DE1141267B - Process for separating fixed ammonium salts from coking plant waste water - Google Patents

Process for separating fixed ammonium salts from coking plant waste water

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DE1141267B
DE1141267B DEH40295A DEH0040295A DE1141267B DE 1141267 B DE1141267 B DE 1141267B DE H40295 A DEH40295 A DE H40295A DE H0040295 A DEH0040295 A DE H0040295A DE 1141267 B DE1141267 B DE 1141267B
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coking plant
wastewater
plant waste
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DEH40295A
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Inventor
Dr Erich Duddek
Dr Hans-Joachim Junker
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Huettenwerk Oberhausen AG
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Huettenwerk Oberhausen AG
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01CAMMONIA; CYANOGEN; COMPOUNDS THEREOF
    • C01C1/00Ammonia; Compounds thereof
    • C01C1/02Preparation, purification or separation of ammonia
    • C01C1/10Separation of ammonia from ammonia liquors, e.g. gas liquors

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Removal Of Specific Substances (AREA)
  • Physical Water Treatments (AREA)

Description

Verfahren zum Abscheiden fixer Ammoniumsalze aus Kokereiabwässern Die Ablaufwässer der Ammoniak-Schwefelwasserstoff-Wäscher in Kokereibetrieben enthalten neben flüchtigen Ammoniumverbindungen, die durch Erhitzen der Wässer aus diesen abgetrieben werden können, fixe Ammoniumsalze, die durch einfaches Erhitzen nicht entfernt werden können. Da es jedoch nicht zulässig ist, Abwässer, die diese Verbindungen enthalten, in Abwasserläufe abzuleiten und es auch nicht möglich ist, diese Abwässer innerhalb des Kokereibetriebes, etwa zum Kokslöschen, zu verwenden, ist es erforderlich, das fixe Ammonium beispielsweise durch Kalkzusatz aus den Abwässern zu entfernen. Dieses Verfahren hat jedoch, abgesehen davon, daß zur Bereitstellung des Kalkes und zur Bedienung der Anlagen ein beträchtlicher Aufwand an Kosten und Arbeitskraft erforderlich ist, den Nachteil, daß die anfallenden Abwässer unlösliche Calciumverbindungen enthalten und in diesem Zustand wiederum weder in Abwasserläufe eingeleitet noch zum Kokslöschen verwendet werden können. Es ist vielmehr erforderlich, die Abwässer in umfangreichen und aufwändigen Kläranlagen von den unlöslichen Calciumsalzen zu befreien und unter weiterem Aufwand an Kosten den Schlamm zu entfernen.Process for separating fixed ammonium salts from coking plant wastewater Contain the effluent water from the ammonia-hydrogen sulfide scrubbers in coking plants in addition to volatile ammonium compounds produced by heating the water from them Fixed ammonium salts that cannot be removed by simple heating can be driven off can be removed. However, since it is not allowed to waste water containing these compounds contain, discharge into sewers and it is also not possible to discharge this sewage to be used within the coking plant, e.g. for quenching coke, it is necessary to to remove the fixed ammonium from the wastewater, for example by adding lime. However, this method has, apart from that to provide the lime and to operate the systems a considerable expense in terms of costs and manpower is required, the disadvantage that the resulting waste water insoluble calcium compounds contained and in this state neither discharged into sewers nor can be used for coke quenching. Rather, it is required to drain the sewage in extensive and complex sewage treatment plants from the insoluble calcium salts and remove the sludge with further effort and expense.

Weiterhin sind physikalisch-chemische Aufbereitungsverfahren für Kokereiabwässer bekannt, bei denen beispielsweise die verschiedene Löslichkeit von Ammoniak, Kohlendioxyd und Schwefelwasserstoff in Wasser in Abhängigkeit von der Temperatur und vom Druck dazu benutzt wird, aus den Abwässern zunächst Kohlendioxyd und Schwefelwasserstoff zu entfernen, so daß im wesentlichen lediglich freies Ammoniak und als Ammoniumcarbonat gebundenes Ammoniumion im Abwasser verbleiben. Das auf diese Weise gereinigte Abwasser wird anschließend im Sättiger in bekannter Weise durch eine stärkere Säure vom Ammonium befreit.There are also physical-chemical treatment processes for coking plant wastewater known, in which, for example, the different solubility of ammonia, carbon dioxide and hydrogen sulfide in water as a function of temperature and pressure to this end, carbon dioxide and hydrogen sulfide are first used from the wastewater to remove so that essentially only free ammonia and as ammonium carbonate bound ammonium ions remain in the wastewater. The wastewater treated in this way is then in the saturator in a known manner by a stronger acid from the ammonium freed.

Dieses Verfahren hat gegenüber dem Kalkabtrieb zwar den Vorteil, daß keine unlöslichen Calciumverbindungen anfallen. Zu seiner Durchführung sind jedoch verhältnismäßig aufwendige Anlagen, ein ziemlich hoher Energieaufwand und sehr große Sorgfalt bei der Einhaltung der Arbeitsbedingungen erforderlich.This method has the advantage over lime removal that there are no insoluble calcium compounds. However, to carry it out are relatively complex systems, a fairly high energy consumption and very large Care is required in compliance with the working conditions.

Diese Nachteile werden durch das Verfahren gemäß der Erfindung vermieden, das sich in gleich einfacher und wirtschaftlicher Weise durchführen läßt wie der seit Jahrzehnten bekannte Kalkabtrieb und zugleich den wesentlichen Vorteil der physikalischchemischen Aufbereitungsverfahren aufweist, nämlich daß unlösliche Calciumverbindungen nicht anfallen. Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung von Unterlauge, die bei der Entphenolung von Kokereiabwässern mit Hilfe von Benzol und Natronlauge und anschließender Befreiung vom Phenol anfällt, zum Abscheiden fixer Ammoniumsalze aus Kokereiabwässern.These disadvantages are avoided by the method according to the invention, which can be carried out in the same simple and economical way as the Limescale has been known for decades and at the same time has the main advantage of Has physicochemical preparation process, namely that insoluble calcium compounds do not arise. The invention relates to the use of base liquor which in the dephenolation of coke plant wastewater with the help of benzene and caustic soda and subsequent liberation from phenol accrues, for the separation of fixed ammonium salts from coking wastewater.

Die bei der Entphenolung von Kokereiabwässern mit Hilfe von Benzol und Natronlauge anfallende Phenolatlauge wurde nach den bisher üblichen Verfahren nach dem zur Volumenverminderung und zum Abdampfen der Neutralöle dienenden Klardampfen durch Einleiten von Kohlendioxyd vom Phenol befreit, wonach die anfallende natriumcarbonat- und natriumbicarbonathaltige Unterlauge durch Kaustifizieren mit gebranntem Kalk zu Natronlauge verarbeitet wurde, die erneut zum Entfernen von Phenol aus Kokereiabwässern verwendet werden konnte. Dieses Verfahren weist jedoch zahlreiche Nachteile auf. Einerseits verursacht die Entfernung des bei der Kaustifizierung anfallenden Calciumcarbonates beträchtliche Kosten und Schwierigkeiten, andererseits ist die anfallende Natronlauge wegen ihres hohen Gehaltes an Verunreinigungen verhältnismäßig minderwertig. Da der Anteil der Natronlauge an Verunreinigungen während des Kreislaufes der Lauge im Verfahren ständig zunimmt, ist ein laufender Zusatz einer beträchtlichen Menge an Frischlauge unumgänglich, um den Anteil der Verunreinigungen, die die Wirksamkeit der Lauge zur Bindung von Phenol aus Abwässern in erheblichem Maße herabsetzen, in erträglichen Grenzen zu halten. Bei dem Verfahren gemäß der Erfindung treten diese Nachteile nicht auf. Die Abscheidung der sowohl beim Kalkabtrieb als auch beim Kaustifizieren anfallenden Schlämme, deren Entfernung aus den Abwässern und deren Abtransport einen hohen Anlagenaufwand erfordert und mit großen Kosten verbunden ist, wird völlig vermieden, und die gereinigten Abwässer können ohne Schwierigkeit in Abwasserläufe eingeleitet oder auch als Brauchwasser zu verschiedenen Zwecken, wie z. B. zum Kokslöschen, ohne jeden Nachteil verwendet werden.The dephenolation of coke plant wastewater with the help of benzene and caustic soda resulting from phenolate was prepared according to the usual procedures after the cleavage used to reduce the volume and to evaporate the neutral oils freed from phenol by introducing carbon dioxide, after which the sodium carbonate and sodium bicarbonate base liquor by causticizing with quick lime It was processed into caustic soda, which was used again to remove phenol from coking plant wastewater could be used. However, this method has numerous disadvantages. On the one hand, it causes the removal of the calcium carbonate produced during causticizing considerable costs and difficulties, on the other hand is the resulting caustic soda relatively inferior because of their high content of impurities. There the proportion of impurities in the caustic soda during the lye cycle steadily increasing in the process is an ongoing addition of a considerable amount Fresh liquor is indispensable to the proportion of impurities that affect the effectiveness reduce the lye to bind phenol from wastewater to a considerable extent, to be kept within tolerable limits. Step into the method according to the invention do not have these disadvantages. The deposition of both the Limescale as well as sludge from causticizing, their removal from the wastewater and their removal requires a lot of equipment and costs connected is completely avoided, and the treated wastewater can be used without difficulty discharged into sewers or as service water for various purposes, such as B. coke quenching can be used without any disadvantage.

Eine beträchtliche Verbilligung des Verfahrens gemäß der Erfindung ergibt sich dadurch, daß das zum Abscheiden des Phenols aus der Phenolatlauge erforderliche Kohlendioxyd dieser durch Einleiten der Rauchgase von insbesondere gichtgasbeheizten Koksöfen zugeführt wird. Ein weiterer Vorteil kann dadurch erzielt werden, daß die Unterlauge den Abwässern bereits vor deren Eintritt oder während deren Durchlaufes durch die Ammoniak-Schwefelwasserstoff-Wäscher zugesetzt wird, da hierdurch die Abscheidung des Schwefelwasserstoffes in den Wäschern begünstigt -wird. Die beim Abtreiben anfallenden flüchtigen Ammoniumverbindungen können in an sich bekannter Weise auf Ammoniumsulfat weiterverarbeitet werden.A considerable reduction in the price of the method according to the invention results from the fact that the required for separating the phenol from the phenolate liquor Carbon dioxide of this by introducing the flue gases from, in particular, furnace gas-heated Coke ovens is fed. Another advantage can be achieved in that the Underlaid the wastewater before it enters or during its passage is added by the ammonia-hydrogen sulfide scrubber, as this causes the Separation of the hydrogen sulfide in the scrubbers is promoted. The at Accruing volatile ammonium compounds can be driven off in a known manner Way to be further processed on ammonium sulfate.

Das Verfahren gemäß der Erfindung kann beispielsweise wie folgt ausgeführt werden: Die beim Auswaschen der Phenole aus Ammoniakwasser der Kokereien nach dem Pott-Hilgenstock-Verfahren anfallende Phenolatlauge, deren Aufarbeitung bisher unter erträglichen Kosten nur in Zentralbetrieben möglich war und auch dann nur, wenn sie nicht mit zu hohen Frachtkosten belastet war, wird vorzugsweise innerhalb des Betriebes, in dem sie anfällt, erhitzt und in einer Klardampfkolonne mit Heißdampf behandelt. Hierbei werden die in der Phenolatlauge gelösten, aber nicht chemisch gebundenen Neutralölanteile ausgedampft und abgetrennt. Die klargedampfte Phenolatlauge wird in einer weiteren Kolonne mit den einen hohen Kohlendioxydgehalt aufweisenden Rauchgasen gichtgasbeheizter Koksöfen behandelt und mit Kohlendioxyd saturiert, wobei das Kohlendioxyd die Phenole aus der Phenolatlauge unter Bildung von Soda und Natriumbicarbonat abspaltet. In einem Scheidegefäß wird anschließend das in Freiheit gesetzte Phenol von der soda- und natriumbicarbonathaltigen Unterlauge abgetrennt.The method according to the invention can for example be carried out as follows are: The washing out of the phenols from ammonia water of the coking plants after the Pott-Hilgenstock process resulting phenolate liquor, whose work-up was previously under tolerable costs was only possible in central operations and then only if it was not burdened with excessive freight costs, preferably within the Operation in which it occurs, heated and in a clear steam column with superheated steam treated. In this case, they are dissolved in the phenolate liquor, but not chemically Bound neutral oil components evaporated and separated. The clear vaporized phenolate liquor is in a further column with the high carbon dioxide content Flue gases from top gas-heated coke ovens treated and saturated with carbon dioxide, the carbon dioxide extracts the phenols from the phenolate liquor with the formation of soda and splitting off sodium bicarbonate. The in Phenol released from the base liquor containing soda and sodium bicarbonate severed.

Die Unterlauge wird nunmehr den Ablaufwässern der Ammoniak-Schwefelwasserstoff-Wäscher des Kokereibetriebes zugesetzt. Anschließend werden Ammoniak und Schwefelwasserstoff durch Erhitzen der Abwässer abgetrieben und in an sich bekannter Weise auf Ammoniumsulfat und Schwefelsäure verarbeitet. In den Abwässern verbleiben Natriumchlorid und Natriumsulfat, die mit den Abwässern, ohne schädigend zu wirken, in Abwasserläufe abgelassen werden können. Die Dosierung der den Ablaufwässern zuzusetzenden Unterlauge kann unter Messung des px-Wertes der Ablaufwässer durch geeignete Vorrichtungen selbsttätig erfolgen.The lower liquor is now the drainage waters of the ammonia-hydrogen sulfide scrubber the coking plant added. Then ammonia and hydrogen sulfide driven off by heating the waste water and in a manner known per se on ammonium sulfate and sulfuric acid processed. Sodium chloride and sodium sulphate remain in the wastewater, which are discharged into sewers with the sewage without having a damaging effect can. The dosage of the bottom liquor to be added to the drainage waters can be reduced to Automatic measurement of the px value of the runoff water using suitable devices take place.

Es kann vorteilhaft sein, die Unterlauge den Abwässern bereits vor oder während ihres Durchlaufes durch die Ammoniak-Schwefelwasserstoff-Wäscher zuzusetzen. Hierdurch läßt sich die Wirksamkeit der Schwefelwasserstoffwäsche wesentlich erhöhen. Das Abtreiben des Ammoniaks und des Schwefelwasserstoffes aus den Ablaufwässern und die Weiterverarbeitung der abgetriebenen Schwaden erfolgt in an sich bekannter Weise, wobei infolge der wirksameren Schwefelwasserstoffwäsche eine größere Schwefelsäuremenge anfällt als beim Arbeiten mit Kalk.It can be advantageous to put the lower liquor in front of the wastewater or to add during their passage through the ammonia-hydrogen sulfide scrubber. This allows the effectiveness of the hydrogen sulfide scrubbing to be increased significantly. The removal of ammonia and hydrogen sulfide from the runoff water and the further processing of the expelled swaths takes place in a manner known per se Way, with a larger amount of sulfuric acid as a result of the more effective hydrogen sulfide scrubbing than when working with lime.

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verwendung von Unterlauge, die bei der Entphenolung von Kokereiabwässern mit Hilfe von Benzol und Natronlauge und anschließender Befreiung vom Phenol anfällt, zum Abscheiden fixer Ammonsalze aus Kokereiabwässern. In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 208 254; Archiv für bergbauliche Forschung, 1942, Heft 1, S. 49 ff.PATENT CLAIM: Use of base lye that is used in dephenolation of coking waste water with the help of benzene and caustic soda and subsequent liberation accumulates from phenol, for the separation of fixed ammonium salts from coking plant wastewater. Into consideration printed publications: German Patent No. 208 254; Archives for mining Research, 1942, issue 1, p. 49 ff.
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