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Einrichtung zum Nachweis von Spaltprodukten Die Erfindung betrifft
eine Einrichtung zum Nachweis von Spaltprodukten durch Präzipitation fester Folgeprodukte
von gasförmigen Spaltprodukten mit einem Detektor für radioaktive Strahlung.
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Solche Einrichtungen werden z. B. benutzt, um Beschädigungen der
Brennelementhüllen in Kernreaktoren festzustellen. Die Anwendungsmöglichkeiten derartiger
Einrichtungen sind jedoch nicht allein auf den Nachweis von Spaltprodukten in Kernreaktoren
beschränkt. Daher kann die Einrichtung nach der Erfindung mit Vorteil z. B. auch
bei der chemischen Aufarbeitung von radioaktiven Stoffen zur Überwachung verschiedener
Anlagenbereiche eingesetzt werden.
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Beim Nachweis von Spaltprodukten in Kernreaktoren müssen die aus
den Brennelementen kommenden Isotopen von anderen aktiven Isotopen, die sich beim
normalen Betrieb eines Reaktors immer im Kühlmedium befinden, getrennt werden. Die
die Messung störenden aktiven Isotopen entstehen aus der Aktivierung von Bestandteilen
des Kühlmediums im Reaktor oder aber durch die Aktivierung von mitgeführten Korrosionsprodukten.
Diese störenden Aktivitäten sind bei kleinen Beschädigungen der Brennstoffhüllen
normalerweise wesentlich größer als die auftretenden Spaltproduktaktivitäten. Die
wesentliche Aufgabe beim Nachweis der ausgetretenen Spaltprodukte besteht darin,
sie durch irgendeine Methode von den störenden Aktivitäten zu unterscheiden.
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Eines der am häufigsten angewandten Verfahren ist die sogenannte
Präzipitation der festen Folgeprodukte gasförmiger Spaltprodukte. Zu diesem Zweck
werden zunächst sämtliche gasförmig vorliegenden aktiven Isotopen getrennt, und
zwar aus gasförmigem Medium durch Filterung, aus flüssigem Medium durch Auswaschen
der Gase in sogenannten Entgasern mit Hilfe eines geeigneten Waschgases. Nach diesem
Vorgang befinden sich z. B. im Trägergas außer den nachzuweisenden gasförmigen Spaltprodukten
aktive Isotopen des gasförmigen Kühlmediums selbst bzw. bei flüssigen Kühlmedien
die vom Waschgas mitgeführten Aktivitäten und die im flüssigen Kühlmedium entstandenen
gasförmigen Aktivierungsprodukte.
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Um die noch vorhandenen störenden gasförmigen Aktivitäten von den
Spaltproduktaktivitäten zu trennen, werden die Zerfallsprodukte der Spaltprodukte
Xenon und Krypton, nämlich Cäsium und Rubidium, nach ihrer Entstehung auf einer
elektrisch geladenen Elektrode gesammelt. Die so gesammelten Folgeprodukte gasförmiger
Spaltprodukte können nachgewiesen werden, indem man ihren eigenen radioaktiven Zerfall
durch Messung der dabei entstehenden ß- oder y-Strahlung nachweist.
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Um bei dieser Messung nicht durch die obenerwähnten, störenden, gasförmigen
Aktivitäten beeinflußt zu werden, gibt es mehrere bekannte Verfahren.
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Bei einer häufig benutzten Einrichtung wird eine Sammelelektrode
zum Zählen der auf ihr angesammelten Folgeprodukte aus dem Präzipitationsraum entfernt.
Dies geschieht z. B. dadurch, daß die Sammelelektrode als Stab ausgeführt ist und
Präzipitation und Zählung alternierend durchgeführt werden, wobei der Stab zur Zählung
aus dem Präzipitationsraum entfernt und an eine Zählvorrichtung, z. B. ein Zählrohr,
herangebracht wird. Diese Einrichtung hat aber den Nachteil, daß während der Präzipitation
nicht gemessen werden kann, wodurch ein Empfindlichkeitsverlust entsteht. Außerdem
gelingt es jeweils nur unvollkommen, die im Gas vorhandenen störenden Aktivitäten
vom Zählraum fernzuhalten, da er für den Stab eine Öffnung zum Präzipitationsraum
aufweisen muß. Eine in der Öffnung angeordnete Dichtung würde die auf dem Stab angesammelten
Isotopen abstreifen. Außerdem bleiben auf dem Stab länger lebende Spaltprodukte
haften, die nach der nächsten Präzipitation mitgezählt werden. Dies ist aber störend,
wenn wie üblich, eine Reihe von Brennelementen nacheinander mit nur einem Präzipitationsgerät
überwacht werden. Schließlich ist es von Nachteil, daß innerhalb eines aktiven Gaskreislaufes
Teile bewegt werden müssen.
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Bei einer anderen bekannten Einrichtung wird als Sammelelektrode
an Stelle eines Stabes ein Draht oder auch ein Flüssigkeitsstrom verwendet, die
kontinuierlich aus dem Präzipitationsraum in den Zählraum bewegt werden. Hierbei
wird der Nachteil der Aufladung der Sammelelektrode durchS3ta.1tprodukte aus früheren
Messungen beseitigt. Der Nachteil der diskontinuierlichen Messung wird durch den
Nachteil einer verzögerten Messung ersetzt. Die anderen genannten Nachteile bleiben
bestehen.
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Eine weitere bekannte Einrichtung besitzt eine im Präzipitationsraum
angeordnete Elektrode, die auch bei der Zählung im Präzipitationsraum verbleibt.
Dabei wird vor Beginn der Zählung das mit StQiaktivität beladene Trägergas durch
ein Spülgas aus dem Präzipitationsraum verdrängt. Es hat sich aber gezeigt, daß
in einem Reaktorkreislauf das zur Spülung zur Verfügung stehende Oas nie vollständig
frei von störenden Aktivitäten ist. Außerdem benötigt diese Einrichtung einen großen
Aufwand im Spülkreislauf, so z. B. taktgesteuerte Ventile und große Verzögerungsstrecken.
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Es sind auch schon Einrichtungen bekanntgeworden, bei denen das mit
Störstrahlung behaftete Meßgas zwischen Präzipitationselektro- und dieser gegenüber
angeordneten Detektor hindurchgeführt wird.
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Es ist leicht einzusehen, daß die Störstrahlung des Maßgases hierbei
verhältnismäßig stark auf den Detektor einwirkt, da die zu messende Strahlung von
der Präzipitationselektrode erst nach Durchdringen des Meßgaskanales auf den Detektor
auftrifft. Eine wesentliche Verbesserung wird auch nicht dadurch erreicht, daß der
Detektor den Präzipítationsraum und die Sammelelektrode völlig umgibt. Zwar wirken
dann die auf der Elektrode angesammelten Strahler weitgehend auf den Detektor ein,
aber ebenso auch die gesamte im Präzipitationsraum vorhandene Störstrahlung. Um
ein gutes Meßergebnis zu erhalten, ist es aber gerade wichtig, daß die zu messende
Strahlung von der Störstrahlung weitgehend getrennt wird, so daß der Detektor unvergleichlich
stärker durch die von den zu messenden Folgeprodukten ausgehende Strahlung beaufschlagt
wird als durch die Störstrahlung Aufgabe der Erfindung ist es, eine Einrichtung
zum Messen von Spaltprodukten durch Präzipitation der festen Folgeprodukte zu schaffen,
die schnelle Messungen bei hohen Meßgenauigkeiten zuläßt.
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Außerdem soll sie besonders mit Rücksicht auf ihre Anwendung in Kernreaktoren
störsicher aufgebaut sein und deshalb keine beweglichen Teile besitzen.
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Bei einer Einrichtung zum Nachweis von Spaltprodukten durch elektrostatische
Abscheidung fester Folgeprodukte von gasförmigen Spaltprodukten mit einem auch während
der Strahlungsmessung von dem Trägergas durchströmten Präzipitationsgefäß, das eine
gegen das Präzipitationsgefäß auf Spannung liegende Abscheideelektrode und einen
Strahlungsdetektor enthält, ist erfindungsgemäß das empfindliche Volumen des Detektors
von der in engem Abstand dazu angeordneten Abscheideelektrode mindestens teilweise
umschlossen. Hierbei soll unter der teilweisen Umschließung des empfindlichen Volumens
des Detektors von der in engem Abstand dazu angeordneten Abscheideelektrode verstanden
werden, daß die Abscheideelektrode in engem Abstand von mindestens einem Teilbereich
wenigstens einer der Begrenzungswände des Detektorvolumens angeord-
net ist. Der
Einfluß der umgebenden Störaktivitäten wird auf diese Weise durch entsprechende
geometrische Anordnung der Abscheideelektrode und der Aktivitätsmeßeinrichtung ausgeschaltet.
Zu diesem Zweck wird ein möglichst kleines Aktivitätsmeßgerät, z. B. ein Miniaturzählrohr«
verwendet und die Sammelelektrode möglichst klein ausgebildet und in unmittelbarer
Nähe des Zählrohres angebracht.
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Man erreicht dadurch, daß die Zähleinrichtung auf Grund ihrer kleinen
Abmessungen wesentlich unempfindlicher wird gegenüber den Aktivitäten des sie umgebenden
Gases, während ihre Empfindlichkeit gegenüber den Folgeprodukten gleich groß bleibt
da die Folgeproduktejniüliiife. der .kleinen Sammelelektrode alle in unmittelbarer
Nähe des Meßgerätes angesammelt werden. Der Vorteil dieser Anordnung besteht darin,
daß schon während der Präzipitation gezählt werden kann und als Folge der kontinuierlichen
Arbeitsweise die Zählzeit und damit die Empfindlichkeit der Anordnung wesentlich
erhöht wird Dabei besitzt die Einrichtung keine bewegten Teile. Außerdem ist es
auch - nicht mehr nötigt Trägergas und Spülgas abwechselnd in das Innere des Präzipitationsgefäßes
einzubringen. Auch werden die bisher notwendigen Verzögerungsstrecken für das Abklingen
der Aktivität des Spülgases und die taktgesteuerten Ventile überfiüssig. Bei Versuchen
hat sich gezeigt daß mit einer solchen Anordnung die Empfindlichkeit gegenüber den
störenden Gasaktivitäten so gering wird, daß die normale Oberflächenverschmutzung
von Brennelementen durch Uran bereits deutlich gegenüber dem Störgasuntergrund nachgewiesen
werden kann.
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Einzelheiten der Erfindung werden an Hand der Zeichnungen näher erläutert:
F i g. 1 zeigt ein Ausführungsbeispiei der Einrichtung nach der Erfindung. In einem
Präzipitationsgefäß 1 aus elektrisch leitfähigem Werkstoff mit den beiden Stutzen
2 und 3 für Gaseintritt und Gasaustritt befindet sich ein Miniaturzählrohr 4. Das
Volumen des Gefäßes beträgt z. B. etwa- 11. Das Miniaturzählrohr hat z B. einen
Durchmesser von 5 mm.
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Das Zählrohr befindet sich durch einen Isoliermantel 5 elektrisch
isoliert innerhalb der ringförmig ausgebiIdeten Abscheideelektrode 6. Der Isoliermantel
ist so dünn wie möglich ausgebildet. Dicht am Zählrohr 4 befinden sich die beiden
Anschlüsse 7 und 8 für die Zählrohrspannung, wobei die Leitung 8 an Masse angeschlossen
ist, und die Spannungsleitung9 für die Spannung der Abscheideelektrode 6.
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Das Zählrohr 4 mit der es umgebenden Abscheideelektrode 6 kann an
beliebiger Stelle im Präzipitationsgefäß angeordnet sein. Um zu verhindern, daß
sich die Folgeprodukte auf der Spannungszuleitung 9 zur Abscheideelektrode niederschlagen,
ist die Spannungszuleitung 9 z. B. durch ein mit der Gefäßwand verbundenes Schutzrohr
10 im Innern des Präzipitationsgefäßes elektrostatisch abgeschirmt.
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F i g 2 zeigt eine Meßeinricht mg nach der ErfindungS bei der das
Präzipitationsgefäß 11 flaschenförmig ausgebildet ist, um die Messung noch unempfindlicher
gegenüber der Störgasaktivität zu machen.
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Durch die Leitung 12 tritt das Meßgas in den bauchigen Teil des Präzipitationsgefäßes
ein und verläßt es durch die Leitung 13, nachdem es im engen Gefäßteil nahe am Detektor
14 vorbeigeführt wurde. Dieser ist wieder isoliert durch einen Mantel 15 von einer
Abscheideelektrode 16 umschlossen,
deren Spannungszuleitung im Innern
des Präzipitationsgefäßes durch ein Schutzrohr 20 elektrostatisch abgeschirmt ist.
Der Detektor ist über die Leitung 17 an Spannung und über die Leitung 18 an Masse
und die Abscheideelektrode 16 über die Leitung 19 an Hochspannung angeschlossen.
Diese Form hat den Vorteil, daß sich in unmittelbarer Nähe des Zählrohres nur wenig
Gas mit Störaktivitäten befindet.
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Die Folgeprodukte entstehen im unteren Teil des flaschenförmig ausgebildeten
Präzipitationsgefäßes.
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In diesem Teil ist das elektrische Feld, das sich zwischen der elektrisch
leitenden Gehäusewand und der an Hochspannung gelegten Abscheideelektrode 16 ausbildet,
nur schwach, aber ausreichend, um zu verhindern, daß die entstandenen Folgeprodukte
sich an den Wänden des Präzipitationsgefäßes niederschlagen. Durch entsprechende
Wahl des Durchmessers des Flaschenhalses, der Gasgeschwindigkeit und der Abscheidehochspannung
kann man erreichen, daß die Folgeprodukte praktisch alle auf der Abscheideelektrode
niedergeschlagen werden.
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Um auch die Einwirkung langlebiger Folgeprodukte, die sich noch von
vorhergehenden Messungen auf der Abscheideelektrode befinden können, auf die folgenden
Messungen auszuschalten, sind bei einer Weiterbildung der Erfindung gemäß Fig.3
und 4 mehrere kleine Aktivitätseinrichtungen 24, 25, 26 in einem Präzipitationsgefäß
21 vorzugsweise symmetrisch zum Trägergasstrom in der Nähe der Gasaustrittsleitung
23 gegenüber der Gaseintrittsleitung 22 angeordnet. Auch hier ist wieder zu beachten,
daß die Anschlußleitungen 27, 28 für die Zählrohrspannung möglichst kurz und die
Leitungen 29 für die Abscheidespannungen der Abscheideelektroden durch Schutzrohre
30 im Innern des Präzipitationsgefäßes elektrostatisch abgeschirmt sind.
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Die Anzahl der Aktivitätsmeßeinrichtungen entspricht z. B. der Anzahl
der im Meßzyklus zu überwachenden Brennelemente oder Brennelementgruppen. Jeweils
bei der Prüfung einer Brennelementgruppe bzw. eines Brennelementes wird die dazugehörige
Abscheideelektrode an Spannung gelegt und die Zählung mit dem zugehörigen Zählrohr
durchgeführt. Dadurch wird erreicht, daß sich auf jeder Abscheideelektrode nur Folgeprodukte
des ihr zugeordneten Brennelementes bzw. der zugeordneten Brennelementgruppe niederschlagen.
Dieses Vorgehen ist möglich, weil auf Grund der Geometrie die Einwirkung der Aktivität
auf den Abscheideelektroden der benachbarten Detektoren und der Aktivität im umgebenden
Gas auf einen bestimmten Detektor außerordentlich gering ist. Bei dieser Anordnung
kann, während mit einer Abscheideelektrode präzipitiert wird, immer noch eine Zeit
lang oder dauernd die Aktivität der in vorangehenden Prüfvorgängen auf anderen Abscheideelektroden
niedergeschlagenen Folgeprodukte gemessen werden. Hierzu können ein oder mehrere
elektronische Zähleinrichtungen im vorgegebenen Zyklus an die Zählrohre angeschlossen
werden. Es kann auch jedes Zählrohr mit einer
eigenen elektronischen Zählvorrichtung
ausgestattet sein.