DE112019000078T5 - Legierungsbauteil, zellenstapel und zellenstapelvorrichtung - Google Patents

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Yuki Tanaka
Toshiyuki Nakamura
Makoto Ohmori
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Abstract

Eine Deckplatte (201) eines Verteilers (200) weist ein Basisbauteil (210), einen Verankerungsteil (213) und eine Abdeckschicht (212) auf. Das Basisbauteil (210) weist eine Aushöhlung (210b) in einer Fläche (210a) auf und besteht aus einem Legierungsmaterial, das Chrom enthält. Der Verankerungsteil (213) ist in der Aushöhlung (210b) angeordnet und enthält ein Oxid, das Mangan enthält. Die Abdeckschicht (212) ist mit dem Verankerungsteil (213) verbunden und enthält ein Element mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck, dessen Gleichgewichts-Sauerstoffdruck niedriger als der von Chrom ist.

Description

  • GEBIET DER TECHNIK
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Legierungsbauteil, einen Zellenstapel und eine Zellenstapelvorrichtung.
  • ALLGEMEINER STAND DER TECHNIK
  • Herkömmlich ist eine Zellenstapelvorrichtung bekannt, die ausgerüstet ist mit einem Zellenstapel, in dem mehrere Brennstoffzellen durch Stromkollektorbauteile elektrisch miteinander verbunden sind, und einem Verteiler zum Unterstützen der Brennstoffzellen (siehe die Patentschriften 1 und 2). Im Stromkollektorbauteil und im Verteiler wird ein Legierungsbauteil verwendet.
  • Der Verteiler, der in der Patentschrift 1 offenbart ist, ist mit einer Abdeckschicht versehen, welche die Oberfläche eines aus rostfreiem Stahl bestehenden Basisbauteils abdeckt, um das Freisetzen von Cr (Chrom) aus dem Basisbauteil zu verhindern.
  • Das aktuelle Stromkollektorbauteil, das in der Patentschrift 2 offenbart ist, ist mit einer Abdeckschicht versehen, welche die Oberfläche eines Basisbauteils, das aus einer Legierung auf Basis von Fe-Cr, einer Legierung auf Basis von Ni-Cr oder dergleichen besteht, abdeckt, um das Freisetzen von Cr aus dem Basisbauteil zu verhindern.
  • In der Patentschrift 2 ist es auch möglich, ein Ablösen der Abdeckschicht vom Basisbauteil dadurch zu verhindern, dass ein Teil einer Chromoxidschicht, die zwischen dem Basisbauteil und der Abdeckschicht ausgebildet wurde, in Aushöhlungen der Oberfläche des Basisbauteils hineinreicht.
  • VERZEICHNIS DER ZITATE
  • PATENTLITERATUR
    • Patentschrift 1: JP 2015-035418A
    • Patentschrift 2: WO 2013/172451
  • KURZDARSTELLUNG
  • TECHNISCHES PROBLEM
  • Bei dem Stromkollektorbauteil, das in der Patentschrift 2 offenbart ist, kommt es jedoch infolge der Oxidation des Basisbauteils, welches das in den Aushöhlungen eingebettete Chromoxid umgibt, zu einem starken Anwachsen des Chromoxids, das während des Betriebs der Zellenstapelvorrichtung voranschreitet.
  • Als eine Folge weist das Chromoxid, das vor dem Beginn des Betriebs eine abgeschrägte Form hat, während des Betriebs eine runde Form auf, und die Verankerungswirkung nimmt ab, sodass die Gefahr einer Ablösung der Abdeckschicht vom Basisbauteil besteht.
  • Die vorliegende Erfindung wurde in Anbetracht der oben beschriebenen Umstände ausgeführt, und eine Aufgabe derselben ist es, ein Legierungsbauteil, einen Zellenstapel und eine Zellenstapelvorrichtung zu schaffen, mit denen eine Verbesserung der Lebensdauer erreicht werden kann.
  • LÖSUNG DER AUFGABE
  • Ein Legierungsbauteil gemäß der vorliegenden Erfindung weist ein Basisbauteil, das eine Aushöhlung in einer Oberfläche des Basisbauteils aufweist und das aus einem chromhaltigen Legierungsmaterial besteht, einen Verankerungsteil, der in der Aushöhlung angeordnet ist und ein manganhaltiges Oxid enthält, und eine Abdeckschicht auf, die mit dem Verankerungsteil verbunden ist und die ein Element mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck enthält, dessen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck niedriger als der von Chrom ist.
  • VORTEILHAFTE AUSWIRKUNGEN
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung ist es möglich, ein Legierungsbauteil, einen Zellenstapel und eine Zellenstapelvorrichtung bereitzustellen, mit denen sich eine Verbesserung der Lebensdauer erreichen lassen.
  • Figurenliste
    • 1 ist eine perspektivische Ansicht einer Zellenstapelvorrichtung.
    • 2 ist eine perspektivische Ansicht eines Verteilers.
    • 3 ist eine Querschnittsansicht der Zellenstapelvorrichtung.
    • 4 ist eine perspektivische Ansicht einer Brennstoffzelle.
    • 5 ist eine Querschnittsansicht genommen entlang Q-Q, das in 4 dargestellt ist.
    • 6 ist eine Querschnittsansicht genommen entlang P-P, das in 2 dargestellt ist.
    • 7 ist an vergrößerte Ansicht eines in 6 dargestellten Bereichs A.
    • 8 ist eine grafische Darstellung, die ein Verfahren zur Herstellung eines Verteilers veranschaulicht.
    • 9 ist eine grafische Darstellung, die ein Verfahren zur Herstellung des Verteilers veranschaulicht.
    • 10 ist eine grafische Darstellung, die ein Verfahren zur Herstellung des Verteilers veranschaulicht.
    • 11 ist eine grafische Darstellung, die ein Verfahren zur Herstellung des Verteilers veranschaulicht.
  • BESCHREIBUNG VON AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Mit Bezugnahme auf die Zeichnungen wird eine Ausführungsform einer Zellenstapelvorrichtung gemäß dieser Ausführungsform beschrieben.
  • Zellenstapelvorrichtung 100
  • 1 ist eine perspektivische Ansicht einer Zellenstapelvorrichtung 100 Die Zellenstapelvorrichtung 100 weist einen Verteiler 200 und einen Zellenstapel 250 auf.
  • Verteiler 200
  • 2 ist eine perspektivische Ansicht des Verteilers 200. Der Verteiler 200 ist ein Beispiel für ein „Legierungsbauteil“.
  • Der Verteiler 200 ist eingerichtet, Brennstoffgas (z.B. Wasserstoff) auf die Brennstoffzellen 300 zu verteilen. Der Verteiler 200 ist hohl und weist einen Innenraum auf. Das Brennstoffgas wird dem Innenraum des Verteilers 200 über ein Zuleitungsrohr 204 zugeführt.
  • Der Verteiler 200 weist eine Deckplatte 201 und einen Behälter 202 auf. Die Deckplatte 201 ist in einer Form einer flachen Platte ausgebildet. Der Behälter 202 ist in der Form einer Schale ausgebildet. Die Deckplatte 201 ist eingerichtet, eine obere Öffnung des Behälters 202 abzudecken.
  • Die Deckplatte 201 ist mittels eines Bindematerials 103 (in 2 nicht dargestellt, siehe 6) mit dem Behälter 202 verbunden. Beispiele für das Bindematerial 103 schließen kristallisiertes Glas, amorphes Glas, Lötmaterialien und keramische Materialien ein. In dieser Ausführungsform bezeichnet kristallisiertes Glas ein Glas, bei dem das Verhältnis „des Volumens einer Kristallphase“ zum Gesamtvolumen (der Kristallinisationsgrad) 60 % oder größer ist, und das Verhältnis „des Volumens einer amorphen Phase und der Verunreinigungen“ zum Gesamtvolumen kleiner 40 % ist. Beispiele für ein derartiges kristallisiertes Glas schließen ein Glas auf Basis von SiO2-BaO, ein Glas auf Basis von SiO2-CaO und ein Glas auf Basis von MgO-CaO ein.
  • Die Deckplatte 201 ist mit mehreren Einstecklöchern 203 versehen. Die Einstecklöcher 203 sind in der Richtung eingerichtet, in der die Brennstoffzellen 300 angeordnet sind (die Z-Achsen-Richtung). Die Einstecklöcher 203 sind in einem Abstand voneinander angeordnet. Die Einstecklöcher 203 stehen in einer Verbindung mit dem Innenraum des Verteilers 200 und dem Außenbereich.
  • Ein Aufbau des Verteilers 200 wird im Weiteren ausführlich beschrieben.
  • Zellenstapel 250
  • 3 ist eine Querschnittsansicht der Zellenstapelvorrichtung 100. Der Zellenstapel 250 weist mehrere Brennstoffzellen 300 und mehrere Stromkollektorbauteile 301 auf.
  • Die Brennstoffzellen 300 erstrecken sich von dem Verteiler 200 aus. Insbesondere erstrecken sich die Brennstoffzellen 300 nach oben (in der X-Achsen-Richtung) von der Deckplatte 201 des Verteilers 200 aus. Obwohl die Länge einer jeden Brennstoffzelle 300 in der Längsrichtung (die X-Achsen-Richtung) circa 100 bis 300 mm betragen kann, ist ihre Länge nicht darauf beschränkt.
  • Die Basisendteile der Brennstoffzellen 300 sind in die Einstecklöcher 203 des Verteilers 200 eingefügt. Die Brennstoffzellen 300 sind durch das Bindematerial 101 in den Einstecklöchern 203 fixiert. Die Brennstoffzellen 300 sind durch das Bindematerial 101 am Verteiler 200 in einem Zustand fixiert, in dem die Brennstoffzellen 300 in die Einstecklöcher 203 eingesteckt sind. Spalte zwischen den Brennstoffzellen 300 und den Einstecklöchern 203 sind mit dem Bindematerial 101 gefüllt. Beispiele für das Bindematerial 101 schließen kristallisiertes Glas, amorphes Glas, Lötmaterialien und keramische Materialien ein.
  • Jede Brennstoffzelle 300 ist in der Form einer Platte ausgebildet, die sich in der Längsrichtung (der X-Achsen-Richtung) und der Breitenrichtung (der Y-Achsen-Richtung) erstreckt. Die Brennstoffzellen 300 sind in Abständen in der Richtung angeordnet, in der die Brennstoffzellen 300 eingerichtet sind (die Z-Achsen-Richtung). Obwohl es keine spezielle Beschränkung für die Abstände zwischen zwei benachbarten Brennstoffzellen 300 gibt, können die Abstände zwischen ihnen eine Länge von circa 1 bis 5 mm aufweisen.
  • Jede Brennstoffzelle 300 weist innenliegend einen Gaskanal 11 auf. Das Brennstoffgas (Wasserstoff usw.) wird vom Verteiler 200 aus den Gaskanälen 11 zugeführt, und das Oxidationsmittelgas (Luft usw.) wird den Außenbereichen der Brennstoffzellen 300 während des Betriebs der Zellenstapelvorrichtung 100 zugeführt.
  • Zwei benachbarte Brennstoffzellen 300 sind durch das Stromkollektorbauteil 301 elektrisch aneinander angeschlossen. Das Stromkollektorbauteil 301 ist über die Bindematerialien 102 mit den Basisenden zweier benachbarter Brennstoffzellen 300 verbunden. Das Bindematerial 102 kann zum Beispiel aus mindestens einem der folgenden Stoffe (Mn, Co)3O4, (La, Sr) MnO3 und (La, Sr)(Co, Fe)O3 ausgewählt werden.
  • Brennstoffzelle 300
  • 4 ist eine perspektivische Ansicht einer Brennstoffzelle 300. 5 ist eine Querschnittsansicht derselben, die entlang des in 4 dargestellten Q-Q genommen wurde.
  • Die Brennstoffzelle 300 weist ein Trägersubstrat 10 und mehrere Leistungserzeugungselementteile 20 auf.
  • Trägersubstrat 10
  • Das Trägersubstrat 10 weist im Inneren mehrere Gaskanäle 11 auf, die sich in der Längsrichtung (der X-Achsen-Richtung) des Trägersubstrats 10 erstrecken. Die Gaskanäle 11 erstrecken sich von der Basisendseite des Trägersubstrats 10 aus zur Vorderendseite hin. Die Gaskanäle 11 erstrecken sich im Wesentlichen parallel zueinander.
  • Wie in 5 dargestellt ist, weist das Trägersubstrat 10 mehrere erste Aushöhlungen 12 auf. In dieser Ausführungsform, sind die ersten Aushöhlungen 12 in beiden Hauptflächen des Trägersubstrats 10 ausgebildet, sie können aber auch nur in einer Hauptfläche ausgebildet sein. Die ersten Aushöhlungen 12 sind getrennt voneinander in der Längsrichtung des Trägersubstrats 10 angeordnet.
  • Das Trägersubstrat 10 besteht aus einem porösen Material, das keine Elektronenleitfähigkeit aufweist. Das Trägersubstrat 10 kann zum Beispiel aus CSZ (mit Calciumoxid stabilisiertes Zirkonoxid) bestehen. Alternativ kann das Trägersubstrat 10 auch aus NiO (Nickeloxid) und YSZ (8YSZ) (mit Yttriumoxid stabilisiertes Zirkonoxid), NiO (Nickeloxid) und Y2O3 (Yttriumoxid) oder MgO (Magnesiumoxid) und MgAl2O4 (Magnesiumoxid-Aluminiumoxid-Spinell) bestehen. Das Trägersubstrat 10 weist zum Beispiel eine Porosität von circa 20 % bis 60% auf.
  • Leistungserzeugungselementteil 20
  • Die Leistungserzeugungselementteile 20 werden vom Trägersubstrat 10 getragen. In dieser Ausführungsform sind die Leistungserzeugungselementteile 20 auf beiden Hauptflächen des Trägersubstrats 10 ausgebildet, sie können aber nur auf einer Hauptfläche ausgebildet sein. Die Leistungserzeugungselementteile 20 sind getrennt voneinander in der Längsrichtung des Trägersubstrats 10 angeordnet. Das heißt, die Brennstoffzellen 300 gemäß dieser Ausführungsform sind sogenannte Brennstoffzellen vom Horizontalstreifentyp. Die Leistungserzeugungselementteile 20, die zueinander benachbart in der Längsrichtung liegen, sind durch einen Zwischenverbinder 31 elektrisch miteinander verbunden.
  • Die Leistungserzeugungselementteile 20 weisen Brennstoffelektroden 4, Elektrolyte 5, Luftelektroden 6 und Reaktionsverhinderungsschichten 7 auf.
  • Die Brennstoffelektrode 4 ist ein Sinterkörper, der aus einem leitfähigen porösen Material besteht. Die Brennstoffelektrode 4 weist einen Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 und einen aktiven Brennstoffelektrodenteil 42 auf.
  • Der Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 ist in der ersten Aushöhlung 12 angeordnet. Insbesondere ist die erste Aushöhlung 12 mit dem Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 ausgefüllt, und der Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 weist die gleiche äußere Form wie die erste Aushöhlung 12 auf. Die Brennstoffelektroden-Stromkollektorteile 41 weisen jeweils eine zweite Aushöhlung 411 und eine dritte Aushöhlung 412 auf. Der aktive Brennstoffelektrodenteil 42 ist in der zweiten Aushöhlung 411 angeordnet. In der dritten Aushöhlung 412 ist auch der Zwischenverbinder 31 angeordnet.
  • Der Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 weist eine Elektronenleitfähigkeit auf. Der Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 weist vorzugsweise eine Elektronenleitfähigkeit auf, die höher als die des aktiven Brennstoffelektrodenteils 42 ist. Der Luftelektroden-Stromkollektorteil 41 kann eine Sauerstoffionenleitfähigkeit aufweisen oder braucht sie nicht aufzuweisen.
  • Der Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 kann zum Beispiel aus NiO (Nickeloxid) und YSZ (8YSZ) (mit Yttriumoxid stabilisiertes Zirkonoxid) bestehen. Alternativ kann der Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 auch aus NiO (Nickeloxid) und Y2O3 (Yttriumoxid) oder NiO (Nickeloxid) und CSZ (mit Calciumoxid stabilisiertes Zirkonoxid) bestehen. Das Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 weist eine Dicke von circa 50 bis 500 µm auf, und die erste Aushöhlung 12 weist eine Tiefe von circa 50 bis 500 µm auf.
  • Der aktive Brennstoffelektrodenteil 42 weist eine Sauerstoffionenleitfähigkeit und eine Elektronenleitfähigkeit auf. Der Gehalt an einer Substanz mit einer Sauerstoffionenleitfähigkeit ist im aktiven Brennstoffelektrodenteil 42 höher als der im Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41. Insbesondere ist das Verhältnis aus dem Volumen der Substanz mit einer Sauerstoffionenleitfähigkeit im aktiven Brennstoffelektrodenteil 42 zum Gesamtvolumen des aktiven Brennstoffelektrodenteils 42 mit Ausnahme der Porenanteile größer als das Verhältnis aus dem Volumen der Substanz mit einer Sauerstoffelektronenleitfähigkeit im Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 zum Gesamtvolumen des Brennstoffelektroden-Stromkollektorteils 41 mit Ausnahme der Porenanteile.
  • Der aktive Brennstoffelektrodenteil 42 kann zum Beispiel aus NiO (Nickeloxid) und YSZ (8YSZ) (mit Yttriumoxid stabilisiertes Zirkonoxid) bestehen. Alternativ kann der aktive Brennstoffelektrodenteil 42 auch aus NiO (Nickeloxid) und GDC (mit Gadolinium dotiertes Ceroxid) bestehen. Der aktive Brennstoffelektrodenteil 42 weist eine Dicke von 5 bis 30 µm auf.
  • Der Elektrolyt 5 ist so angeordnet, dass er die Brennstoffelektrode 4 bedeckt. Insbesondere erstreckt sich der Elektrolyt 5 in der Längsrichtung von einem gegebenen Zwischenverbinder 31 aus zu einem benachbarten Zwischenverbinder 31. Das heißt, die Elektrolyte 5 und die Zwischenverbinder 31 sind einander abwechselnd in der Längsrichtung (der X-Achsen-Richtung) des Trägersubstrats 10 angeordnet. Der Elektrolyt 5 ist eingerichtet, beide Hauptflächen des Trägersubstrats 10 abzudecken.
  • Der Elektrolyt 5 ist ein Sinterkörper, der aus einem kompakten Material mit einer Ionenleitfähigkeit und ohne Elektronenleitfähigkeit besteht. Der Elektrolyt 5 kann zum Beispiel aus YSZ (8YSZ) (mit Yttriumoxid stabilisiertes Zirkonoxid) bestehen. Alternativ kann der Elektrolyt 5 auch aus LSGM (Lanthangallat) bestehen. Der Elektrolyt 5 weist zum Beispiel eine Dicke von circa 3 bis 50 µm auf.
  • Die Luftelektrode 6 ist ein Sinterkörper, der aus einem leitfähigen porösen Material besteht. Die Luftelektrode 6 ist mit Bezug auf die Elektrode 5 der Brennstoffelektrode 4 gegenüber angeordnet. Die Luftelektrode 6 weist einen aktiven Luftelektrodenteil 61 und einen Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 auf.
  • Der aktive Luftelektrodenteil 61 ist auf der Reaktionsverhinderungsschicht 7 angeordnet. Der aktive Luftelektrodenteil 61 weist eine Sauerstoffionenleitfähigkeit und eine Elektronenleitfähigkeit auf. Der Gehalt an einer Substanz mit einer Sauerstoffionenleitfähigkeit ist im aktiven Luftelektrodenteil 61 höher als der im Luftelektroden-Stromkollektorteil 62. Insbesondere ist das Verhältnis aus dem Volumen der Substanz mit einer Sauerstoffionenleitfähigkeit im aktiven Luftelektrodenteil 61 zum Gesamtvolumen des aktiven Luftelektrodenteils 61 mit Ausnahme der Porenanteile größer als das Verhältnis aus dem Volumen der Substanz mit einer Sauerstoffelektronenleitfähigkeit im Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 zum Gesamtvolumen des Luftelektroden-Stromkollektorteils 62 mit Ausnahme der Porenanteile.
  • Der aktive Luftelektrodenteil 61 kann zum Beispiel aus LSCF = (La, Sr)(Co,Fe)O3 (Lanthan-Strontium-Cobalt-Ferrit) bestehen. Alternativ kann der aktive Luftelektrodenteil 61 auch aus LSF = (La,Sr)FeO3 (Lanthan-Strontium-Ferrit), LNF = La(Ni,Fe)O3 (Lanthan-Nickel-Ferrit), LSC = (La,Sr)CoO3 (Lanthan-Strontium-Cobaltit) oder dergleichen bestehen. Der aktive Luftelektrodenteil 61 kann aus zwei Schichten bestehen, einer ersten Schicht (innere Schicht), die aus LSCF besteht, und einer zweiten Schicht (äußere Schicht), die aus LSC besteht. Die aktive Luftelektrodenteil 61 weist zum Beispiel eine Dicke von 10 bis 100 µm auf.
  • Der Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 ist auf dem aktiven Luftelektrodenteil 61 angeordnet. Der Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 erstreckt sich auch von dem aktiven Luftelektrodenteil 61 aus zum benachbarten Leistungserzeugungselementteil. Der Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 und der Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 erstrecken sich von einem Leistungserzeugungsbereich aus in entgegengesetzte Richtungen. Der Leistungserzeugungsbereich bezeichnet einen Bereich, in dem der aktive Brennstoffelektrodenteil 42, der Elektrolyt 5 und der aktive Luftelektrodenteil 61 einander überlappen.
  • Der Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 ist ein Sinterkörper, der aus einem leitfähigen porösen Material besteht. Der Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 weist vorzugsweise eine Elektronenleitfähigkeit auf, die höher als die des aktiven Luftelektrodenteils 61 ist. Der Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 kann eine Sauerstoffionenleitfähigkeit aufweisen oder braucht sie nicht aufzuweisen.
  • Der Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 kann zum Beispiel aus LSCF=(La,Sr)(Co, Fe)O3 (Lanthan-Strontium-Cobalt-Ferrit) bestehen. Alternativ kann der Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 aus LSC=(La, Sr)CoO3 (Lanthan-Strontium-Cobaltit) bestehen. Alternativ kann der Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 auch aus Ag (Silber) oder Ag-Pd (eine Silber-Palladium-Legierung) bestehen. Der Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 weist zum Beispiel eine Dicke von circa 50 bis 500 µm auf.
  • Die Reaktionsverhinderungsschicht 7 ist ein Sinterkörper, der aus einem kompakten Material besteht. Die Reaktionsverhinderungsschicht 7 ist zwischen dem Elektrolyt 5 und dem aktiven Luftelektrodenteil 61 angeordnet. Die Reaktionsverhinderungsschicht 7 ist vorgesehen, um das Auftreten eines Phänomens zu unterdrücken, bei dem durch eine Reaktion zwischen dem YSZ im Elektrolyt 5 und dem Sr in der Luftelektrode 6 eine Reaktionsschicht mit einem großen elektrischen Widerstand an einer Grenzfläche zwischen dem Elektrolyt 5 und der Luftelektrode 6 ausgebildet wird.
  • Die Reaktionsverhinderungsschicht 7 besteht aus einem Material, das Ceroxid enthält, das ein Seltenerdelement enthält. Die Reaktionsverhinderungsschicht 7 kann zum Beispiel aus GDC = (Ce,Gd)O2 (mit Gadolinium dotiertes Ceroxid) bestehen. Die Reaktionsverhinderungsschicht 7 weist zum Beispiel eine Dicke von circa 3 bis 50 µm auf.
  • Der Zwischenverbinder 31 ist eingerichtet, die Leistungserzeugungselementteile 20, die benachbart zueinander in der Längsrichtung (der X-Achsen-Richtung) des Trägersubstrats 10 liegen, elektrisch anzuschließen. Insbesondere erstreckt sich der Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 eines Leistungserzeugungselementteils 20 zu einem anderen Leistungserzeugungselementteil 20 hin. Der Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 des anderen Leistungserzeugungselementteils 20 erstreckt sich auch zu dem einen Leistungserzeugungselementteil 20 hin. Der Zwischenverbinder 31 verbindet elektrisch auch den Luftelektroden-Stromkollektorteil 62 des einen Leistungserzeugungselementteils 20 und den Brennstoffelektroden-Stromkollektorteil 41 des anderen Leistungserzeugungselementteils 20. Der Zwischenverbinder 31 ist in der dritten Aushöhlung 412 des Brennstoffelektroden-Stromkollektorteils 41 angeordnet. Insbesondere ist der Zwischenverbinder 31 in der dritten Aushöhlung 412 eingebettet.
  • Der Zwischenverbinder 31 ist ein Sinterkörper, der aus einem leitfähigen kompakten Material besteht. Der Zwischenverbinder 31 kann zum Beispiel aus LaCrO3 (Lanthan-Chromit) bestehen. Alternativ kann der Zwischenverbinder 31 auch aus (Sr,La)TiO3 (Strontiumtitanat) bestehen. Der Zwischenverbinder 31 weist zum Beispiel eine Dicke von 10 bis 100 µm auf.
  • Genauer Aufbau des Verteilers 200
  • Als nächstes wird mit Bezugnahme auf die Zeichnungen ein genauer Aufbau des Verteilers 200 beschrieben. 6 ist eine Querschnittsansicht, die entlang des in 2 dargestellten P-P genommen ist. 7 ist eine vergrößerte Ansicht eines in 6 dargestellten Bereichs A.
  • Die Deckplatte 201 ist durch das Bindematerial 103 mit dem Behälter 202 verbunden. Zwischen der Deckplatte 201 und dem Behälter 202 ist ein Innenraum S1 ausgebildet, in den das Brennstoffgas eingeleitet wird.
  • Die Deckplatte 201 weist ein Basisbauteil 210, eine Abdeckschicht 212 und Verankerungsteile 213 auf. Der Behälter 202 weist ein Basisbauteil 220, ein Abdeckschicht 222 und Verankerungsteile 223 auf.
  • Die Deckplatte 201 und der Behälter 202 sind Beispiele für das „Legierungsbauteil“. Das Basisbauteil 210 und das Basisbauteil 220 sind Beispiele für das „Basisbauteil“. Die Abdeckschicht 212 und die Abdeckschicht 222 sind Beispiele für die „Abdeckschicht“. Die Verankerungsteile 213 und die Verankerungsteile 223 sind Beispiele für den „Verankerungsteil“.
  • Da der Aufbau des Behälters 202 der gleiche ist wie der Aufbau der Deckplatte 201, wird der Aufbau der Deckplatte 201 nachfolgend mit Bezugnahme auf 7 beschrieben.
  • Das Basisbauteil 210 ist in einer Plattenform ausgebildet. Das Basisbauteil 210 kann die Form einer flachen Platte oder die Form einer gekrümmten Platte aufweisen. Obwohl es keine Beschränkung für die Dicke des Basisbauteils 210 gibt, kann dessen Dicke zum Beispiel 0,5 bis 4,0 mm betragen.
  • Das Basisbauteil 210 besteht aus einem Legierungsmaterial, das Cr (Chrom) enthält. Als ein derartiges Metallmaterial kann ein legierter Stahl auf Fe-Cr-Basis (rostfreier Stahl usw.), ein legierter Stahl auf Ni-Cr-Basis oder dergleichen verwendet werden. Obwohl es keine spezielle Beschränkung für den Cr-Gehalt im Basisbauteil 210 gibt, kann der Cr-Gehalt zum Beispiel 4 bis 30 Massen-% sein.
  • Das Basisbauteil 210 kann Ti (Titan) und Al (Aluminium) enthalten. Obwohl es keine spezielle Beschränkung für den Ti-Gehalt im Basisbauteil 210 gibt, kann der Ti-Gehalt 0,01 bis 1,0 Atom-% sein. Obwohl es keine spezielle Beschränkung für den Al-Gehalt im Basisbauteil 210 gibt, kann der Al-Gehalt 0,01 bis 0,4 Atom-% sein. Das Basisbauteil 210 kann Ti als TiO2 (Titanoxid) und Al als Al2O3 (Aluminiumoxid) enthalten.
  • Das Basisbauteil 210 weist eine Fläche 210a und Aushöhlungen 210b auf. Die Fläche 210a ist eine Außenfläche des Basisbauteils 210. Die Fläche 210a liegt der Abdeckschicht 212 gegenüber. Die Aushöhlungen 210b sind in der Fläche 210a ausgebildet.
  • Obwohl es keine spezielle Beschränkung für die Anzahl der Aushöhlungen 210b gibt, sind die Aushöhlungen 210b vorzugsweise weit in der Fläche 210a verteilt. Obwohl es auch keine spezielle Beschränkung für die Abstände zwischen den Aushöhlungen 210b gibt, ist es besonders bevorzugt, dass die Aushöhlungen 210b in gleichen Abständen angeordnet sind. Dementsprechend kann die sich aus den Verankerungsteilen 213 ergebende Verankerungswirkung, die nachfolgend beschrieben wird, derart gleichmäßig auf die Abdeckschicht 212 ausgeübt werden, dass insbesondere das Ablösen der Abdeckschicht 212 vom Basisbauteil 210 verhindert wird.
  • Es gibt keine spezielle Einschränkung für die Querschnittsform der Aushöhlung 210b, und ihre Querschnittsform kann zum Beispiel die Form eines Keils, eines Halbkreises, eines Rechtecks und andere komplexe Formen annehmen. Die Aushöhlung 210b kann sich gerade zu dem inneren Teil des Basisbauteils 210 hin erstrecken, kann schräg bezüglich der Dickenrichtung senkrecht zur Fläche 210a ausgebildet sein oder kann teilweise gekrümmt sein. Der tiefste Teil der Aushöhlung 210b kann einen spitzen Winkel, einen stumpfen Winkel oder eine runde Form aufweisen. 7 zeigt als ein Beispiel eine keilförmige Aushöhlung 210b, die sich gerade zu dem inneren Teil des Basisbauteil 210 hin erstreckt (die linke Seite in 7), und eine keilförmige Aushöhlung 210b, die sich so erstreckt, dass sie sich zu dem inneren Teil des Basisbauteils 210 hin krümmt (die rechte Seite in 7).
  • Die Abdeckschicht 212 deckt mindestens einen Teil des Basisbauteils 210 ab. Insbesondere deckt die Abdeckschicht 212 mindestens einen Teil eines Bereichs des Basisbauteils 210 ab, der während des Betriebs der Zellenstapelvorrichtung 100 in einen Kontakt mit dem Oxidationsmittelgas kommen soll. Die Abdeckschicht 212 deckt vorzugsweise die gesamte Oberfläche des Bereichs des Basisbauteils 210 ab, der in einen Kontakt mit dem Oxidationsmittelgas kommen soll. Obwohl es keine spezielle Beschränkung für die Dicke der Abdeckschicht 212 gibt, kann deren Dicke zum Beispiel 3 bis 200 µm betragen.
  • Die Abdeckschicht 212 verhindert, dass Cr von der Oberfläche 210a des Basisbauteils 210 aus freigesetzt wird. Das ermöglicht es zu verhindern, dass die Elektroden (in dieser Ausführungsform die Luftelektroden 6) der Brennstoffzellen 300 durch eine Cr-Vergiftung beeinträchtigt werden.
  • Als ein Material, das die Abdeckschicht 212 bildet, kann ein keramisches Material verwendet werden. Passend zu dem Teil, auf den das keramische Material aufgetragen wird, kann ein spezieller Typ eines keramischen Materials geeignet ausgewählt werden. Da die Abdeckschicht 212 auf den Verteiler 200 aufgetragen wird, der in dieser Ausführungsform Isolationseigenschaften aufweisen muss, kann für das keramische Material zum Beispiel Aluminiumoxid, Siliziumoxid, Zirkonoxid und kristallisiertes Glas (z.B. Glas auf Basis von SiO2-CaO, auf Basis von SO2-BaO, auf Basis von MgO-CaO, auf Basis von MgO-B2O3 und auf Basis von SiO2-B2O3) oder eine Kombination davon eingesetzt werden. Wird die Abdeckschicht 212 auf ein Stromkollektorbauteil aufgetragen, das leitfähig sein muss, können für das keramische Material auch Perowskitkomplex-Oxide, die La und Sr enthalten, Spinellkomplex-Oxide, die aus Übergangsmetallen, wie z.B. Mn, Co, Ni, Fe und Cu bestehen, oder dergleichen verwendet werden. Die Abdeckschicht 212 muss jedoch nur das Freisetzen von Cr verhindern, und das Material, aus dem die Abdeckschicht 212 besteht, ist nicht auf das oben beschriebene keramische Material beschränkt.
  • Die Abdeckschicht 212 ist mit den Verankerungsteilen verbunden 213, die nachfolgend beschrieben werden. Die Abdeckschicht 212 enthält ein Element, dessen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck niedriger als der Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck von Cr ist (wird nachfolgend als ein „einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisendes Element“ bezeichnet). Das einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisende Element, dessen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck niedriger als der von Cr ist, kann den Sauerstoff aufnehmen, der durch die Abdeckschicht 212 hindurch in den inneren Teil der Abdeckschicht 212 eindringt, weil das einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisende Element eine größere Affinität für Sauerstoff als Cr aufweist, und somit kann das einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisende Element den Sauerstoffpartialdruck in der Umgebung der Verankerungsteile 213 reduzieren. Somit ist es möglich zu verhindern, dass Cr, das in den Bereichen des Basisbauteils 210 enthalten ist, welche die Verankerungsteile 213 umgeben, durch den Sauerstoff oxidiert wird, der die Abdeckschicht 212 durchdrungen hat. Folglich ist es möglich, die Formen der Verankerungsteile 213 für einen langen Zeitraum zu bewahren und so die sich aus den Verankerungsteilen 213 ergebende Verankerungswirkung für einen langen Zeitraum aufrechtzuerhalten. Somit ist es möglich, das Ablösen der Abdeckschicht 212 vom Basisbauteil 210 für einen langen Zeitraum zu verhindern und somit die Lebensdauer der Deckplatte 201 (ein Beispiel für das Legierungsbauteil) zu verbessern.
  • Bezogen auf ein Kationenverhältnis kann der Gehalt an Elementen, die einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisen, in der Abdeckschicht 212 gleich 0,01 oder größer sein, wobei ein Molverhältnis der Elemente zu allen Elementen (jedoch mit Ausnahme des Elements Sauerstoff), aus denen die Abdeckschicht 212 besteht, als das Kationenverhältnis bezeichnet wird. Es ist vorzuziehen, dass der Gehalt an Elementen, die einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisen, in der Abdeckschicht 212 bezogen auf das Kationenverhältnis gleich 0,05 oder größer ist. Das ermöglicht es, das Ablösen der Abdeckschicht 212 weiter zu hemmen. Es ist zu beachten, dass die Abdeckschicht 212 zwei oder mehr Typen von Elementen mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck enthalten kann, und in diesem Falle bezieht sich der Gehalt an Elementen, die einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisen, auf die Summe der Gehalte an zwei oder mehr Typen von Elementen, die einen niedrigen Sauerstoff- Gleichgewichtsdruck aufweisen.
  • Der Gehalt an Elementen, die einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisen, kann in der Abdeckschicht ermittelt werden, indem unter Verwendung der EDS die Gehalte an den Elementen, die einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisen, bezogen auf das Kationenverhältnis an fünf Punkten gemessen werden, mit denen die Dicke der Abdeckschicht 212 in sechs Teile unterteilt wird, und indem eine arithmetische Mittelung der an den fünf Punkten gemessenen Gehalte an den Elementen, die einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisen, ausgeführt wird.
  • Die Abdeckschicht 212 kann Mn (Mangan) als das Element mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck enthalten. In diesem Falle ist es möglich, die Haftung an den Verankerungsteilen 213, die Mn-haltige Oxide enthalten, zu verbessern und somit das Ablösen der Verankerungsteile 213 von der Abdeckschicht 212 zu verhindern. Im Ergebnis ist es möglich, ferner das Ablösen der Abdeckschicht 212 vom Basisbauteil 210 zu verhindern.
  • Die Abdeckschicht 212 kann als das Element mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck ein Element enthalten, dessen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck niedriger als der Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck von Mn ist. In diesem Falle ist es möglich, den Sauerstoffpartialdruck in der Umgebung der Verankerungsteile 213 weiter zu reduzieren und somit außerdem das Ablösen der Abdeckschicht 212 vom Basisbauteil 210 für einen langen Zeitraum zu verhindern.
  • Die Verankerungsteile 213 sind in den Aushöhlungen 210b des Basisbauteils 210 angeordnet. Die Verankerungsteile 213 sind in der Nähe der Öffnungsteile der Aushöhlungen 210b mit der Abdeckschicht 212 verbunden. Dementsprechend entsteht die Verankerungswirkung daraus, dass die Verankerungsteile 213 von den Aushöhlungen 210b umschlossen sind, sodass die Haftkraft der Abdeckschicht 212 am Basisbauteil 210 verbessert wird. Im Ergebnis ist es möglich, das Ablösen der Abdeckschicht 212 vom Basisbauteil 210 zu verhindern.
  • Obwohl der Verankerungsteil 213 nur mindestens einen Teil der inneren Fläche der Aushöhlung 210b zu berühren braucht, ist es stärker bevorzugt, dass der Verankerungsteil 213 im Wesentlichen die gesamte innere Fläche der Aushöhlung 210b berührt.
  • Obwohl es keine spezielle Beschränkung für die vertikale Länge L1 des Verankerungsteils 213 in der Dickenrichtung senkrecht zur Oberfläche 210a des Basisbauteils 210 gibt, kann die vertikale Länge L1 zum Beispiel 0,1 µm bis einschließlich 300 µm betragen. Wie in 7 dargestellt ist, bezieht sich die vertikale Länge L1 auf die Gesamtlänge eines Teils der Verankerung 213, der in der Aushöhlung 210b in der Dickenrichtung, die senkrecht zu der Oberfläche 210a des Basisbauteils 210 ist, eingebettet ist. Wie in 7 dargestellt ist, können die Verankerungsteile 213 unterschiedliche vertikale Längen aufweisen L1, oder sie können die gleiche vertikale Länge L1 haben.
  • Es ist auch vorzuziehen, dass die vertikale Länge L1 des Verankerungsteils 213 größer als die Anbindungsbreite W des Verankerungsteils 213 und der Belagsschicht 212 in einem Querschnitt längs der Dickenrichtung ist. Die Anbindungsbreite W bezieht sich auf die Gesamtlänge einer Tangentenlinie zwischen dem Verankerungsteil 213 und der Belagsschicht 212 in einem Querschnitt des Basisbauteils 210 längs der Dickenrichtung. Obwohl es keine spezielle Beschränkung für die Anbindungsbreite W gibt, ist die Anbindungsbreite W vorzugsweise 0,1 µm oder größer. Dementsprechend wird die Bindungsstärke zwischen dem Verankerungsteil 213 und der Abdeckschicht 212 erhöht, sodass das Wegbrechen des Verankerungsteils 213 von der Abdeckschicht 212 verhindert wird. Im Ergebnis ist es möglich, das Ablösen der Abdeckschicht 212 vom Basisbauteil 210 weiter zu hemmen.
  • Obwohl es keine spezielle Beschränkung für die tatsächliche Länge L2 des Verankerungsteils 213 in der Richtung gibt, in der sich der Verankerungsteil 213 erstreckt, kann die tatsächliche Länge L2 zum Beispiel 0,2 µm bis einschließlich 600 µm sein. Die tatsächliche Länge L2 bezieht sich auf die Gesamtlänge einer Linie, die erhalten wird, indem die Mittelpunkte des Verankerungsteils 213 in der Flächenrichtung, die parallel zur Fläche 210a Basisbauteils 210 ist, von einem Basisendteil aus zu einem Vorderendteil desselben hin verbunden werden. Somit zeigt die tatsächliche Länge L2 einen sich von der vertikalen Länge L1 unterscheidenden Begriff an. In dem in 7 dargestellten Beispiel ist bei dem linken Verankerungsteil 213 die tatsächliche Länge L2 gleich der vertikalen Länge L1, wohingegen bei dem rechten Verankerungsteil 213 die tatsächliche Länge L2 länger als die vertikale Länge L1 ist.
  • Der Verankerungsteil 213 weist Mn enthaltende Oxide auf. Obwohl die Beispiele für die Mn enthaltenden Oxide zum Beispiel MnO und MnCr2O4 umfassen, sind die Beispiele nicht darauf beschränkt. Mn ist ein Element, dessen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck niedriger als der von Cr ist, und es weist eine größere Affinität für Sauerstoff als Cr auf, und somit können die Verankerungsteile 213 bevorzugt den Sauerstoff aufnehmen, der die Abdeckschicht 212 während des Betriebs der Zellenstapelvorrichtung 100 durchdringt. Somit ist es möglich, die Oxidation von Cr zu verhindern, das in den Bereichen des Basisbauteils 210 enthalten ist, welche die Verankerungsteile 213 umgeben, und somit die Formen der Verankerungsteile 213 für einen langen Zeitraum aufrechtzuerhalten. Im Ergebnis ist es möglich, die sich aus den Verankerungsteilen 213 ergebende Verankerungswirkung für einen langen Zeitraum aufrechtzuerhalten und somit das Ablösen der Abdeckschicht 212 vom Basisbauteil 210 für einen langen Zeitraum zu verhindern. Es ist zu beachten, dass gemäß dieser Ausführungsform dadurch, dass der Durchgang von Sauerstoff durch die Abdeckschicht 212 verhindert wird, weil die Abdeckschicht 212 gemäß der obigen Beschreibung Elemente mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck enthält, die Auswirkung auf das Verhindern der Ablösung der Abdeckschicht 212 wegen eines damit verbundenen Synergieeffekts in der Deckplatte 201 (die ein Beispiel für das Legierungsbauteil ist) weiter verbessert wird.
  • Bezogen auf ein Kationenverhältnis kann der Gehalt an Mn im Verankerungsteil 213 gleich 0,01 oder größer sein, wobei als das Kationenverhältnis ein Molverhältnis der Elemente zu allen Elementen (jedoch ohne das Element Sauerstoff) bezeichnet wird, aus denen der Verankerungsteil 213 besteht. Der Mn-Gehalt des Verankerungsteils 213 bezogen auf das Kationenverhältnis ist vorzugsweise 0,05 oder größer, und besonders bevorzugt ist 0,10 oder größer. Damit wird ermöglicht, dass die Oxidation von Cr weiter gehemmt wird und die Formen der Verankerungsteile 213 für einen längeren Zeitraum aufrechterhalten werden.
  • Der Mn-Gehalt der mehreren Verankerungsteile 213, die in der Deckplatte 201 ausgebildet sind, kann wie folgt ermittelt werden. Zuerst wird für jeden der zwanzig Verankerungsteile 213, die zufällig ausgewählt wurden, der Mn-Gehalt bezogen auf das Kationenverhältnis mittels EDS an zehn Punkten, mit denen die tatsächliche Länge L2 in elf Teile unterteilt wird gemessen. Dann wird für jeden der zwanzig Verankerungsteile 213 der Maximalwert aus den Mn-Gehalten ausgewählt, die an den zehn Punkten gemessen wurden. Dann werden die Maximalwerte der Mn-Gehalte, die für jeden der der zwanzig Verankerungsteile 213 ausgewählt wurden, arithmetisch gemittelt. Der durch die arithmetische Mittelung erhaltene Wert bezieht sich auf den Mn-Gehalt in den Verankerungsteilen 213. Es ist zu beachten, dass in dem Fall, dass in einem Querschnitt der Deckplatte 201 keine zwanzig Verankerungsteile 213 zu sehen sind, die zwanzig Verankerungsteile 213 bloß aus mehreren Querschnitten derselben ausgewählt zu werden brauchen.
  • Der Verankerungsteil 213 kann zusätzlich zu den Mn-haltigen Oxiden Oxide enthalten, die Al (Aluminium), Ti (Titan), Ca (Calcium), Si (Silizium) und dergleichen enthalten. Da diese Elemente, ähnlich zu dem oben beschriebenen Mn-haltigen Oxid, einen niedrigeren Gleichgewichts-Sauerstoffdruck als Cr aufweisen, kann mit der Wirkung, dass die Formen der Verankerungsteile 213 aufrechterhalten werden, gerechnet werden.
  • Der Verankerungsteil 213 enthält teilweise auch ein Chromoxid. Der Chrom-Gehalt im Verankerungsteil 213 ist bezogen auf das Kationenverhältnis vorzugsweise 0,95 oder geringer, und besonders bevorzugt ist 0,90 oder geringer.
  • Obwohl es keine spezielle Beschränkung für die Anzahl der Verankerungsteile 213 gibt, sind in einer Länge von 10 mm einer Fläche des Basisbauteils bei der Betrachtung eines Querschnitts der Fläche vorzugsweise hundert oder mehr Verankerungsteile 213 zu sehen, und stärker bevorzugt ist, wenn zweihundert oder mehr Verankerungsteile 213 in einer 10-mm-Länge derselben zu sehen sind. Dementsprechend kann die sich aus den Verankerungsteilen 213 ergebende Verankerungswirkung ausreichend gesteigert werden, sodass das Ablösen der Abdeckschicht 212 vom Basisbauteil 210 weiter gehemmt wird.
  • Verfahren zur Herstellung des Verteilers 200
  • Mit Bezugnahme auf die Zeichnungen wird ein Verfahren zur Herstellung des Verteilers 200 beschrieben. Es ist zu beachten, dass ein Verfahren zur Herstellung des Behälters 202 das gleiche wie ein Verfahren zur Herstellung der Deckplatte 201 ist, und somit wird nachfolgend das Verfahren zur Herstellung der Deckplatte 201 beschrieben.
  • Zuerst werden, wie in 8 dargestellt ist, die Aushöhlungen 210b in der Oberfläche 210a des Basisbauteils 210 ausgebildet. Es ist zum Beispiel möglich, die keilförmigen Aushöhlungen 210b effizient unter Verwendung eines Sandstrahlverfahrens auszubilden. Zu diesem Zeitpunkt werden die Tiefe und die Breite der Aushöhlungen 210b eingestellt, indem je nach den Erfordernissen die Teilchengröße eines Poliermittels angepasst oder die Oberfläche unter Verwendung einer Walze geglättet wird. Dementsprechend ist es möglich, die vertikale Länge L1, die tatsächliche Länge L2 und die Anbindungsbreite W der Verankerungsteile 213 einzustellen, die später auszubilden sind.
  • Dann wird, wie in 9 dargestellt ist, eine Paste aus Oxiden, die ein Element enthalten, das einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweist, auf die Oberfläche 210a des Basisbauteils 210 aufgetragen. Dementsprechend werden die inneren Teile der Aushöhlungen 210b mit der Paste aus Oxiden, die das Element mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck enthalten, gefüllt. Es ist zu beachten, dass die Paste aus Oxiden, die das Element mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck enthalten, hergestellt werden kann, indem Ethylcellulose und Terpineol zu einem Oxidpulver hinzugefügt werden, welches das Element enthält, das einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweist.
  • Dann wird, wie in 10 dargestellt ist, die überschüssige Paste, die auf die Oberfläche 210a aufgetragen wurde, zum Beispiel unter Verwendung einer Rakel entfernt, wobei die Paste nur in den inneren Teilen der Aushöhlungen 210b verbleibt.
  • Dann wird, wie in 11 dargestellt ist, die Abdeckschicht 212 ausgebildet, indem eine isolierende Keramikmaterialpaste, die ein Element mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck enthält, auf die Fläche 210a des Basisbauteils 210 aufgetragen und eine Wärmebehandlung (800°C bis 1100°C, 1 bis 5 Stunden) ausgeführt.
  • Andere Ausführungsformen
  • Die vorliegende Erfindung ist nicht auf die oben beschriebenen Ausführungsformen beschränkt, und es können verschiedenartige Änderungen und Modifikationen ausgeführt werden, ohne vom Umfang der vorliegenden Erfindung abzuweichen.
  • Variante 1
  • Obwohl das Legierungsbauteil gemäß der vorliegenden Erfindung in der oben beschriebenen Ausführungsform auf den Verteiler 200 angewendet wird, ist dessen Konfiguration nicht darauf beschränkt. Das Legierungsbauteil gemäß der vorliegenden Erfindung kann als ein Bauteil verwendet werden, das Teile der Zellenstapelvorrichtung 100 und des Zellenstapels 250 ausbildet. Das Legierungsbauteil gemäß der vorliegenden Erfindung kann zum Beispiel für das Stromkollektorbauteil 301 verwendet werden, das elektrisch mit der Brennstoffzelle 300 verbunden ist. Wird das Legierungsbauteil gemäß der vorliegenden Erfindung für das Stromkollektorbauteil 301 verwendet, weil der elektrische Widerstand von Oxiden, die Mn enthalten, niedriger als der elektrische Widerstand eines Chromoxids (Cr2O3) ist, dann ist es -im Vergleich mit dem Fall, in dem die Verankerungsteile 213 durch das Chromoxid gebildet werden- möglich zu vermeiden, dass der elektrische Stromfluss im Basisbauteil 210 durch die Verankerungsteile 213 blockiert wird. Im Ergebnis ist es möglich zu verhindern, dass im Basisbauteil 210 lokal Wärme als Folge eines elektrischen Stromes erzeugt wird, der an einem speziellen Teilbereich gebündelt ist, und somit zu verhindern, dass das Legierungsbauteil geschädigt wird. Wird das Legierungsbauteil gemäß der vorliegenden Erfindung auf diese Weise in dem Stromkollektorbauteil verwendet, dann kann auch erwartet werden, dass zusätzlich zum Ablösungseffekt der Abdeckschicht 212 der Schädigungseffekt des Legierungsbauteils verhindert wird.
  • Variante 2
  • Obwohl der Zellenstapel 250 in der oben beschriebenen Ausführungsform Brennstoffzellen vom Horizontalstreifentyp aufweist, kann der Zellenstapel 250 Brennstoffzellen vom Vertikalstreifentyp aufweisen. Eine Brennstoffzelle vom Vertikalstreifentyp weist ein leitfähiges Trägersubstrat, einen Leistungserzeugungsteil (eine Brennstoffelektrode, eine Feststoffelektrolytschicht und eine Luftelektrode), der auf einer Hauptfläche des Trägersubstrats angeordnet ist, und einen Zwischenverbinder auf, der auf der anderen Hauptfläche des Trägersubstrats angeordnet ist.
  • Variante 3
  • Obwohl die Verankerungsteile 213 in der oben beschriebenen Ausführungsform in den Aushöhlungen 210b angeordnet sind, kann es, wenn das Basisbauteil 210 mehrere Aushöhlungen 210b aufweist, eine Aushöhlung 210b geben, in welcher der Verankerungsteil 213 nicht vorgesehen ist.
  • Variante 4
  • Obwohl die Verankerungsteile 213 in der oben beschriebenen Ausführungsform mit der Abdeckschicht 212 verbunden sind, kann es, wenn mehrere Verankerungsteile 213 vorhanden sind, einen Verankerungsteil 213 geben, der nicht mit der Abdeckschicht 212 verbunden ist.
  • Variante 5
  • Obwohl in der oben beschriebenen Ausführungsform der Fall beschrieben worden ist, in dem das Legierungsbauteil gemäß der vorliegenden Erfindung für einen Zellenstapel von Brennstoffzellen verwendet wird, die Beispiele für eine elektrochemische Zelle sind, kann das Legierungsbauteil gemäß der vorliegenden Erfindung auf einen Zellenstapel von elektrochemischen Zellen angewendet werden, der eine elektrolytische Zelle zur Erzeugung von Wasserstoff und Sauerstoff aus Wasserdampf enthält.
  • Beispiele
  • Obwohl nachfolgend Beispiele für das Legierungsbauteil gemäß der vorliegenden Erfindung beschrieben werden, ist die vorliegende Erfindung nicht auf die nachfolgend beschriebenen Beispiele beschränkt.
  • Herstellung der Beispiele 1 bis 24
  • Die Legierungsbauteile, die unter Verwendung der 7 bis 11 beschrieben worden sind, wurden wie folgt hergestellt.
  • Zuerst wurde als ein Basisbauteil ein aus SUS430 bestehendes Bauteil bereitgestellt.
  • Dann wurden durch Anwendung von Sandstrahlen auf die Oberfläche des Basisbauteils mehrere Aushöhlungen in der Oberfläche des Basisbauteils ausgebildet.
  • Dann wurde eine Paste für einen Verankerungsteil bereitgestellt, indem zu Mn-haltigen Oxiden Ethylzellulose und Terpineol hinzugefügt wurden. Zu diesem Zeitpunkt wurde, wie in der Tabelle 1 dargestellt ist, das Kationenverhältnis von Mn (das Molverhältnis von Mn zu den Elementen mit Ausnahme von Sauerstoff) in den Verankerungsteilen für jede Probe durch Einstellen der Menge der hinzugefügten Mn-haltigen Oxide verändert.
  • Dann wurden die Aushöhlungen mit der Paste für einen Verankerungsteil gefüllt, in dem die für einen Verankerungsteil bereitgestellte Paste auf die Oberfläche des Basisbauteils aufgetragen wurde, und dann wurde die auf der Oberfläche des Basisbauteils verbleibende, für einen Verankerungsteil überschüssige Paste unter Verwendung einer Rakel beseitigt.
  • Dann wurde eine Paste für eine Abdeckschicht bereitgestellt, indem zu einem Pulver von Oxiden der einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisenden Elemente, die in Tabelle 1 dargestellt sind, Ethylzellulose und Terpineol hinzugefügt wurden. Wie in Tabelle 1 dargestellt ist, wurde zu diesem Zeitpunkt das Kationenverhältnis der einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisenden Elemente (das Molverhältnis der einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisenden Elemente zu den Elementen mit Ausnahme von Sauerstoff) in der Abdeckschicht für jede Probe verändert, indem die Menge der hinzugefügten Elemente, die einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisen, eingestellt wurde.
  • Dann wurde eine Abdeckschicht ausgebildet, indem die für eine Abdeckschicht bereitgestellte Paste auf die Oberfläche des Basisbauteils aufgetragen und eine Wärmebehandlung (800°C bis 1100°C, 1 bis 5 Stunden) ausgeführt wurde.
  • Erzeugung von Vergleichsbeispielen 1 bis 3
  • Die Legierungsbauteile gemäß den Vergleichsbeispielen 1 bis 3 wurden in den Prozessen hergestellt, welche die gleichen gewesen sind wie die aus den Beispielen 1 bis 24, abgesehen davon, dass für eine Abdeckschicht eine Paste unter Verwendung eines Pulvers aus Oxiden eines Elements bereitgestellt wurde, dessen Gleichgewichts-Sauerstoffdruck höher als der von Cr war.
  • Mn-Gehalt im Verankerungsteil
  • Bezugnehmend auf die Beispiele 1 bis 24 und die Vergleichsbeispiele 1 bis 3 wurde der Mn-Gehalt (das Kationenverhältnis) des Verankerungsteils wie folgt gemessen.
  • Zuerst wurden zwanzig Verankerungsteile zufällig aus einem Querschnitt des Basisbauteils entlang der Dickenrichtung ausgewählt und der Mn-Gehalt eines jeden Verankerungsteils bezüglich des Kationenverhältnisses mittels EDS an zehn Punkten gemessen, mit denen die tatsächliche Länge L2 (siehe 7) in elf Teile unterteilt wird.
  • Dann wurde der Mn-Gehalt der Verankerungsteile berechnet, indem für jeden der zwanzig Verankerungsteile der Maximalwert von den Mn-Gehalten, die an den zehn Punkten gemessen wurden, ausgewählt wurde und die ausgewählten zwanzig Maximalwerte arithmetisch gemittelt wurden.
  • Gehalt an Elementen, die einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisen, in der Abdeckschicht
  • Bezugnehmend auf die Beispiele 1 bis 24 und die Vergleichsbeispiele 1 bis 3 wurde der Gehalt (das Kationenverhältnis) an einem Element, das einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweist, in der Abdeckschicht wie folgt gemessen.
  • Zuerst wurde der Gehalt an einem Element, das einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweist, in der Abdeckschicht berechnet, indem die Gehalte an den Elementen mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichts druck an den fünf Punkten, mit denen die Dicke der Abdeckschicht in sechs Teile unterteilt wird, mittels EDS in einem Querschnitt der Abdeckschicht entlang der Dickenrichtung mit Bezug auf das Kationenverhältnis gemessen und die fünf gemessenen Werte arithmetisch gemittelt wurden.
  • Wie in der Tabelle 1 dargestellt ist, wurde bei den Vergleichsbeispielen 1 bis 3 kein Element, das einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweist, nachgewiesen. Es ist zu beachten, dass das Kationenverhältnis von Co in der Abdeckschicht des Vergleichsbeispiels 1 gleich 0,85 war, das Kationenverhältnis von Ni in der Abdeckschicht des Vergleichsbeispiels 2 gleich 0,88 war und das Kationenverhältnis von Fe in der Abdeckschicht von Vergleichsbeispiel 3 gleich 0,91 war.
  • Beobachtung einer Ablösung der Abdeckschicht
  • Bezugnehmend auf die Beispiele 1 bis 24 und die Vergleichsbeispiele 1 bis 3 wurde eine Beobachtung des Ablösens der Abdeckschicht mithilfe einer Simulation einer tatsächlich vorkommenden Betriebsumgebung ausgeführt.
  • Zuerst wurde das hergestellte Legierungsbauteil in einen elektrischen Ofen gestellt und ein Erhitzungs-Abkühlungs-Zyklus in einer Atmosphäre 50-mal wiederholt. Der Erhitzungs-Abkühlungs-Zyklus umfasste einen Erhitzungsprozess, bei dem die Temperatur mit einer Temperaturanstiegsrate von 200°C/h auf 850°C gebracht und die Temperatur für 30 Minuten auf 850°C gehalten wurde, und einen Abkühlungsprozess, bei dem die Temperatur mit einer Temperaturabnahmerate von 200°C/h auf 100°C gebracht und die Temperatur für 30 Minuten auf 100°C gehalten wurde
  • Das Auftreten einer Ablösung einer Abdeckschicht wurde geprüft, indem die Oberflächen der Legierungsbauteile unter Verwendung eines SEM (eines Elektronenmikroskops) beobachtet wurden. Es wurde auch geprüft, ob sich das Gewicht eines Legierungsbauteils verändert hat (sein Gewicht abgenommen hat), indem das Gewicht des Legierungsbauteils gemessen wurde. In der Tabelle 1 wird ein Legierungsbauteil, bei dem ein Ablösen verbunden mit einer Gewichtsänderung beobachtet wurde, mit C bewertet, ein Legierungsbauteil, bei dem nur eine schwache Ablösung beobachtet wurde, die nicht mit einer Gewichtsänderung verbunden ist, wird mit B bewertet, und ein Legierungsbauteil, bei dem keine Ablösung beobachtet wurde, wird mit A bewertet. Tabelle 1
    Nr. Verankerungsteil Abdeckschicht Bewertung des Ablösens der Abdeckschicht
    Mn-Gehalt (Kationenverhältnis) Material Gehalt an einem Element, das einen niedrigen Sauerstoff- Gleichgewichtsdruck aufweist (Kationenverhältnis)
    Bsp. 1 0,2 (Mn,Co)3O4 0,85 A
    Bsp. 2 0,71 (Mn,Co)3O4 0,38 A
    Bsp. 3 0,09 (Mn,Co)3O4 0,05 A
    Bsp. 4 0,81 (Mn,Co)3O4 0,04 B
    Bsp. 5 0,62 (Mn,Co)3O4 0,03 B
    Bsp. 6 0,13 (Mn,Co)3O4 0,01 B
    Bsp. 7 0,08 (Mn,Co,Zn)3O4 0,68 A
    Bsp. 8 0,02 (Mn,Co,Zn)3O4 0,22 A
    Bsp. 9 0,41 (Mn,Co,Zn)304 0,05 A
    Bsp. 10 0,19 (Mn,Co,Zn)3O4 0,04 B
    Bsp. 11 0,26 (Mn,Co,Zn)3O4 0,02 B
    Bsp. 12 0,56 (Mn,Co,Zn)3O4 0,01 B
    Bsp. 13 0,33 (La,Sr)MnO3 0,97 A
    Bsp. 14 0,55 Al2O3-NiO 0,55 A
    Bsp. 15 0,04 Al2O3-NiO 0,05 A
    Bsp. 16 0,72 Al2O3-NiO 0,04 B
    Bsp. 17 0,35 Al2O3-NiO 0,02 B
    Bsp. 18 0,09 Al2O3-NiO 0,01 B
    Bsp. 19 0,01 SiO2 0,98 A
    Bsp. 20 0,64 kristallisiertes Glas auf SiO2-CaO-Basis 0,99 A
    Bsp. 21 0,35 kristallisiertes Glas auf SiO2-BaO-Basis 0,89 A
    Bsp. 22 0,42 kristallisiertes Glas auf MgO-CaO-Basis 0,98 A
    Bsp. 23 0,02 kristallisiertes Glas auf MgO-B2O3-Basis 0,95 A
    Bsp. 24 0,66 amorphes Glas auf SiO2-B2O3-Basis 0,92 A
    Vergl. Bsp. 1 0,25 Co3O4 0 C
    Vergl. Bsp. 2 0,46 NiO 0 C
    Vergl. Bsp. 3 0,19 Fe2O3 0 C
  • Wie in der Tabelle 1 dargestellt ist, wurde bei den Beispielen 1 bis 24, bei denen eine Abdeckschicht vorgesehen ist, die ein Element mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweist, dessen Gleichgewichts-Sauerstoffdruck niedriger als der von Cr ist, das Ablösen der Abdeckschicht im Vergleich zu den Vergleichsbeispielen 1 bis 3 verhindert. Der Grund, warum derartige Ergebnisse erhalten wurden, lag darin, dass der Sauerstoffpartialdruck in der Umgebung der Verankerungsteile durch die Reaktion zwischen dem Sauerstoff, der die Abdeckschicht durchdrungen hat, und den Elementen mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck reduziert wurde und die Formen der Verankerungsteil für einen langen Zeitraum aufrechterhalten wurden.
  • In den Beispielen 1 bis 24 wurde, wie in der Tabelle 1 auch dargestellt ist, das Ablösen der Abdeckschicht bei den Beispielen 1 bis 3, 7 bis 9, 13 bis 15 und 19 bis 24 zusätzlich gehemmt, bei denen das Kationenverhältnis der einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweisenden Elemente, deren Gleichgewichts-Sauerstoffdruck kleiner als der von Cr war, einen Wert von 0,05 oder größer hatte.
  • Es ist zu beachten, dass bestätigt wurde, wie in der Tabelle 1 gezeigt wird, dass der Effekt der Verhinderung des Ablösens einer Abdeckschicht, der sich daraus ergibt, dass die Abdeckschicht ein Element mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck enthält, unabhängig von dem Typ des Elements, das einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweist, erhalten wurde.
  • Bezugszeichenliste
    • 100
    Zellenstapelvorrichtung
    200
    Verteiler
    201
    Deckplatte
    210
    Basisbauteil
    212
    Abdeckschicht
    213
    Verankerungsteil
    250
    Zellenstapel
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • JP 2015035418 A [0005]
    • WO 2013/172451 [0005]

Claims (6)

  1. Legierungsbauteil mit einem Basisbauteil, das eine Aushöhlung in einer Fläche des Basisbauteils aufweist und aus einem Legierungsmaterial besteht, das Chrom enthält; einem Verankerungsteil, das in der Aushöhlung angeordnet ist und ein Oxid enthält, das Mangan aufweist; und einer Abdeckschicht, die mit dem Verankerungsteil verbunden ist und ein Element mit einem niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck enthält, dessen Gleichgewichts-Sauerstoffdruck niedriger als der Gleichgewichts-Sauerstoffdruck von Chrom ist.
  2. Legierungsbauteil nach Anspruch 1, wobei ein Kationenverhältnis des Elements, das einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweist, in der Abdeckschicht gleich 0,05 oder größer ist.
  3. Legierungsbauteil nach Anspruch 1 oder 2, wobei die Abdeckschicht als das Element, das einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck aufweist, Mangan enthält.
  4. Legierungsbauteil nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die Abdeckschicht als das Element mit einem einen niedrigen Sauerstoff-Gleichgewichtsdruck ein Element enthält, dessen Gleichgewichts-Sauerstoffdruck niedriger als der Gleichgewichts-Sauerstoffdruck von Mangan ist.
  5. Zellenstapel mit einer elektrochemischen Zelle und dem Legierungsbauteil nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Legierungsbauteil ein Stromkollektorbauteil ist, das elektrisch an die elektrochemische Zelle angeschlossen ist.
  6. Zellenstapelvorrichtung mit einer elektrochemischen Zelle und dem Legierungsbauteil nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Legierungsbauteil ein Verteiler zum Unterstützen eines Basisendteils der elektrochemischen Zelle ist.
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