DE1254604B - Vorrichtung zur Durchfuehrung exothermer katalytischer Gasreaktionen - Google Patents

Vorrichtung zur Durchfuehrung exothermer katalytischer Gasreaktionen

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DE1254604B
DE1254604B DEL49154A DEL0049154A DE1254604B DE 1254604 B DE1254604 B DE 1254604B DE L49154 A DEL49154 A DE L49154A DE L0049154 A DEL0049154 A DE L0049154A DE 1254604 B DE1254604 B DE 1254604B
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Description

  • Vorrichtung zur Durchführung exothermer katalytischer Gasreaktionen Bei exothermen katalytischen Gasreaktionen, insbesondere bei höheren Temperaturen, muß der Temperaturverlauf entlang des Gasweges am Katalysator möglichst genau kontrolliert werden, um optimale Ausbeuten zu erzielen und Nebenreaktionen zu verhindern. Dies geschieht vorwiegend durch Wärmeaustausch, und zwar als direkte Kühlung des heißen Reaktionsgases durch Zumischung von kühlerem Frischgas oder durch indirekte Kühlung mittels Eigengas, Fremdgas, Wasserdampf oder durch flüssige Kühlmedien verschiedener Art.
  • Insbesondere bei der katalytischen Hochdrucksynthese von Ammoniak aus Stickstoff und Wasserstoff, aber auch bei anderen katalytischen Gasprozessen, wie z. B. der Blausäure- oder der Methanolsynthese, der Kohlenoxydkonvertierung, der Phthalsäure- oder der Melaminsynthese, sind die unterschiedlichsten Wärmetauschsysteme vorgeschlagen worden oder in Verwendung, von denen mit Rücksicht auf die Produktabscheidung zunehmend jene bevorzugt werden, welche die Annäherung des Temperaturverlaufs in allen Reaktorteilen an eine für jede Reaktionstype errechenbare Optimallinie ohne Fremdmedien durch reaktorinternen, indirekten Wärmeaustausch zu erreichen suchen. Hierzu dienten bisher mit wechselndem Erfolg Frischgaskühlröhren im Kontaktbett, kontaktgefüllte Röhren, die außen durch Frischgas gekühlt werden, und zwischen einzelnen Katalyastorlagen eingeschaltete Sätze von Wärmetauscherröhren.
  • Die vorliegend beschriebene Erfindung ermöglicht nun eine noch weitergehende Annäherung der Optimaltemperaturen der Reaktion an die Idealtemperaturverlaufslinie mit einem noch höheren NH3-Aufbau als bisher üblich, und zwar bei einfachster Ausgestaltung des Reaktoreinsatzes, wodurch der Ein- und Ausbau auf einfachste Weise möglich ist und gleichzeitig durch den Wegfall komplizierter bremsender Umlenkungen und von Engpässen für den Gasstrom niedrigster Strömungswiderstand gewährleistet ist.
  • Die Vorrichtung zur Durchführung exothermer katalytischer Gasreaktionen, insbesondere der Ammoniaksynthese, mit reaktorinterner Temperaturregelung mittels stufenweiser, indirekter Kühlung des heißen Reaktionsgases jeweils nach dessen Austritt aus einzelnen von zwei oder mehreren Katalysatorlagen durch frisches Synthesegasgemisch enthält in bekannter Weise im Druckkörper mit Frischgaszuführung und Reaktionsgasabführung einen den Katalysator vom Frischgasstrom trennenden Einsatzmantel, einen Hauptwärmetauscher und gegebenenfalls ein Brennerrohr. Gemäß der Erfindung ist die Kata- lysatorsäule zur wechselweisen Gasstromumlenkung durch Schikanenbleche mit abwechselnden Randaussparungen in zwei oder mehrere Abschnitte unterteilt.
  • Außerdem sind ein oder zwei, im letzteren Fall einander diametral gegenüberstehende, vom Frisch gas durchströmte, durchlaufende Kühlröhrenbündel innerhalb des Einsatzmantels angeordnet, die den jeweils an der Innenwand des Einsatzmantels anstehenden Teil der Schikanenbleche durchsetzen. Das zuvor zur Kühlung des Druckmantels benötigte und sodann im Hauptwärmeaustauscher vorgewärmte Frischgas durchströmt die durchgehenden Kühlröhrenbündel, wonach es als heißes Reaktionsgas eine durch die waagerechten Schikanenbleche mit abwechselnd segmentartig ausgesparten Gasdurchlässen unterteilte Katalysatorsäule passiert und auf diesem Wege nur auf einer Seite oder beiderseits abwechselnd die den Umlenkstellen der verkürzten Schikanenbleche entsprechenden Abschnitte der vorerwähnten, gegebenenfalls beiderseits der Katalysatorsäule angeordneten Kühlröhrenbündel im Gegenstrom zum Frischgas umspült und schließiich durch die Röhren des Hauptwärmetauschers zur Reaktionsgasabführung geht.
  • Die Annäherung der Temperaturverlaufskurve am Katalysator an die Idealtemperaturverlaufslinie der Reaktion wird erfindungsgemäß durch die Anzahl der Unterteilungen der Katalysatorsäule bzw. durch die hierdurch gegebenen Kühlstellen an den peripher durchlaufenden Kühlröhren geregelt. Deren tatsächliche Anzahl richtet sich nach den Bedingungen des Betriebes bzw. nach den Dimensionen des Reaktors.
  • Je höher die Katalysatorsäule im Reaktor ist, desto subtiler läßt sich der stufenweise Wärmeaustausch gegen Frischgas durch Vergrößerung der Anzahl der Stufen einregeln.
  • Auf diese Weise werden Engpässe für den Gasstrom, aber auch gefährliche Überhitzungsstellen am Katalysator mit Reaktionsrücklauf und Kornzerfall wirksam verhindert, und gleichzeitig wird der Gasweg durch den Katalysator verlängert, ohne daß der Reaktor vergrößert werden müßte. Damit kann auf einfache Weise entweder die Verweilzeit des Synthesegasgemisches am Katalysator verlängert oder die Gasdurchsatzmenge und damit der Umsatz vergrößert werden.
  • Eine Vorrichtung gemäß der Erfindung ist in der Zeichnung beispielsweise und schematisch dargestellt.
  • Fig. 1 zeigt den Aufriß, F i g. 2 den Grundriß mit zwei Kühlröhrenbündeln; in den Fig. 3 bis 7 sind besondere Ausführungsformen des Ofens nach Fig. 1 dargestellt, und zwar die F i g. 3 bis 6 im Axialschnitt und F i g. 7 im Querschnitt.
  • Innerhalb des Druckkörpers oder Ofenmantels 1 (F i g. 1 und 2) mit der Frischgaszuführung 4 und der Reaktionsgasabführung 5 befindet sich ein an sich bekannter Hauptwärmeaustauscher mit den Kühlröhren 3 und ein, den Katalysatoreinsatz vom Frischgasstrom trennender Einsatzmantel (Leitrohr) 2. Innerhalb desselben befindet sich die durch Schikanenbleche 8 in einzelne Abschnitte unterteilte Katalysatorsäule 9 und außerdem ein oder zwei, in letzterem Fall jedoch einander diametral gegenüberstehende, vom Hauptwärmetauscher 3 bis zur oder über die Eingangskatalysatorlage führende, durchlaufende Kühlröhrenbündel 7. Die Schikanenbleche 8 stehen jeweils auf einer Seite mit der Innenwand des Leitrohrs 2 in mehr oder weniger fester bzw. gasdichter Verbindung und reichen dafür auf ihrer anderen Seite bis knapp an das oder die peripher angeordneten Kühlröhrenbündel 7 heran. Hierdurch ergeben sich von einem zum anderen Blech Gasdurchtritte aus der jeweiligen Katalysatorschicht zu den den Umlenkstellen 14 entsprechenden Abschnitten der Kühlröhren 7. Das Gas strömt somit durch jede nachfolgende Katalysatorlage mehr oder minder horizontal in umgekehrter Richtung zur vorhergehenden und um die Kühlröhren 7 an den Umlenkstellen 14 im Gegenstrom zum Frischgas. Die unterste Katalysatorlage ruht auf einer Bodenplatte 10 mit einem Durchlaß 16 für das Reaktionsgas in den Hauptwärmetauscher 3.
  • Die obersten Lagen durchdringt gegebenenfalls zentral ein an sich bekanntes Brennerrohr 6. Zur Einregelung allfälliger Temperaturschwankungen nach oben kann eine Kaltgaszuführung 11, vorzugsweise in den heißeren Teil des Hauptwärmetauschers 3 vorgesehen sein. Sie ist nicht Bedingung für die Erzielung des beschriebenen Effekts. Ebenso können aus Sicherheitsgründen Kaltgaszuführungen zu beliebigen Umlenkstellen für den heißen Reaktionsgasstrom angeordnet sein.
  • Eine besonders wirksame Ausführung einer solchen Kaltgaszuführung, insbesondere in den oberen Teilen der Kühlröhren 7, ist in F i g. 4 der Zeichnung schematisch dargestellt. Nach dieser Ausführungsform münden die an dieser Stelle unterbrochenen Kühlröhren 7 in einen gemeinsamen Kasten 17, in den durch eine gesonderte Zuführungsleitung 18 von außen her, also das Leitrohr 2 durchdringend, kaltes Frischgasgemisch im Bedarfsfall aufgegeben werden kann.
  • Die Umlenk- oder Schikanenbleche 8 sind zweckmäßig teilbar ausgestattet, so daß der größere Teil derselben von einem dem Durchtritt der Kühlröhren 7 dienenden und unter Umständen mit der Innenwand des Leitrohrs 2 fest verbundenen Restsegment 8a beim Entleeren der Katalysatorfüllung nach und nach abgehoben oder beim Füllen ebenso schrittweise aufgelegt werden kann. Das oberste Abdeckblech 15 schließt die Eingangskatalysatorlage ab, um den Frischgasstrom zum Eintritt in das etwa zentral-angeordnete Brennerrohr 6 zu zwingen.
  • Die Katalysatorschüttung 3 kann den Innenraum des Leitrohrs 2 völlig ausfüllen, sie kann aber auch, etwa durch Loch- oder Schlitzbleche oder durch Gitter, vor einem oder beiden seitlichen Kühlröhrenbündeln 7 begrenzt sein. In diesem Fall werden entsprechend dimensionierte Wandteile 12, die von einem der Plattenteile 8 a zum nächst höheren reichen, vor dem Füllen des jeweiligen Katalysatorraums eingesetzt.
  • Zuliebe einer raschen Handhabung dieser Einsatzteile kann der gegen das Innere des Reaktors weisende Rand des ortsfesten Teiles 8 a durch zweifaches entgegengesetztes Umbiegen sowohl für die Aufnahme der senkrechten Trennwand 12 als auch des waagerechten Umlenkblechs 8 ausgebildet sein (F i g. 3). Durch die bloße Auflagerung entstehende geringfügige Undichtheiten der inneren Gaswege sind bei der sonstigen guten Durchgängigkeit der beschriebenen Reaktorausgestaltung für den Hauptgasstrom unerheblich. Aus dem gleichen Grund genügt es unter Umständen, die Kühlröhren 7 in die ortsfesten Randteile 8 a der Schikanenbleche 8 nicht einzuschweißen, sondern nur durch passende Bohrungen derselben hindurchzustecken. Auch hierdurch wird der Aus-und Einbau des katalytischen Einsatzes bzw. der Ersatz von Einzelteilen vereinfacht und beschleunigt.
  • Durch die erfindungsgemäße Unterteilung des Reaktorinhalts kann zweckmäßig der Katalysator auch in Körben als schon vorbereitete Füllung eingesetzt werden.
  • Das Leitrohr 2 kann unter Entlastung des Hauptwärmetauschers in bekannter Weise direkt auf dem Boden des Reaktors oder einem vorragenden Bodenteil des Hauptwärmetauschers aufruhen. Ein weiterer Vorteil der erfindungsgemäßen Konstruktion liegt darin, daß sich der gesamte Einsatz unbehindert und ohne Gefahr thermischer Stauchungen nach oben ausdehnen kann.
  • Die beschriebene Ofenkonstruktion ist nicht wie andere, bisher gebräuchliche Ofentypen an eine bestimmte Höhe oder Breite gebunden. Es ist im Gegenteil auf Grund der guten Gasdurchgängigkeit ohne weiteres möglich, sogenannte Übergrößen zu bauen, die dann aber, auch wieder zum Unterschied von üblichen Reaktortypen, auch liegend klaglos arbeiten, insbesondere, wenn die peripheren Rohtbündel 7 senkrecht übereinanderliegend angeordnet sind.
  • Bei der liegenden Anordnung solcher Öfen emp fiehlt sich im Interesse der Vereinfachung der Zustellung der katalytischen Einrichtung die Anbringung von verschließbaren Füllöchern im Leitrohr 2 für jede einzelne Katalysatorlage, und zwar knapp unterhalb des oberen Röhrenbündels 7 oder des entsprechenden Abschirmungsgitters od. dgl. 12.
  • Die Füllung geschieht hierbei wie üblich durch Einschütten des Katalysators durch die vorerwähnten Füllöcher. Der Ofeneinsatz wird nach jeweiligem Füllen einer Kammer um deren Länge in den Druckkörper hineingeschoben.
  • Sofern im Sinn eines früheren, nicht vorveröffentlichten Vorschlages beabsichtigt ist, die Anfangstemperatur der Reaktion möglichst hoch zu halten, kann das Prinzip der vorliegend beschriebenen Erfindung für einen Teil der Anlage ausgeschaltet werden. Dies geschieht gemäß der schematischen Darstellung in Fig. 5 der Zeichnung etwa dadurch, daß vorzugsweise die erste Etage der Skizze nach Fig. 1 oder gegebenenfalls noch weitere Katalysatorlagen von der erfindungsgemäßen Kühlung an den Röhrenbündeln 7 ausgeschaltet werden. Zu diesem Zweck werden die von der Kühlung auszusparenden Lagen von einem bis an das oberste Abdeckblech 15 reichenden Ringblech 21 umgeben, das nunmehr die Schikanenbleche 8, 8 a trägt, soweit sie sich im Inneren des Ringbleches 21 befinden. Der aus den Kühlröhren 7 ankommende Frischgasstrom geht nun den oben beschriebenen Weg horizontal und abwechselnd durch die durch das Blech 21 von den Kühlröhren 7 abgeschirmten Katalysatorlagen 9, wird aber sodann durch ein weiteres, das Blech 21 umfassendes Ringblech 19 und eine dieses nach unten gasdicht abschließende Bodenplatte 20 wieder umgelenkt und erst unterhalb des obersten Abdeckbleches 15 an den obersten Teil der Kühlröhren 7 geleitet, von wo aus der nun sehr heiße Reaktionsgasstrom entlang dieser Kühlröhren, also unter kräftiger und rascher Kühlung, in die unterhalb der Platte 20 befindlichen, normal gekühlten übrigen Etagen entsprechend der Fig. 5 strömt.
  • Eine solche Abschirmung kann in der Höhe einer oder einiger weniger Katalysatorlagen auch an anderen Stellen des gesamten Ofeneinsatzes zum Zweck der örtlich begrenzten Ablenkung des Synthesegasstromes von den Kühlröhren im Bedarfsfall angeordnet werden. Insbesondere für tiefer liegende Lagen genügt unter Umständen die Anordnung eines einfachen, oben und unten nicht abgeschlossenen Ringbleches zwischen den Kühlröhren 7 und der perforierten Trennwand 12 für die Katalysatorschüttung.
  • Eine weitere Ausführungsform nach dem Prinzip der vorliegend beschriebenen Erfindung ist im Auf-und Grundriß in den Fig. 6 und 7 der Zeichnung dargestellt. Bei dieser, in den übrigen Teilen den Fig. 1 und 2 entsprechenden Ausgestaltung ist die Katalysatorsäule nach einer axialen Ebene durch zwei perforierte Wände 12a in geringem Abstand längsgetrennt, und dementsprechend sind die Schikanenbleche 8 und 8a für symmetrische, abwechselnde Umlenkung des Synthesegasstromes an die peripheren Umlenkstellen 14 zu den Kühlröhren 7 und zum zentralen Durchlaß 14 a eingerichtet. Diese Ausführungsform ist besonders für übergroße Syntheseöfen geeignet. Sie bringt durch jeweilige Verkürzung des Gasweges durch die einzelnen Katalysatorlagen nebenbei noch den Vorteil der subtileren Regelungsmöglichkeit der Temperaturverhältnisse.
  • Zur Erhöhung der Verweilzeit des Gases am Katalysator können die aufeinanderfolgenden Katalysatorlagen in Bereichen mit fortschreitend niedrigerer Temperatur zunehmend größer ausgestaltet sein.

Claims (12)

  1. Patentansprüche: 1. Vorrichtung zur Durchführung exothermer katalytischer Gasreaktionen, insbesondere der Ammoniaksynthese mit reaktorinterner Temperaturregelung mittels stufenweiser, indirekter Kühlung des heißen Reaktionsgases jeweils nach dessen Austritt aus einzelnen von zwei oder mehreren Katalysatorlagen durch frisches Synthesegas- gemisch, bestehend aus einem Druckkörper mit Frischgaszuführung und Reaktionsgasabführung, einem den Katalysator vom Frischgasstrom trennenden Einsatzmantel oder Leitrohr, einem im Inneren des Reaktors angeordneten Hauptwärmetauscher und gegebenenfalls einem Brennerrohr, gekennzeichnet durch eine Katalysatorsäule (9), die zur wechselweisen Gastromumlenkung (14) durch Schikanenbleche (8) mit abwechselnden Randaussparungen in zwei oder mehrere Abschnitte unterteilt ist, sowie durch ein oder zwei, im letzteren Fall einander diametral gegenüberstehende, von frischem Synthesegasgemisch durchströmte, durchlaufende Kühlröhrenbündel (7) innerhalb des Leitrohres (2), die den jeweils an der Innenwand des Leitrohrs (2) anstehenden Teil (8a) der Schikanenbleche (8) durchsetzen.
  2. 2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorsäule (9) durch Wände (12) mit Gasdurchlässen, vorzugsweise Loch- oder Schlitzblechen oder Gittern, von den Kühlröhrenbündeln (7) getrennt ist.
  3. 3. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Schikanenbleche (8) von ihren von den Kühlröhren (7) durchsetzten Randteilen (8 a) trennbar ausgestaltet sind.
  4. 4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der nach innen weisende Rand des gegebenenfalls ortsfesten Randteiles (8a) der Schikanenbleche (8) durch zweifaches entgegengesetztes Umbiegen als Auflager sowohl für den übrigen Teil des Schikanenbleches (8) als auch für die perforierte Trennwand (12) ausgebildet ist.
  5. 5. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 bis 4, gekennzeichnet durch eine an sich bekannte Kaltgaszuführungsleitung (11) in den heißeren Teil des Hauptwärmetauschers (3).
  6. 6. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 bis 5, gekennzeichnet durch eine das Frischgasröhrenbündel (7) unterbrechende Mischkammer (17) mit gesonderter Kaltgaszuführung (18).
  7. 7. Vorrichtung nach den Ansprüchen l bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die aufeinanderfolgenden Katalysatorlagen im Bereich niedrigerer Temperatur zunehmend größer ausgestaltet sind.
  8. 8. Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch eine mittels eines Ringbleches (21) um die erste oder gegebenenfalls weitere Katalysatorlagen und eines weiteren, das erstere von unten her umfassenden, durch eine Bodenplatte (20) gasdicht abgeschlossenen Ringbleches (19) gebildete Umlenkungseinrichtung für den diese Katalysatorlagen ungekühlt durchsetzenden Gasstrom.
  9. 9. Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch ein einfaches, an seinen Enden offenes Ringblech in der Höhe einer oder einiger weniger vorzugsweise tiefer liegender Katalysatorlagen, das zwischen diesen und den Kühlröhrenbündeln (7) angeordnet ist.
  10. 10. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorsäule nach einer axialen Ebene durch zwei perforierte Wände (12a) in geringem Abstand voneinander längsgetrennt sind und dementsprechend die Schikanenbleche (8, 8a) für symmetrisch abwechselnde Umlenkung des Synthesegasstromes an die peripheren Umlenkstellen (14) zu den Kühlröhren (7) und zu dem durch die erwähnten Trennwände (12 a) gebildeten zentralen Durchlaß (14 a) eingerichtet sind.
  11. 11. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß im Fall liegender Anordnung des Reaktors die Kühlröhrenbündel (7) senkrecht übereinanderliegend angeordnet sind.
  12. 12. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 und 11, dadurch gekennzeichnet, daß bei liegender Anordnung des Ofens der Einsatzmantel (Leitrohr) (2) ein jeder Katalysatorlage zugeordnetes verschließbares Fülloch knapp unterhalb des oberen Röhrenbündels (7) bzw. des entsprechenden perforierten Abdeckorgans (12) aufweist.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE1914246B1 (de) * 1969-03-20 1970-09-03 Lentia Gmbh Chem Und Pharm Erz Hochdruckreaktor fuer exotherme katalytische Gasreaktionen
DE2631898A1 (de) * 1975-07-15 1977-01-20 Snam Progetti Radialstrom-reaktionsvorrichtung fuer die ammoniaksynthese
WO2010017946A1 (de) * 2008-08-11 2010-02-18 Uhde Gmbh Vertikaler zylindrischer reaktor mit dünnem katalysatorbett

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