AT254224B - Verfahren und Vorrichtung zur Durchführung exothermer katalytischer Gasreaktionen - Google Patents

Description

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren und Vorrichtung zur Durchführung exothermer katalytischer Gasreaktionen 
Bei exothermen katalytischen Gasreaktionen, insbesondere bei höheren Temperaturen, muss der Temperaturverlauf entlang des Gasweges am Katalysator möglichst genau kontrolliert werden, um optimale Ausbeuten zu erzielen und Nebenreaktionen zu verhindern. Dies geschieht vorwiegend durch Wärmeaustausch, u. zw. als direkte Kühlung des heissen Reaktionsgases durch Zumischung von kühlere Frischgas oder durch indirekte Kühlung mittels Eigengas, Fremdgas, Wasserdampf oder durch flüssige Kühlmedien verschiedener Art. 



   Insbesondere bei der katalytischen Hochdrucksynthese von Ammoniak aus Stickstoff und Wasserstoff, aber auch bei andern katalytischen Gasprozessen, wie   z. B.   der   Blausäure- oder   der Methanolsynthese, der Kohlenoxydkonvertierung, der   Phthalsäure- oder   der Melaminsynthese, sind die unterschiedlichsten Wärmetauschsysteme vorgeschlagen worden oder in Verwendung, von denen mit Rücksicht auf die Produktabscheidung zunehmend jene bevorzugt werden, welche die Annäherung des Temperaturverlaufes in allen Reaktorteilen an eine für jede Reaktionstype errechenbare Optimallinie ohne Fremdmedien durch reaktorinternen, indirekten Wärmeaustausch zu erreichen suchen.

   Hiezu dienten bisher mit wechselndem Erfolg Frischgas-Kühlröhren im Kontaktbett, kontaktgefüllte Röhren, die aussen durch Frischgas gekühlt werden, und zwischen einzelnen Katalysatorlagen eingeschaltete Sätze von Wärmetauscherröhren. 



   Die beschriebene Erfindung ermöglicht nun eine noch   weitergehende Annäherung der Optimaltempe-   raturen der Reaktion an die Idealtemperaturverlaufslinie mit einem noch höheren   NH-Aufbau   als bisher üblich,   u. zw.   bei einfachster Ausgestaltung des Reaktoreinsatzes, wodurch wieder dessen Anschaffung sowie der Ein- und Ausbau geringstmögliche Kosten verursachen und gleichzeitig durch den Wegfall komplizierter bremsender Umlenkungen und von Engpässen für den Gasstrom niedrigster Strömungswiderstand gewährleistet ist. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren zur Durchführung exothermer katalytischer Gasreaktionen, insbesondere der Ammoniaksynthese, mit   reaktorinterner   Temperaturregelung mittels stufenweiser, indirekter Kühlung des heissen Reaktionsgases jeweils nach dessen Austritt aus einzelnen von zwei oder mehreren Katalysatorlagen durch frisches Synthesegasgemisch kennzeichnet sich im wesentlichen dadurch, dass der in bekannterWeise zuvor   zur Kühlung des Druckmantels des Reaktors   benutzte und sodann in einem Hauptwärmeaustauscher vorgewärmte frische Synthesegasstrom ein oder auch zwei, sodann aber diametral an gegenüberliegenden Seiten des Reaktorinneren angeordnete, bis oberhalb der Eingangskatalysatorlage durchgehende Kühlröhrenbündel durchströmt,

   wonach er als heisses Reaktionsgas eine durch waagrechte Schikanenbleche mit abwechselnd segmentartig ausgesparten Gasdurchlässen unterteilte Katalysatorsäule passiert und auf diesem Wege nur auf einer Seite oder beiderseits abwechselnd die den Umlenkstellen der verkürzten Schikanenbleche entsprechenden Abschnitte der vorerwähnten, gegebenenfalls beiderseits der Katalysatorsäule angeordneten Kühlröhrenbündel im Gegenstrom zum Frischgas umspült und schliesslich 
 EMI1.1 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 hiedurch gegebenen Kühlstellen an den peripher durchlaufenden Kühlröhren geregelt. Deren tatsächliche Anzahl richtet sich nach den Bedingungen des Betriebes bzw. nach den Dimensionen des Reaktors.

   Je höher die Katalysatorsäule im Reaktor ist, desto subtiler lässt sich der stufenweise Wärmeaustausch gegen Frischgas durch Vergrösserung der Anzahl der Stufen einregeln. 



   Auf diese Weise werden Engpässe für den Gasstrom, aber auch gefährliche Überhitzungsstellen am Katalysator mit Reaktionsrücklauf und Kornzerfall wirksam verhindert und gleichzeitig wird der Gasweg durch den Katalysator verlängert, ohne dass der Reaktor vergrössert werden müsste. Damit kann auf einfache Weise entweder die Verweilzeit des Synthesegasgemisches am Katalysator verlängert oder die Gasdurchsatzmenge und damit der Umsatz vergrössert werden. 



   Eine der Durchführung des oben beschriebenen Verfahrens dienende Vorrichtung ist in den Zeichnungen beispielsweise und schematisch dargestellt. Fig. 1 zeigt den Aufriss, Fig. 2 den Grundriss mit zwei Kühlröhrenbündeln. 



   Innerhalb   des Druckkörpers   oder Ofenmantels   l   mit der Frischgaszuführung 4 und der Reaktions-   gasabführung   5 befindet sich ein an sich bekannter Hauptwärmeaustauscher mit den Kühlröhren 3 und ein den Katalysatoreinsatz vom Frischgasstrom trennender Einsatzmantel (Leitrohr) 2. Innerhalb desselben befindet sich die durch Schikanenbleche 8 in einzelne Abschnitte unterteilte Katalysatorsäule 9 und ausserdem ein oder zwei, in letzterem Falle jedoch einander diametral gegenüberstehende, vom Hauptwärmetauscher 3 bis zur oder über die Eingangskatalysatorlage führende, durchlaufende Kühlröhrenbündel 7.

   Die Schikanenbleche 8 stehen jeweils auf einer Seite mit der Innenwand des Leitrohres 2 in mehr oder weniger fester bzw. gasdichter Verbindung und reichen dafür auf ihrer andern Seite bis knapp an das oder die peripher angeordneten Kühlröhrenbündel 7 heran. Hiedurch ergeben sich von einem zum andern Blech Gasdurchtritte aus der jeweiligen Katalysatorschicht zu den den Umlenkstellen 14 entsprechenden Abschnitten der Kühlröhren 7. Das Gas strömt somit durch jede nachfolgende Katalysatorlage mehr oder minder horizontal in umgekehrter Richtung zur vorhergehenden und um die Kühlröhren 7 an den Umlenkstellen 14 im Gegenstrom zum Frischgas. Die unterste Katalysatorlage ruht auf einer Bodenplatte 10 mit einem Durchlass 16 für das Reaktionsgas in den Hauptwärmetauscher 3. Die obersten Lagen durchdringt gegebenenfalls zentral ein an sich bekanntes Brennerrohr 6.

   Zur Einregelung allfälliger Temperaturschwankungen nach oben kann eine Kaltgaszuführung 11, vorzugsweise in den heisseren Teil des Hauptwärmetauschers 3, vorgesehen sein. Sie ist nicht Bedingung für die Erzielung des beschriebenen Effektes. Ebenso können aus Sicherheitsgründen Kaltgaszuführungen zu beliebigen Umlenkstellen für den heissen Reaktionsgasstrom angeordnet sein. 



   Eine besonders wirksame Ausführung einer solchen Kaltgaszuführung, insbesondere in den oberen Teilen der Kühlröhren 7, ist in Fig. 4 der Zeichnungen schematisch dargestellt. Nach dieser Ausführungsform münden die an dieser Stelle unterbrochenen Kühlröhren 7 in einen gemeinsamen Kasten 17, in den durch eine gesonderte Zuführungsleitung 18 von aussen her, also das Leitrohr 2 durchdringend, kaltes Frischgasgemisch im Bedarfsfalle aufgegeben werden kann. 



   Die   Umlenk- oder   Schikanenbleche 8 sind zweckmässig teilbar ausgestattet, so dass der grössere Teil derselben von einem dem Durchtritt der Kühlröhren 7 dienenden und unter Umständen mit der Innenwand des Leitrohres 2 fest verbundenen Restsegment 8a beim Entleeren der Katalysatorfüllung nach und nach abgehoben oder beim Füllen ebenso schrittweise aufgelegt werden kann. Das oberste Abdeckblech 15 schliesst die Eingangskatalysatorlage ab, um den Frischgasstrom zum Eintritt in das etwa zentral angeordnete Brennerrohr 6 zu zwingen. 



   Die Katalysatorschüttung 9 kann den Innenraum des Leitrohres 2 völlig ausfüllen, sie kann aber auch, etwa durch   Loch-oder Schlitzbleche   oder durch Gitter, vor einem oder beiden seitlichen Kühlröhrenbündeln 7 begrenzt sein. In diesem Falle werden entsprechend dimensionierte Wandteile 12, die von einem der Plattenteile 8a zum nächsthöheren reichen, vor dem Füllen des jeweiligen Katalysatorraumes eingesetzt. Zuliebe einer raschen Handhabung dieser Einsatzteile kann der gegen das Innere des Reaktors weisende Rand des ortsfesten Teiles 8a durch geeignete Kröpfung od. dgl. sowohl für die Aufnahme der senkrechten Trennwand 12 als auch des waagrechten Umlenkbleches 8 ausgebildet sein (Fig. 3).

   Durch die blosse Auflagerung entstehende geringfügige Undichtheiten der inneren Gaswege sind bei der sonstigen guten Durchgängigkeit der beschriebenen Reaktorausgestaltung für den Hauptgasstrom unerheblich. Aus dem gleichen Grunde genügt es unter Umständen, die Kühlröhren 7 in die ortsfesten Randteile 8a der Schikanenbleche 8 nicht einzuschweissen, sondern nur durch passende Bohrungen derselben hindurchzustecken. Auch hiedurch wird der Aus- und Einbau des katalytischen Einsatzes bzw. der Ersatz von Einzelteilen überraschend vereinfacht und beschleunigt. 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 



   Durch die erfindungsgemässe Unterteilung des Reaktorinhaltes kann zweckmässig der Katalysator auch in Körben als schon vorbereitete Füllung eingesetzt werden. 



   Das Leitrohr 2 kann unter Entlastung des Hauptwärmetauschers in bekannter Weise direkt auf dem Boden des Reaktors oder einem vorkragenden Bodenteil des Hauptwärmetauschers aufruhen. 



   Ein weiterer Vorteil der erfindungsgemässen Konstruktion liegt darin, dass sich der gesamte Einsatz unbehindert und ohne Gefahr thermischer Stauchungen nach oben ausdehnen kann. 



   Die beschriebene Ofenkonstruktion ist nicht wie andere, bisher gebräuchliche Ofentypen an eine bestimmte Höhe oder Breite gebunden. Es ist im Gegenteil auf Grund der guten Gasdurchgängigkeit ohne weiteres möglich, sogenannte Überzüge zu bauen, die dann aber, auch wieder zum Unterschied von üblichen Reaktortypen, auch liegend klaglos arbeiten, insbesondere wenn die peripheren Rohrbündel 7 senkrecht übereinander liegend angeordnet sind. Als Übergrössen von Syntheseöfen werden im allgemeinen solche von etwa 12 bis 18 m Höhe bezeichnet. 



   Bei der liegenden Anordnung solcher Öfen empfiehlt sich im Interesse der Vereinfachung der Zustellung der katalytischen Einrichtung die Anbringung von verschliessbaren Füllöchern im Leitrohr 2 für jede einzelne Katalysatorlage, u. zw. knapp unterhalb des oberen Röhrenbündels 7 oder des entsprechenden Abschirmungsgitters od. dgl. 12. 



   Die Füllung geschieht hiebei wie üblich durch Einschütten des Katalysators durch die vorerwähnten Füllöcher. Der Ofeneinsatz wird nach jeweiligem Füllen einer Kammer um deren Länge in den Druckkörper hineingeschoben. 



   Soferne im Sinne eines früheren, nicht vorveröffentlichten Vorschlages beabsichtigt ist, die Anfangstemperatur der Reaktion möglichst hoch zu halten, kann das Prinzip der Erfindung für einen Teil der Anlage ausgeschaltet werden. Dies geschieht gemäss der schematischen Darstellung in Fig. 5 der Zeichnungen etwa dadurch, dass vorzugsweise die erste Etage der Skizze nach Fig. 1 oder gegebenenfalls noch weitere Katalysatorlagen von der erfindungsgemässen Kühlung an den Röhrenbündeln 7 ausgeschaltet werden. Zu diesem Zwecke werden die von der Kühlung auszusparenden Lagen von einem bis an das oberste Abdeckblech 15 reichenden Ringblech 21 umgeben, das nunmehr die Schikanenbleche 8, 8a trägt, soweit sie sich im Inneren des Ringbleches 21 befinden.

   Der aus den Kühlröhren 7 ankommende Frischgasstrom geht nun den oben beschriebenen Weg horizontal und abwechselnd durch die durch das Blech 21 von den Kühlröhren 7 abgeschirmten Katalysatorlagen 9, wird aber sodann durch ein weiteres, das Blech 21 umfassendes Ringblech 19 und eine dieses nach unten gasdicht abschliessende Bodenplatte 20 wieder umgelenkt und erst unterhalb des obersten Abdeckbleches 15 an den obersten Teil der Kühlröhren 7 geleitet, von wo aus der nun sehr heisse Reaktionsgasstrom entlang dieser Kühlröhren, also unter kräftiger und rascher Kühlung, in die unterhalb der Platte 20 befindlichen, normal gekühlten übrigen Etagen entsprechend den Fig. 1 oder 6, 7 strömt. 



   Eine solche Abschirmung kann neben den oder an Stelle der obersten Katalysatorlagen auch an andern Stellen des gesamten Ofeneinsatzes im Bedarfsfalle angeordnet werden. Insbesondere für tiefer liegende Lagen genügt   unter Umständen   die Anordnung eines einfachen, oben und unten nicht abgeschlossenen Ringbleches zwischen den Kühlröhren 7 und der perforierten Trennwand 12 für die Katalysatorschüttung. 



   Eine weitere Ausführungsform nach dem Prinzip der Erfindung ist im Auf- und Grundriss in den Fig. 6 und 7 der Zeichnungen dargestellt. Bei dieser in den übrigen Teilen den Fig. 1 und 2 entsprechenden Ausgestaltung ist die Katalysatorsäule nach einer axialen Ebene durch zwei perforierte Wände 12a in geringem Abstande längsgetrennt und dementsprechend sind die Schikanenbleche 8 und 8a für symmetrische, abwechselnde Umlenkung des Synthesegasstromes an die peripheren Umlenkstellen 14 zu den Kühlröhren 7 und zum zentralen Durchlass 14a eingerichtet. Diese Ausführungsform ist besonders für übergrosse Syntheseöfen geeignet. Sie bringt durch jeweilige Verkürzung des Gasweges durch die einzelnen Katalysatorlagen nebenbei noch den Vorteil der subtileren Regelungsmöglichkeit der Temperaturverhältnisse. 

**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.

Claims (1)

1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Durchführung exothermer katalytischer Gasreaktionen, insbesondere der Ammoniaksynthese aus Stickstoff und Wasserstoff, mit vorzugsweise reaktorinterner Temperaturregelung mittels stufenweiser, indirekter Kühlung des heissen Reaktionsgases jeweils nach dessen Austritt aus einzelnen von zwei oder mehreren Katalysatorlagen durch frisches Synthesegasgemisch, dadurch gekennzeich- net, dass der in bekannter Weise zuvor zur Kühlung des Druckmantels (l) benutzte und sodann in einem <Desc/Clms Page number 4> Hauptwä :

   ineaustauscher (3) vorgewärmte frische Synthesegasstrom ein oder auch zwei, sodann aber diametral an gegenüberliegenden Seiten des Reaktorinneren angeordnete, bis oberhalb der Eingangskatalysatorlage durchgehende Kühlröhrenbündel (7) durchströmt, wonach er als heisses Reaktionsgas eine durch waagrechte Schikanenbleche (8) mit abwechselnd ausgesparten Gasdurchlässen unterteilte Katalysatorsäule (9) passiert und auf diesem Wege nur auf einer Seite oder beiderseits abwechselnd die den Umlenkstellen (14) der verkürzten Schikanenbleche (8) entsprechenden Abschnitte der vorerwähnten, gegebenenfalls beiderseits der Katalysatorsäule angeordneten Kühlröhrenbündel (7) im Gegenstrom zum Frischgas umspült und schliesslich durch die Röhren des Hauptwärmetauschers (3) zur Reaktionsgasabführung (5) geht.

   2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Annäherung der Temperaturverlaufskurve am Katalysator an deren Idealverlauf durch die Anzahl der Unterteilungen durch Schikanenbleche (8) der Katalysatorsäule (9) bzw. der hiedurch gegebenen Kühlstellen an den durchlaufenden Kühlröhrenbündeln (7) geregelt wird.

   3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass eine oder mehrere Katalysatorlagen durch Abschirmung gegen die zugeordneten Teile der Frischgas-Kühlröhren von der Kühlung des Synthesegases an diesen ausgeschaltet werden. EMI4.1 Frischgasstrom trennenden Einsatzmantel oder Leitrohr (2), einem bevorzugt im Inneren des Reaktors angeordneten Hauptwärmetauscher (3) und gegebenenfalls einem Brennerrohr (6), gekennzeichnet durch eine Katalysatorsäule (9), die zur wechselweisen Gasstrc'1lumlenkung (14) durch Schikanenbleche (8) mit abwechselnden Randaussparungen in zwei oder mehrere Abschnitte unterteilt ist, sowie durch ein oder zwei, im letzteren Falle einander diametral gegenüberstehende, von frischem Synthesegasgemisch durchströmte, durchlaufende Kühlröhrenbündel (7) innerhalb des Leitrohres (2),

   die den jeweils an der Innenwand des Leitrohres (2) anstehenden Teil (8a) der Schikanenbleche (8) durchsetzen.

   5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Katalysatorsäule (9) durch Wände (12) mit Gasdurchlässen, wie z. B. Loch-oder Schlitzbleche oder Gitter, von den Kühlröhrenbündeln (7) getrennt ist.

   6. Vorrichtung nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Schikanenbleche (8) zur leichteren Be- und Entladung des Reaktors mit Katalysatormasse von ihrem von den Kühlröhren (7) durchsetzten Randteilen (8a) trennbar ausgestaltet sind.

   7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass der nach innen weisende Rand des gegebenenfalls ortsfesten Randteiles (8a) der Schikanenbleche (8) durch zweifaches entgegengesetztes Abkanten als Auflager sowohl für den übrigen Teil des Schikanenbleches (8) als auch für die perforierte Trennwand (12) ausgebildet ist.

   8. Vorrichtung nach den Ansprüchen 4 bis 7, gekennzeichnet durch eine an sich bekannte Kaltgas-Zuführungsleitung (11) in den heisseren Teil des Hauptwärmetauschers (3).

   9. Vorrichtung nach den Ansprüchen 4 bis 8, gekennzeichnet durch eine das Frischgas-Röhrenbündel (7) unterbrechende Mischkammer (17) mit gesonderter Kaltgaszuführung (18).

   10. Vorrichtung nach den Ansprüchen 4 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die aufeinanderfolgenden Katalysatorlagen zur Erhöhung der Verweilzeit am Katalysator im Bereich niedrigerer Temperatur zunehmend grösser ausgestaltet sind.

   11. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 3, gekennzeichnet durch eine mittels eines Ringbleches (21) um die erste oder gegebenenfalls weitere Katalysatorlagen und eines weiteren, das erstere (21) umfassenden, durch eine Bodenplatte (20) gasdicht abgeschlossenen Ringbleches (19) gebildete Umlenkungseinrichtung für den diese Katalysatorlagen ungekühlt durchsetzenden Gasstrom.

   12. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 3, gekennzeichnet durch ein einfaches, an seinen Enden offenes Ringblech in der Höhe einer oder einiger weniger Katalysatorlagen, das zwischen diesen und den Kühlröhrenbündeln (7) zum Zwecke der örtlich begrenzten Ablenkung des Synthesegasstromes von letzteren angeordnet ist.

   13. Vorrichtung nach den Ansprüchen 4 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass die Katalysatorsäule nach einer axialen Ebene durch zwei perforierte Wände (12a) in geringem Abstande voneinander längsgetrennt ist und dementsprechend die Schikanenbleche (8,8a) für symmetrisch abwechselnde Umlenkung des Synthesegasstromes an die peripheren Umlenkstellen (14) zu den Kühlröhren (7) und zu dem durch die erwähnten Trennwände (12a) gebildeten zentralen Durchlass (14a) eingerichtet sind. <Desc/Clms Page number 5>

   14. Vorrichtung nach den Ansprüchen 4 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor, insbesondere bei Übergrössen, ab etwa 12 m Höhe liegend angeordnet ist.

   15. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass im Fall liegender Anordnung des Reaktors die Kühlröhrenbündel (7) senkrecht übereinander liegend angeordnet sind.

   16. VorrichtungnachdenAnspr (ichen4, 14undl5, dadurch gekennzeichnet, dass bei liegender Anordnung des Ofens der Einsatzmantel (Leitrohr ; 2) ein jeder Katalysatorlage zugeordnetes verschliessbares Ftilloch knapp unterhalb des oberen Röhrenbündels (7) bzw. des entsprechenden perforierten Abdeckorgans (12) aufweist.