DE1299138B - Hochfrequenz-Massenspektrometer - Google Patents

Hochfrequenz-Massenspektrometer

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DE1299138B
DE1299138B DE1958F0027102 DEF0027102A DE1299138B DE 1299138 B DE1299138 B DE 1299138B DE 1958F0027102 DE1958F0027102 DE 1958F0027102 DE F0027102 A DEF0027102 A DE F0027102A DE 1299138 B DE1299138 B DE 1299138B
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axis
ions
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DE1958F0027102
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Dr Werner
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Robert Bosch Fernsehanlagen GmbH
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Fernseh GmbH
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    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01JELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
    • H01J49/00Particle spectrometers or separator tubes
    • H01J49/26Mass spectrometers or separator tubes
    • H01J49/34Dynamic spectrometers
    • H01J49/36Radio frequency spectrometers, e.g. Bennett-type spectrometers, Redhead-type spectrometers
    • H01J49/38Omegatrons ; using ion cyclotron resonance

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Other Investigation Or Analysis Of Materials By Electrical Means (AREA)

Description

  • In dem Patent 1225 897 wird ein Hochfrequenz-Massenspektrometer zum Bestimmen des m: e-Verhältnisses von Ionen angegeben, welche in einer evakuierten Röhre durch Ionisierung der Moleküle eines Gases mit einem Elektronenstrahl erzeugt und unter Einwirkung eines Hochfrequenzfeldes aussortiert werden und ihre Ladungen über eine Auffangelektrode an eine Meßeinrichtung abgeben. Dieses Hochfrequenz-Massenspektrometer besteht ferner aus a) einer Entladungsröhre, in der zu einer Achse konzentrische und zu einer auf der Achse senkrecht stehenden Ebene spiegelsymmetrische Elektroden einen in Richtung der Achse sich erstreckenden Elektrodenkäfig bilden, der durch quer zur Achse stehende Endelektroden abgeschlossen ist, b) Gleichspannungsquellen, die mit den Elektroden des Käfigs derart verbunden sind, daß längs der Achse zu der genannten Ebene spiegelsymmetrische Beschleunigungs- bzw. Verzögerungsfelder entstehen, derart, daß die kinetische Energie der zu analysierenden Ladungsträger nahe dem Durchstoßpunkt der Achse mit den Endelektroden am geringsten ist, c) Mitteln. zum Konzentrieren von sich längs der Achse bewegenden Ionen auf die Umgebung der Achse, d) einer Wechselspannungsquelle, die an mindestens eine der Käfigelektroden angeschlossen ist und deren Frequenz auf die Schwingungsfrequenz der Ionen zwischen den Endelektroden abstimmbar ist, und e) einem Elektronenstrahlsystem zur Erzeugung von Ionenquellen innerhalb des Elektrodenkäfigs.
  • Bei diesem Hochfrequenz-Massenspektrometer gemäß dem Hauptpatent ist die Elektronenquelle außerhalb des Elektrodenkäfigs so angeordnet und vorgespannt, daß die Elektronen in den Raum innerhalb des Käfigs, z. B. durch ein feinmaschiges Netz, eindringen und eine Ionisierung der Gasmoleküle unmittelbar vor einer der Endelektroden bewirken, und die Käfigelektroden sind so ausgebildet und vorgespannt, daß längs der Achse zwei zu der genannten Ebene spiegelsymmetrische Immersionslinsen entstehen, deren Brechkraft mittels der Gleichspannung so eingestellt ist, daß die Gebiete nahe der Endelektroden etwa im Verhältnis 1:1 aufeinander abgebildet werden.
  • Gegenüber dem vorbeschriebenen zeichnet sich ein Hochfrequenz-Massenspektrometer gemäß der vorliegenden Erfindung dadurch aus, daß die im Merkmal d) erwähnte Wechselspannungsquelle, deren Frequenz auf die Schwingungsfrequenz der Ionen zwischen den Endelektroden abstimmbar ist, statt an mindestens eine der Käfigelektroden an die außerhalb des Elektrodenkäfigs liegende Elektronenquelle so angeschlossen ist, daß die Ionen der zu bestimmenden Massen im Takt der Schwingungsfrequenz erzeugt werden. Durch dieses Merkmal ergibt es sich, daß der ionisierende Elektronenstrom mit Hochfrequenz moduliert wird. Der durch diese Maßnahme gegenüber dem Hauptpatent erzielte Fortschritt besteht darin, daß die erzeugten Ionen bereits in dem Augenblick ihrer Entstehung in die richtige Phase ihrer Pendelschwingung gelangen und nicht erst bei einer Erregung einer der Elektroden des Elektrodenkäfigs in Laufe einer größeren Anzahl von Schwingungen eins Endphase erreichen. Hierdurch wird die Zeit bis zu Bildung eines anzeigefähigen Meßsignals wesentlicl verkürzt, so daß das Spektrum der vorhandener Massen in wesentlich kürzerer Zeit überstrichen wer. den kann. Zum anderen wird für die außerhalb de eingestellten Frequenz schwingenden Ionen andere Massen bei konstantem Potential der Käfigelektroder eine Phasenfokussierung vermieden, so daß diE Resonanzschärfe der Signale verbessert wird.
  • Die Verwendung hochfrequent gesteuerter Ionenquellen ist an sich bei Massenspektrometern bekannt Von Langmuir (USA.-Patentschrift 2 370 673; wurde bereits frühzeitig ein Massenspektrometer mii einer Aussortierung der Ionen durch ein konstante transversales Magnetfeld angegeben, bei dem die Ionen durch einen pulsierenden Elektronenstrom erzeugt werden. Diese Verwendung eines pulsierenden Elektronenstroms hat jedoch nur den Zweck, zur Verstärkung des Ionenstroms einen Hochfrequenzverstärker verwenden zu können. Die Pulsfrequenz der Ionen steht mit ihrer Laufzeit in dem Massenspektrometer in keinem Zusammenhang.
  • Es sind ferner mit Hochfrequenz arbeitende Massenspektrometer bekannt, bei denen die Ionen entweder mit einem Impuls oder in gleichmäßigem Strom in den Trennraum gelenkt werden. Bei diesem Gerät findet die Massentrennung der Ionen entweder durch hochfrequente Ablenkung oder durch hochfrequente Abbremsung an mehreren mit Wechselspannung gesteuerten Elektroden statt. Eine hochfrequente Modulation der Ionen im Takte der Schwingungsfrequenz ist jedoch nicht vorgesehen. Bei einem anderen Massenspektrometer durchlaufen die Ionen, welche von einer Ionenquelle ausgehen, einen langgestreckten Laufraum mit etwa konstanter und der Wurzel aus ihrer Masse entsprechender Geschwindigkeit. Man hat nun hier ein Verfahren zur Bestimmung der Laufzeit der Ionen verwendet, das aus der Radartechnik entnommen ist. Danach wird die Ionenquelle mit einer frequenzmodulierten Hochfrequenz gesteuert, derart, daß dem Ionenstrahl eine Markierung durch die in der jeweiligen Zeit herrschende Frequenz aufgeprägt wird. Auf dem Ionenauffänger am Ende des Laufraums wird nun zu dem gleichen Zeitpunkt eine andere Frequenz gemessen, wobei der Zeitunterschied der Wurzel aus der Masse proportional ist. überlagert man daher die am Ruffänger erhaltene Hochfrequenz mit der der Ionenquelle zugeführten Modulationsfrequenz, so wird eine Anzahl von Schwebungsfrequenzen erhalten, die ein Maß für die Massen der in dem Ionenstrahl enthaltenen Ionenarten sind. Der Unterschied gegenüber der vorliegenden Erfindung ist, da die Ionen im Laufraum nur eine gleichgerichtete Bewegung und keine Pendelschwingung ausführen, daß die Hochfrequenz in keine Beziehung zu einer Schwingungsfrequenz der Ionen gesetzt werden kann. Das bekannte Massenspektrometer hat eine relativ geringe Empfindlichkeit, da lediglich ein Signal von der Größe des momentanen Ionenstroms erhalten wird, während bei der vorliegenden Erfindung durch den Schwingungsvorgang eine Anreicherung der Ionen im Schwingungsraum und somit eine Verstärkung des Signals erfolgt. Außerdem benötigt die bekannte Einrichtung einen relativ langen Laufraum, während die Röhre bei der vorliegenden Erfindung wegen der zahlreichen Hin- und Hergänge der Ionen relativ kurz gehalten werden kann.
  • Um eine noch größere Selektivität zu erhalten, kann man die das Schwingungsfeld erzeugenden Elektroden außer mit Gleichspannung noch mit Wechselspannung der hochfrequenten Modulationsfrequenz versehen und die Phase der Hochfrequenz an den einzelnen Elektroden so wählen, daß die nicht ganz in Resonanz befindlichen Ionen eine Phasenkorrektur erfahren, während die außer Phase laufenden Ionen aussortiert werden. In dem gleichen Sinne ist auch eine Verbesserung der elektronenoptischen Güte des Schwingungsfeldes wirksam. Eine diesbezügliche Verbesserung erreicht man z. B. durch Erhöhen der Elektrodenzahl von sieben auf neun oder dreizehn usw. und durch Verwendung von Blenden, welche die Ionen mit zu großen seitlichen Geschwindigkeitskomponenten von dem Schwingungsvorgang ausschließen. Hingegen wird man bei einfachen Geräten die Zahl der Elektroden zwischen drei und sieben halten und die Blenden zugunsten einer großen Intensität groß wählen.
  • Eine in der obigen Weise geschaltete Röhre ermöglicht es, die Phasenbedingungen wesentlich zu verbessern, so daß die Auflösung des Spektrometers die Analyse aller z. B. für die Vakuumtechnik interessierenden Gase erlaubt.
  • Man kann die Meßaufgaben auf die Analyse fester Körper auf ihren Gehalt an leicht oder schwer verdampften Bestandteilen ausdehnen. Dabei kann man z. B. den Körper mit einem scharffokussierten modulierten Elektronenstrahl beschießen und durch Verdampfung des Materials an dem getroffenen Punkt die Zusammensetzung des Körpers ermitteln. Der zu analysierende Stoff bildet dabei einen Teil einer der Endelektroden, oder er liegt unmittelbar hinter einer gitterförmig durchbrochenen Endelektrode.
  • In den F i g. 1 bis 3 werden Ausführungsbeispiele der Erfindung beschrieben, welche die Verbesserung des Massenspektrometers hinsichtlich der Darstellung der ermittelten Signale, ferner der Elektronenoptik und der Anwendung für analytische Zwecke betreffen. Die Elektroden der in den F i g. 1 bis 3 dargestellten Röhren können entweder zylindrisch oder rotationssymmetrisch sein oder zur Achse eine mehrzählige Symmetrie besitzen.
  • In F i g. 1 ist 1 eine Glühkathode, welche durch die Blende 2 einen Strahl von Elektronen in den Massenspektrographen schickt. Der Schwingungsraum für die Ionen wird gebildet durch die Elektroden 3, 4, 5, 6, 7, 8 und 9, von denen 3 und 9, 4 und 8, 5 und 7 jeweils auf gleichem Potential liegen. Die Elektrode 6 liegt in der Symmetrieebene der Anordnung und ist an eine Spannung von z. B. -1000 Volt gelegt. Sie stellt durch ihre Form zugleich eine Blende dar, welche Ionen außerhalb der Achse des Systems auffängt. Die Elektroden 4 und 8 sowie 5 und 7 liegen an Spannungsteilern von solcher Bemessung, daß ein Gleichspannungsfeld mit stabilisierenden Eigenschaften für positive Ionen geschaffen wird. Zur Modulation des Elektronenstroms dient ein Oszillator, dessen Frequenz zwischen 50 kHz und 1 MHz mit einem Rhythmus von 50 Hz verändert wird. Dieser Oszillator ist auch mit der Beschleunigungselektrode 2 verbunden und dient dazu, den Elektronenstrom Sinusartig zu modulieren, so daß in der Eintrittsöffnung der Elektrode 3 eine Ionisierung der vorhandenen Gasmoleküle im Takt dieser Frequenz erfolgt. Die Ionen pendeln nun auf der Bahn zwischen den Elektroden 3 und 9 hin und her, wobei ihre Anzahl mit Hilfe der Influenzladung an z. B. der Elektrode 9 durch den Verstärker gemessen wird. Mit dem Ausgang dieses Verstärkers sind die Meßplatten eines Oszillographen 12 verbunden, dessen Zeitplatten mit der Frequenz von 50 Hz von dem Oszillator 10 synchronisiert werden. Die Widerstände 13, 14, 15, 16 und 17 können vorteilhaft aus solchen Induktivitäten und Kapazitäten und ohmschen Widerständen bestehen, daß innerhalb eines gewissen Phasenwinkels im Schwingungsraum befindliche Ionen phasenfokussiert, aber andere, außerhalb dieses Phasenwinkels schwingende Ionen ausgeschieden werden. Hierdurch kann die Schärfe des Linienspektrums auf dem Schirm des Oszillographen 12 weiter gesteigert werden.
  • In F i g. 2 wird eine Elektrodenanordnung mit gegenüber der bisherigen Konstruktion verbesserten Geometrie gezeigt, die für die Zwecke der Analyse von festen Stoffen Verwendung finden kann. Diese Röhre weist eine Kathode 1, eine Beschleunigungselektrode 2 und eine Blende 3 auf, durch die ein Elektronenstrahl gebildet wird, der infolge der von den übrigen Elektroden des Massenspektrographen ausgehenden Feldkräfte seitlich abgelenkt wird und hierbei auf die Oberfläche des zu analysierenden Körpers 18 trifft. Die Funktion der Elektroden 3 bis 9 ist die gleiche wie in der Anordnung nach F i g. 1. Wiederum ist es durch Anwendung des Prinzips der periodischen Ionisation mit einem modulierten Elektronenstrom möglich, deutliche Signale für auftretende Ionenmassen zu erhalten. Die Elektrode 6 dient zugleich als Signalelektrode und ist mit einem Verstärker 20, einem Gleichrichter 21 und einem Meßgerät 22 verbunden. Wenn man nun das Potential der Kathode 1 mit einer hochfreqenten Wechselspannung moduliert, so entstehen durch Verdampfung an der Oberfläche des Körpers 18 Gasmoleküle, die von den Elektronen des Kathodenstrahls ionisiert werden. Wenn man die erhaltenen Signale mit einem geeigneten Schreibgerät, welches bei 22 angeschlossen ist, aufzeichnet, so kann man daraus in ähnlicher Weise wie bei dem vorher beschriebenen Gerät eine Aussage über die Zusammensetzung der Oberflächenschicht und die Reihenfolge der Verdampfung erhalten und aus der ermittelten Massenzahl und der zeitlichen Reihenfolge des Entstehens der Linien Schlüsse über die Natur des entstandenen Gases ziehen. Zum Beispiel kann man bei Untersuchung von Kohlenwasserstoffen eine Folge von Zersetzungsprodukten, angefangen vom Wasserstoff bis zum hochmolekularen Ausgangsprodukt, am Massenspektrogramm erkennen.
  • In dem weiteren Ausführungsbeispiel gemäß F i g. 3 ist eine Röhre dargestellt, bei der die Elektroden von solcher Form sind, daß in bestimmten Betriebszuständen nicht nur Ionen, sondern auch Elektronen fokussiert werden können. Der durch die Elektroden geformte Elektronenstrahl wird dazu verwendet, bei einer Oberflächenanalyse eine so große Energie zu erzeugen, daß an der Auftreffstelle auch hochstehende Metalle verdampfen. Zu dem Zweck ist ein Strahlsystem, bestehend aus einer nicht gezeigten Kathode, einem Wehneltzylinder 23, sowie Fokussierungselektroden 24 und 25 koaxial zu den Ionenfokussierungselektroden 3 bis 9 angeordnet. Die beiden Endelektroden 3 und 9 besitzen eine zentrale Bohrung, durch die der Elektronenstrahl hindurchdringen und auf das zu verdampfende Material 26 auftreffen kann. Die Form der Elektroden 3 bis 9 ist so gewählt, daß auch bei starken Feldern keine Sprüherscheinungen auftreten. Zur weiteren Fokussierung und Ausrichtung des Elektronenstroms kann eine Magnetspule 27 vorgesehen werden. In dieser Figur dient die Elektrode 3 als Signalelektrode und ist über den Verstärker 11 mit dem Oszillographen 12 verbunden. Zur Steuerung der Elektronen wird dem Wehneltzylinder 23 eine Sinus- oder Impulsspannung zugeführt, deren Frequenz beliebig veränderlich ist. Bei dieser Röhre ergibt jedoch die Anwendung der periodischen Modulation die Schwierigkeit, daß die Signalelektrode unmittelbar durch die Elektronen des Strahles beeinflußt und damit das Ausgangssignal von dem Steuersignal überlagert wird. Man kann diese Schwierigkeit überwinden, indem man entweder den Verstärkereingang neutralisiert oder das Steuersignal nur kurzzeitig an die Röhre anlegt und gleichzeitig den Verstärker durch Tastimpulse sperrt.
  • Die den einzelnen Elektroden zugeführten Spannungen sind in der Zeichnung nur größenordnungsgemäß angegeben. Man wird in Fällen, in denen eine besonders hohe Strahlenenergie gewünscht wird, ein Vielfaches der angegebenen Spannung anwenden.
  • Es versteht sich, daß bei Bestimmung von Massen von Trägern negativer Ladung alle Spannungen zwischen den Endelektroden und den anderen den Laufraum der zu analysierenden Ladungsträger begrenzenden Elektroden im Vorzeichen umgekehrt werden müssen.

Claims (3)

  1. Patentansprüche: 1. Hochfrequenz-Massenspektrometer gemäß Patent 1225 897 zum Bestimmen des m : e-Verhältnisses von Ionen, welche in einer evakuierten Röhre durch Ionisierung der Moleküle eines Gases mit einem Elektronenstrahl erzeugt und unter der Einwirkung eines Hochfrequenzfeldes aussortiert werden und ihre Ladungen über eine Auffangelektrode an eine Meßeinrichtung abgeben, bestehend aus a) einer Entladungsröhre, in der zu einer Achse konzentrische und zu einer auf der Achse senkrecht stehenden Ebene spiegelsymmetrische Elektroden einen in Richtung der Achse sich erstreckenden Elektrodenkäfig bilden, der durch quer zur Achse stehende Endelektroden abgeschlossen ist, b) Gleichspannungsquellen, die mit den Elektroden des Käfigs derart verbunden sind, daß längs der Achse zu der genannten Ebene spiegelsymmetrische Beschleunigungs- bzw. Verzögerungsfelder entstehen, derart, daß die kinetische Energie der zu analysierenden Ladungsträger nahe dem Durchstoßpunkt der Achse mit den Endelektroden am geringsten ist, e) Mitteln zum Konzentrieren von sich längs der Achse bewegenden Ionen auf die Umgebung der Achse, d) einer Wechselspannungsquelle, die an mindestens eine der Käfigelektroden angeschlossen ist und deren Frequenz auf die Schwingungsfrequenz der Ionen zwischen den Endelektroden abstimmbar ist, und e) einem Elektronenstrahlsystem zur Erzeugung von Ionenquellen innerhalb des Elektrodenkäfigs, dessen Elektronenquelle außerhalb des Elektrodenkäfigs so angeordnet und vorgespannt ist, daß die Elektronen in den Raum innerhalb des Käfigs, z. B. durch ein feinmaschiges Netz, eindringen und eine Ionisierung der Gasmoleküle unmittelbar vor einer der Endelektroden bewirken und so ausgebildete und vorgespannte Käfigeelektroden, daß längs der Achse zwei zu der genannten Ebene spiegelsymmetrische Immersionslinsen entstehen, deren Brechkraft mittels der Gleichspannung so eingestellt ist, daß die Gebiete nahe den Endelektroden etwa im Verhältnis 1: 1 aufeinander abgebildet werden, dadurch gekennzeichnet, daß die Wechselspannungsquelle (10) gemäß Merkmal d), deren Frequenz auf die Schwingungsfrequenz der Ionen zwischen den Endelektroden abgestimmt ist, statt an mindestens eine der Käfigelektroden an die außerhalb des Elektrodenkäfigs liegende Elektronenquelle (1, 2) so angeschlossen ist, daß die Ionen der zu bestimmenden Massen im Takt der Schwingungsfrequenz erzeugt werden.
  2. 2. Hochfrequenz-Massenspektrometer nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der zeitliche Verlauf der Ionisierung so gewählt ist, daß die zu analysierende Ionenart an der oder den Auffangselektroden (z. B. 9 in F i g.1) eine praktisch sinusförmige Spannung erzeugt.
  3. 3. Hochfrequenz-Massenspektrometer nach Anspruch 1, bei dem die zu analysierenden Massenteilchen durch Beschuß mit z. B. Elektronen aus einem festem Körper befreit werden, dadurch gekennzeichnet, daß die Entladungsröhre so ausgebildet ist, daß der ionisierende ElektronenstrahI die Röhre in der Längsrichtung durchsetzt und auf eine an ihrem entgegengesetzten Ende angebrachte mit der letzten Elektrode (9) verbundenen Probe (26) auftrifft.
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DEF25955A DE1225897B (de) 1958-06-13 1958-06-13 Hochfrequenz-Massenspektrometer
DE1958F0027102 DE1299138B (de) 1958-11-24 1958-11-24 Hochfrequenz-Massenspektrometer
CH7403459A CH378073A (de) 1958-06-13 1959-06-05 Verfahren und Vorrichtung zur Bestimmung von Ionenmassen
US819425A US3107295A (en) 1958-06-13 1959-06-10 Device for determining the masses of charge carriers
GB20464/59A GB898919A (en) 1958-06-13 1959-06-15 Improvements in or relating to apparatus for determining the quantity of charged particles of predetermined mass present in a space

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