der verbleibende Teil zum Befestigen des Diamantkörpers verwendet werden

kann. ...

Claims (5)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung von zusammenhängenden Körpern, die Diamanten enthalten, bei welchen kohlenstoffhaltiges Material und ein Katalysatormetall den zur Umwandlung des kohlenstoffhaltigen Materials erforderlichen Drükken und Temperaturen unterworfen wird, dadurch gekennzeichnet, daß die aus kohlenstoffhaltigem Material und Katalysator bestehende Anordnung gegen das Reaktionsgefäß, unter Verwendung eines Metalls abgeschirmt wird, das bei den Umwandlungsbedingungen einen höheren Schmelzpunkt als das Katalysatormetall besitzt, und das kohlenstoffhaltige Material in Diamant bei einer Temperatur umgewandelt wird, die niedriger als die Schmelztemperatur des zur Abschirmung verwendeten Metalls ist.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine Erhöhung des Druckes auf einen gut innerhalb des Diamantbildungsbereiches liegenden Wert vorgenommen wird und bei diesem Druck die Temperatur zunächst auf einen in der Nähe des Diamantbildungsbereiches liegenden Wert erhöht, dann für kurze Zeit wesentlich verringert und schließlich auf einen im Diamantbildungsbereich liegenden, zum Schmelzen des Katalysatormetalls ausreichenden Wert erhöht wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß eine Erhöhung des Druckes auf ungefähr 75 000 Atmosphären vorgenommen und die Temperatur zunächst auf ungefähr 1 200° C erhöht wird.

4. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Verringerung der Temperatur auf Zimmertemperatur vorgenommen wird.

5. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den vorhergehenden Ansprüchen, gekennzeichnet durch einen in den Druckraum einer Vorrichtung zur Erzeugung von hohen Drücken und hohen Temperaturen einsetzbaren Hohlzylinder aus Tantal, in dem zwischen zwei Scheiben aus Tantal Graphit angeordnet ist, in dem konzentrisch zum Tantalzylinder eine dünne Nickelscheibe und eine, dünne Eisenscheibe eingebettet ist.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen